JPH0311438B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0311438B2 JPH0311438B2 JP61049161A JP4916186A JPH0311438B2 JP H0311438 B2 JPH0311438 B2 JP H0311438B2 JP 61049161 A JP61049161 A JP 61049161A JP 4916186 A JP4916186 A JP 4916186A JP H0311438 B2 JPH0311438 B2 JP H0311438B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nuclear fuel
- binder
- powder
- molding
- acid
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
〔発明の技術分野〕
本発明は成形体の製造方法に関し、特に、クラ
ツク等の欠陥がなく機械的特性にすぐれたセラミ
ツク核燃料成形体の製造方法に関する。 〔発明の技術的背景〕 原子炉に使用されている核燃料は二酸化ウラ
ン、酸化プルトニウム入り二酸化ウラン等の成分
から構成され、通常はこれら酸化物を成形、焼結
して得られる焼結体として用いている。これら焼
結ペレツトは核燃料酸化物の粉末を加圧成形し、
これを焼結し、さらに焼結体の外周面を研削する
ことによつて得られるが、ペレツトにかけや割れ
等の欠陥が存在すると核燃料として使用し得な
い。これら欠陥の多くは成形体の成形時に成形体
の強度が小さいために発生する。したがつてこれ
を改善するために核燃料酸化物粉末に結合剤（バ
インダー）を添加する方法が通常とられている。 このような目的で用いるバインダーとしては、
従来澱粉、デキストリン、アルギン酸、アルギン
酸ソーダ、カゼイン、ポリビニルアルコール、ポ
リアクリル酸ソーダ、ポリエチレングリコール、
尿素、微結晶セルロース、ぶどう糖、乳酸、マロ
ン酸等の有機物質の水溶液や有機溶媒溶液があ
り、これらバインダー溶液を核燃料粉末と湿式混
合した後この混合物を成形する方法が用いられて
いる。 しかし、このような湿式混合の場合にはバイン
ダーを溶媒に溶解させる工程並びに混合物を乾燥
する工程が必要となり、工程が繁雑化し、熱エネ
ルギー的にも好ましくない。さらに混合物が混合
機内に付着し残存するという問題もある。 その点バインダーを粉末のままで核燃料粉末に
乾式混合し、加圧成形することによつて充分な結
合効果が得られれば上述した湿式混合の問題は解
決される。 しかしながら、上記のようなバインダーを用い
て乾式混合し、成形する方法では充分な強度を有
する成形体を得ることは因難である。 〔発明の概要〕 本発明は上述した点に鑑みてなされたものであ
り、成形体製造工程の一層の容易化と作業能率の
向上が図れるとともに、チツプ、クラツク等の欠
陥がなく、機械的性質にすぐれたセラミツク核燃
料成形体の製造方法を提供すること、を目的とす
る。 本発明者は、上記目的を達成するために様々な
実験を繰り返した結果、核燃料粉末の特性として
含水量の多い粉末を用い、混合するバインダーを
クエン酸のような潮解性の強い消失性（成形体に
対する加熱処理工程において分解し、消散する性
質）のバインダーとして、しかも両者の混合粉末
を一定期間静置熟成させることにより、成形作業
が容易になり、かつ得られる核燃料成形体の機械
的性質がすぐれて向上することを見出した。 本発明は、上記知見に基づいてなされたもので
あり、更に詳しくは、含水量が0.5〜５％である
核燃料粉末に、成形体に対する加熱処理工程にお
いて消失するバインダーを添加・混合し、この混
合物を熟成させ、次いで加圧成形することを特徴
とするものである。 〔発明の具体的説明〕 以下、本発明を更に詳細に説明する。以下の記
載において量を表わす「％」は特に断らない限り
重量基準である。 核燃料粉末 本発明で用いられる核燃料粉末としては、二酸
化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウ
ム、酸化トリウム等があげられ、これらは１種ま
たは２種以上混合して用いられる。又、中性子吸
収物質、例えば酸化ガドリニウムとの混合物とし
ても用いられる。その凝集粒径は混合前において
約10〜1500μｍ程度の範囲が好ましい。 核燃料粉末としては、含水量の多いものが特に
好ましく用いられる。この含水量は、0.5〜５％
が好ましく、更に好ましくは、１〜３％である。
含水量0.5％未満では、バインダー効果を充分に
発揮させることができない。一方、含水量が、５
％を超えると粉末搬送上の因難性や混合機内への
粉末の付着等の問題を発生させることとなるので
好ましくない。 バインダー バインダーとしては消失性バインダーが用いら
れる。本発明において「消失性バインダー」と
は、加熱炉等で、焼結が始まる前に核燃料物質か
ら熱分解気化により完全に除去され、焼結体中に
炭素等の残渣を残さずかつ焼結体組織に影響を与
えることのないバインダーを意味する。 消失性バインダーとして用いられる物質として
は、ヒドロキシカルボン酸があげられ、具体的に
は、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸等があり、中で
もクエン酸が特に好ましく用いられる。 また、その添加量は、核燃料粉末に対して、
0.5〜５％となる範囲が望ましい。添加量が0.5％
未満であると、成形体の物理的特性の改善効果が
小さく、一方５％を越えるとバインダーの形状に
よつても異なるが焼結体の密度が低下し核燃料製
品として使用することができなくなることもあ
り、又結合剤使用量の増加に伴う経済的不利益も
生じる。 製造工程 まず、含水量が例えば約0.5〜５％である核燃
料粉末を用意し、これにバインダーを添加する。
添加されたバインダーと核燃料粉末との混合は適
当な乾式混合装置を用いて行うことができる。装
置としてはＶ字ブレンダー、リボン型ブレンダ
ー、スラブ型ブレンダー、流動床ブレンダー、振
動ミル、ボールミル、遠心ミル等が用いられ得
る。 次いで、この混合粉末を密閉容器に入れ、少な
くとも約１日間熟成させる。 この熟成工程は、成形体にすぐれた機械的性質
を発現させる上で重要である。このように、原料
混合物を調製したのち一定期間静置熟成すること
によつて、得られる成形体の機械的性質が向上す
ることは本発明者にとつても意外であるが、その
理由は次のように推測される。 含水量の多い核燃料粉末において、水分は粉末
の表面に均一に吸着されている。一方、バインダ
ーは固体状で核燃料粉末と混合される為に両者は
より容易に均一状態になる。これらが一定時間静
置熟成されることにより、表面吸着水をもつた粉
末に囲れたバインダーはその潮解性により、吸着
水を吸収し潮解する。次に毛細管現象により潮解
したバインダーが粉末と粉末の接合部に適度に集
まり、そこで固化する。この結果、核燃料粉末同
士がバインダーによつて強く結合されることにな
り、成形体の機械的性質の向上につながるものと
考えられる。 熟成後、混合粉末を常法に従い、所望形状の成
形機の金型中に装入し、例えば0.5〜5ton／cm2程
度の圧力で成形して、40〜60％TD（理論密度の
40〜60％、理論密度は二酸化ウランの場合10.95
ｇ／cm2）の成形体を得る。 次いで成形体を水素、水素＋窒素の還元性また
は二酸化炭素分解による酸化性あるいはアルゴン
等の不活性ガス雰囲気中で核燃料粉末の種類に応
じた焼結条件（例えば、通常の核燃料酸化物粉末
の場合、約1500〜1800℃で約１〜10時間）で焼結
する。得られた焼結体は、例えば所望の直径に研
削し、これを燃料被覆管中に装填し不活性ガスに
置換して封入し、燃料棒としてそれらを集めて燃
料集合体として原子炉の運転に供する。 以下本発明の実施例について説明するが、本発
明はこれら実施例に限定されるものではない。 〔発明の実施例および比較例〕 以下に示す(a)、(b)、(c)および(d)の４種類の粉末
を調整した。 (a)低含水量（約1000ppmH2O）二酸化ウラン
粉末、(b)低含水量二酸化ウラン粉末にクエン酸を
２％添加したもの、(c)高含水量（約
10000ppmH2O）二酸化ウラン粉末、(d)高含水量
二酸化ウラン粉末にクエン酸を２％添加したも
の。 これらの粉末を各１日間静置し熟成を行つた。 これらの熟成原料粉末を、成形機を用いて成形
圧力2.0ton／cm2で直径約13mmの円柱状成形体を得
た。この成形体を成形体強度装置の受台上に軸を
横にしておき成形体を加圧機で圧縮して引張強度
係数を測定した。引張強度係数は下記式による。 引張強度係数＝2P／π・Ｄ・Ｌ ここで、 Ｐ：最大荷重（Kg） Ｄ：成形体の直径 Ｌ：成形体の長さ また、破断までの伸びも測定した。 各試料についての測定結果を、下記第１表に示
す。
ツク等の欠陥がなく機械的特性にすぐれたセラミ
ツク核燃料成形体の製造方法に関する。 〔発明の技術的背景〕 原子炉に使用されている核燃料は二酸化ウラ
ン、酸化プルトニウム入り二酸化ウラン等の成分
から構成され、通常はこれら酸化物を成形、焼結
して得られる焼結体として用いている。これら焼
結ペレツトは核燃料酸化物の粉末を加圧成形し、
これを焼結し、さらに焼結体の外周面を研削する
ことによつて得られるが、ペレツトにかけや割れ
等の欠陥が存在すると核燃料として使用し得な
い。これら欠陥の多くは成形体の成形時に成形体
の強度が小さいために発生する。したがつてこれ
を改善するために核燃料酸化物粉末に結合剤（バ
インダー）を添加する方法が通常とられている。 このような目的で用いるバインダーとしては、
従来澱粉、デキストリン、アルギン酸、アルギン
酸ソーダ、カゼイン、ポリビニルアルコール、ポ
リアクリル酸ソーダ、ポリエチレングリコール、
尿素、微結晶セルロース、ぶどう糖、乳酸、マロ
ン酸等の有機物質の水溶液や有機溶媒溶液があ
り、これらバインダー溶液を核燃料粉末と湿式混
合した後この混合物を成形する方法が用いられて
いる。 しかし、このような湿式混合の場合にはバイン
ダーを溶媒に溶解させる工程並びに混合物を乾燥
する工程が必要となり、工程が繁雑化し、熱エネ
ルギー的にも好ましくない。さらに混合物が混合
機内に付着し残存するという問題もある。 その点バインダーを粉末のままで核燃料粉末に
乾式混合し、加圧成形することによつて充分な結
合効果が得られれば上述した湿式混合の問題は解
決される。 しかしながら、上記のようなバインダーを用い
て乾式混合し、成形する方法では充分な強度を有
する成形体を得ることは因難である。 〔発明の概要〕 本発明は上述した点に鑑みてなされたものであ
り、成形体製造工程の一層の容易化と作業能率の
向上が図れるとともに、チツプ、クラツク等の欠
陥がなく、機械的性質にすぐれたセラミツク核燃
料成形体の製造方法を提供すること、を目的とす
る。 本発明者は、上記目的を達成するために様々な
実験を繰り返した結果、核燃料粉末の特性として
含水量の多い粉末を用い、混合するバインダーを
クエン酸のような潮解性の強い消失性（成形体に
対する加熱処理工程において分解し、消散する性
質）のバインダーとして、しかも両者の混合粉末
を一定期間静置熟成させることにより、成形作業
が容易になり、かつ得られる核燃料成形体の機械
的性質がすぐれて向上することを見出した。 本発明は、上記知見に基づいてなされたもので
あり、更に詳しくは、含水量が0.5〜５％である
核燃料粉末に、成形体に対する加熱処理工程にお
いて消失するバインダーを添加・混合し、この混
合物を熟成させ、次いで加圧成形することを特徴
とするものである。 〔発明の具体的説明〕 以下、本発明を更に詳細に説明する。以下の記
載において量を表わす「％」は特に断らない限り
重量基準である。 核燃料粉末 本発明で用いられる核燃料粉末としては、二酸
化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウ
ム、酸化トリウム等があげられ、これらは１種ま
たは２種以上混合して用いられる。又、中性子吸
収物質、例えば酸化ガドリニウムとの混合物とし
ても用いられる。その凝集粒径は混合前において
約10〜1500μｍ程度の範囲が好ましい。 核燃料粉末としては、含水量の多いものが特に
好ましく用いられる。この含水量は、0.5〜５％
が好ましく、更に好ましくは、１〜３％である。
含水量0.5％未満では、バインダー効果を充分に
発揮させることができない。一方、含水量が、５
％を超えると粉末搬送上の因難性や混合機内への
粉末の付着等の問題を発生させることとなるので
好ましくない。 バインダー バインダーとしては消失性バインダーが用いら
れる。本発明において「消失性バインダー」と
は、加熱炉等で、焼結が始まる前に核燃料物質か
ら熱分解気化により完全に除去され、焼結体中に
炭素等の残渣を残さずかつ焼結体組織に影響を与
えることのないバインダーを意味する。 消失性バインダーとして用いられる物質として
は、ヒドロキシカルボン酸があげられ、具体的に
は、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸等があり、中で
もクエン酸が特に好ましく用いられる。 また、その添加量は、核燃料粉末に対して、
0.5〜５％となる範囲が望ましい。添加量が0.5％
未満であると、成形体の物理的特性の改善効果が
小さく、一方５％を越えるとバインダーの形状に
よつても異なるが焼結体の密度が低下し核燃料製
品として使用することができなくなることもあ
り、又結合剤使用量の増加に伴う経済的不利益も
生じる。 製造工程 まず、含水量が例えば約0.5〜５％である核燃
料粉末を用意し、これにバインダーを添加する。
添加されたバインダーと核燃料粉末との混合は適
当な乾式混合装置を用いて行うことができる。装
置としてはＶ字ブレンダー、リボン型ブレンダ
ー、スラブ型ブレンダー、流動床ブレンダー、振
動ミル、ボールミル、遠心ミル等が用いられ得
る。 次いで、この混合粉末を密閉容器に入れ、少な
くとも約１日間熟成させる。 この熟成工程は、成形体にすぐれた機械的性質
を発現させる上で重要である。このように、原料
混合物を調製したのち一定期間静置熟成すること
によつて、得られる成形体の機械的性質が向上す
ることは本発明者にとつても意外であるが、その
理由は次のように推測される。 含水量の多い核燃料粉末において、水分は粉末
の表面に均一に吸着されている。一方、バインダ
ーは固体状で核燃料粉末と混合される為に両者は
より容易に均一状態になる。これらが一定時間静
置熟成されることにより、表面吸着水をもつた粉
末に囲れたバインダーはその潮解性により、吸着
水を吸収し潮解する。次に毛細管現象により潮解
したバインダーが粉末と粉末の接合部に適度に集
まり、そこで固化する。この結果、核燃料粉末同
士がバインダーによつて強く結合されることにな
り、成形体の機械的性質の向上につながるものと
考えられる。 熟成後、混合粉末を常法に従い、所望形状の成
形機の金型中に装入し、例えば0.5〜5ton／cm2程
度の圧力で成形して、40〜60％TD（理論密度の
40〜60％、理論密度は二酸化ウランの場合10.95
ｇ／cm2）の成形体を得る。 次いで成形体を水素、水素＋窒素の還元性また
は二酸化炭素分解による酸化性あるいはアルゴン
等の不活性ガス雰囲気中で核燃料粉末の種類に応
じた焼結条件（例えば、通常の核燃料酸化物粉末
の場合、約1500〜1800℃で約１〜10時間）で焼結
する。得られた焼結体は、例えば所望の直径に研
削し、これを燃料被覆管中に装填し不活性ガスに
置換して封入し、燃料棒としてそれらを集めて燃
料集合体として原子炉の運転に供する。 以下本発明の実施例について説明するが、本発
明はこれら実施例に限定されるものではない。 〔発明の実施例および比較例〕 以下に示す(a)、(b)、(c)および(d)の４種類の粉末
を調整した。 (a)低含水量（約1000ppmH2O）二酸化ウラン
粉末、(b)低含水量二酸化ウラン粉末にクエン酸を
２％添加したもの、(c)高含水量（約
10000ppmH2O）二酸化ウラン粉末、(d)高含水量
二酸化ウラン粉末にクエン酸を２％添加したも
の。 これらの粉末を各１日間静置し熟成を行つた。 これらの熟成原料粉末を、成形機を用いて成形
圧力2.0ton／cm2で直径約13mmの円柱状成形体を得
た。この成形体を成形体強度装置の受台上に軸を
横にしておき成形体を加圧機で圧縮して引張強度
係数を測定した。引張強度係数は下記式による。 引張強度係数＝2P／π・Ｄ・Ｌ ここで、 Ｐ：最大荷重（Kg） Ｄ：成形体の直径 Ｌ：成形体の長さ また、破断までの伸びも測定した。 各試料についての測定結果を、下記第１表に示
す。
【表】
表からも明らかなように、低含水量二酸化ウラ
ン粉末においては、クエン酸の添加又は熟成によ
つても成形体の機械的性質に変化はない。さらに
高含水量二酸化ウラン粉末の場合においてもクエ
ン酸を添加しないもの、又クエン酸を添加しても
混合後の熟成期間が短いものでは成形体の機械的
性質に変化はない。 しかし、高含水量二酸化ウランン粉末にクエン
酸を添加混合し、さらに熟成工程を経たものは他
の試料に比べて引張強度係数は約2.2〜2.5倍に増
大しており、また破断するまでの伸びは約1.5〜
1.8倍と著しく増加している。 上記実施例の結果からも明らかなように、本発
明の核燃料成形体の製造方法は、含水量を高めた
二酸化ウラン粉末に消失性バインダーを添加・混
合し、更に熟成したのち成形するようにしたの
で、成形体の機械的性質を高め、従来法に比べて
成形性にすぐれ、チツプ、クラツク等の欠陥がな
い核燃料成形体を得ることができる。
ン粉末においては、クエン酸の添加又は熟成によ
つても成形体の機械的性質に変化はない。さらに
高含水量二酸化ウラン粉末の場合においてもクエ
ン酸を添加しないもの、又クエン酸を添加しても
混合後の熟成期間が短いものでは成形体の機械的
性質に変化はない。 しかし、高含水量二酸化ウランン粉末にクエン
酸を添加混合し、さらに熟成工程を経たものは他
の試料に比べて引張強度係数は約2.2〜2.5倍に増
大しており、また破断するまでの伸びは約1.5〜
1.8倍と著しく増加している。 上記実施例の結果からも明らかなように、本発
明の核燃料成形体の製造方法は、含水量を高めた
二酸化ウラン粉末に消失性バインダーを添加・混
合し、更に熟成したのち成形するようにしたの
で、成形体の機械的性質を高め、従来法に比べて
成形性にすぐれ、チツプ、クラツク等の欠陥がな
い核燃料成形体を得ることができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 含水量が0.5〜５％である核燃料粉末と、成
形体に対する加熱処理工程において消失する潮解
性を有するバインダーとを添加・混合し、この混
合物を熟成させ、次いで加圧成形することを特徴
とする、核燃料成形体の製造方法。 ２ 前記バインダーが潮解性を有する有機酸であ
る、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 前記有機酸がクエン酸、リンゴ酸および酒石
酸から選ばれる、特許請求の範囲第１項記載の方
法。 ４ 前記熟成が、前記混合物を少なくとも24時間
静置することにより行なわれる、特許請求の範囲
第１項に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61049161A JPS62206491A (ja) | 1986-03-06 | 1986-03-06 | 核燃料成形体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61049161A JPS62206491A (ja) | 1986-03-06 | 1986-03-06 | 核燃料成形体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62206491A JPS62206491A (ja) | 1987-09-10 |
| JPH0311438B2 true JPH0311438B2 (ja) | 1991-02-15 |
Family
ID=12823365
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61049161A Granted JPS62206491A (ja) | 1986-03-06 | 1986-03-06 | 核燃料成形体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62206491A (ja) |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4427579A (en) * | 1981-12-17 | 1984-01-24 | General Electric Company | Method of producing fugitive binder-containing nuclear fuel material |
| US4432915A (en) * | 1982-03-22 | 1984-02-21 | General Electric Company | Method for producing nuclear fuel pellets, and product thereof |
-
1986
- 1986-03-06 JP JP61049161A patent/JPS62206491A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62206491A (ja) | 1987-09-10 |
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