JPH0249129B2 - - Google Patents
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- JPH0249129B2 JPH0249129B2 JP57181950A JP18195082A JPH0249129B2 JP H0249129 B2 JPH0249129 B2 JP H0249129B2 JP 57181950 A JP57181950 A JP 57181950A JP 18195082 A JP18195082 A JP 18195082A JP H0249129 B2 JPH0249129 B2 JP H0249129B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- tape
- flat
- carrier
- cloth
- silica
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、燃焼排ガス中の未燃焼成分や不完全
燃焼成分を残存する酸素を用いて、CO2とH2Oに
転化する完全酸化反応に代表される高温で高速反
応に用いる触媒の担体に関する。 従来例の構成とその問題点 石油や石炭等の化石資源より成る液体もしくは
気体の燃焼の際に生ずる燃焼排ガス中には、少な
からずの未燃焼成分や不完全燃焼成分としての
COやHC、又は燃料中のＳや大気中のＮが酸化し
て生成されるSOxやNOxなどが含まれており、
これらの成分はいずれも人体に有害な成分であ
る。これらの有害成分を除去するには、触媒の存
在下で排ガス中の残存酸素や排気系外より補給さ
れる酸素を用いて、効率よく完全酸化せしめるこ
とにより、無害なCO2やH2Oに転化したり、排ガ
ス中の残存HCやCOと、もしくは排気系外から補
給されるNH3などの環元剤を用いてNOxを還元
分解して無害化することが行なわれている。この
とき用いる触媒は通常アルミナやシリカを主成分
とする粒状やパレツト状の担体に触媒の主成分と
なる白色やパラジウムなどの貴金属を分散担持さ
せたものや、主として第属元素から成る酸化物
を含浸担持した触媒が用いられている。しかしな
がら特に排ガス系に触媒層を配設する場合には、
この触媒層の通気抵抗が高く、燃焼系の機能その
ものに影響を及ぼすことが多い。この点を改善す
るものとしていわゆるハニカム状と言われる一体
構造（モノリス）をした担体が提案され、これに
多くの改善が加えられた結果、今日ではその基材
をコーデイエライト等の高温焼結セラミツクで作
り、構成するセルの大きさと、セルとセルの隔壁
の厚さを著しく小さく且つ薄くすることによつて
実質的な通気抵抗を極めて低くすると共に、反応
ガス流の沿壁接触長を長くすることによつて触媒
効率を上げ、且つ表面積も大きくしてこの種の燃
焼排ガスの浄化用触媒担体構造として大変好まし
い形状が得られている。 しかしこのモノリス型担体から成る触媒は、飽
くまでも高温焼結成形セラミツクを基材としてい
るため、ユニツトセル間の隔壁の厚さと、セルの
大きさには限界があつて、より接触効率を上げる
には担体の反応ガス流方向の長さを長くとること
でしか解決されず、その結果、反応性と通気抵抗
の２律背反によつて特性が決められる。又通常の
小型の石油バーナなどの排気系に用いるに当つて
は、コーデイエライト等の高温焼結セラミツクの
構造体では、その熱容量が大きく、バーナへの熱
輻射等による燃焼特性への影響も大きくなるなど
の問題がある。 発明の目的 本発明は、無機質クロスを基材としてモノリス
構造の担体を形成することにより、壁面となるク
ロスの織り目を通じて反応ガスとの接触が行わせ
ることにより、より通気抵抗が低く、反応性に富
んだ触媒担体を提供することを目的とするもので
ある。 発明の構成 本発明は、酸化処理によりシリカ純度を96％以
上に高めたシリカクロスの経糸と緯糸から成る投
影開口率が10〜50％の範囲にある織布を基材と
し、これにアルミナ等の担体材を担持させると共
に、これを波形と平形に成形し、これらの波形の
担体クロスと平形の担体クロスを交互に巻回もし
くは積層し、且つこれらを互に無機質のバインダ
で接合して、一個のモノリス状担体を形成するも
のである。 実施例の説明 次に図面を参照して本発明の実施例を説明す
る。 実施例 １ 巾40mmのからみ織りで織られ、酸処理によつて
シリカ純度を96％以上に高めたシリカクロステー
プを、シリカゾル５％の水溶液に浸漬し、120℃
で１時間乾燥後、ベーマイトアルミナゲル10部を
イオン交換水100部に撹拌分散して得たアルミナ
ゾルに浸漬する。このアルミナゾルを含浸したテ
ープを、あらかじめ作成された波形治具面に沿わ
せて押し込み、治具と共に乾燥炉に入れ、140℃
で２〜５時間乾燥したのち、治具からテープを取
り外し、波形に成形された第１図の符号１に示す
テープを作成する。この波形テープ１を更に大気
雰囲気中で（成る可くは新気交換して）500℃か
ら800℃の温度で２〜５時間焼成する。この状態
でテープ１の表面には８〜15wt％のγアルミナ
がシリカクロステープに担持されたものが得られ
る。一方同様にアルミナゾルを含浸した別のテー
プを平板治具の上に静置し、乾燥炉で140℃で２
〜５時間乾燥したのち、テープのみを焼成炉に入
れ、大気雰囲気中で500℃から800℃の温度で２〜
５時間焼成して、平形テープ２を作成する。これ
らのテープ１と２をアルミナゾル浸漬槽から取り
出し、それぞれ波形もしくは平形治具にセツトす
るに当り、テープ素材の織り目がアルミナゾルで
目づまり状態にならないようにエアーで吹き付
け、アルミナゾルの含浸量を調節してテープ１と
テープ２を共に焼成後もそれぞれ織り目を維持す
ることができる。 次にこれらの波形テープ１と平形テープ２をそ
れぞれ１枚ずつ重ね、波形テープ１の山の部分と
平形テープ２の接合部に、アルミナセメントもし
くは少量の水ガラス混合物から成るバインダを薄
く塗布する。この接合部をドライヤ等で熱風で一
部乾燥して波形テープ１と平形テープ２を重ね合
わせた状態で、端部より任意の直径になるまで巻
回して、第１図に示すようなロールを形成し、外
周部は平形テープのみを巻回重ねて巻き込み、そ
の終端部にアルミナセメントなどの無機質バイン
ダを塗布し、円筒状の治具に納めて、乾燥炉に入
れ、バインダを固化したのち、焼成炉にて700〜
800℃で２〜５時間焼成してロール状クロスモノ
リス担体を調製する。 実施例 ２ 実施例１と同様の処理によつて作製された広巾
のシリカクロスを実施例１と同様の処理をして、
第２図に示す波形のクロス１１と平形のクロス１
２を別々に作製し、これらを一定寸法に切断した
ものを図に示すように交互に重ね合わせ、波形ク
ロス１１と平形クロス１２の接触部にアルミナセ
メントなどの無機質バインダを塗布して、任意段
数重ね合せ、最下部と最上部は平形クロスとし、
これを乾燥焼成を実施例１と同じ条件で処理して
図に示す層状方形のクロスモノリス担体を調製す
る。 実験では、実施例１及び２で共に基材となるシ
リカクロスはからみ織りで、投影開口率が５〜60
％の範囲で、いく種類かを選択して波形と平形を
それぞれ組合せて作製した。又波形の形状も、山
のピツチを３〜10mm、山の高さを５〜10mmの範囲
で幾種類かを選択して作製した。 発明の効果 本発明による触媒担体の効果を調べるために、
実施例１で作られた巻回形クロスモノリス担体の
波形状に関して２種類と、壁面投影開口率につい
て３種類から成る組合せ形状７種類を選び、それ
ぞれを浸漬、乾燥、活性化を同一条件で行なつて
触媒調製をしたものについて、反応特性と圧損を
測定した。一方比較サンプルとして従来からのモ
ノリス触媒（方形セルタイプ）で、開口断面が上
記実施例のサンプルと類似したものを選び、且つ
上述と同じ量と処理により触媒を担持したものを
用いた。 別表にその結果をまとめて示す。反応はいずれ
も乾燥ガスを用い、空気バランスから成る反応ガ
スによるもので、反応ガス温度を上昇させて、そ
の潜熱による触媒層加熱を行なつた。この表から
も反応開始温度が共に本発明によるものの方が低
温度であることは、素材がシリカクロスでありそ
の熱容量が小さいことを物語つている。一方、形
状因子との関係においては、基材のシリカクロス
の織目の大きさ、表においてはクロスモノリスを
構成する壁面開口率に大きく依存していることが
特徴的であり、且つ当然のこととして、波形状の
細かいもの、即ち表においては波形状のピツチと
山の高さが共に小さいものが、同一白金担持量に
かかわらず効果が大きい。ただ触媒層としての通
気抵抗についていえば、これら反応面での効果は
逆であるが、この場合も壁面開口率、即ち基材シ
リカクロスの網目の大きさを大きくすることによ
つて実質的な通気抵抗を小さくすることができ
る。この反応と圧損の相反する条件をこれまでの
高温焼結セラミツクを基材とするモノリス触媒で
は、調整することは困難で、意図的に行なうには
壁厚（リブ厚）を薄くすることによつてのみ可能
であり、これには機械加工上の限界があるため、
実際には調整が困難であつた。 本発明によれば、この反応特性と圧損とを調整
し得る要素として波形状に壁面の開口率が加えら
れ、反応装置にとつて最適な設計をなし得るとい
う大きな特徴がある。更に壁面開口率、即ち、基
材シリカクロスの網目の大きさが反応に及ぼす影
響は、特に反応処理量、表においては98％CO転
化し得る最大の空間速度値によつて表現されてい
るように、同一の波形状、即ちモノリス構造の幾
何学形状が同一であるにもかかわらず、反応量は
顕著に変化しており、更に先の圧損については、
逆に変化している。即ち、圧損が小さくなるにも
かかわらず、反応量が増加するという全く新しい
効果を生み出している。このことは、従来の焼結
セラミツク型のモノリスがモノリスセル内の壁面
に沿う沿面接触により反応していることに対し
て、本発明のクロスモノリスでは、壁面に対して
沿面と対面貫流接触が加味され、実質的な接触面
積が増大したことを意味するものと思われる。 上述の実施例については、担持物質としては、
アルミナのほか、チタニア、ジルコニア、トリ
ア、シリカ等のいわゆる無機担体材であれば上述
と同様の効果が得られる。又、形状因子としての
壁面開口率（実際には基材クロスの投影開口率）
は10〜60％、波形状のピツチとしては３〜10mm、
山の高さとしては５〜10mmの範囲にあることが好
ましいが、反応の種類に応じてこの範囲を超える
ものであつても、それ相応の効果が得られる。 又上述の実施例では、波形と平形の組合せにつ
いて述べたが、波形が山形や矩形であつても、又
その他の形状であつてもよく、又、最終形状とし
て巻回及び立方形について述べたが、楕円形状そ
の他の形状であつても本発明の効果を損うもので
はない。 【表】
燃焼成分を残存する酸素を用いて、CO2とH2Oに
転化する完全酸化反応に代表される高温で高速反
応に用いる触媒の担体に関する。 従来例の構成とその問題点 石油や石炭等の化石資源より成る液体もしくは
気体の燃焼の際に生ずる燃焼排ガス中には、少な
からずの未燃焼成分や不完全燃焼成分としての
COやHC、又は燃料中のＳや大気中のＮが酸化し
て生成されるSOxやNOxなどが含まれており、
これらの成分はいずれも人体に有害な成分であ
る。これらの有害成分を除去するには、触媒の存
在下で排ガス中の残存酸素や排気系外より補給さ
れる酸素を用いて、効率よく完全酸化せしめるこ
とにより、無害なCO2やH2Oに転化したり、排ガ
ス中の残存HCやCOと、もしくは排気系外から補
給されるNH3などの環元剤を用いてNOxを還元
分解して無害化することが行なわれている。この
とき用いる触媒は通常アルミナやシリカを主成分
とする粒状やパレツト状の担体に触媒の主成分と
なる白色やパラジウムなどの貴金属を分散担持さ
せたものや、主として第属元素から成る酸化物
を含浸担持した触媒が用いられている。しかしな
がら特に排ガス系に触媒層を配設する場合には、
この触媒層の通気抵抗が高く、燃焼系の機能その
ものに影響を及ぼすことが多い。この点を改善す
るものとしていわゆるハニカム状と言われる一体
構造（モノリス）をした担体が提案され、これに
多くの改善が加えられた結果、今日ではその基材
をコーデイエライト等の高温焼結セラミツクで作
り、構成するセルの大きさと、セルとセルの隔壁
の厚さを著しく小さく且つ薄くすることによつて
実質的な通気抵抗を極めて低くすると共に、反応
ガス流の沿壁接触長を長くすることによつて触媒
効率を上げ、且つ表面積も大きくしてこの種の燃
焼排ガスの浄化用触媒担体構造として大変好まし
い形状が得られている。 しかしこのモノリス型担体から成る触媒は、飽
くまでも高温焼結成形セラミツクを基材としてい
るため、ユニツトセル間の隔壁の厚さと、セルの
大きさには限界があつて、より接触効率を上げる
には担体の反応ガス流方向の長さを長くとること
でしか解決されず、その結果、反応性と通気抵抗
の２律背反によつて特性が決められる。又通常の
小型の石油バーナなどの排気系に用いるに当つて
は、コーデイエライト等の高温焼結セラミツクの
構造体では、その熱容量が大きく、バーナへの熱
輻射等による燃焼特性への影響も大きくなるなど
の問題がある。 発明の目的 本発明は、無機質クロスを基材としてモノリス
構造の担体を形成することにより、壁面となるク
ロスの織り目を通じて反応ガスとの接触が行わせ
ることにより、より通気抵抗が低く、反応性に富
んだ触媒担体を提供することを目的とするもので
ある。 発明の構成 本発明は、酸化処理によりシリカ純度を96％以
上に高めたシリカクロスの経糸と緯糸から成る投
影開口率が10〜50％の範囲にある織布を基材と
し、これにアルミナ等の担体材を担持させると共
に、これを波形と平形に成形し、これらの波形の
担体クロスと平形の担体クロスを交互に巻回もし
くは積層し、且つこれらを互に無機質のバインダ
で接合して、一個のモノリス状担体を形成するも
のである。 実施例の説明 次に図面を参照して本発明の実施例を説明す
る。 実施例 １ 巾40mmのからみ織りで織られ、酸処理によつて
シリカ純度を96％以上に高めたシリカクロステー
プを、シリカゾル５％の水溶液に浸漬し、120℃
で１時間乾燥後、ベーマイトアルミナゲル10部を
イオン交換水100部に撹拌分散して得たアルミナ
ゾルに浸漬する。このアルミナゾルを含浸したテ
ープを、あらかじめ作成された波形治具面に沿わ
せて押し込み、治具と共に乾燥炉に入れ、140℃
で２〜５時間乾燥したのち、治具からテープを取
り外し、波形に成形された第１図の符号１に示す
テープを作成する。この波形テープ１を更に大気
雰囲気中で（成る可くは新気交換して）500℃か
ら800℃の温度で２〜５時間焼成する。この状態
でテープ１の表面には８〜15wt％のγアルミナ
がシリカクロステープに担持されたものが得られ
る。一方同様にアルミナゾルを含浸した別のテー
プを平板治具の上に静置し、乾燥炉で140℃で２
〜５時間乾燥したのち、テープのみを焼成炉に入
れ、大気雰囲気中で500℃から800℃の温度で２〜
５時間焼成して、平形テープ２を作成する。これ
らのテープ１と２をアルミナゾル浸漬槽から取り
出し、それぞれ波形もしくは平形治具にセツトす
るに当り、テープ素材の織り目がアルミナゾルで
目づまり状態にならないようにエアーで吹き付
け、アルミナゾルの含浸量を調節してテープ１と
テープ２を共に焼成後もそれぞれ織り目を維持す
ることができる。 次にこれらの波形テープ１と平形テープ２をそ
れぞれ１枚ずつ重ね、波形テープ１の山の部分と
平形テープ２の接合部に、アルミナセメントもし
くは少量の水ガラス混合物から成るバインダを薄
く塗布する。この接合部をドライヤ等で熱風で一
部乾燥して波形テープ１と平形テープ２を重ね合
わせた状態で、端部より任意の直径になるまで巻
回して、第１図に示すようなロールを形成し、外
周部は平形テープのみを巻回重ねて巻き込み、そ
の終端部にアルミナセメントなどの無機質バイン
ダを塗布し、円筒状の治具に納めて、乾燥炉に入
れ、バインダを固化したのち、焼成炉にて700〜
800℃で２〜５時間焼成してロール状クロスモノ
リス担体を調製する。 実施例 ２ 実施例１と同様の処理によつて作製された広巾
のシリカクロスを実施例１と同様の処理をして、
第２図に示す波形のクロス１１と平形のクロス１
２を別々に作製し、これらを一定寸法に切断した
ものを図に示すように交互に重ね合わせ、波形ク
ロス１１と平形クロス１２の接触部にアルミナセ
メントなどの無機質バインダを塗布して、任意段
数重ね合せ、最下部と最上部は平形クロスとし、
これを乾燥焼成を実施例１と同じ条件で処理して
図に示す層状方形のクロスモノリス担体を調製す
る。 実験では、実施例１及び２で共に基材となるシ
リカクロスはからみ織りで、投影開口率が５〜60
％の範囲で、いく種類かを選択して波形と平形を
それぞれ組合せて作製した。又波形の形状も、山
のピツチを３〜10mm、山の高さを５〜10mmの範囲
で幾種類かを選択して作製した。 発明の効果 本発明による触媒担体の効果を調べるために、
実施例１で作られた巻回形クロスモノリス担体の
波形状に関して２種類と、壁面投影開口率につい
て３種類から成る組合せ形状７種類を選び、それ
ぞれを浸漬、乾燥、活性化を同一条件で行なつて
触媒調製をしたものについて、反応特性と圧損を
測定した。一方比較サンプルとして従来からのモ
ノリス触媒（方形セルタイプ）で、開口断面が上
記実施例のサンプルと類似したものを選び、且つ
上述と同じ量と処理により触媒を担持したものを
用いた。 別表にその結果をまとめて示す。反応はいずれ
も乾燥ガスを用い、空気バランスから成る反応ガ
スによるもので、反応ガス温度を上昇させて、そ
の潜熱による触媒層加熱を行なつた。この表から
も反応開始温度が共に本発明によるものの方が低
温度であることは、素材がシリカクロスでありそ
の熱容量が小さいことを物語つている。一方、形
状因子との関係においては、基材のシリカクロス
の織目の大きさ、表においてはクロスモノリスを
構成する壁面開口率に大きく依存していることが
特徴的であり、且つ当然のこととして、波形状の
細かいもの、即ち表においては波形状のピツチと
山の高さが共に小さいものが、同一白金担持量に
かかわらず効果が大きい。ただ触媒層としての通
気抵抗についていえば、これら反応面での効果は
逆であるが、この場合も壁面開口率、即ち基材シ
リカクロスの網目の大きさを大きくすることによ
つて実質的な通気抵抗を小さくすることができ
る。この反応と圧損の相反する条件をこれまでの
高温焼結セラミツクを基材とするモノリス触媒で
は、調整することは困難で、意図的に行なうには
壁厚（リブ厚）を薄くすることによつてのみ可能
であり、これには機械加工上の限界があるため、
実際には調整が困難であつた。 本発明によれば、この反応特性と圧損とを調整
し得る要素として波形状に壁面の開口率が加えら
れ、反応装置にとつて最適な設計をなし得るとい
う大きな特徴がある。更に壁面開口率、即ち、基
材シリカクロスの網目の大きさが反応に及ぼす影
響は、特に反応処理量、表においては98％CO転
化し得る最大の空間速度値によつて表現されてい
るように、同一の波形状、即ちモノリス構造の幾
何学形状が同一であるにもかかわらず、反応量は
顕著に変化しており、更に先の圧損については、
逆に変化している。即ち、圧損が小さくなるにも
かかわらず、反応量が増加するという全く新しい
効果を生み出している。このことは、従来の焼結
セラミツク型のモノリスがモノリスセル内の壁面
に沿う沿面接触により反応していることに対し
て、本発明のクロスモノリスでは、壁面に対して
沿面と対面貫流接触が加味され、実質的な接触面
積が増大したことを意味するものと思われる。 上述の実施例については、担持物質としては、
アルミナのほか、チタニア、ジルコニア、トリ
ア、シリカ等のいわゆる無機担体材であれば上述
と同様の効果が得られる。又、形状因子としての
壁面開口率（実際には基材クロスの投影開口率）
は10〜60％、波形状のピツチとしては３〜10mm、
山の高さとしては５〜10mmの範囲にあることが好
ましいが、反応の種類に応じてこの範囲を超える
ものであつても、それ相応の効果が得られる。 又上述の実施例では、波形と平形の組合せにつ
いて述べたが、波形が山形や矩形であつても、又
その他の形状であつてもよく、又、最終形状とし
て巻回及び立方形について述べたが、楕円形状そ
の他の形状であつても本発明の効果を損うもので
はない。 【表】
第１図は本発明の一実施例の一部を分解して示
す斜視図、第２図は同様に一部を分解して示す本
発明の他の実施例の斜視図である。 １，１１……波形シリカクロス、２，１２……
平形シリカクロス。
す斜視図、第２図は同様に一部を分解して示す本
発明の他の実施例の斜視図である。 １，１１……波形シリカクロス、２，１２……
平形シリカクロス。
Claims (1)
- １ 酸処理によりシリカ純度を96％以上に高めた
シリカクロスの経糸と緯糸から成る投影開口率が
10〜50％の範囲にある織布を基材とし、これに担
体を担持して、波形と平形に成形し、この波形と
平形の２種類の担体織布を交互に巻回もしくは積
層して成る高温高速反応のための触媒担体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57181950A JPS5973053A (ja) | 1982-10-15 | 1982-10-15 | 触媒担体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57181950A JPS5973053A (ja) | 1982-10-15 | 1982-10-15 | 触媒担体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5973053A JPS5973053A (ja) | 1984-04-25 |
| JPH0249129B2 true JPH0249129B2 (ja) | 1990-10-29 |
Family
ID=16109706
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57181950A Granted JPS5973053A (ja) | 1982-10-15 | 1982-10-15 | 触媒担体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5973053A (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0291634U (ja) * | 1988-12-27 | 1990-07-20 | ||
| DE19704147A1 (de) * | 1997-02-04 | 1998-08-06 | Emitec Emissionstechnologie | Hitzebeständiger und regenerierbarer Filterkörper mit Strömungswegen |
| WO2002083309A1 (en) * | 2001-04-06 | 2002-10-24 | Mitsui Chemicals, Inc. | Catalyst carrier structural body |
| US7980001B2 (en) * | 2004-02-27 | 2011-07-19 | The Procter & Gamble Company | Fabric conditioning dispenser and methods of use |
| JP5140243B2 (ja) | 2005-08-29 | 2013-02-06 | バブコック日立株式会社 | 触媒用基材、触媒およびそれらの製造方法 |
| US8057746B2 (en) | 2007-05-02 | 2011-11-15 | Acr Co., Ltd. | Carrier for exhaust-gas purification and exhaust-gas purifier having the carrier |
| JP6053363B2 (ja) | 2012-07-18 | 2016-12-27 | 三菱日立パワーシステムズ株式会社 | 触媒構造 |
| JP5909436B2 (ja) | 2012-12-17 | 2016-04-26 | 日立造船株式会社 | 触媒担持ハニカム構造体を具備する処理装置の製造方法 |
| WO2014118983A1 (ja) * | 2013-01-29 | 2014-08-07 | 株式会社コーディアルテック | キャタライザ及び触媒装置 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5670839A (en) * | 1979-11-13 | 1981-06-13 | Nichias Corp | Denitrificating catalyst structure and production thereof |
-
1982
- 1982-10-15 JP JP57181950A patent/JPS5973053A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5973053A (ja) | 1984-04-25 |
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