JPH0315693B2 - - Google Patents
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- JPH0315693B2 JPH0315693B2 JP57098374A JP9837482A JPH0315693B2 JP H0315693 B2 JPH0315693 B2 JP H0315693B2 JP 57098374 A JP57098374 A JP 57098374A JP 9837482 A JP9837482 A JP 9837482A JP H0315693 B2 JPH0315693 B2 JP H0315693B2
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- Japan
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- gas
- alumina
- electrode
- sensor
- concentration
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- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/403—Cells and electrode assemblies
- G01N27/406—Cells and probes with solid electrolytes
- G01N27/407—Cells and probes with solid electrolytes for investigating or analysing gases
- G01N27/4073—Composition or fabrication of the solid electrolyte
- G01N27/4074—Composition or fabrication of the solid electrolyte for detection of gases other than oxygen
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- Molecular Biology (AREA)
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- General Health & Medical Sciences (AREA)
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- Pathology (AREA)
- Measuring Oxygen Concentration In Cells (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は二酸化イオウの濃度を測定するための
ガスセンサに関し、更に詳しくは耐熱性、耐久性
に優れた十分に実用に耐える二酸化イオウ用ガス
センサに関するものである。
ガスセンサに関し、更に詳しくは耐熱性、耐久性
に優れた十分に実用に耐える二酸化イオウ用ガス
センサに関するものである。
ガス中のSO2濃度を測定することは公害対策上
必要であるばかりでなく、硫化物製錬を主体とす
る非鉄金属製錬のプロセスを制御するためにも重
要な情報となる。近年、硫酸塩固体電解質を用い
た濃淡電池により混合ガス中のSO2濃度を決定で
きることが明らかにされた。これらの固体電解質
としては、硫酸カリウム（化学式：K2SO4）ある
いは硫酸ナトリウム（化学式：Na2SO4）が使用
されている。しかしこれらの固体電解質はその耐
熱性、耐久性、加工性の低さから、そのガスセン
サとしての利用は実験室的域を出ず、上述したご
とくの非鉄金属製錬といつた工業的用途に耐える
ものではなく、センサの工業的生産も困難であつ
た。
必要であるばかりでなく、硫化物製錬を主体とす
る非鉄金属製錬のプロセスを制御するためにも重
要な情報となる。近年、硫酸塩固体電解質を用い
た濃淡電池により混合ガス中のSO2濃度を決定で
きることが明らかにされた。これらの固体電解質
としては、硫酸カリウム（化学式：K2SO4）ある
いは硫酸ナトリウム（化学式：Na2SO4）が使用
されている。しかしこれらの固体電解質はその耐
熱性、耐久性、加工性の低さから、そのガスセン
サとしての利用は実験室的域を出ず、上述したご
とくの非鉄金属製錬といつた工業的用途に耐える
ものではなく、センサの工業的生産も困難であつ
た。
そこで本発明者らは耐熱性、耐久性を向上さ
せ、実用に耐える二酸化イオウガスセンサを実現
すべく鋭意検討の結果、従来Na+イオンの高電導
性固体電解質としてNa+イオン濃度の測定、又は
Na+イオンの介在する電池に利用されていたβ−
アルミナを未だ予想もしなかつた二酸化イオウ用
のガスセンサに採用することにより、工業的生産
が容易でしかも工業上の使用に耐えるセンサが実
現できることを見い出し、本発明を完成するに至
つた。
せ、実用に耐える二酸化イオウガスセンサを実現
すべく鋭意検討の結果、従来Na+イオンの高電導
性固体電解質としてNa+イオン濃度の測定、又は
Na+イオンの介在する電池に利用されていたβ−
アルミナを未だ予想もしなかつた二酸化イオウ用
のガスセンサに採用することにより、工業的生産
が容易でしかも工業上の使用に耐えるセンサが実
現できることを見い出し、本発明を完成するに至
つた。
即ち、本発明の要旨とするところは、固体電解
質の一方の側に参照極の電極を設けるとともに他
方の側に試料極の電極を設け、ガスの濃度差によ
り該両極間に発生する起電力から二酸化イオウガ
ス成分濃度を測定するセンサにおいて、前記固体
電解質としてβ−アルミナを用いた間隔を設け、
該隔壁の一方の側に前記試料極側の電極を設ける
とともに測定する二酸加イオウガスを導入して隔
壁と接触させ、更に前記隔壁の他方の側に前記参
照極側の電極を設けるとともに基準ガスを導入し
て隔壁と接触させることを特徴とする二酸化イオ
ウ用ガスセンサにある。ここで、β−アルミナと
は酸化ナトリウム（化学式：Na2O）と酸化アル
ミニウム（化学式：Al2O3）との１：11〜１：５
程度の化合物である。このβ−アルミナは硬度、
強靭性、折り曲げ強度、引張り強度、耐熱性、耐
摩耗性ともにNa2SO4あるいはK2SO4の焼結体の
みならず他の固体電解質に比しても優れた部類に
属しており、これをセンサの中心部である固体電
解質に採用した本発明のセンサはβ−アルミナの
融点が約2000℃でNa2SO4の融点884℃、K2SO4
の融点1069℃と比べて十分高く又、Na2SO4、
K2SO4と比べて、湿気に対して強く、取扱いが容
易であり、非鉄金属の製錬等においても実用的セ
ンサとして十分活用されうるものである。又、β
−アルミナは工業的生産におても既に確立されて
いるところであるので、需要に十分にこたえるこ
とができる。
質の一方の側に参照極の電極を設けるとともに他
方の側に試料極の電極を設け、ガスの濃度差によ
り該両極間に発生する起電力から二酸化イオウガ
ス成分濃度を測定するセンサにおいて、前記固体
電解質としてβ−アルミナを用いた間隔を設け、
該隔壁の一方の側に前記試料極側の電極を設ける
とともに測定する二酸加イオウガスを導入して隔
壁と接触させ、更に前記隔壁の他方の側に前記参
照極側の電極を設けるとともに基準ガスを導入し
て隔壁と接触させることを特徴とする二酸化イオ
ウ用ガスセンサにある。ここで、β−アルミナと
は酸化ナトリウム（化学式：Na2O）と酸化アル
ミニウム（化学式：Al2O3）との１：11〜１：５
程度の化合物である。このβ−アルミナは硬度、
強靭性、折り曲げ強度、引張り強度、耐熱性、耐
摩耗性ともにNa2SO4あるいはK2SO4の焼結体の
みならず他の固体電解質に比しても優れた部類に
属しており、これをセンサの中心部である固体電
解質に採用した本発明のセンサはβ−アルミナの
融点が約2000℃でNa2SO4の融点884℃、K2SO4
の融点1069℃と比べて十分高く又、Na2SO4、
K2SO4と比べて、湿気に対して強く、取扱いが容
易であり、非鉄金属の製錬等においても実用的セ
ンサとして十分活用されうるものである。又、β
−アルミナは工業的生産におても既に確立されて
いるところであるので、需要に十分にこたえるこ
とができる。
次に本発明を図に基づいて説明してゆく。第１
図は本発明二酸加イオウ（化学式：SO2）用ガス
センサの実施例を表わす。ここにおいて１はSO2
用ガスセンサ、２は閉鎖壁２ａを有する円筒径β
−アルミナ管、３はβ−アルミナ管と同径の閉鎖
壁を有さないα−アルミナ管である。これら２つ
の管２，３は、β−アルミナ管の方の閉鎖壁縁部
２ａとα−アルミナ管３の端部３ａとをその接触
面４で耐熱ガラスを用いて溶着させて一体として
いる。
図は本発明二酸加イオウ（化学式：SO2）用ガス
センサの実施例を表わす。ここにおいて１はSO2
用ガスセンサ、２は閉鎖壁２ａを有する円筒径β
−アルミナ管、３はβ−アルミナ管と同径の閉鎖
壁を有さないα−アルミナ管である。これら２つ
の管２，３は、β−アルミナ管の方の閉鎖壁縁部
２ａとα−アルミナ管３の端部３ａとをその接触
面４で耐熱ガラスを用いて溶着させて一体として
いる。
β−アルミナ管２の中にはα−アルミナ製のガ
ス流入管９が設けられており、その先端はβ−ア
ルミナに接触し、一部開口して流出口９ａを形成
している。この流出口９ａを中心としてその周辺
と該流出口９ａを完全に埋める形で接触用の白金
ウール７が充填され、該白金ウール７中に、流入
管９中を通して白金リード線５が挿入され、その
先端部は閉鎖壁２ａに平行に屈曲して密着し電極
５ａを形成している。α−アルミナ管３の中には
温度測定のための白金−白金・ロジウム熱電対１
１が挿入されており更に熱電対１１は他部分との
絶縁のためα−アルミナ保護管１０に装填されて
いる。該管１０の先端周辺にβ−アルミナ管２の
閉鎖壁２ａ面を完全に覆うように白金ウール８が
充填され、α−アルミナ管３と管１０との間を通
して白金リード線６が挿入され、その先端部は閉
鎖壁２ａに平行に屈曲して密着し電極６ａを形成
している。又、閉鎖壁２ａの近傍のａ−アルミナ
管３の側壁にはガス流出口１２が外部に開口して
いる。上記電極５ａ及び６ａは閉鎖壁２ａに対
し、通常固体電解質へ電極を取り付ける常套手段
である白金ペーストによる焼付固定処理をしても
よいし、又、単に接触するのでもよい。
ス流入管９が設けられており、その先端はβ−ア
ルミナに接触し、一部開口して流出口９ａを形成
している。この流出口９ａを中心としてその周辺
と該流出口９ａを完全に埋める形で接触用の白金
ウール７が充填され、該白金ウール７中に、流入
管９中を通して白金リード線５が挿入され、その
先端部は閉鎖壁２ａに平行に屈曲して密着し電極
５ａを形成している。α−アルミナ管３の中には
温度測定のための白金−白金・ロジウム熱電対１
１が挿入されており更に熱電対１１は他部分との
絶縁のためα−アルミナ保護管１０に装填されて
いる。該管１０の先端周辺にβ−アルミナ管２の
閉鎖壁２ａ面を完全に覆うように白金ウール８が
充填され、α−アルミナ管３と管１０との間を通
して白金リード線６が挿入され、その先端部は閉
鎖壁２ａに平行に屈曲して密着し電極６ａを形成
している。又、閉鎖壁２ａの近傍のａ−アルミナ
管３の側壁にはガス流出口１２が外部に開口して
いる。上記電極５ａ及び６ａは閉鎖壁２ａに対
し、通常固体電解質へ電極を取り付ける常套手段
である白金ペーストによる焼付固定処理をしても
よいし、又、単に接触するのでもよい。
このような構成のSO2用ガスセンサはβ−アル
ミナ管２側を参照極、α−アルミナ管３側を試料
極として参照極側に標準ガスを導通させることに
より試料極側へ導通されている試料ガス中のSO2
濃度が、各々の電極５ａ，６ａ間に生ずる起電力
により測定される。標準ガスは例えば、空気でバ
ランスさせた9740ppmのSO2を含む混合ガスが使
用され、流入管９の上流方向から白金ウール７中
へ流入して流出口９ａを抜け、付いで白金ウール
７の中から抜け出てβ−アルミナ管２と流入管９
との間を流出する。
ミナ管２側を参照極、α−アルミナ管３側を試料
極として参照極側に標準ガスを導通させることに
より試料極側へ導通されている試料ガス中のSO2
濃度が、各々の電極５ａ，６ａ間に生ずる起電力
により測定される。標準ガスは例えば、空気でバ
ランスさせた9740ppmのSO2を含む混合ガスが使
用され、流入管９の上流方向から白金ウール７中
へ流入して流出口９ａを抜け、付いで白金ウール
７の中から抜け出てβ−アルミナ管２と流入管９
との間を流出する。
一方、試料ガスはβ−アルミナ管３と熱電対１
１が挿入されているα−アルミナ保護管１０との
間を通つて白金ウール８に流入し、付いで白金ウ
ール８を抜け出たガスはガス流出口１２より排出
される。このとき、 Pt｜SO2、O2、SO3｜β−Al2O3｜SO3′、O2′、
SO′2｜Ptなる濃淡電池が形成される。この起電
力はβ−Al2O3（β−アルミナ）の表面に生成し
たNa2SO4を介して生ずるものと考えられる。
１が挿入されているα−アルミナ保護管１０との
間を通つて白金ウール８に流入し、付いで白金ウ
ール８を抜け出たガスはガス流出口１２より排出
される。このとき、 Pt｜SO2、O2、SO3｜β−Al2O3｜SO3′、O2′、
SO′2｜Ptなる濃淡電池が形成される。この起電
力はβ−Al2O3（β−アルミナ）の表面に生成し
たNa2SO4を介して生ずるものと考えられる。
β−アルミナ固体電解質中ではNa+のイオン輪
率が１であることから、上記電池の起電力は次式
(1)で表わすことができる。
率が１であることから、上記電池の起電力は次式
(1)で表わすことができる。
Ｅ＝（RT／Ｆ）In（a′Na／aNa） ……(1)
ここでＥ：起電力、Ｒ：気体定数、Ｔ：絶対温
度、Ｆ：フアラデー定数、a′Na、aNa：各極側の
Naの活動度をあらわす。
度、Ｆ：フアラデー定数、a′Na、aNa：各極側の
Naの活動度をあらわす。
又、次に示すように式(2)の平衡関係から式(3)が
導かれ、更に式(4)の平衡関係から式(3)を式(5)の形
に導くことができる。
導かれ、更に式(4)の平衡関係から式(3)を式(5)の形
に導くことができる。
Na2SO4＝2Na＋SO3＋１／202 ……(2)
Ｅ＝（RT／2F）In〔（Po2）1/2・Pso3／
（Po2′）1/2・Pso3′〕 ……(3)
SO3＝SO2＋１／202 ……(4)
Ｅ＝（RT／2F）In（Po2・Pso2／
Po2′・Pso2′） ……(5)
ここでPo2、Po2′、Pso3、Pso3′、Pso2及び
Pso′は各極における各成分の平衡分圧を表わす。
Pso′は各極における各成分の平衡分圧を表わす。
更に、混合ガスのSO2濃度が本実施例のごとく
１％以下と低くかつ空気でバランスしたものであ
るから各種の平衡酸素分圧はほぼ0.21気圧で一定
とみなすことができ、式(5)は次式(6)のように表わ
すことができる。
１％以下と低くかつ空気でバランスしたものであ
るから各種の平衡酸素分圧はほぼ0.21気圧で一定
とみなすことができ、式(5)は次式(6)のように表わ
すことができる。
Ｅ＝（RT／2F）In（Po2／Pso2′） ……(6)
上記の式(6)により、一方の極の標準ガスのSO2
濃度（分圧）と起電力Ｅにより試料ガスの濃度
（分圧）を求めることが可能となる。
濃度（分圧）と起電力Ｅにより試料ガスの濃度
（分圧）を求めることが可能となる。
次に具体的なセンサによるSO2濃度測定実験例
をしめす。
をしめす。
実験例
外径10mm、内径７mm、長さ100mmのβ−アルミ
ナの円筒形のルツボ（日本特殊陶業株式会社製）
を閉鎖壁２ａを有する円筒形β−アルミナ管２と
し、同径同長のα−アルミナ管を閉鎖壁を有しな
いα−アルミナ管３として、第１実施例のガスセ
ンサ１を組み立て、SO2ガス濃度の測定を行なつ
た。参照極には空気でバランスさせた9740ppmの
SO2を含んだ混合ガスを使用し、試料極には同じ
く空気でバランスさせた各種濃度のSO2を含む混
合ガスを使用し、1173Kにおいて測定した起電力
値と試料極中の平衡SO2濃度の関係を第３図に示
した。ここで直線は式(6)による理論値を示し、白
丸印がβ−Al2O3についての実測値である。この
ように、通常Naのセンサあるいは電池用として
使用され、SO2用のガスセンサとしては今まで予
想もしなかつたβ−Al2O3を使用しての測定起電
力は論理値とよく一致する濃度依存性を示し、ガ
ス中のSO2に決定にこのβ−Al2O3固体電解質の
使用は非常に有効であることが確認された。又、
参考例として第２図に示すSO2用センサ２１を製
造した。即ち、Na2SO4ペレツト２２の両側にα
−アルミナ管２６を配置するとともに、両α−ア
ルミナ管２６の端部およびNa2SO4ペレツト２２
の外周を覆つて外筒２７を設け、α−アルミナ管
２６と外筒２７と隙間を各々耐熱ガラスシール２
３やアルミナセメント２４で充填したものであ
る。このNa2SO4ペレツト２２のみを固体電解質
として使用したガスセンサの1100Kにおける起電
力の実測値及び理論値も第３図に黒丸印及び直線
として併記した。β−Al2O3はNa2SO4と同様な
直線性を示し、その優れた物理的性能とともにセ
ンサとして十分な性能を有していることがわか
る。又、参照極には空気でバランスさせた
9740ppmのSO2を含んだ混合ガスを使用し、試料
極には、同じく空気でバランスさせた920ppmの
SO2を含む混合ガスを使用し、各温度での起電力
を測定し第４図に示した。ここで直線は式(6)によ
る理論値を示し、白丸印が実測値である。その結
果、1023K以上の温度領域において理論値と非常
によく一致する結果を得た。ただ平衡到達時間が
K2SO4固体電解質を使用した場合と比較して長
く、30分程度を要した。
ナの円筒形のルツボ（日本特殊陶業株式会社製）
を閉鎖壁２ａを有する円筒形β−アルミナ管２と
し、同径同長のα−アルミナ管を閉鎖壁を有しな
いα−アルミナ管３として、第１実施例のガスセ
ンサ１を組み立て、SO2ガス濃度の測定を行なつ
た。参照極には空気でバランスさせた9740ppmの
SO2を含んだ混合ガスを使用し、試料極には同じ
く空気でバランスさせた各種濃度のSO2を含む混
合ガスを使用し、1173Kにおいて測定した起電力
値と試料極中の平衡SO2濃度の関係を第３図に示
した。ここで直線は式(6)による理論値を示し、白
丸印がβ−Al2O3についての実測値である。この
ように、通常Naのセンサあるいは電池用として
使用され、SO2用のガスセンサとしては今まで予
想もしなかつたβ−Al2O3を使用しての測定起電
力は論理値とよく一致する濃度依存性を示し、ガ
ス中のSO2に決定にこのβ−Al2O3固体電解質の
使用は非常に有効であることが確認された。又、
参考例として第２図に示すSO2用センサ２１を製
造した。即ち、Na2SO4ペレツト２２の両側にα
−アルミナ管２６を配置するとともに、両α−ア
ルミナ管２６の端部およびNa2SO4ペレツト２２
の外周を覆つて外筒２７を設け、α−アルミナ管
２６と外筒２７と隙間を各々耐熱ガラスシール２
３やアルミナセメント２４で充填したものであ
る。このNa2SO4ペレツト２２のみを固体電解質
として使用したガスセンサの1100Kにおける起電
力の実測値及び理論値も第３図に黒丸印及び直線
として併記した。β−Al2O3はNa2SO4と同様な
直線性を示し、その優れた物理的性能とともにセ
ンサとして十分な性能を有していることがわか
る。又、参照極には空気でバランスさせた
9740ppmのSO2を含んだ混合ガスを使用し、試料
極には、同じく空気でバランスさせた920ppmの
SO2を含む混合ガスを使用し、各温度での起電力
を測定し第４図に示した。ここで直線は式(6)によ
る理論値を示し、白丸印が実測値である。その結
果、1023K以上の温度領域において理論値と非常
によく一致する結果を得た。ただ平衡到達時間が
K2SO4固体電解質を使用した場合と比較して長
く、30分程度を要した。
第１図は本発明のSO2用ガスセンサの実施例の
要部縦断面図、第２図は参考用センサの要部縦断
面図、第３図は実施例のガスセンサにおけるSO2
濃度と起電力との関係を表わすグラフ、第４図は
温度と起電力との関係を表わすグラフを示す。 １……実施例、２……β−Al2O3製ルツボ（参
照側）、３……α−アルミナ管（試料側）、５，６
……白金リード線、５ａ，６ａ……電極、７，８
……白金ウール、１１……熱電対。
要部縦断面図、第２図は参考用センサの要部縦断
面図、第３図は実施例のガスセンサにおけるSO2
濃度と起電力との関係を表わすグラフ、第４図は
温度と起電力との関係を表わすグラフを示す。 １……実施例、２……β−Al2O3製ルツボ（参
照側）、３……α−アルミナ管（試料側）、５，６
……白金リード線、５ａ，６ａ……電極、７，８
……白金ウール、１１……熱電対。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 固体電解質の一方の側に参照極の電極を設け
るとともに他方の側に試料極の電極を設け、ガス
の濃度差により該両電極間に発生する起電力から
二酸化イオウガス成分濃度を測定するセンサにお
いて、 前記固体電解質としてβ−アルミナを用いた完
壁を設け、該隔壁の一方の側に前記資料極側の電
極を設けるとともに測定する二酸化イオウガスを
導入して隔壁と接触させ、更に前記隔壁の他方の
側に前記参照極側の電極を設けるとともに基準ガ
スを導入して隔壁と接触させることを特徴とする
二酸化イオウ用ガスセンサ。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57098374A JPS58214851A (ja) | 1982-06-08 | 1982-06-08 | 二酸化イオウ用ガスセンサ |
| US06/474,882 US4855034A (en) | 1982-06-08 | 1983-03-14 | Gas sensor for sulfur dioxide |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57098374A JPS58214851A (ja) | 1982-06-08 | 1982-06-08 | 二酸化イオウ用ガスセンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58214851A JPS58214851A (ja) | 1983-12-14 |
| JPH0315693B2 true JPH0315693B2 (ja) | 1991-03-01 |
Family
ID=14218100
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57098374A Granted JPS58214851A (ja) | 1982-06-08 | 1982-06-08 | 二酸化イオウ用ガスセンサ |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4855034A (ja) |
| JP (1) | JPS58214851A (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60256043A (ja) * | 1984-06-01 | 1985-12-17 | Advance Res & Dev Co Ltd | ガスセンサ |
| US5192404A (en) * | 1988-10-06 | 1993-03-09 | Mineral Industry Research Organisation | Method for measuring a minor element in a molten metal |
| GB8828431D0 (en) * | 1988-12-06 | 1989-01-05 | Mineral Ind Res Org | Monitoring progress of pyrometallurgical processes |
| DE4112302A1 (de) * | 1991-04-15 | 1992-10-22 | Max Planck Gesellschaft | Amperometrischer gassensor zur selektiven bestimmung von partialdrucken eines gases |
| JPH05119015A (ja) * | 1991-08-14 | 1993-05-14 | Yamatake Honeywell Co Ltd | 炭酸ガス検出素子 |
| FR2692674B1 (fr) * | 1992-06-18 | 1994-09-09 | Armines | Dispositif de détection de la présence d'un gaz dans une atmosphère. |
| GB9308305D0 (en) * | 1993-04-22 | 1993-06-09 | Abb Kent Taylor Ltd | Sensors |
| US6623620B2 (en) | 1999-11-22 | 2003-09-23 | Hathaway Brown School | Method for detecting or monitoring sulfur dioxide with an electrochemical sensor |
| US7677082B2 (en) * | 2003-05-20 | 2010-03-16 | The University Of Akron | Solid state gas sensors based on tunnel junction geometry |
| US9804117B2 (en) | 2013-08-13 | 2017-10-31 | Schlumberger Technology Corporation | CO2 concentration measurement in dry gas mixtures |
Family Cites Families (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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-
1983
- 1983-03-14 US US06/474,882 patent/US4855034A/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US4855034A (en) | 1989-08-08 |
| JPS58214851A (ja) | 1983-12-14 |
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