JPH026305A - 窒化アルミニウム超微粒子の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム超微粒子の製造方法Info
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- JPH026305A JPH026305A JP15754488A JP15754488A JPH026305A JP H026305 A JPH026305 A JP H026305A JP 15754488 A JP15754488 A JP 15754488A JP 15754488 A JP15754488 A JP 15754488A JP H026305 A JPH026305 A JP H026305A
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- alumina
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分！Ｉ！Ｐ］
本発明は、凝集の少ない易焼結性窒化アルミニウム超微
粒粉末の工業的製造方法に関するものである。
粒粉末の工業的製造方法に関するものである。
［従来の技術とその課題］
窒化アルミニウムは熱伝導率が、他のセラミックスに較
へて高く放熱性に優れているため、＋Ｃの高集積化、高
速化に伴い、パッケージ＋オ料、基板材料として適用さ
れつつある。
へて高く放熱性に優れているため、＋Ｃの高集積化、高
速化に伴い、パッケージ＋オ料、基板材料として適用さ
れつつある。
窒化アルミニウム粉末の製造方法としては、従来から知
られている工業的方法（＋）アルミナと炭素粉末の混合
物を還元窒化ずろ方法。（２）金属アルミニウムを窒素
あるいはアンモニアで窒化する方法がある。しかしなが
ら、（１）の方法ではアルミナと炭素の混合が十分でな
く、未反応のアルミナが残留したり、多量の炭素分を必
要とするため、合成後の脱炭が容易ではなく、また１μ
ｍ以下の超微粉末を得難い。（２）の方法では、合成中
、金属アルミニウムの上行が起こり、未反応の金属アル
ミニウムか残留したり、合成窒化アルミニウム粉末粒子
が粗大化するので、（１）の場合と同様に１μｍ以下の
超微粉末は得難い。また、超微粉粒子を得ろ方法として
特開昭６１−１７１９０２号公報、同Ｇ２−１７１９０
３号公報「窒化アルミニウム微粉末の合成法」に金属ア
ルミニウムをプラズマ広巾で窒化ずろ方法か開示されて
いるが、製造コストか高く、工業的に多量の粉末を得る
ことは困難であった。
られている工業的方法（＋）アルミナと炭素粉末の混合
物を還元窒化ずろ方法。（２）金属アルミニウムを窒素
あるいはアンモニアで窒化する方法がある。しかしなが
ら、（１）の方法ではアルミナと炭素の混合が十分でな
く、未反応のアルミナが残留したり、多量の炭素分を必
要とするため、合成後の脱炭が容易ではなく、また１μ
ｍ以下の超微粉末を得難い。（２）の方法では、合成中
、金属アルミニウムの上行が起こり、未反応の金属アル
ミニウムか残留したり、合成窒化アルミニウム粉末粒子
が粗大化するので、（１）の場合と同様に１μｍ以下の
超微粉末は得難い。また、超微粉粒子を得ろ方法として
特開昭６１−１７１９０２号公報、同Ｇ２−１７１９０
３号公報「窒化アルミニウム微粉末の合成法」に金属ア
ルミニウムをプラズマ広巾で窒化ずろ方法か開示されて
いるが、製造コストか高く、工業的に多量の粉末を得る
ことは困難であった。
」二連のような従来技術の状況に鑑み、本発明は平均粒
径１７１ｍ以下の窒化アルミニウド超微粒子を工業的生
産に適する方法で容易に製造し得ろ技。
径１７１ｍ以下の窒化アルミニウド超微粒子を工業的生
産に適する方法で容易に製造し得ろ技。
術を確立しようとするものである。
［課題を解決するための手段］
本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意検討した結
果、気相法で得られた平均粒径０．００５〜０．１μｍ
のδアルミナと初期縮合物で２０ｗｔ％以上の水を含み
得るフランフェノール樹脂との混合物を窒素またはアン
モニア雰囲気中で熱処理ずろ事により１μｍ以下の窒化
アルミニウム超微粒子が工業的に容易な方法で得られる
ことを見出し、本発明を完成ずろに至った。以下本発明
を詳述する。
果、気相法で得られた平均粒径０．００５〜０．１μｍ
のδアルミナと初期縮合物で２０ｗｔ％以上の水を含み
得るフランフェノール樹脂との混合物を窒素またはアン
モニア雰囲気中で熱処理ずろ事により１μｍ以下の窒化
アルミニウム超微粒子が工業的に容易な方法で得られる
ことを見出し、本発明を完成ずろに至った。以下本発明
を詳述する。
本発明におけろ平均粒径とは透過型電子顕微鏡による１
００ＩＩＪの粒子の面積等価円の直径の面積平均をとっ
たものである。
００ＩＩＪの粒子の面積等価円の直径の面積平均をとっ
たものである。
本発明で使用するδアルミナは、塩化アルミニウム、硫
酸アルミニウム等のアルミニウム塩類、アルミニウムイ
ソプロキシド等のアルミニウムアルコキシドを気相熱分
解したものが好ましく、特にδアルミナを５０％以ヒ結
晶組成として含み、無機不純物が１ｗｔ％以下のものか
好ましい。また、結晶水、構造水を含めて含水４が１０
ｗｔ％以下である乙のが好ましい。更に、その平均粒径
が０゜００５〜０．１μｍ以下であることが必要である
。
酸アルミニウム等のアルミニウム塩類、アルミニウムイ
ソプロキシド等のアルミニウムアルコキシドを気相熱分
解したものが好ましく、特にδアルミナを５０％以ヒ結
晶組成として含み、無機不純物が１ｗｔ％以下のものか
好ましい。また、結晶水、構造水を含めて含水４が１０
ｗｔ％以下である乙のが好ましい。更に、その平均粒径
が０゜００５〜０．１μｍ以下であることが必要である
。
含水量が１０ｗｔ％以」こては、フランフェノール樹脂
とのなじみがなくなり混合に不均一部分か生じ易いため
、１μｍを越える窒化アルミニウム微粒子か生じ易くな
る。また、０．１μｍを越える毛均粒径のδアルミナを
用いると、還元窒化の内部への進行が遅く熱処理１時間
が長くなるノーめ、未反応のアルミナ、合成した窒化ア
ルミニウム同士の焼結か起こり、凝集の少ない１μｍ以
下の超微粒子を得ろことは困難である。０００５μｍよ
り小さい平均粒径のδアルミナを用いて本発明の目的を
達成することは原理的に可能たが、このような粒径のδ
アルミナを得ること自体が実際上困難である。
とのなじみがなくなり混合に不均一部分か生じ易いため
、１μｍを越える窒化アルミニウム微粒子か生じ易くな
る。また、０．１μｍを越える毛均粒径のδアルミナを
用いると、還元窒化の内部への進行が遅く熱処理１時間
が長くなるノーめ、未反応のアルミナ、合成した窒化ア
ルミニウム同士の焼結か起こり、凝集の少ない１μｍ以
下の超微粒子を得ろことは困難である。０００５μｍよ
り小さい平均粒径のδアルミナを用いて本発明の目的を
達成することは原理的に可能たが、このような粒径のδ
アルミナを得ること自体が実際上困難である。
本発明で使用する初期縮合物の状態で２０ｗＬ％以上の
水を含み得るフランフェノール樹脂とは、特開昭６０−
１７１２０８号公報、特開昭６０１７１２０９号公報、
特開昭６０−１７１２１０号公報及び特開昭６０−１７
１２１．１号公報に開示されたしのか該当する。具体的
には、後述の実施例で示す手法で得られるが、初期縮合
物の状態で２０ｗｔ％以下の水しか含み得ないフランフ
ェノール樹脂、あるいは他の樹脂、例えばフェノール樹
脂等では０．ｌ７１ｍ以下のδアルミナとのなじみが把
く均一に混合する事は難しく、δアルミナが凝集し、合
成後しその形態が残り、本発明の特徴である凝集の少な
い窒化アルミニウム超微粒子を得ろことは困難である。
水を含み得るフランフェノール樹脂とは、特開昭６０−
１７１２０８号公報、特開昭６０１７１２０９号公報、
特開昭６０−１７１２１０号公報及び特開昭６０−１７
１２１．１号公報に開示されたしのか該当する。具体的
には、後述の実施例で示す手法で得られるが、初期縮合
物の状態で２０ｗｔ％以下の水しか含み得ないフランフ
ェノール樹脂、あるいは他の樹脂、例えばフェノール樹
脂等では０．ｌ７１ｍ以下のδアルミナとのなじみが把
く均一に混合する事は難しく、δアルミナが凝集し、合
成後しその形態が残り、本発明の特徴である凝集の少な
い窒化アルミニウム超微粒子を得ろことは困難である。
一方、フランフェノール樹脂に８０％以」二の水分を含
ませることは困難であるため実際的でない。
ませることは困難であるため実際的でない。
δアルミナとフランフェノール樹脂の混合比は特に限定
セろらのではないが、合成後の脱炭処理を容易にするた
めに、δアルミナ・フランフェノール樹脂＝６５：３５
〜７５ ：２５（ＡＩ、Ｏ，：Ｃ換算）が望ましい。こ
の範囲以外では、合成後の脱炭が困難となったり、未反
応のアルミナが残留したりする。
セろらのではないが、合成後の脱炭処理を容易にするた
めに、δアルミナ・フランフェノール樹脂＝６５：３５
〜７５ ：２５（ＡＩ、Ｏ，：Ｃ換算）が望ましい。こ
の範囲以外では、合成後の脱炭が困難となったり、未反
応のアルミナが残留したりする。
所定のδアルミナとフランフェノール樹脂はボールミル
、ザンドミル等で均一に混合乾燥し、場合によっては造
粒した後、窒素あるいはアンモニアガス雰囲気中で、１
４００〜１８００℃の温度範囲で熱処理される。熱処理
温度は上記範囲内であれば、殆ど１００％の窒化アルミ
ニウム単相の粉末が得られる。
、ザンドミル等で均一に混合乾燥し、場合によっては造
粒した後、窒素あるいはアンモニアガス雰囲気中で、１
４００〜１８００℃の温度範囲で熱処理される。熱処理
温度は上記範囲内であれば、殆ど１００％の窒化アルミ
ニウム単相の粉末が得られる。
［実施例］
以下本発明を実施例に基づいて説明する。本発明はこれ
ら実施例に限定されない。
ら実施例に限定されない。
実施例Ｉ〜１０および比較例１〜５
δアルミナは、実施例１〜５は、市販のアエロノル社製
Ｏｘｉｄｅ −Ｃ”ｒ （平均粒径＝Ｏ，ＯＬμｍ、δ
アルミナ相＝１００％）、実施例６〜１０はアルミニウ
ムイソプロキシド溶液を気相熱分解して得られた乙の（
平均粒径−〇、０３〜０．０８μｍ、δアルミナ相−５
３〜９３％）を使用した。比較例は第１表に示されたα
アルミナ、γアルミナおよびδアルミナを用いた。
Ｏｘｉｄｅ −Ｃ”ｒ （平均粒径＝Ｏ，ＯＬμｍ、δ
アルミナ相＝１００％）、実施例６〜１０はアルミニウ
ムイソプロキシド溶液を気相熱分解して得られた乙の（
平均粒径−〇、０３〜０．０８μｍ、δアルミナ相−５
３〜９３％）を使用した。比較例は第１表に示されたα
アルミナ、γアルミナおよびδアルミナを用いた。
初期縮合物で２０ｗｔ％以上の水を含み得るフランフェ
ノール樹脂は以下のようにして調製した。
ノール樹脂は以下のようにして調製した。
フルフリルアルコール５００重量部と９２％パラポルム
アルデヒド４８０重重部とを８０℃で撹拌して溶解させ
、撹拌下でフェノール５２０重量部、水酸化ナトリウム
８．８重量部及び水４５重量部の混合液を滴下した。滴
下終了後、８０°Ｃで３時間反応させた。この後、フェ
ノール８０重重部、水酸化ナトリウム８．８重量部及び
水４５重１部の混合液を更に添加し、８０℃で４５時間
反応させた。３０°Ｃまで冷却した後に、７０％パラト
ルエンスルポン酸で中和した。この中和物を減圧下で脱
水して、１５０部の水を除去し、５００重量部のフルフ
リルアルコールを添加した。この樹脂が含むことのでき
る水分量を測定したところ３６％であった。これを実施
例Ｉおよび２に用いた。その他の実施例には第１表に示
すように他の含水可能量をバラホルムアルデヒド単を変
化させて調製したちのを用いた。比較例１〜４で用いた
樹脂は上述の方法でバラホルムアルデヒド量を変化させ
て含水可能（Ｉ【の調製したフランフェノール樹脂を用
いた（第１表）。比較例５では市販のレゾール！（°Ｌ
フェノール樹脂を使用した。
アルデヒド４８０重重部とを８０℃で撹拌して溶解させ
、撹拌下でフェノール５２０重量部、水酸化ナトリウム
８．８重量部及び水４５重量部の混合液を滴下した。滴
下終了後、８０°Ｃで３時間反応させた。この後、フェ
ノール８０重重部、水酸化ナトリウム８．８重量部及び
水４５重１部の混合液を更に添加し、８０℃で４５時間
反応させた。３０°Ｃまで冷却した後に、７０％パラト
ルエンスルポン酸で中和した。この中和物を減圧下で脱
水して、１５０部の水を除去し、５００重量部のフルフ
リルアルコールを添加した。この樹脂が含むことのでき
る水分量を測定したところ３６％であった。これを実施
例Ｉおよび２に用いた。その他の実施例には第１表に示
すように他の含水可能量をバラホルムアルデヒド単を変
化させて調製したちのを用いた。比較例１〜４で用いた
樹脂は上述の方法でバラホルムアルデヒド量を変化させ
て含水可能（Ｉ【の調製したフランフェノール樹脂を用
いた（第１表）。比較例５では市販のレゾール！（°Ｌ
フェノール樹脂を使用した。
その結果を第１表に合成条件と共に示す。
よた実施例Ｉの窒化アルミニウム粒子の走査型電子顕微
鏡写ｔ′↓を第１図に示す。この写真から明らかなよう
に０ 、３ ／１ｍ程度の粒径の揃った凝集体の少ない
超微粒子で酸素含ｆｉ’ ｒａｔら少なく優れていた。
鏡写ｔ′↓を第１図に示す。この写真から明らかなよう
に０ 、３ ／１ｍ程度の粒径の揃った凝集体の少ない
超微粒子で酸素含ｆｉ’ ｒａｔら少なく優れていた。
し発明の効果］
本発明方法により得られた窒化アルミニウム超微粒子は
、アルミナと樹脂を厳密に制御選択しであるため、１μ
ｍ以下の粒径を６つだ、凝集の少ない乙ので成形性、焼
結性に優れろ。それ故、従来粉末に較へ焼結ｌ：＋Ａ度
、助剤添加ｔ４の低下、渋び、緻密化を促進する。また
、従来から知られているアルミナの還元窒化法で製Ｊ告
されるため、生産性、製造＝１ストの而からｔＪ愛（−
γである。
、アルミナと樹脂を厳密に制御選択しであるため、１μ
ｍ以下の粒径を６つだ、凝集の少ない乙ので成形性、焼
結性に優れろ。それ故、従来粉末に較へ焼結ｌ：＋Ａ度
、助剤添加ｔ４の低下、渋び、緻密化を促進する。また
、従来から知られているアルミナの還元窒化法で製Ｊ告
されるため、生産性、製造＝１ストの而からｔＪ愛（−
γである。
第１図は、実施例１で得られた窒化アルミニウム粉末の
粒子構造を示４−走査電子顕微鏡写真である。
粒子構造を示４−走査電子顕微鏡写真である。
Claims (1)
- １、気相法で得られた平均粒径が０．００５〜０．１μ
ｍのδアルミナと、初期縮合物の状態で２０〜８０ｗｔ
％の水を含み得るフランフェノール樹脂の混合物を窒素
及び／またはアンモニア雰囲気下で熱処理することを特
徴とする窒化アルミニウム微粒子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63157544A JP2567041B2 (ja) | 1988-06-23 | 1988-06-23 | 窒化アルミニウム超微粒子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63157544A JP2567041B2 (ja) | 1988-06-23 | 1988-06-23 | 窒化アルミニウム超微粒子の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH026305A true JPH026305A (ja) | 1990-01-10 |
| JP2567041B2 JP2567041B2 (ja) | 1996-12-25 |
Family
ID=15652000
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63157544A Expired - Fee Related JP2567041B2 (ja) | 1988-06-23 | 1988-06-23 | 窒化アルミニウム超微粒子の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2567041B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101442646B1 (ko) | 2013-02-28 | 2014-09-24 | 한국세라믹기술원 | 질화알루미늄 분말의 제조방법 |
-
1988
- 1988-06-23 JP JP63157544A patent/JP2567041B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2567041B2 (ja) | 1996-12-25 |
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Legal Events
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