JPH0242432B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH0242432B2 JPH0242432B2 JP16865984A JP16865984A JPH0242432B2 JP H0242432 B2 JPH0242432 B2 JP H0242432B2 JP 16865984 A JP16865984 A JP 16865984A JP 16865984 A JP16865984 A JP 16865984A JP H0242432 B2 JPH0242432 B2 JP H0242432B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- melting
- aluminum
- decontamination
- magnesium
- slag
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
Links
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 60
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 59
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 claims description 53
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 51
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims description 51
- 238000002844 melting Methods 0.000 claims description 50
- 230000008018 melting Effects 0.000 claims description 50
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 claims description 44
- 239000002893 slag Substances 0.000 claims description 43
- 230000000694 effects Effects 0.000 claims description 42
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 42
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 claims description 37
- FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N Magnesium Chemical compound [Mg] FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 36
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 claims description 24
- 239000010949 copper Substances 0.000 claims description 17
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 16
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 claims description 16
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 15
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 15
- 229910000765 intermetallic Inorganic materials 0.000 claims description 10
- AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N alumane Chemical class [AlH3] AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims description 8
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 claims description 8
- 150000002484 inorganic compounds Chemical class 0.000 claims description 4
- 229910010272 inorganic material Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 4
- 238000010309 melting process Methods 0.000 claims description 2
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 36
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 27
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 26
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 18
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 15
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 12
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 10
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 10
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 229910018134 Al-Mg Inorganic materials 0.000 description 8
- 229910018467 Al—Mg Inorganic materials 0.000 description 8
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 8
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 8
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 8
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 7
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 229910052593 corundum Inorganic materials 0.000 description 7
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 7
- 229910001845 yogo sapphire Inorganic materials 0.000 description 7
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical class [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 5
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 5
- 150000003671 uranium compounds Chemical class 0.000 description 5
- 229910000838 Al alloy Inorganic materials 0.000 description 4
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 4
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 4
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 3
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 3
- 229910001502 inorganic halide Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 description 3
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 description 3
- 229910052573 porcelain Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 3
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 2
- VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N Chromium Chemical compound [Cr] VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- KRHYYFGTRYWZRS-UHFFFAOYSA-M Fluoride anion Chemical compound [F-] KRHYYFGTRYWZRS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 230000002378 acidificating effect Effects 0.000 description 2
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 2
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011651 chromium Substances 0.000 description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 2
- 239000000356 contaminant Substances 0.000 description 2
- 230000005484 gravity Effects 0.000 description 2
- 229910052809 inorganic oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- -1 iron or chromium Chemical class 0.000 description 2
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 2
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 2
- 230000001681 protective effect Effects 0.000 description 2
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 2
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 2
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 2
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000002277 temperature effect Effects 0.000 description 2
- 229910018084 Al-Fe Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910018192 Al—Fe Inorganic materials 0.000 description 1
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M Chloride anion Chemical compound [Cl-] VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 229910000881 Cu alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- YCKRFDGAMUMZLT-UHFFFAOYSA-N Fluorine atom Chemical compound [F] YCKRFDGAMUMZLT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 1
- QQHSIRTYSFLSRM-UHFFFAOYSA-N alumanylidynechromium Chemical compound [Al].[Cr] QQHSIRTYSFLSRM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000292 calcium oxide Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 239000010941 cobalt Substances 0.000 description 1
- 229910017052 cobalt Inorganic materials 0.000 description 1
- GUTLYIVDDKVIGB-UHFFFAOYSA-N cobalt atom Chemical compound [Co] GUTLYIVDDKVIGB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 1
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 1
- 238000011038 discontinuous diafiltration by volume reduction Methods 0.000 description 1
- 238000004043 dyeing Methods 0.000 description 1
- 239000011737 fluorine Substances 0.000 description 1
- 229910052731 fluorine Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 230000006698 induction Effects 0.000 description 1
- 239000012770 industrial material Substances 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 1
- UQSXHKLRYXJYBZ-UHFFFAOYSA-N iron oxide Inorganic materials [Fe]=O UQSXHKLRYXJYBZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WPBNNNQJVZRUHP-UHFFFAOYSA-L manganese(2+);methyl n-[[2-(methoxycarbonylcarbamothioylamino)phenyl]carbamothioyl]carbamate;n-[2-(sulfidocarbothioylamino)ethyl]carbamodithioate Chemical compound [Mn+2].[S-]C(=S)NCCNC([S-])=S.COC(=O)NC(=S)NC1=CC=CC=C1NC(=S)NC(=O)OC WPBNNNQJVZRUHP-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 239000007769 metal material Substances 0.000 description 1
- 238000005272 metallurgy Methods 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 239000008188 pellet Substances 0.000 description 1
- PXXKQOPKNFECSZ-UHFFFAOYSA-N platinum rhodium Chemical compound [Rh].[Pt] PXXKQOPKNFECSZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- PUZPDOWCWNUUKD-UHFFFAOYSA-M sodium fluoride Chemical compound [F-].[Na+] PUZPDOWCWNUUKD-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 239000010936 titanium Substances 0.000 description 1
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 1
Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Description
〔発明の利用分野〕
本発明は放射能汚染アルミニウム材の溶融除染
方法に係り、特に原子力施設のうち燃料製造施設
あるいは再処理施設などで発生する核燃料物質を
主体とする放射性物質で汚染されたアルミニウム
およびその合金材をスラグ剤添加のもとに加熱溶
融した融体中に存在するウラン化合物を効率よく
スラグ中に抽出して除染するのに好適な溶融除染
方法に関するものである。 〔発明の背景〕 放射能汚染金属の溶融除染方法の原理は、放射
性物質で表面汚染された金属を無機酸化物または
無機ハロゲン化物を主体とするスラグ剤添加のも
とに加熱溶融して放射性物質を選択的に溶融スラ
グ中に抽出包含させ、金属を放射能的に清浄化す
ることにあり、一種の精錬浄化法である。 この方法の具体例を第１図を用いて説明する。
まず、放射性物質であるウラン化合物で表面を汚
染された金属片を磁製ルツボ１に収納し、これに
無機化合物（無機酸化物または無機ハロゲン化
物）からなるスラグ粉末または粒子を添加する。
このルツボ１を密閉構造の電気炉２内に入れた
後、炉内を一担真空排気してから不活性ガスを封
入し、負圧下の一定圧力に調整して加熱昇温す
る。このように密閉構造としたのは、金属の酸化
を防止するためだけではなく、放射性物質が加熱
時に突沸などで周囲に飛散するのを防止するため
である。加熱昇温過程で炉内圧力が上昇したとき
は、排ガス中のフツ化ガスを捕集するために、フ
ツ化ナトリウム（NaF）ペレツトを充填したケ
ミカルトラツプと通常のアブソリユートフイルタ
３を通して排気ポンプ４で排気する。５は不活ガ
スボンベである。加熱溶融は、発熱体６とプログ
ラム制御可能の負荷電流制御装置７とを用いて炉
内温度を白金−ロジウム熱電対で計測しつつ一定
速度で昇温して所定温度に一定時間保持して行
う。通常は、融点が低く、比重の軽いスラグ剤が
まず溶融して溶融スラグ８となり、続いて金属が
溶融して溶融金属９となる。溶融過程で金属表面
に付着していた放射性物質は溶融スラグ８中に取
り込まれ、ルツボ１の中では比重差によつて上層
部は溶融スラグ８、下層部は溶融金属９となつて
分離される。一定時間溶融処理後冷却凝固せしめ
ると、ガラス化したスラグと清浄な金属塊とに比
較的容易に分離回収できる。以上べた放射能汚染
金属の溶融処理法の最大の効果は、廃棄物の大幅
な減容にあるが、同時に汚染金属を除染できるこ
とにある。ここで、除染を支配する因子として
は、スラグ剤の種類および成分比、溶融温度およ
び時間などの溶融条件があげられる。 従来、上記した溶融除染を支配する因子を考慮
して、鉄、銅、アルミニウム材の溶融処理を実施
していた。ここに、ウラン汚染金属の溶融除染結
果の具体例を第１表に示す。第１表に示すよう
に、鉄、銅はスラグ材として金属酸化物（ケイ酸
−カルシア；CaO−SiO2）系スラグ剤を用い、
1650〜1500℃で約30分溶融処理すると、103オー
ダーの除染率が得られることがわかる。この結
果、除染前の原料に当初含まれていた自然界に存
在するウラン濃度レベルに近いかあるいはこれ以
下の値まで除染できることがわかる。しかしなが
ら、アルミニウム材は除染が困難で、さらに２桁
除染効率を上げなければ、一般材中のウラン濃度
レベルまで下げることができない。アルミニウム
材の除染が困難な理由は、金属種によつてその活
性が異なることによる。すなわち、冶金精錬分野
において考えられている理論によると、溶融スラ
グと金属の間では、下記に示す反応式にしたがう
反応平衡が成立し、ウラン化合物が金属によつて
還元を受けやすい条件下では除染が困難になるこ
とになる。 UX＋ＭＫ Ｕ＋MX …(1)
方法に係り、特に原子力施設のうち燃料製造施設
あるいは再処理施設などで発生する核燃料物質を
主体とする放射性物質で汚染されたアルミニウム
およびその合金材をスラグ剤添加のもとに加熱溶
融した融体中に存在するウラン化合物を効率よく
スラグ中に抽出して除染するのに好適な溶融除染
方法に関するものである。 〔発明の背景〕 放射能汚染金属の溶融除染方法の原理は、放射
性物質で表面汚染された金属を無機酸化物または
無機ハロゲン化物を主体とするスラグ剤添加のも
とに加熱溶融して放射性物質を選択的に溶融スラ
グ中に抽出包含させ、金属を放射能的に清浄化す
ることにあり、一種の精錬浄化法である。 この方法の具体例を第１図を用いて説明する。
まず、放射性物質であるウラン化合物で表面を汚
染された金属片を磁製ルツボ１に収納し、これに
無機化合物（無機酸化物または無機ハロゲン化
物）からなるスラグ粉末または粒子を添加する。
このルツボ１を密閉構造の電気炉２内に入れた
後、炉内を一担真空排気してから不活性ガスを封
入し、負圧下の一定圧力に調整して加熱昇温す
る。このように密閉構造としたのは、金属の酸化
を防止するためだけではなく、放射性物質が加熱
時に突沸などで周囲に飛散するのを防止するため
である。加熱昇温過程で炉内圧力が上昇したとき
は、排ガス中のフツ化ガスを捕集するために、フ
ツ化ナトリウム（NaF）ペレツトを充填したケ
ミカルトラツプと通常のアブソリユートフイルタ
３を通して排気ポンプ４で排気する。５は不活ガ
スボンベである。加熱溶融は、発熱体６とプログ
ラム制御可能の負荷電流制御装置７とを用いて炉
内温度を白金−ロジウム熱電対で計測しつつ一定
速度で昇温して所定温度に一定時間保持して行
う。通常は、融点が低く、比重の軽いスラグ剤が
まず溶融して溶融スラグ８となり、続いて金属が
溶融して溶融金属９となる。溶融過程で金属表面
に付着していた放射性物質は溶融スラグ８中に取
り込まれ、ルツボ１の中では比重差によつて上層
部は溶融スラグ８、下層部は溶融金属９となつて
分離される。一定時間溶融処理後冷却凝固せしめ
ると、ガラス化したスラグと清浄な金属塊とに比
較的容易に分離回収できる。以上べた放射能汚染
金属の溶融処理法の最大の効果は、廃棄物の大幅
な減容にあるが、同時に汚染金属を除染できるこ
とにある。ここで、除染を支配する因子として
は、スラグ剤の種類および成分比、溶融温度およ
び時間などの溶融条件があげられる。 従来、上記した溶融除染を支配する因子を考慮
して、鉄、銅、アルミニウム材の溶融処理を実施
していた。ここに、ウラン汚染金属の溶融除染結
果の具体例を第１表に示す。第１表に示すよう
に、鉄、銅はスラグ材として金属酸化物（ケイ酸
−カルシア；CaO−SiO2）系スラグ剤を用い、
1650〜1500℃で約30分溶融処理すると、103オー
ダーの除染率が得られることがわかる。この結
果、除染前の原料に当初含まれていた自然界に存
在するウラン濃度レベルに近いかあるいはこれ以
下の値まで除染できることがわかる。しかしなが
ら、アルミニウム材は除染が困難で、さらに２桁
除染効率を上げなければ、一般材中のウラン濃度
レベルまで下げることができない。アルミニウム
材の除染が困難な理由は、金属種によつてその活
性が異なることによる。すなわち、冶金精錬分野
において考えられている理論によると、溶融スラ
グと金属の間では、下記に示す反応式にしたがう
反応平衡が成立し、ウラン化合物が金属によつて
還元を受けやすい条件下では除染が困難になるこ
とになる。 UX＋ＭＫ Ｕ＋MX …(1)
【表】
【表】
ここに、
Ｕ；ウラン
Ｘ；酸素またはフツ素
Ｍ；金属
Ｋ；反応平衡定数で次式によつて表わされる。
Ｋ＝aU・aMX／aUX・aM＝NU・NNX／NUX・NM・γU・γM
X／γUX・γM…(2) ここに、 ａ；各成分の活量 Ｎ；各成分の存在量 γ；各成分の活量係数 また、Ｋは熱力学的に決まる定数でもあり、次
式で表わすこともできる。 Ｋ＝exp（−ΔG／RT） …(3) ここに、 ΔG；生成自由エネルギー（cal／mol）で、ΔG
＝ΔGMX−ΔGUX Ｒ；気体定数（cal／molK） Ｔ；溶融温度（〓） 定性的には、(1)式の平衡定数Ｋが１以上のとき
は、反応が右に進みやすくなり、元素ウランが生
成される。この場合、元素ウランと金属とは金属
間化合物を生成しやすくなり、金属相に残るため
除染が不可能になる。Ｋの大きさは、第２図に示
す各種金属酸化物の温度と生成自由エネルギーと
の関係より計算できる。 銅および鉄は小さな値を有しているが、これに
比べてアルミニウムおよびウラン酸化物の生成自
由エネルギーは大きな値を有しており、非常に活
性で安定な酸化物を生成する。銅や鉄とウラン酸
化物との反応平衡定数は第２表に示すように、極
めて小さな値であり、ほとんど還元ウランを生成
しないと予測される。これに対してアルミニウム
の場合は、１前後の値であり、還元ウランを生成
しやすい。このことがウラン汚染アルミニウムの
除染が困難である主な理由と考えられる。
X／γUX・γM…(2) ここに、 ａ；各成分の活量 Ｎ；各成分の存在量 γ；各成分の活量係数 また、Ｋは熱力学的に決まる定数でもあり、次
式で表わすこともできる。 Ｋ＝exp（−ΔG／RT） …(3) ここに、 ΔG；生成自由エネルギー（cal／mol）で、ΔG
＝ΔGMX−ΔGUX Ｒ；気体定数（cal／molK） Ｔ；溶融温度（〓） 定性的には、(1)式の平衡定数Ｋが１以上のとき
は、反応が右に進みやすくなり、元素ウランが生
成される。この場合、元素ウランと金属とは金属
間化合物を生成しやすくなり、金属相に残るため
除染が不可能になる。Ｋの大きさは、第２図に示
す各種金属酸化物の温度と生成自由エネルギーと
の関係より計算できる。 銅および鉄は小さな値を有しているが、これに
比べてアルミニウムおよびウラン酸化物の生成自
由エネルギーは大きな値を有しており、非常に活
性で安定な酸化物を生成する。銅や鉄とウラン酸
化物との反応平衡定数は第２表に示すように、極
めて小さな値であり、ほとんど還元ウランを生成
しないと予測される。これに対してアルミニウム
の場合は、１前後の値であり、還元ウランを生成
しやすい。このことがウラン汚染アルミニウムの
除染が困難である主な理由と考えられる。
本発明は上記に鑑みてなされたもので、その目
的とするところは、アルミニウムの活量を低下さ
せて放射能で汚染されたアルミニウム材の除染効
率を向上させることができる放射能汚染アルミニ
ウム材の溶融除染方法を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明の特徴は、放射能で汚染されたアルミニ
ウム材に無機化合物からなるスラグ剤を添加して
加熱溶融する過程において、アルミニウムの活量
を低減させるのに有効な少なくとも一種類の異種
金属を含有量が所定値以上になるように添加する
ようにした点にある。 〔発明の実施例〕 以下本発明の方法の一実施例を第１図〜第８図
を用いて詳細に説明する。 実施例の説明の前に、まず、本発明の基本概念
について説明する。 ウランなどの放射性物質で汚染された金属のう
ちアルミニウムは、他の鉄などの金属に比べて活
性が強く、除染が困難である。その理由は、すで
に述べたように、アルミニウムとウラン酸化物と
が次式で示されるような反応を起こしやすいこと
による。 UO2＋３／４AlＫ Ｕ＋２／３Al2O3 …(4) 平衡定数Ｋは、(2)式を適用すると、次のように
なる。 Ｋ＝aU・a2/3／Al2O3／aUO2・a4/3／Al ＝NU・N2/3／Al2O3／NUO2・N4/3／Al・γU・γ2/3／A
l2O3／γUO2・γ4/3／Al…(5) (5)式を計算した結果は第２表に示してある。こ
こで、純アルミニウムの場合は、活量係数γAlは
１である。また、Ｕ（ウラン）、UO2（二酸化ウラ
ン）、Al2O3（酸化アルミニウム）は微量なので、
γU、γUO2やγAl2O3の真値は不明であるが、反応量
に係わりなく一定とみなせるので、Ｃ＝γU・
γ2/3 Al2O3／γUO2として(5)式は次のように表わせる。 Ｋ＝ＣNU・N2/3／Al2O3／NUO2・N4/3／Al・γ4/3／
Al…(6) そこで、何らかの要因によつてアルミニウムの
活量aAl＝NAl・γAlが減少したとすると、Ｋが一定
なので、それに見合つた分だけNUO2は増すがNU
は減少するはずである。すなわち、相対的に還元
ウランの生成量が減るため、除染効率が上がるこ
とになる。従来例において、温度を下げるにした
がつて除染効率が向上した理由の１つとして、ア
ルミニウムの活量、すなわち、活量係数が低下す
ることが考えられる。しかしながら、温度効果だ
けでは目的とする除染効率を達成できないことが
わかつた。そこで、さらにアルミニウムの活量
aAlを低下させる原因となるものを検討した結果、
アルミニウム中に異種の金属を含ませて合金を形
成したとき、aAlが低下する場合があることをつ
きとめた。以下、このことを具体的にマグネシウ
ム（Mg）を添加金属とした場合を例にとつて説
明する。 本来、マグネシウムも第２図に示すようにアル
ミニウムと同様に活性な金属であるが、アルミニ
ウムとマグネシウムを混合溶融したとき、Al−
Mgの金属間化合物を形成する。このとき、アル
ミニウムの活量係数γAlは、第４図に示すように、
マグネシウム成分増加にともない減少する。一
方、マグネシウムの成分増加にともなつてマグネ
シウムの活量係数γMgは増加するが、マグネシウ
ムの存在率が低いときは0.5前後の値を示す。こ
のことから、双方の金属とも活量が低下している
ことがわかる。さらに、第５図に示すように、
Al−Mgの金属間化合物が生成されると、生成自
由エネルギー変化（−ΔGAl-Mg）量が増加し、Al
−Mg金属間化合物として安定化するので、Alや
Mg単体として有していた活性度よりさらに減少
する。 次に、合金化したアルミニウム材とウラン酸化
物との反応平衡定数Ｋを計算で示す。アルミニウ
ムとマグネシウム混合比に対応した金属間化合物
Alo−Mgnが生成されたものとし、以下の反応を
考える。 Alo−Mgn＋UO2Ｋ Ｕ＋ｎ／２Al2O3＋mMgO …(7) ここに、 ３／２ｎ＋ｍ＝２ …(8) Ｋ＝exp（−ΔG／RT） …(9) ΔG＝（ｎ／２γAl・ΔGAl2O3＋mγMg・ΔGMgO） −（ΔGAl-Mg＋ΔGUO2） …(10) (10)式において、Al2O3とMgOの生成自由エネル
ギー変化ΔGAl2O3とΔGMgOに活量係数を掛ける理
由は、見かけ上反応に寄与するAlやMg成分量が
減少しているためである。第６図にAl−Mg合金
中のMg存在比に対する(7)式に示す反応の平衡定
数Ｋの関係を示す。第６図からMg存在比０〜0.5
の間では、Mg量の増加にしたがつてＫ値は指数
関数的に減少することがわかる。しかし、Mg存
在比が0.5を超えると、マグネシウムの活性の影
響が支配的になるため、再びＫ値は上昇する。し
たがつて、マグネシウムの添加量を50％以上にす
ると逆効果になる。ただし、本発明はアルミニウ
ム材の除染にあるので、50％以上のマグネシウム
を添加することは実際的でなく、廃棄物量の減少
という概念からもはずれる。 いま、ウランで汚染したアルミニウム材に対し
て５％のマグネシウムを添加し、(7)式における平
衡定数Ｋが減少したとき、理論的には非還元ウラ
ン化合物がスラグ中に取り込まれると考えられる
ので、除染係数はＫに逆比例する。しかしなが
ら、除染を支配する因子として、上述した熱力学
的に決まる平衡定数Ｋ以外にスラグ剤の種類およ
び組成比で決まるスラグのイオン的性質があげら
れる。溶融スラグ中でウラン捕集に有効なスラグ
イオンの生成量が最大となる最適組成比があり、
イオン的性質を示す指標の代表として塩基度が用
いられる。一般的に、スラグ剤は数種の無機化合
物混合体であるが、相対的にイオン化率が高いス
ラグ剤を塩基性、イオン化率が低く共有結合性が
強いスラグ剤を酸性と分類し、塩基度＝塩基性成
分／酸性成分モル比で表わす。アルミニウム溶融
処理用スラグ剤は、アルミニウムの融点が660℃
と低いため、鉄材処理用スラグ剤と異なり、低融
点スラグ剤が要求される。このため、フツ化物や
塩化物系スラグ剤を用いる。従来例に示したアル
ミニウム材の溶融除染結果は、イオン的な性質を
考慮し、最も除染効果が高い塩基度範囲にあるス
ラグ剤を用いたものである。したがつて、現在ま
でのところ、スラグ剤としては、最適と考えられ
るものを使用している。これまで種々のスラグ剤
を選んで試みた結果によれば、スラグ剤を種々変
えただけでは、目標とする除染効率が得られない
ため、金属側の性質を変えて除染効果を高める方
法として考案したのが本発明に係る溶融除染方法
である。 以下、アルミニウムの活量を低下させるため異
種金属としてマグネシウムを添加した場合の溶融
除染の様子について説明する。 第７図は溶融除染効果に及ぼすマグネシウム添
加率の影響を示す線図で、横軸にMg存在率、縦
軸にAlインゴツトのＵ濃度をとつて示してある。
純アルミニウム材に含有させたマグネシウム量が
増すにしたがい除染後のアルミニウムインゴツト
中のウラン量が減少し、除染効率が指数関数的に
向上することがわかる。そして、マグネシウム存
在率が５％を超えたときには、一般のアルミニウ
ム材中に含まれるウラン濃度（1ppm以下）まで
下げることができることがわかる。これにより目
標の除染レベルを達成できるが、さらに除染効果
を上げるためにマグネシウムの添加量を増すかど
うかは、廃棄物量の増加および添加剤を加えるこ
とによる経済的損失など技術的な観点以外のこと
を考慮して決める必要がある。 以上、マグネシウムの添加効果を具体例で説明
したが、同様の効果を有する金属として銅（Cu）
があげられる。Al−Cu合金も同様に安定な金属
間化合物を生成し、銅の添加量を増加するにした
がつて、第４図、第５図と同様の傾向を示し、ア
ルミニウムの活量が減少する。また、銅を含有さ
せたアルミニウム材についても同様に除染効率の
向上をはかることができる。 その他、例えば、鉄やクロムなどの異種金属を
添加しても同様の効果を期待できるが、この場
合、添加量を多くすることはできない。その理由
は、アルミニウム材の溶融処理の従来例で述べた
ように、溶融温度は除染効果を左右する第２の因
子であり、処理温度を低くするほど除染効果が高
くなり、例えば、第３図に示してあるように、
900〜1000℃以上の処理では、除染が難しくなり、
ちなみに、５％添加したときのAl−Fe、Al−Cr
合金の融点は、それぞれ800℃、880℃であり、こ
のような場合には、処理温度を900℃以上にする
必要があり、鉄やクロムの添加効果は、温度上昇
にともなう負の除染効果によつて相殺されるから
である。この点から、添加すべき異種の金属は、
少なくとも10％加えたときに、合金の融点がアル
ミニウムの融点660℃以下か、高くとも700℃付近
であることが望ましい。 次に、具体的実施例について説明する。第１図
に示す放射能汚染アルミニウムの溶融処理装置を
用いて、先に述べた処理手順によつてウラン汚染
アルミニウム材の溶融処理を行つた。本実施例で
は、アルミニウム材の表面に500ppm相当のウラ
ンが付着した金属棒と、これの10重量％のスラグ
剤（無機ハロゲン化物LiF−KCl−BaCl2）粉末
とを磁製のルツボ１に収納し、さらに試験条件に
したがつて０〜5.2％のマグネシウムを添加した。 次に、ルツボ１を電気炉２内に入れた後、発熱
体６による加熱を開始し、炉内温度が800℃に達
したら30分間保持する。ただし、炉内は一旦排気
ポンプ４によつて排気してから不活性ガスボンベ
５からアルゴンガスを供給し、炉内圧力を
200Torrから500Torrに保つ。上記温度で一定時
間溶融してから放冷し、ルツボ１内のインゴツト
を取り出し、インゴツト中のウラン濃度を放射能
測定装置によつて測定した。その結果を第７図に
示した。アルミニウムインゴツト中のウラン濃度
は、マグネシウム存在率５％のとき、ほぼ汚染前
の原材中のウラン濃度に等しくなることが第７図
よりわかる。したがつて、アルミニウム材中に添
加すべきマグネシウム量は、４％以上とするのが
よい。なお、すでにマグネシウムを含んでいるア
ルミニウム合金材のときは、その不足分以上を添
加すればよい。そして、すでにマグネシウム成分
が５％以上含まれている合金アルミニウム材が汚
染材である場合には、さらにマグネシウムを添加
しなくとも、汚染前レベルのウラン濃度まで除染
することが可能である。すなわち、ウランなど核
燃料物質を取り扱う施設で、アルミニウム材を構
成材とする装置または配管には、あらかじめ５％
以上のマグネシウムを含んだ合金アルミニウム材
が使用されることがあるが、この場合は、さらに
マグネシウムを添加することなく、十分に溶融除
染することができる。 同様なことは、銅を含むアルミニウム材につい
てもいえる。５％の銅を含むアルミニウム材の溶
融除染を行つた結果によれば、原材中のウラン濃
度にほぼ近い1ppm以下まで除染できた。 第８図はエレクトロスラグ再溶解炉（ESR炉）
を用いた放射能染除金属の溶融処理装置の構成図
である。ESR炉は、放射能で汚染された定形の
配管などを直接溶解電極として溶融除染するもの
であり、放射能汚染金属を消耗電極１０とし、溶
融スラグ８の挿入しつつ大電流供給トランス電源
装置１１より溶融スラグ８へ大電流を流す。この
とき、溶融スラグ８中でジユール熱を発生し、溶
融スラグ８が加熱源となつて電極１０が溶解す
る。そして電極１０がアルミニウム材のときは、
同時にマグネシウムを金属供給装置１２より必要
量加える。また、同時にスラグ剤をスラグ剤供給
槽１３より必要量添加する。溶解アルミニウム
は、水冷銅製ルツボ１４において凝固積層し、イ
ンゴツト１５を形成する。炉内雰囲気は負圧と
し、不活性ガスボンベ５からアルゴンガスを供給
し、放射能で汚染されている可能性がある排ガス
は、フイルタ３を介して排気ポンプ４で排気す
る。なお、電極１０が溶解消耗するにしたがつ
て、電極駆動モータ１７によつて電極駆動機構１
８が駆動されて、電極保持体１９を介して電極１
０が下降する。第８図に示す構成の溶融処理装置
を用いても本発明に係る溶融除染方法を実施可能
である。なお、２０は保護カバーである。 上記した本発明の溶融除染方法によれば、活性
のためこれまで除染が困難とされていたアルミニ
ウム材を溶融処理するときに、溶融アルミニウム
材中にマグネシウム（または銅）を含有量が４％
以上になるように添加するようにしたので、アル
ミニウムの活性（活量）を低下させることがで
き、それにともない、汚染前の原材中のウラン濃
度レベルまで除染可能となり、原子力施設で発生
するアルミニウム廃材を一般材と区別なく取り扱
うことを可能とすることができる。 なお、本発明に係る溶融除染方法におけるアル
ミニウム材に添加する金属は、マグネシウム、銅
以外にシリコンがある。一方、除染対象金属はア
ルミニウム材としたが、他の活性な金属、例え
ば、チタンやシリコンなどを溶融除染するときに
も適用可能である。さらに、放射能汚染物質がウ
ラン以外の化合物、例えば、プルトニウムなど超
ウラン元素の化合物で汚染されたアルミニウム材
にも適用可能である。 他に、原子力発電所で発生するコバルト、マン
ガン、グロムを始めとする放射性物質で汚染され
た金属材についてもこの溶融除染方法を適用可能
である。特に、原子力発電所で生じる放射性物質
は鉄に近く、その酸化物の生成自由エネルギーは
小さいので、放射性物質の化合物は容易に還元を
受けやすい。したがつて、汚染金属の活性を低下
させる必要があり、本発明に係る方法を適用でき
る。 なお、溶融処理装置に関しては、第１図では発
熱体６を用いた外部加熱方式を採用しており、第
８図ではエレクトロスラグ再溶解炉を用いている
が、このほか誘導加熱、アーク溶解でもよい。そ
して連続溶解処理には第８図のESR炉が適して
いる。 ここで、一般に工業材とされるアルミニウム材
中に含まれるマグネシウムや銅との関連について
述べておく。一般に工業規格のアルミニウム材中
にマグネシウムや銅その他の金属を含ませる目的
は、耐食性を高め、また、強度を増すためであ
る。そして、用途に応じて１〜５％添加している
が、一般に特殊なアルミニウム合金を除いて、添
加されるマグネシウム量が５％を越える例はな
い。しかも、除染効果を高める目的でマグネシウ
ムを添加した例はなく、一般に放射能汚染アルミ
ニウム材を溶融処理するときは、マグネシウムな
どの新たな添加なくしては目的とする除染効果は
得られない。 〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明によれば、アルミ
ニウムの活量を低下させて放射能で汚染されたア
ルミニウム材の除染効率を向上させることができ
るという効果がある。
的とするところは、アルミニウムの活量を低下さ
せて放射能で汚染されたアルミニウム材の除染効
率を向上させることができる放射能汚染アルミニ
ウム材の溶融除染方法を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明の特徴は、放射能で汚染されたアルミニ
ウム材に無機化合物からなるスラグ剤を添加して
加熱溶融する過程において、アルミニウムの活量
を低減させるのに有効な少なくとも一種類の異種
金属を含有量が所定値以上になるように添加する
ようにした点にある。 〔発明の実施例〕 以下本発明の方法の一実施例を第１図〜第８図
を用いて詳細に説明する。 実施例の説明の前に、まず、本発明の基本概念
について説明する。 ウランなどの放射性物質で汚染された金属のう
ちアルミニウムは、他の鉄などの金属に比べて活
性が強く、除染が困難である。その理由は、すで
に述べたように、アルミニウムとウラン酸化物と
が次式で示されるような反応を起こしやすいこと
による。 UO2＋３／４AlＫ Ｕ＋２／３Al2O3 …(4) 平衡定数Ｋは、(2)式を適用すると、次のように
なる。 Ｋ＝aU・a2/3／Al2O3／aUO2・a4/3／Al ＝NU・N2/3／Al2O3／NUO2・N4/3／Al・γU・γ2/3／A
l2O3／γUO2・γ4/3／Al…(5) (5)式を計算した結果は第２表に示してある。こ
こで、純アルミニウムの場合は、活量係数γAlは
１である。また、Ｕ（ウラン）、UO2（二酸化ウラ
ン）、Al2O3（酸化アルミニウム）は微量なので、
γU、γUO2やγAl2O3の真値は不明であるが、反応量
に係わりなく一定とみなせるので、Ｃ＝γU・
γ2/3 Al2O3／γUO2として(5)式は次のように表わせる。 Ｋ＝ＣNU・N2/3／Al2O3／NUO2・N4/3／Al・γ4/3／
Al…(6) そこで、何らかの要因によつてアルミニウムの
活量aAl＝NAl・γAlが減少したとすると、Ｋが一定
なので、それに見合つた分だけNUO2は増すがNU
は減少するはずである。すなわち、相対的に還元
ウランの生成量が減るため、除染効率が上がるこ
とになる。従来例において、温度を下げるにした
がつて除染効率が向上した理由の１つとして、ア
ルミニウムの活量、すなわち、活量係数が低下す
ることが考えられる。しかしながら、温度効果だ
けでは目的とする除染効率を達成できないことが
わかつた。そこで、さらにアルミニウムの活量
aAlを低下させる原因となるものを検討した結果、
アルミニウム中に異種の金属を含ませて合金を形
成したとき、aAlが低下する場合があることをつ
きとめた。以下、このことを具体的にマグネシウ
ム（Mg）を添加金属とした場合を例にとつて説
明する。 本来、マグネシウムも第２図に示すようにアル
ミニウムと同様に活性な金属であるが、アルミニ
ウムとマグネシウムを混合溶融したとき、Al−
Mgの金属間化合物を形成する。このとき、アル
ミニウムの活量係数γAlは、第４図に示すように、
マグネシウム成分増加にともない減少する。一
方、マグネシウムの成分増加にともなつてマグネ
シウムの活量係数γMgは増加するが、マグネシウ
ムの存在率が低いときは0.5前後の値を示す。こ
のことから、双方の金属とも活量が低下している
ことがわかる。さらに、第５図に示すように、
Al−Mgの金属間化合物が生成されると、生成自
由エネルギー変化（−ΔGAl-Mg）量が増加し、Al
−Mg金属間化合物として安定化するので、Alや
Mg単体として有していた活性度よりさらに減少
する。 次に、合金化したアルミニウム材とウラン酸化
物との反応平衡定数Ｋを計算で示す。アルミニウ
ムとマグネシウム混合比に対応した金属間化合物
Alo−Mgnが生成されたものとし、以下の反応を
考える。 Alo−Mgn＋UO2Ｋ Ｕ＋ｎ／２Al2O3＋mMgO …(7) ここに、 ３／２ｎ＋ｍ＝２ …(8) Ｋ＝exp（−ΔG／RT） …(9) ΔG＝（ｎ／２γAl・ΔGAl2O3＋mγMg・ΔGMgO） −（ΔGAl-Mg＋ΔGUO2） …(10) (10)式において、Al2O3とMgOの生成自由エネル
ギー変化ΔGAl2O3とΔGMgOに活量係数を掛ける理
由は、見かけ上反応に寄与するAlやMg成分量が
減少しているためである。第６図にAl−Mg合金
中のMg存在比に対する(7)式に示す反応の平衡定
数Ｋの関係を示す。第６図からMg存在比０〜0.5
の間では、Mg量の増加にしたがつてＫ値は指数
関数的に減少することがわかる。しかし、Mg存
在比が0.5を超えると、マグネシウムの活性の影
響が支配的になるため、再びＫ値は上昇する。し
たがつて、マグネシウムの添加量を50％以上にす
ると逆効果になる。ただし、本発明はアルミニウ
ム材の除染にあるので、50％以上のマグネシウム
を添加することは実際的でなく、廃棄物量の減少
という概念からもはずれる。 いま、ウランで汚染したアルミニウム材に対し
て５％のマグネシウムを添加し、(7)式における平
衡定数Ｋが減少したとき、理論的には非還元ウラ
ン化合物がスラグ中に取り込まれると考えられる
ので、除染係数はＫに逆比例する。しかしなが
ら、除染を支配する因子として、上述した熱力学
的に決まる平衡定数Ｋ以外にスラグ剤の種類およ
び組成比で決まるスラグのイオン的性質があげら
れる。溶融スラグ中でウラン捕集に有効なスラグ
イオンの生成量が最大となる最適組成比があり、
イオン的性質を示す指標の代表として塩基度が用
いられる。一般的に、スラグ剤は数種の無機化合
物混合体であるが、相対的にイオン化率が高いス
ラグ剤を塩基性、イオン化率が低く共有結合性が
強いスラグ剤を酸性と分類し、塩基度＝塩基性成
分／酸性成分モル比で表わす。アルミニウム溶融
処理用スラグ剤は、アルミニウムの融点が660℃
と低いため、鉄材処理用スラグ剤と異なり、低融
点スラグ剤が要求される。このため、フツ化物や
塩化物系スラグ剤を用いる。従来例に示したアル
ミニウム材の溶融除染結果は、イオン的な性質を
考慮し、最も除染効果が高い塩基度範囲にあるス
ラグ剤を用いたものである。したがつて、現在ま
でのところ、スラグ剤としては、最適と考えられ
るものを使用している。これまで種々のスラグ剤
を選んで試みた結果によれば、スラグ剤を種々変
えただけでは、目標とする除染効率が得られない
ため、金属側の性質を変えて除染効果を高める方
法として考案したのが本発明に係る溶融除染方法
である。 以下、アルミニウムの活量を低下させるため異
種金属としてマグネシウムを添加した場合の溶融
除染の様子について説明する。 第７図は溶融除染効果に及ぼすマグネシウム添
加率の影響を示す線図で、横軸にMg存在率、縦
軸にAlインゴツトのＵ濃度をとつて示してある。
純アルミニウム材に含有させたマグネシウム量が
増すにしたがい除染後のアルミニウムインゴツト
中のウラン量が減少し、除染効率が指数関数的に
向上することがわかる。そして、マグネシウム存
在率が５％を超えたときには、一般のアルミニウ
ム材中に含まれるウラン濃度（1ppm以下）まで
下げることができることがわかる。これにより目
標の除染レベルを達成できるが、さらに除染効果
を上げるためにマグネシウムの添加量を増すかど
うかは、廃棄物量の増加および添加剤を加えるこ
とによる経済的損失など技術的な観点以外のこと
を考慮して決める必要がある。 以上、マグネシウムの添加効果を具体例で説明
したが、同様の効果を有する金属として銅（Cu）
があげられる。Al−Cu合金も同様に安定な金属
間化合物を生成し、銅の添加量を増加するにした
がつて、第４図、第５図と同様の傾向を示し、ア
ルミニウムの活量が減少する。また、銅を含有さ
せたアルミニウム材についても同様に除染効率の
向上をはかることができる。 その他、例えば、鉄やクロムなどの異種金属を
添加しても同様の効果を期待できるが、この場
合、添加量を多くすることはできない。その理由
は、アルミニウム材の溶融処理の従来例で述べた
ように、溶融温度は除染効果を左右する第２の因
子であり、処理温度を低くするほど除染効果が高
くなり、例えば、第３図に示してあるように、
900〜1000℃以上の処理では、除染が難しくなり、
ちなみに、５％添加したときのAl−Fe、Al−Cr
合金の融点は、それぞれ800℃、880℃であり、こ
のような場合には、処理温度を900℃以上にする
必要があり、鉄やクロムの添加効果は、温度上昇
にともなう負の除染効果によつて相殺されるから
である。この点から、添加すべき異種の金属は、
少なくとも10％加えたときに、合金の融点がアル
ミニウムの融点660℃以下か、高くとも700℃付近
であることが望ましい。 次に、具体的実施例について説明する。第１図
に示す放射能汚染アルミニウムの溶融処理装置を
用いて、先に述べた処理手順によつてウラン汚染
アルミニウム材の溶融処理を行つた。本実施例で
は、アルミニウム材の表面に500ppm相当のウラ
ンが付着した金属棒と、これの10重量％のスラグ
剤（無機ハロゲン化物LiF−KCl−BaCl2）粉末
とを磁製のルツボ１に収納し、さらに試験条件に
したがつて０〜5.2％のマグネシウムを添加した。 次に、ルツボ１を電気炉２内に入れた後、発熱
体６による加熱を開始し、炉内温度が800℃に達
したら30分間保持する。ただし、炉内は一旦排気
ポンプ４によつて排気してから不活性ガスボンベ
５からアルゴンガスを供給し、炉内圧力を
200Torrから500Torrに保つ。上記温度で一定時
間溶融してから放冷し、ルツボ１内のインゴツト
を取り出し、インゴツト中のウラン濃度を放射能
測定装置によつて測定した。その結果を第７図に
示した。アルミニウムインゴツト中のウラン濃度
は、マグネシウム存在率５％のとき、ほぼ汚染前
の原材中のウラン濃度に等しくなることが第７図
よりわかる。したがつて、アルミニウム材中に添
加すべきマグネシウム量は、４％以上とするのが
よい。なお、すでにマグネシウムを含んでいるア
ルミニウム合金材のときは、その不足分以上を添
加すればよい。そして、すでにマグネシウム成分
が５％以上含まれている合金アルミニウム材が汚
染材である場合には、さらにマグネシウムを添加
しなくとも、汚染前レベルのウラン濃度まで除染
することが可能である。すなわち、ウランなど核
燃料物質を取り扱う施設で、アルミニウム材を構
成材とする装置または配管には、あらかじめ５％
以上のマグネシウムを含んだ合金アルミニウム材
が使用されることがあるが、この場合は、さらに
マグネシウムを添加することなく、十分に溶融除
染することができる。 同様なことは、銅を含むアルミニウム材につい
てもいえる。５％の銅を含むアルミニウム材の溶
融除染を行つた結果によれば、原材中のウラン濃
度にほぼ近い1ppm以下まで除染できた。 第８図はエレクトロスラグ再溶解炉（ESR炉）
を用いた放射能染除金属の溶融処理装置の構成図
である。ESR炉は、放射能で汚染された定形の
配管などを直接溶解電極として溶融除染するもの
であり、放射能汚染金属を消耗電極１０とし、溶
融スラグ８の挿入しつつ大電流供給トランス電源
装置１１より溶融スラグ８へ大電流を流す。この
とき、溶融スラグ８中でジユール熱を発生し、溶
融スラグ８が加熱源となつて電極１０が溶解す
る。そして電極１０がアルミニウム材のときは、
同時にマグネシウムを金属供給装置１２より必要
量加える。また、同時にスラグ剤をスラグ剤供給
槽１３より必要量添加する。溶解アルミニウム
は、水冷銅製ルツボ１４において凝固積層し、イ
ンゴツト１５を形成する。炉内雰囲気は負圧と
し、不活性ガスボンベ５からアルゴンガスを供給
し、放射能で汚染されている可能性がある排ガス
は、フイルタ３を介して排気ポンプ４で排気す
る。なお、電極１０が溶解消耗するにしたがつ
て、電極駆動モータ１７によつて電極駆動機構１
８が駆動されて、電極保持体１９を介して電極１
０が下降する。第８図に示す構成の溶融処理装置
を用いても本発明に係る溶融除染方法を実施可能
である。なお、２０は保護カバーである。 上記した本発明の溶融除染方法によれば、活性
のためこれまで除染が困難とされていたアルミニ
ウム材を溶融処理するときに、溶融アルミニウム
材中にマグネシウム（または銅）を含有量が４％
以上になるように添加するようにしたので、アル
ミニウムの活性（活量）を低下させることがで
き、それにともない、汚染前の原材中のウラン濃
度レベルまで除染可能となり、原子力施設で発生
するアルミニウム廃材を一般材と区別なく取り扱
うことを可能とすることができる。 なお、本発明に係る溶融除染方法におけるアル
ミニウム材に添加する金属は、マグネシウム、銅
以外にシリコンがある。一方、除染対象金属はア
ルミニウム材としたが、他の活性な金属、例え
ば、チタンやシリコンなどを溶融除染するときに
も適用可能である。さらに、放射能汚染物質がウ
ラン以外の化合物、例えば、プルトニウムなど超
ウラン元素の化合物で汚染されたアルミニウム材
にも適用可能である。 他に、原子力発電所で発生するコバルト、マン
ガン、グロムを始めとする放射性物質で汚染され
た金属材についてもこの溶融除染方法を適用可能
である。特に、原子力発電所で生じる放射性物質
は鉄に近く、その酸化物の生成自由エネルギーは
小さいので、放射性物質の化合物は容易に還元を
受けやすい。したがつて、汚染金属の活性を低下
させる必要があり、本発明に係る方法を適用でき
る。 なお、溶融処理装置に関しては、第１図では発
熱体６を用いた外部加熱方式を採用しており、第
８図ではエレクトロスラグ再溶解炉を用いている
が、このほか誘導加熱、アーク溶解でもよい。そ
して連続溶解処理には第８図のESR炉が適して
いる。 ここで、一般に工業材とされるアルミニウム材
中に含まれるマグネシウムや銅との関連について
述べておく。一般に工業規格のアルミニウム材中
にマグネシウムや銅その他の金属を含ませる目的
は、耐食性を高め、また、強度を増すためであ
る。そして、用途に応じて１〜５％添加している
が、一般に特殊なアルミニウム合金を除いて、添
加されるマグネシウム量が５％を越える例はな
い。しかも、除染効果を高める目的でマグネシウ
ムを添加した例はなく、一般に放射能汚染アルミ
ニウム材を溶融処理するときは、マグネシウムな
どの新たな添加なくしては目的とする除染効果は
得られない。 〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明によれば、アルミ
ニウムの活量を低下させて放射能で汚染されたア
ルミニウム材の除染効率を向上させることができ
るという効果がある。
第１図は溶融処理装置の構成図、第２図は各種
金属酸化物の温度と生成自由エネルギーとの関係
線図、第３図は純アルミニウムの溶融除染の温度
効果を示す線図、第４図はAl−Mg合金の1000〓
の溶融体におけるMg存在率と各金属の活量係数
との関係を示す線図、第５図はAl−Mg金属間化
合物のMg存在率と生成自由エネルギー変化との
関係線図、第６図は1073〓におけるMg存在比
と、Al−Mg合金とウラン酸化物の反応平衡定数
との関係線図、第７図はウラン汚染度500ppmの
アルミニウム材のMg存材率と除染後のアルミニ
ウムインゴツトのウラン濃度との関係線図、第８
図はエレクトロスラグ再溶解炉を用いた放射能汚
染金属の溶融処理装置の構成図である。 １……磁製ルツボ、２……電気炉、３……ケミ
カルトラツプおよびフイルタ、４……排気ポン
プ、５……不活性ガスボンベ、６……発熱体、７
……負荷電流制御装置、８……溶融スラグ、９…
…溶融金属、１０……放射能汚染金属消耗電極、
１１……大電流供給トランス電源装置、１２……
金属供給装置、１３……スラグ剤供給装置、１４
……水冷銅製ルツボ、１５……インゴツト、１７
……電極駆動モータ、１８……電極駆動機構、１
９……電極保持体、２０……保護カバー。
金属酸化物の温度と生成自由エネルギーとの関係
線図、第３図は純アルミニウムの溶融除染の温度
効果を示す線図、第４図はAl−Mg合金の1000〓
の溶融体におけるMg存在率と各金属の活量係数
との関係を示す線図、第５図はAl−Mg金属間化
合物のMg存在率と生成自由エネルギー変化との
関係線図、第６図は1073〓におけるMg存在比
と、Al−Mg合金とウラン酸化物の反応平衡定数
との関係線図、第７図はウラン汚染度500ppmの
アルミニウム材のMg存材率と除染後のアルミニ
ウムインゴツトのウラン濃度との関係線図、第８
図はエレクトロスラグ再溶解炉を用いた放射能汚
染金属の溶融処理装置の構成図である。 １……磁製ルツボ、２……電気炉、３……ケミ
カルトラツプおよびフイルタ、４……排気ポン
プ、５……不活性ガスボンベ、６……発熱体、７
……負荷電流制御装置、８……溶融スラグ、９…
…溶融金属、１０……放射能汚染金属消耗電極、
１１……大電流供給トランス電源装置、１２……
金属供給装置、１３……スラグ剤供給装置、１４
……水冷銅製ルツボ、１５……インゴツト、１７
……電極駆動モータ、１８……電極駆動機構、１
９……電極保持体、２０……保護カバー。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 放射能で汚染されたアルミニウム材に無機化
合物からなるスラグ剤を添加して加熱溶融し、放
射性物質を前記スラグ中に包含させて前記アルミ
ニウム材を放射能的に清浄化する溶融除染方法に
おいて、前記加熱溶融過程においてアルミニウム
の活量を低減させるのに有効な少なくとも一種類
の異種金属を含有量が所定値以上になるように添
加することを特徴とする放射能汚染アルミニウム
材の溶融除染方法。 ２ 前記異種金属は、該異種金属を含有させて溶
融することによつて生成される金属間化合物が負
の側に可及的に大きい標準生成自由エネルギー変
化を示すものである特許請求の範囲第１項記載の
放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方法。 ３ 前記異種金属は、前記金属間化合物の融点が
900℃を越えないものである特許請求の範囲第２
項記載の放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方
法。 ４ 前記異種金属はマグネシウム、銅またはそれ
らの混合体であつて、含有率が前記アルミニウム
材にあらかじめ含まれているものを含めて４％以
上となるように添加する特許請求の範囲第１項記
載の放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16865984A JPS6145999A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16865984A JPS6145999A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6145999A JPS6145999A (ja) | 1986-03-06 |
| JPH0242432B2 true JPH0242432B2 (ja) | 1990-09-21 |
Family
ID=15872118
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16865984A Granted JPS6145999A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 放射能汚染アルミニウム材の溶融除染方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6145999A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4427179A1 (de) * | 1994-08-01 | 1996-02-08 | Siemens Ag | Verfahren zur Verwertung von Metallteilen, die durch Uran radioaktiv kontaminiert sind |
| JP7692603B2 (ja) * | 2021-09-01 | 2025-06-16 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 汚染土壌から放射性セシウムを除去する方法 |
-
1984
- 1984-08-10 JP JP16865984A patent/JPS6145999A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6145999A (ja) | 1986-03-06 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US5405427A (en) | Salt flux for addition to molten metal adapted for removing constituents therefrom and methods of using | |
| US3721549A (en) | Preparation of metal ingots from the corresponding metal oxides | |
| US4183745A (en) | Demagging process for aluminum alloy without air pollution | |
| WO2023038591A1 (en) | Flux composition for copper-based alloys | |
| JPH0242432B2 (ja) | ||
| Heshmatpour et al. | Metallurgical aspects of waste metal decontamination by melt refining | |
| Heshmatpour et al. | Effects of slag composition and process variables on decontamination of metallic wastes by melt refining | |
| JPH0136919B2 (ja) | ||
| US5640710A (en) | Method for melt-decontaminating metal contaminated with radioactive substance | |
| JPH0531759B2 (ja) | ||
| Uda et al. | A melt refining method for uranium-contaminated aluminum | |
| EP0067634B1 (en) | Method of melting an alloy in an induction furnace | |
| Heshmatpour et al. | Decontamination of transuranic contaminated metals by melt refining | |
| JPS5928700A (ja) | 放射性物質汚染金属の溶解処理装置 | |
| JPH08248188A (ja) | インゴットの連続的引抜を伴う低温るつぼ溶融作業による、スラグを介してのジルカロイの汚染除去 | |
| Uda et al. | Melting of uranium-contaminated metal cylinders by electroslag refining | |
| JPH0320719B2 (ja) | ||
| US20240279772A1 (en) | Magnesium reduction in molten aluminum | |
| JPH05209237A (ja) | アルミニウムおよびアルミニウム合金溶湯の除滓用フ ラックス | |
| JP3858369B2 (ja) | ジルコニウム合金廃棄物の除染方法及びその装置 | |
| Staff et al. | Semi-annual summary research report in metallurgy | |
| Van Den Avyle et al. | Optimization of Thermochemical, Kinetic, and Electrochemical Factors Governing Partitioning of Radionuclides during Melt Decontamination of Radioactively Contaminated Stainless Steel | |
| Nafziger et al. | Electroslag Melting of Titanium and Aluminum | |
| Jackson | Molten salt bath heating of uranium and its alloys | |
| JP2951874B2 (ja) | 放射能汚染金属の溶融除染方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |