JPH02294376A - 接着剤組成物及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野］ 本発明は、接着剤組成物及びその製造方法に関し、より
詳しくはゴム状接着剤組成物及びその製造方法に関する
。

〔従来の技術］ メタクリルエステルプラスチックを相互に又は他のプラ
スチックと接触させるためには、（ａ）前記プラスチッ
クを溶解することのできる揮発生有機溶剤を使用する方
法（特公昭６０−５６１７７号公報）、または（ｂ）メ
タクリル酸メチル単量体あるいはメタクリル酸メチルを
主成分とする単量体混合物又はそれらの部分重合体にア
ミンおよび触媒を添加混合した接着剤を使用する方法（
特公昭６２−４２９５１号公報）等が挙げられる。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかしながら、これらの方法は、接着剤が溶液であるた
め、接着界面や肉厚接着層内に気泡が発生したり、接着
剤層に着色が発生したりするなどの傾向があり、また接
着剤の臭気が強く、接着剤の調整・接着技術に熟練を要
するなどの問題点を有していた。

また、これらの方法は、接着しようとするメタクリル酸
エステルプラスチックの表面を接着剤で膨潤又は溶解し
て接着させることを基本としており、耐溶剤性が良好な
プラスチック、特に架橋されたプラスチックに対して接
着しないかあるいは接着強度が弱く使用できないという
欠点があった。

したがって、本発明は、上記問題点を解決すべく、接着
界面に気泡・着色が発生せず、臭気の少ない、熟練を要
せず容易に接着することのできる接着剤およびその製造
方法を提供することを目的とし、更には、耐溶剤性の良
好なプラス千ノクを接着することのできる接着剤および
その製造方法を提供することを目的とする。

〔課題を解決するための手段〕

本発明者等は、前記解決すべき課題につき種々の材料に
ついて鋭意検討した結果、特開昭６０＝２０２１２８号
公報、特開昭６２　−　１７０５号公報等に記載されて
いるメタクリル系樹脂成形材料である部分架橋ゲル状重
合体及びその流動性を改良した組成物が接着剤組成物と
して極めて有用であることを見出し、本発明を完成した
。

すなわち、本発明の目的は、単量体換算による組成が（
Ａ）架橋性単量体１〜６０重量％及び（Ｂ）アルキルメ
タクリレートを主体としその重合体を溶解含有していて
もよい不飽和単量体９９〜４０重量％から構成される熱
硬化型組成物であり、しかも該組成物が２０！ｉ景％を
超え９６重量％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状重合
体であることを特徴とする接着剤組成物、および前記部
分架橋ゲル状重合体又はその破砕された部分架橋ゲル状
重合体１００重量部およびアルキルメタクリレートを主
体としその重合体を溶解含有しているシラソプ１〜１０
０重量部からなる組成物であることを特徴とする接着剤
組成物によって達成することができる。

また、本発明の目的は、（Ａ）架橋性単量体１〜６０重
量％及び（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体としその
重合体を溶解含有していてもよい不飽和単量体９９〜４
０重量％よりなる混合物を重合開始剤の存在下に部分的
に重合させて全重合体含有率が８０重量％を超えない範
囲で重合体の含有率を前記混合物中の重合体含有率より
も４〜６２重量％増加させた部分架橋ゲル状重合体１０
０重量部、およびアルキルメタクリレートを主体としそ
の重合体を溶解含有しているシラップｌ〜１００重量部
を破砕混合し実質的に均一に混練ずる接着剤組成物の製
造方法によっても達成することができる。

以下、本発明をさらに詳しく説明する。

本発明において使用される（Ａ）架橋性単量体は、分子
内に少くとも２個の（メタ）アクリロイル基を有し、前
記（メタ）アクリロイル基の間に１０以下の炭素原子を
有する架橋性単量体であることが好ましく、例えば次式
（１）〜（３）■八一　〇−　　（ＣＩ，　　）　　い
　二　〇　−Ｈ八　　　　　　　　　　　・・・（１）
？ここでｎは３〜６の整数であり、ＭＡはメタクリロイ
ル基を表わす。〕 Ｒ．Ｒ３ （Ｍ）Ａ　−０−Ｃ−Ｃ−Ｃ−０−（Ｍ）Ａ　　　・・
・（２）Ｒ２ 〔ここで Ｒ，はＨ，　Ｃｌｈ　，　Ｃ２ＨＳ　，　ＣＨｚＯｆｌ
の基をＲ４ Ｒ２はＨ，　Ｃｌｌ．Ｊ，　ＣＨ２０ＣＯＣ　＝Ｃ｝Ｉ
ｚ　　（ＲａはＨ，ＣＨｔの基を表わす）　，　ＣＨ２
０Ｈの基をＲ，はＨ，ＣＩ，の基をそれぞれ表わしＲＩ
，ＲｚおよびＲ３は同時に水素ではなく、（Ｍ）＾はメ
タクリロイル基またはアクυロイル基を表わす。）（Ｍ
）ＡＯ−｛ＣＨ２ＣＩＩ■０−｝７−（Ｍ）Ａ　　　　
　・・・（３）〔ここでｎは１または２であり、（Ｍ）
Ａはメタクリロイル基またはアクリロイル基を表わす。

〕で表わされる不飽和単量体である。具体的には、１．
３−プロピレングリコールジメタクリレート、１．４−
ブチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサ
ンジオールジメタクリレート、■，３−ブチレングリコ
ールジメタクリレート、ジメチロールエタンジメタクリ
レート、１．１　−ジメチロールプロパンジメタクリレ
ート、２．２−ジメチロールプロパンジメタクリレート
、トリメチロールエタントリ　（メタ）アクリレート、
トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テ
トラメチロールメタントリ　（メタ）アクリレート、テ
トラメチロールメタンジメタクリレート、エチレングリ
コールジ（メタ）アクリレートおよびジエチレングリコ
ールジ〔メタ）アクリレート等を挙げることができ、こ
れらの架橋性単量体中前記（２）式で表わされるものが
好ましく使用され、透明性及び流動性の点で特に２，２
−ジメチロールプロパンジメタクリレート　（ネオペン
チルグリコールジメタクリレート）が望ましい。

これらの架橋性単量体（Ａ）の使用量は、１〜６０重量
％、好ましくは２〜５０重量％、より好ましくは３〜３
０重量％である。この使用量が１重量％未満では実質的
に固体状の部分架橋ゲル状重合体を形成せず、最終的に
得られる成形品の接着層の耐溶剤性・耐熱性の向上が十
分認められず、一方６０重量％を超えると最終的に得ら
れる成形品の接着層が脆弱となるばかりでなく、接着剤
組成物の流動性も悪くなる傾向があり好ましくない。

本発明において（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体と
し、その重合体を含有していてもよい不飽和単量体とは
、アルキルメタクリレート単独またはアルキルメタクリ
レートを主成分としこれと共重合し得る他のα，β一エ
チレン不飽和単量体との混合物あるいは該単量体もしく
は単量体混合物中にこれらの重合体を溶解含有するシラ
ップである。アルキルメタクリレートは、メチルメタク
リレート、エチルメタクリレート、ｎ−プロビルメタク
リレート、イソブロビルメタクリレート、ｎ−プチルメ
タクリレート、ｓｅｃ−プチルメタクリレート、ｔｅｒ
ｔ−プチルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、
シクロへキシルメタクリレート、ジシクロベンテニルメ
タクリレート等の単独または混合物であるが、炭素原子
数１〜４の低級アルキルメタクリレートが好ましく、メ
チルメタクリレートが特に好ましい。

共重合性単量体の例としては、メチルアクリレート、エ
チルアクリレート、ｎ−プロビルアクリレート、イソブ
ロビルアクリレート、ｎ−プチルアクリレート、２−エ
チルへキシルアクリレート、シクロへキシルアクリレー
ト、ラウリルアクリレート、ジシクロペンテニルアクリ
レート等のアルキルアクリレート、２−ヒドロキシエチ
ルアクリレート、２−ヒドロキシブ口ピルアクリレート
、３−ヒドロキシブチルアクリレート等のヒドロキシア
ルキルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレ
ート、２−ヒドロキシプ口ピルメタクリレート、４−ヒ
ドロキシブチルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−
クロロブロビルメタクリレート等のヒドロキシアルキル
メタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル
酸ネオジウム、アクリル酸鉛等のアクリル酸塩、メタク
リル酸ネオジウム、メタクリル酸鉛等のメタクリル酸塩
、塩化ビニル、酢酸ビニル、アクリロニトリル、メタク
リルニトリル、アクリルアミド、メククリルアミド、ス
チレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、無水マ
レイン酸等がある。

また、前記アルキルメタクリレートまたはアルキルメタ
クリレートを主成分とする単量体混合物の重合体を含有
するシラップとしては、一般に２５゜Ｃで１〜１０００
０センチポイズの粘度を有し、かつ３〜４０重量％、好
ましくは６〜３０重量％の重合体を含有する単量体溶液
である。

本発明による接着剤組成物は、前記架橋性単量体（Ａ）
とアルキルメタクリレートを主体とし、その重合体を溶
解含有していてもよい不飽和単量体（Ｂ）との混合物を
重合開始剤の存在下に加熱することにより重合させ、該
混合物中に存在する単量体の全量が反応することなくそ
の一部分が反応した段階で反応を停止することにより得
られるゲル状の部分架橋重合体よりなるものである。

この場合、部分架橋ゲル状重量体中に存在する重合体の
含有率は架橋性単量体（Ａ）および前記不飽和単量体（
Ｂ）の混合物中の重合体含有率よりも４〜６２重量％、
好ましくは１０〜６２重量％、最も好ましくは１５〜６
５重量％増加した値で、かつ全重合体含有率が８０重量
％、好ましくは６２重量％を超えない範囲である。前記
の重合体含有率の値が４重量％に満たない場合は生成物
がゲル状を呈さす、取り扱いが不便であり、一方６２重
量％以上増加した値または８０％の上限を越える場合は
成形時に良好な流動を示さない傾向が見られ好ましくな
い。

本発明において部分架橋ゲル状重合体を調製するとき、
通常重合開始剤を使用し、通常の低温活性重合開始剤お
よび高温活性重合開始剤から選ばれた一種又は二種以上
の混合物を用いることができる。一般に部分架橋ゲル状
重合体の調整には低温活性重合開始剤が適しており、１
０時間半減期を得るための分解温度が５０゜Ｃ以下、好
ましくは２６〜４５゜Ｃ、特に２６〜４１゛Ｃの過酸化
物およびアゾ化合物のラジカル重合開始剤が好ましく用
いられる。その使用量は前記架橋性単量体（Ａ）と前記
不飽和単量体（Ｂ）との合計量に対して０．００２〜１
重量％、好ましくは０．００２〜０．１重量％である。

高温活性重合開始剤は本発明において特に接着処理条件
下の重合に適しており、分解温度が６０〜２２０゜Ｃの
重合開始荊が好ましく、処理サイクルの向上や保存安定
性のため７０〜１７０゜Ｃの分解温度を有する重合開始
剤がより好ましい。その使用量は前記架橋性単量体（Ａ
）と前記不飽和単量体（Ｂ）との合計量に対して０．０
２〜５重量％、好ましくは０．０５〜４重量％である。

本発明において部分架橋ゲル状重合体は、前記架橋性単
量体（Ａ）と前記不飽和単量体（Ｂ）との混合物を重合
開始剤の存在下に加熱して重合させる。この重合反応は
ｌＯ〜１００゜Ｃ、好ましくは３５〜９０゜Ｃの温度で
１０〜２００分間、好ましくは２０〜１５０分間行なわ
れる。ここで、低温活性および高温活性の両重合開始剤
を併用する場合には、低温活性重合開始剤はほぼ全量消
費されるが高温活性重合開始剤は、前記反応温度では分
解せずにそのまま残留し、後続の処理条件下での重合開
始剤として作用する。

これらの高温活性重合開始剤は、部分架橋ゲル状重合体
調製時に前記低温活性重合開始剤とともに添加しても良
く、また部分架橋ゲル状重合体鋼製後二一グーあるいは
押出機等で破砕混練するとき添加混合しても良く、該部
分架橋ゲル状重合体の流動性・粘着性を改質する目的で
添加するシラソブに高温活性重合開始剤を加えた後部分
架橋ゲル重合体と共に、破砕混合し実質的に均一に混練
しても良い。

所望重合率の部分架橋ゲル状重合体は、急冷などにより
重合反応を停止することにより得ることができるが、さ
らに前記架橋性単量体（Ａ）と不飽和単量体（Ｂ）との
混合物を前記重合開始剤の存在下に加熱重合させるに当
り、次のような調節剤を添加することにより、容易に得
ることができる。このような調節剤は１．４（８）　−
　Ｐ−メンタジエン、２．６−ジメチル−２．４．６−
オクタトリエン、１．４−Ｐ−メンタジエン、ｌ，４　
−シクロへキサジエン、およびα−メチルスチレンニ量
体である。

このような調節剤は前記架橋性単量体（Ａ）と不飽和単
量体（Ｂ）との合計量に対して０．０００１〜０．５重
量％、好ましくは０．００１　−　０．　２重量％、最
も好ましくは０．００５〜０．１％の範囲で使用される
。

また、本発明の部分架橋ゲル状重合体の重合前の原料混
合物中には、必要により連鎖移動剤、着色剤、充填剤等
の添加剤等を配合することができる。

本発明の特徴とするところは、前記した単量体換算によ
る組成が（Ａ）架橋性単量体１〜６０重量％及び（Ｂ）
アルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含
有していてもよい不飽和単量体９９〜４０重量％から構
成される熱硬化型組成物であり、しかも該組成物が２０
重量％を超え９６％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状
重合体を接着剤組成物として用いることにある。該接着
剤組成物は、部分架橋ゲル状重合体がベトっかず、形状
保持性を有しているので、シート、ロンド、ブロソク、
ペレットなど任意の形状で取り扱うことができ、常温ま
たは高められた温度で剪断応力を与えることにより流動
する。更に流動性を向上させる目的で破砕することがで
きる。平均粒径５ｍｉｓ以下のもの、好ましくは２ｍｍ
以下のものに破砕することにより、極めて安定した流動
性を得ることができ、全重合体含有率が比較的低く、例
えば５０重量％を超えない場合には、スクリュー、カレ
ンダロール等の混練機を用いて行ない、一方全重合体含
有率が比較的高い場合には、ボールミル、カンターミル
等の粉砕機を用いて行なうことで容易に破砕され得る。

また、本発明の接着剤組成物は、前記部分架橋ゲル状重
合体又はその破砕された部分架橋ゲル状重合体１００重
量部に対して、アルキルメタクリレートを主体としその
重合体を溶解含有しているシラップ１〜１００重量部、
好ましくは１０〜５０重量％添加し実質的に均一に混練
することができ、これにより次のような好ましい効果を
付与することができる。

（ｉ）流動性が更に向上し、低い圧力で処理できる。

（ｉｉ）粘着性を付与することができる。

（　ｉｉｉ　）全重合体含有率が比較的高い場合、接着
層の接着性を向上させることができる。

（ｉｖ）接着層を着色する場合、染顔料をシラ・７プに
混合して均一に着色することができ、流れ模様や不均一
斑点模様が発生しない。

シラソプの添加量が１００重量部を超える場合は、組成
物の形態保持性が保たれなくなり好ましくない。

上記アルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶
解含有しても良いシラップとは、前記アルキルメタクリ
レートまたはアルキルメタクリレートを主成分とする単
量体混合物の重合体を含有するシラップを意味し、好ま
しくは２５℃で４〜５０ボイズ、より好ましくは６〜２
０ポイズの粘度を有しているものであり、必要に応じて
５０重量％以下の架橋性単量体を含むことができ、部分
架橋ゲル状重合体と同濃度の架橋性単量体を含有するこ
とが望ましい。このシラソプを添加し実質的に均一に混
練する方法としては、部分架橋ゲル状重合体が破砕され
ていない場合には前記混練機や粉砕機を用いて行なうこ
とができ、一方破砕されている場合にはスーパーミキサ
ー　ヘンシルミキサー等の混合攪拌機を用いて行なうこ
とができる。

ここで「実質的に均一に混練する」とは、上記混練方法
により、接着剤組成物中に混練したシラップが短時間の
室温放置により分離し流れ出さない程度に混練すること
を意味し、混合攪拌機による数分間〜十分間程度の攪拌
混合でこの状態にすることができる。

本発明による上記接着剤組成物は、圧縮成形、押出成形
等により該組成物を接着基村上に配置せしめ９０〜１８
０゜Ｃ、好ましくは９０〜１５０’Ｃの温度で１〜３０
分間、好ましくは２〜１５分間加熱処理して所望の接着
層の厚味を有する接着成形品を得ることができる。この
ようにして得られた接着品は、架橋されたメタクリル系
樹脂接着層を有し、接着厚味が０．１〜５ｍｍ、好まし
くは０．　３〜３＋ｎ＋＋＋の厚い接着層を有し、耐熱
性・耐溶剤性が良好で種々の接着層の厚味を有する接着
性に優れた接着層が形成される。

本発明の接着基材としては、アクリル樹脂、耐溶剤性が
改良された共重合組成によるアクリル樹脂が好適であり
、架橋メタクリル樹脂の接着に好ましく用いられる。ま
た、界面に発泡現象は生じるものの接着強度が十分ある
ため、本発明における接着基材としては、他の樹脂、例
えば、ＡＢＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂等も使用する
ことができる。

（実施例〕 以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する
。

実施例における測定・試験は次の方法で行った。

加　１ル　　人　の　人　　　　の ソックスレー抽出器にハイドロキノン七ノメチルエーテ
ルを１，０００　ｐｐｍ添加溶解したジクロ口メタン１
５０ｍｊ２を入れ、抽出用円筒濾紙の中に、前記のゲル
状重合体１５ｇを細片状に入れて、５０゜Ｃに保たれた
恒温水槽中で２０時間還流抽出を行い、抽出後、抽出流
を１，２００ｍｊ２のメタノール中に入れ、ポリマー分
を分離し、濾紙中のボリマー分と合わせて、５５゜Ｃで
恒量になるまで減圧乾燥し、重合体の重量を求める。

！．ｔｌｌ試襲 接着成形品の接着強度を曲げ試験法（ＡＳＴＭ　０７９
０）に準拠して測定し、また合せて接着品の破壊面を目
視観察して接着層界面の界面剥離発生の有無を調べる。

痙１汁■Ｋ験 粘度測定機（■島津製；島津プロテスターＣＦＴ−５０
０）を用い、ダイ；φＩＸ１ｊ２（ｍｍ）、温度；　４
　０　”Ｃ、荷重１０ｋｇ／ｃｍ２の条件下で測定する
。

粘Ｊ！［訣 粘着性測定機（丸菱■製；精密力量ゲージＰＧ１０）を
用い、粘着面をパラリンクスＴＳ２０およびナイロンと
し、粘着面積４０Ｘ４０（＋ａｍ）　、粘着厚み０．３
ｍ＋ａの条件下で測定する。

実施例１ メチルメタクリレートモノマ−９５重量部、ネオベンチ
ルグリコールジメタクリレート５重量部、２，２′−ア
ゾビス（４−メトキシ−２．４−ジメチルバレ口ニトリ
ル）０．０１重量部および２．２　−ビス（ｔ−プチル
パーオキシ）ブタン０．　５重量部を混合熔解し、２枚
のガラス板およびガスケソトで１０１ＩＩＩＩ１間隔に
なるように組立られたセルに注入し６　０　’Ｃで２時
間重合して部分架橋ゲル状重合体をえた。この部分架橋
ゲル状重合体の重合体含有率は３９．２％であった。こ
の重合体をスクリュー径５　０＋ｓ＋，Ｌ／Ｄ＝８の押
出機で押出したところ最大粒径２１以下に破砕された接
着剤組成物を得た．次にこの組成物７０ｇをダンゴ状に
して２枚の縦２４０ｍｍ、横１９０ｍｍ、厚み３ｆｆｉ
ｌ１の透明アクリル樹脂板（協和ガス化学工業一一バラ
グラス）で挿みこれを予め１３０℃に加熱された縦２５
０ｍｓおよび横２０（１＋ａ＋の大きさを有する金型キ
ャビティ内に投入し、圧力３０ｋｇ／ｃｍ”で１５分間
保圧した後金型を１００℃まで冷却して金型を開き取り
出した。接着剤組成物は流動してアクリル樹脂板間全体
に広がり接着層厚みが１ｆｆｌＩＩ１で接着剤組成物の
流れ模様が観られず外観性および透明性に優れた接着品
（全光線透過率：９２．６％）が得られた。

得られた接着品の接着強度を引張試験法（ＪＩＳ　　Ｋ
６８５１）で測定したところいずれも接着基材が破断し
た。このことは接着剤として充分な接着強度を有してい
ることを示している。

実施例２〜６ 接着基材を第１表に示す物に変えた以外は実施例１と同
様にして外観性の良好な接着品を得た。

それぞれの接着品について実施例と同様にして接着強度
を測定した。その結果を第１表に合わせて示したがいず
れも実施例ｌの結果と同様に接着基材が破断した。この
ことは実施例ｌと同様に充分な接着強度を有しているこ
とを示している。

比較例１〜４ 実施例１で使用した接着剖を塩化メチレンに変えて溶剤
接着を行ない実施例１と同様の方法の弓張試験法（ＪＩ
Ｓ　Ｋ６８５１）で接着強度を測定した。結果は第２表
に示したがアクリル樹脂（バラグラス；協和ガス化学工
業ｆｉ製）については実施例１と同様の結果が得られた
がこれ以外の接着基材の接着性は認められなかった。

実施例７〜ｌ４ 実施例１と同様の方法で、第３表に示す単量体及び触媒
のみ調合組成割合を変えた組成の混合物を注入して重合
し、種々の重合体含有率の部分架橋ゲル状重合体を得た
後これを混練し接着剤組成物とした。それぞれの組成物
につき、実施例ｌと同様にして外観及び透明性良好な接
着成形品を得た後、これらの接着品の接着強度を測定し
たところ、いずれの接着品も実施例１と同様に接着基材
が破断し、接着剤として充分な接着強度を有しているこ
とを示していた。

実施例１５〜ｌ７ メチルメタクリレートモノマーをポリメチルメタクリレ
ートを含有するメチルメタクリレートシラップに変え、
更に第４表に示すもののみその混合割合を変えた組成と
する以外は実施例１と同様にして接着剤組成物を得た。

それぞれの組成物について実施例ｌと同様に接着処理を
行い、外観及び透明性の良好な接着成形品を得た。これ
らの接着品の接着強度を測定したところ、いずれの接着
品も実施例１と同様に接着基材が砕断し、接着剤として
充分な接着強度を有していた。

実施例１８〜２０ 実施例１で得られた部分架橋ゲル状重合体を破砕した組
成物と、この組成物が含有するのと同濃度のネオペンチ
ルグリコールジメタクリレートを含みかつ粘度平均重合
度１０．０００のポリメチルメタクリレートをｌＯ重量
％を含む粘度１０ボイズのメチルメタクリレートシラッ
プとを第５表に示す割合でスーパーミキサー（８７＠カ
ワタ製）中に投入し約３分間攪拌混合して第５表の如く
流動性と粘着性を改善した組成物を接着剤組成物として
使用する以外は実施例ｌと同様の方法で行ない、外観及
び透明性の良好な接着成形品を得た。これらの接着品の
接着強度を測定したところ、いずれの接着成形品も接着
基材が砕断し接着剤として充分な接着強度を有していた
。

実施例２１〜２４ 単量体組成としてメチルメタクリレート８０重四％、ネ
オペンチルグリコールジメタクリレート２０重量％を含
有し、重合体含有率が４６％および５４％の部分架橋ゲ
ル状重合体を破砕した組成物と、この組成物が含有する
と同濃度の架橋剤を含みかつ粘度平均重合度１０，００
０のポリメチルメタクリレートを含む粘度８ポイズのメ
チルメタクリレートシラップとを第６表に示す割合でス
ーパーミキサー中に投入し、約５分間撹拌混合して第６
表の如く流動性を改善した組成物を接着剤組成物として
使用する以外は実施例１と同様の方法で行ない、接着層
の厚味が約１ｍｍで、外観及び透明性の良好な接着成形
品が得られた。

（発明の効果〕 以上述べたように本発明は、単量体換算による組成が（
Ａ）架橋性単量体１〜６０重量％及び（Ｂ）アルキルメ
タクリレートを主体としその重合体を溶解含有していて
もよい不飽和単量体９９〜４０重量％から構成される熱
硬化型組成物であり、しかも該組成物が２０重量％を超
え９６重量％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状重合体
である接着剤組成物、および前記部分架橋ゲル状重合体
又はその破砕された部分架橋ゲル状重合体１００重量部
およびアルキルメタクリレートを主体としその重合体を
溶解含有しているシラソプ１〜１００重量部からなる接
着剤組成物であるから、シラソプ並の浸透性・流動性を
有しているので、この組成物を用いることにより、耐熱
性・耐溶剤性が良好でかつ透明性にすぐれた接着層を形
成する上で有効であり、また該組成物は良流動性である
とともにその取り扱いも容易であるので、接着層の厚味
を自在に調整でき特に複雑な形状を有するものを接着処
理する場合に好適である。

また本発明、（Ａ）架橋性単量体１〜６０重量％及び前
記（Ｂ）不飽和単量体９９〜４０重量％よりなる混合物
を重合開始剤の存在下に部分的に重合させて全重合体含
有率が８０重量％を超えない範囲で重合体の含有率を前
記混合物中の重合体含有率よりも４〜６２重量％増加さ
せた部分架橋ゲル状重合体１００重量部、およびアルキ
ルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有して
いるシラソプ１〜１００重量部を破砕混合し実質的に均
一に混合する接着剤組成物の製造方法であるから、シラ
ソプ並の浸透性・流動性を有し取り扱い易い接着剤組成
物を簡便容易に提供することができ有用である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　単量体換算による組成が（Ａ）架橋性単量体１〜６
   ０重量％及び（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体とし
   その重合体を溶解含有していてもよい不飽和単量体９９
   〜４０重量％から構成される熱硬化型組成物であり、し
   かも該組成物が２０重量％を超え９６重量％未満の単量
   体を含む部分架橋ゲル状重合体であることを特徴とする
   接着剤組成物。 ２　部分架橋ゲル状重合体が平均粒径５ｍｍ以下に破砕
   されてなる請求項１記載の接着剤組成物。 ３　請求項１又は２記載の架橋ゲル状重合体１００重量
   部およびアルキルメタクリレートを主体としその重合体
   を溶解含有しているシラップ１〜１００重量部からなる
   組成物であることを特徴とする接着剤組成物。 ４　（Ａ）架橋性単量体が、分子内に少なくとも２個の
   （メタ）アクリロイル基を有し、前記（メタ）アクリロ
   イル基間に存在する炭素原子数が１０以下の架橋性単量
   体である請求項１乃至３記載の接着剤組成物。 ５　アルキルメタクリレートが炭素数１〜４のアルキル
   メタクリレートである請求項１乃至３記載の接着剤組成
   物。 ６　アルキルメタクリレートがメチルメタクリレートで
   ある請求項５記載の接着剤組成物。 ７　請求項１乃至６記載の接着剤組成物からなる接着層
   を有する成形物。 ８　（Ａ）架橋性単量体１〜６０重量％及び（Ｂ）アル
   キルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有し
   ていてもよい不飽和単量体９９〜４０重量％よりなる混
   合物を重合開始剤の存在下に部分的に重合させて全重合
   体含有率が８０重量％を超えない範囲で重合体の含有率
   を前記混合物中の重合体含有率よりも４〜６２重量％増
   加させた部分架橋ゲル状重合体１００重量部、およびア
   ルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有
   しているシラップ１〜１００重量部を破砕混合し実質的
   に均一に混練することを特徴とする接着剤組成物の製造
   方法。