JPH0268119A - 廃ガス中の窒素酸化物の除去方法 - Google Patents

廃ガス中の窒素酸化物の除去方法

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JPH0268119A
JPH0268119A JP1190719A JP19071989A JPH0268119A JP H0268119 A JPH0268119 A JP H0268119A JP 1190719 A JP1190719 A JP 1190719A JP 19071989 A JP19071989 A JP 19071989A JP H0268119 A JPH0268119 A JP H0268119A
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ラインホールト・ブラント
Bernd Engler
ベルント・エングラー
Peter Kleine-Moellhoff
ペーター・クライネ‐メルホフ
Edgar Koberstein
エドガー・コーベルシユタイン
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、場合によって変動する組成を有する０〜６０
０℃の温度の廃ガスを、触媒に接触させて還元剤を用い
て該還元剤と窒素酸化物濃度の間の予め選択した化学量
論的比率で処理することにより、廃ガス中に含まれる窒
素酸化物を除去する方法に関する。
〔従来の技術〕
主として燃焼過程で発生する窒素化合物は酸性雨または
光化学スモッグ及びそれに関連する環境公害の主原因に
数えられている。それ故これらは環境に排出する前に燃
焼廃ガスから除去し廃除すべきである。
窒素酸化物放出の源は圧倒的に、自動車交通、据置形内
燃機関、発電所、火力発電所、工業用蒸気発生器及び工
業生産設備である。
窒素酸化物の減少はたいてい接触還元で行われる。還元
剤としては主としてアンモニアが使用されるが、これは
酸素を含有する廃ガス雰囲気中でも十分に選択的に窒素
酸化物と反応するからである。
けれども還元剤としてはまたアンモニア含有または遊離
する還元剤、例えば尿素、また再びＨ２，Ｃｏ及び炭化
水素も使用することができる。
ところが、普通の方法で使用される触媒はそれぞれその
組成に従ってそのプロセス温度に依存して使用される還
元剤に対して多かれ、少かれ明確な吸着または蓄積の特
性を持っていることが分っている。この特性は触媒の還
元作用を、例えば煙道ガス中の窒素酸化物含量が変動す
ると防害する。これは窒素酸化物還元速度の減少かまた
は望まざる還元剤の漏出を惹起する恐れがある。これに
ついてさらに分ったことは、この吸着された還元剤は触
媒の活性中心を閉塞し、それによって触媒の還元能が減
することである。
〔発明が解決しようとする課題〕
従って本発明の課題はこれら望まざる影響の解消を還元
剤の間欠添加により可能にすることである。
〔課題を解決するための手段〕
前記課題は以下の方法により解決される。すなわち、一
定または変動する組成を有する０〜６００℃の温度の廃
ガスを、触媒に接触させて還元剤を用いて該還元剤濃度
と窒素酸化物濃度の間の予め選択した化学量論的比率で
処理することにより、廃ガス中に含まれる窒素酸化物を
除去する方法において、還元剤を処理すべき廃ガスに不
連続的に０．１〜１５０００、有利には０．５〜３００
、特に１〜９０秒間のパルス期間ｔＡで配量し、その際
・ぞルス期間の間の停止期間ｔＺが０．１〜１５０００
、有利には０．５〜３００、特に１〜９０秒間であるこ
とを特徴とする廃ガス中の窒素酸化物の除去方法により
解決される。
還元剤添加、例えばアンモニア添加のための・ξルス期
間ｔＡ及び停止間隔の期間１ｚは使用する触媒の種類、
廃ガス温度及び廃ガス組成に従って決まるが、この場合
廃ガス温度の影響が支配的である。
触媒活性の低下を避けるためには、高い温度の場合還元
剤添加のための配量弁の閉鎖の停止時間ｔＺは該配を升
の開放時間ｔＡより短かく配分しなければならないこと
が判明した。しかしもちろん未処理の廃ガスのＮＯｘ濃
度が上昇する場合は該配量弁の閉鎖間は開放間に対し幾
分長くすることは有利である。
しかし本発明による方法の有利な実施態様は実質的には
、２５０〜６００℃の廃ガス温度の場合該還元剤のため
の配食時間は停止時間より長（配分し、２５０℃未満の
温度の場合はその逆の関係で操作することを意図する。
実地において、本方法の測定及び制御技術的制御は有利
であることが立証された。この場合そのつどの廃ガス流
量（ａ）及びそのつどの触媒前後の廃ガス分析により確
認された窒素酸化物濃度（ｂ）及び（ｃ）を測定して比
例する信号を得、信号（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）は乗算
器に、信号（ａ）及び（ｃ）は化学量論的比率用比率調
整器（ｆ）及び信号（ｃ）は０／１信号用クロック発生
器に供給し、そのつと窒素酸化物漏洩に作用する信号時
間は（ｃ）に依存して手動または自動的に調整でき、同
時にクロック発生器は比率調整器を介して乗算器χ制御
し、乗算器は還元剤用配量弁に（ａ）、（ｂ）及び（ｆ
）からの積に比例する信号を、信号ｔＺ（（ｆ）＝Ｏ）
の出現では該弁は閉じ、信号ｔＡ１の出現では（ｆ）の
予め選定した値に相応して開くように出す。
〔実施例〕
次に本発明を第１図の略示図及び計測制御波的構成の記
述にもとづき詳細に説明する。
使用した運転機構は廃ガスの流量測定または読流−１ｔ
（ａ）に比例する信号、触媒前及び後の窒素分析（ｂ）
及び（ｃ）、乗算器、比率（ｆ）に対する比率調整器、
クロック発生器及配量弁より構成される。
該乗算器は配量弁に、煙道ガス流量■、触媒前の窒素酸
化物濃度（ｃＮｏｘ）及び還元剤濃度／窒素酸化物濃度
の化学量論的比率（ｆ）からの積に比例する信号を供給
する。該化学量論的比率は該比率調整器を介して乗算器
に与えられる。該化学量論的比率は廃ガス分析（ｂ）及
び（ｃ）を介して手動または自動的に調整することがで
きる。該比率調整器自身はＯＡの信号を供給するクロッ
ク発生器により制御される。０の信号では化学量論的比
率は０に調整されるから配量弁は閉じる。１の信号では
化学量論的比率は処理された廃ガス中の所定のＮＯｘ濃
度に相応して解放され、相応して配量弁は開放される。
○及び１の信号の信号時間、ひいては配量弁の開閉時間
はＮＯｘ分析（ｃ）を考慮して手動で設定するかまたは
煙道ガス分析（ｃ）を介して自動的に調整することがで
きる。
本発明による方法を天然ガス燃焼装置からの煙道ガスの
選択的接触的脱窒素のだめの装置でアンモニアを使用し
て実施した。この技術的データは表１に示す。
表　　１ 煙道ガス流量 １００ｒｒ＋３／ｈ （標準状態、含湿） ４層１３．３７．Ｍ（１層当り） （直列接続） 押出成形した正方形蜂巣状充填触媒 Ｔｉ０２（アナタス）　　９０重ｉ％ 触媒容量 触媒組成 Ｗｏ、　　　　　　　９．５重量％ ｖ２ｏ５０，５　＃ 寸法（１層当り＝１ユニット当シ） １５０Ｘ１５０Ｍ　　（正断面） １５０１１１１１　　（長さ） １セル部分＝　４．２５鵡 （セル開ロ部＝３，５鴎＋ウェブ＝０．７５隠）煙道ガ
ス温度　　２００℃ 還元剤　　　　　アンモニア 煙道ガス組成　　０２ ｏ２ ２Ｏ Ｏｘ 化学量論的比率（ｆ）信号１ 信号時間信号１　（ｔＡ） 化学量論的比率（ｆ）信号０ 信号時間信号０　（ｔＺ） 窒素酸化物転化率 ８．６容量％ ７．５容量％ １５．０容量％ 約５００　ｐｐｍ ２．２５ ４０秒 ６０秒 ９０％ 濃度（ｂ）に比例する還元剤添加の場合に、４００時間
内に約２ｏ％までの窒素酸化物転化率の定常的減少が観
測された。
それに対して表１の運転データによれば還元剤をパルス
配量した場合には、２ｏｏｏ時間の観測時間の間殆ど一
定の窒素酸化物転化率を達成することができた（転化率
は８５％に低下したＫすぎない）。従って選択した閉鎖
間隔内の触媒上での窒素酸化物の還元は実際影響されず
さらに継続することが明らかである。すべての在来の窒
素酸化物還元触媒が観測された特性を示すから、本方法
は無制限に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明方法を実施する装置の系統図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、一定または変動する組成を有する０〜６００℃の温
    度の廃ガスを、触媒に接触させて還元剤を用いて該還元
    剤濃度と窒素酸化物濃度の間の予め選択した化学量論的
    比率で処理することにより、廃ガス中に含まれる窒素酸
    化物を除去する方法において、還元剤を処理すべき廃ガ
    スに不連続的に０．１〜１５０００秒間のパルス期間ｔ
    ＿Ａで配量し、その際パルス間の間の停止期間ｔ＿Ｚが
    ０．１〜１５０００秒間であることを特徴とする廃ガス
    中の窒素酸化物の除去方法。 ２、２５０〜６００℃の廃ガス温度では前記還元剤の配
    量時間を該停止時間より長く配分し、２５０℃以下では
    逆転して行う請求項１記載の方法。 ３、そのつどの廃ガス流量（ａ）及びそのつどの触媒の
    前後の廃ガス分析による窒素酸化物濃度（ｂ）及び（ｃ
    ）を測定し、比例的信号を得て、該信号（ａ）、（ｂ）
    及び（ｃ）は乗算器、信号（ａ）及び（ｃ）は化学量論
    的比率のための比率調整器（ｆ）に及び信号（ｃ）は０
    ／１信号のためのクロック発生器に供給し、そのつどの
    窒素酸化物漏洩を制御する信号時間は（ｃ）に依存して
    手動または自動的に調整でき、その際クロック発生器は
    比率調整器を介して乗算器を制御し、該乗算器は還元剤
    用配量弁に（ａ）、（ｂ）及び（ｆ）からの積に比例す
    る信号を、０信号ｔ＿Ｚ（（ｆ）＝０）の出現では該弁
    は閉じ、１信号ｔ＿Ａの出現では（ｆ）の予め選定した
    値に相応して開くように出す請求項１又は２記載の方法
    。
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