JPH03190727A - 積層体およびその製造方法 - Google Patents

積層体およびその製造方法

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JPH03190727A
JPH03190727A JP1331996A JP33199689A JPH03190727A JP H03190727 A JPH03190727 A JP H03190727A JP 1331996 A JP1331996 A JP 1331996A JP 33199689 A JP33199689 A JP 33199689A JP H03190727 A JPH03190727 A JP H03190727A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は、積層体およびその製造方法に関するものであ
る。
さらに詳しくは、軟質ポリオレフィン系樹脂と軟質ウレ
タンフオームを積層するにあたり、接着層としてエチレ
ン−不飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共
重合体樹脂を用いることを特徴とする、良好な外観と強
靭性を持つと同時にソフトな感触とクツション性を持つ
積層体およびその製造方法に関するものである。
〈従来の技術〉 従来、良好な外観と強靭性を持つと同時にソフトな感触
とクツション性を持つシートは、軟１　ｐｖｃフィルム
もしくはシートとウレタンフオームを熱または接着剤貼
合することにより得られ、下記用途に広く使用されてい
る。
（１）家具類のクツション部。
（２）鞄、履物類の外被。
（３）自動車内装のドア部、天井部など。
しかるに、軟質ＰｖＣは軟質化させるのに可塑剤を用い
るため、以下のような問題がある。
（１）可塑剤を含んでいるため、軟質ＰｖＣがプラスチ
ック成型品、コピー印刷物などに接触していると、可塑
剤が移行し、相互に汚染される。
（２）軟質ＰｖＣ部分に人体、衣類なとが接触すると、
可塑剤が擦り取られるため、その部分か硬くなり、ひび
割れが生ずるごとがある。
（３）長時間使用したり、特に自動車内装材等高温の環
境にさらされると、可塑剤が蒸散し、シートが硬くなり
、ひび割れが生ずることがある。
（４）軟質ＰＶＣは、熱または光により劣化し、黄褐色
に変色しやすい。
従来使用されてきた軟質ＰＶＣは、このような欠点を有
するため、軟質ポリオレフィン系樹脂への切り替えが進
んでいる。
軟質ポリオレフィン系樹脂を用いて、前記用途のクツシ
ョン性を持つ外被材を構成するためには、従来は同じく
オレフィン系のポリエチレンまたはポリプロピレンの１
０〜４０倍の発泡体シートと軟質ポリオレフィン系樹脂
をＴダイ押し出し機またはカレンダー加工機でフィルム
またはシートに加工すると同時に熱貼合していた。
しかるに、オレフィン系の高発泡フオームを貼合した外
被材には次のような欠点がある。
（１）ポリエチレン、ポリプロピレン等ポリオレフィン
系のフオームは、圧縮永久変形があるため、圧縮変形量
が大なる時、変形時間が長いときまたは繰り返し変形を
受けるときなどに、圧縮を除去しても完全に復元しない
。例えば圧縮永久歪は、ウレタンフオームと比較した場
合第１表の通りである。
第１表　ポリエチレン、ポリプロピレンフオームの圧縮
永久歪 （２）上記フォーｌ、は製造に際し、少なくとも次の３
工程を必要とするため、フオームの製造コストが高い。
■ポリオレフィン系樹脂への発泡剤の混合と押出し工程
。
■架橋工程。
■発泡、巻取工程。
一方、従来軟質ＰｖＣと積層使用されてきた軟質ウレタ
ンフオームには、ポリオレフィン系フオームと比較して
次のような長所がある。
（１）圧縮永久変形が小さいため、圧縮変形量が大であ
ったり圧縮変形時間が長かったり、繰返し変形を受けた
りしてもほぼ１００％回復する。
（２）フオーム製造は、多官能基ポリオール、ジイソシ
アネート、触媒、水および助剤等液状物を混合するのみ
でよく、架橋による固形化と、発泡を同時に進行させ、
発泡終了後、それをシート状に裁断加工するのみでよい
ので、ポリオレフィン系フオームに比較して工程数が少
ない、高倍率のフオームの製造が可能である等の利点を
有し、容積当りのフオームのコストは、ポリプロピレン
高発泡フオームの約半分、ポリエチレン高発泡フオーム
の約１／１．５　と安価である。
したがって、軟質ウレタンフオームと軟質オレフィン系
樹脂フィルムまたはシートを熱貼合できれば、最高のク
ツション性外被材を得ることができる。しかし、両者に
はまったく相溶性がないので、熱貼合できず、接着剤を
用いなければならないが、このためには、軟質オレフィ
ン系樹脂のシートをまず製造し、これに二液架橋型のウ
レタン系接着剤を塗布した後、再加熱し、軟質ウレタン
フオームを貼合する以外に方法はなく、工程数、コスト
の増加を伴なうばかりでなく、剥離のまったくない完全
な積層体を作ることは困難であった。
〈発明が解決しようとする課題〉 本発明の目的は、前記の課題を解決し、良好な外観と強
靭性を持つと同時にソフトな感触とクツション性を持つ
積層体全提供すると共に、軟質ポリオレフィン系樹脂と
ポリオレフィン系フオームの積層体を製造するのと同じ
プロセスで、軟質ポリオレフィン系樹脂フィルムシート
押出しと同時に軟質ウレタンフォーｌ、を熱貼合するこ
とにより、該積層体を製造する方法を提供するものであ
る。
〈課題を解決するための手段〉 本発明は、軟質ポリオレフィン系樹脂層、エチレン−不
飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合体
樹脂層および軟質ウレタンフオーム樹脂層からなること
を特徴とする積層体に関するものである。
また本発明は、軟質ポリオレフィン系樹脂とエチレン−
不飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合
体樹脂を二層シートとして共押出しし、しかるのちにエ
チレン−不飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三
元共重合体樹脂面に層状に裁断加工した軟質ウレタンフ
オームを連続的に熱圧着貼合することを特徴とする前記
積層体の製造方法に関するものである。
本発明で用いる軟質ポリオレフィン系樹脂としては、エ
チレンを主体とし、それとαオレフィン、酢酸ビニル等
の不飽和ビニルエステル、メチルアクリレート、エチル
アクリレート、メチルメタクル−ド等の不飽和カルボン
酸エステル等との共重合体、エチレンと不飽和カルホン
酸との共重合体およびその金属塩かあげられる。
また、エチレンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジ
ェンターポリマー等のオレフィン系ゴムまたはその部分
架橋物とポリエチレン、ポリプロピレン等オレフィン系
樹脂とのブレンド物またはその動的架橋物、さらには、
これらブレンド物または動的架橋物とポリエチレン、ポ
リプロピレン等オレフィン系樹脂とのブレンド物等があ
げられる。
これら軟質ポリオレフィン系樹脂は１種のみならず２種
以上ブレンドして用いることもできる。
本発明で用いるエチレン−不飽和カルボン酸エステル−
無水マレイン酸三元共重合体は、エチレン単位が６５−
９５重量％、不飽和カルボン酸エステル単位が５−３０
重量％、無水マレイン酸単位が１−５重量％からなり、
メルトフローレートが０．１１００　ｇ　／　１０ｍｉ
ｎのものが好ましい。
エチレン−不飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸
三元共重合体の不飽和カルボン酸エステルは、炭素数が
３〜８個の不飽和カルボン酸、例えばアクリル酸、メタ
クリル酸等のアルキルエステルであって、具体例として
は、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸
ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ
−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸イソブチ
ル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタク
リル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタ
クリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタク
リル酸イソブチル等であり、これらのうちでも特に、ア
クリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブ
チル、メタクリル酸メチルが好ましい。
これらコモノマーは１種のみならず２種以上用いること
もできる。
本発明で用いるエチレン−不飽和カルボン酸エステル−
無水マレイン酸三元共重合体の不飽和カルボン酸エステ
ルの含有量が５重量％より低いと、接着性の改良効果が
小さく好ましくなく、一方３０重量％より高いと、本発
明の主目的である接着強度は十分であるが、製造コスト
が増大すると共に積層体の臭気が悪化し好ましくない。
本発明で用いるエチレン−不飽和カルボン酸エステル−
無水マレイン酸三元共重合体の無水マレイン酸の含有量
が１重量％より低いと、接着性の改良効果が小さく好ま
しくなく、一方５重量％より高いと、本発明の主目的で
ある接着強度は十分であるが、製造コストが増大するの
で好ましくない。
本発明で用いるエチレン−不飽和カルボン酸エステル−
無水マレイン酸三元共重合体のメルトフローレートが０
．１　ｇ　／　１０ｍｉｎより低いと、溶融粘度が高す
ぎて押出加工性におとり、一方、１００ｇ／１０ｍｉｎ
より高いと、接着強度が劣り好ましくない。
本発明で用いるエチレン−不飽和カルボン酸エステル−
無水マレイン酸三元共重合体は、他の公知の配合剤、例
えば耐候安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、滑剤、アン
チブロッキング剤、顔料、無機または有機の充填剤など
を含有していてもよい。
本発明の積層体の製造方法は、オレフィン系樹脂とウレ
タン樹脂の双方に強力な熱接着性のあるエチレン−不飽
和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合体樹
脂（以下に接着樹脂と記す）の薄層を軟質ポリオレフィ
ン系樹脂をＴダイ押出しするに際し、その片面に共押出
しすると同時に接着樹脂面に軟質ウレタンフオームを圧
１着し、熱貼合することによって得られる。
軟質ポリオレフィン系樹脂と接着樹脂の厚みには特に制
限はないが、好ましくは、前者が０、　ｌｓｎ〜１．０
ｍｍ、後者が０．０１ｍｍ〜Ｏ，ＬＭである。
多層化シート装置としては、Ｔダイを応用したものであ
ればよく、押出機とＴダイとの間に多層化装置を組み込
んだフィートブロック装置であっても、また、Ｔダイの
中に多層化機構を組み込んだ多層Ｔダイであってもよい
。
〈実施例〉 以下、実施例によって本発明をさらに詳しく説明する。
なお、実施例および比較例において各物性の評価は次の
方法によった。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ） ＪＩＳ−に６７６０ （２）抗張力、伸び ＪＩＳ−に７１１３ （３）耐寒性 ＡＳＴＭ−ＤＩ７０９　　ＭＥＴＨＯＤ　Ａ　　−４０
°Ｃ（４）圧縮永久歪み ＪＩＳ−に６７６７ ２５％圧縮　２２時間後測定 （５）表皮剥離強度 １８０°剥離 （６）スチロール移行性 スチロール艶板に表皮を重ね２７　ｇ　／　ｃｒｄ加°
圧、８０°Ｃ４時間後測定 ■変色度〈ΔＥ）　■移行量 （７）耐光熱性 フェードメータ−８３°０１５００時間■変色度（ΔＥ
） ■抗張力、伸び残率ＪＩＳ−に７１］３（８）揮発減量 １００°Ｃ，１２０時間 本実施例および比較例において、基材および接着樹脂と
しては以下のものを使用した。
（１）軟質ポリオレフィン系樹脂 住友ＴＰＥ　＠　ＷＴ１５３　　　（住友化学社製）（
以下、ＴＰＥと略称する。） （２）エチレン−αオレフィン共重合体樹脂エクセレン
■ＶＬ２００　　　（住友化学社製：ＭＦＲ＝　２　ｇ
　７１０ｍｉｎ　、密度＝　０．９００ｇ／ｃｉ）（以
下、ＶＬと略称する。） （３）軟質ＰｖＣ 軟質ポリ塩化ビニル樹脂シート− 可塑剤添加量（００Ｐ換算）５０％ （以下、ｐｖｃと略称する。） （４）軟質ウレタンフオーム シート厚み４ｍｆｆ１．密度＝０．０２２　ｇ　、／ａ
ｆｌ”（以下、ＰＵＦと略称する。） （５）　ＰＰフオーム ２５倍発発泡−ト　厚み３ｍｍ　　密度・０．０３５ｇ
１ｃｄ（６）　ＰＥフオーム ２５倍発発泡−ト　厚み３順　密度・０．０３４ｇ／ａ
ｄ（７）エチレン−不飽和カルボン酸エステル−無水マ
レイン酸三元共重合体樹脂 Ｅ−ＥＡ−ＭＡＲ三元共重合体樹脂 ボンダイン＠ＴＸ８０３０　（住化シーデイエフ社製　
：　ＭＦＲ＝　３　　ｇ　／ｌｏｍｉｎ　　、　　ＥＡ
＝１２％、　　ＭＡＲ＝　３％）（以下、接着樹脂と称
する。） ここで、Ｅ：エチレン、ＥＡ：エチルアクリレート、Ｍ
ＡＲ：無水マレイン酸を示す。
実施例１ 第１図に示すシート化装置を用いて、ＴＰＥを９０ｍｍ
φ主押出機■に、接着樹１脂を６５ｍｍφ副押出機■に
それぞれ投入し、２１０’Ｃの温度で押出し、フィード
ブロック■の中央部にＴＰＥ、下部に接着樹脂を送り込
み、上部がＴＰＥ、下部が接着樹脂の二層を形成せしめ
、Ｔダイス■より吐出し、引き取りロール■に導き、幅
１０００ｍｍのシートを得た。
ポリウレタンフォーム（ＰＩＪＦ）■は、引き取りロー
ル■に沿わせて、該シートの下部に差し込み、引取りロ
ール■を引取りロール■に押しつけ、シートに貼合させ
、第３図に示す構成を有するＴＰＥ／ＰＬＩＦ積層体■
を得た。
第３図において■はＱ、４５ｍｍｔのＴＰＥ層、Ｏは０
．０５ｍｍｔの接着樹脂層、Ｏは４ｍｍｔのＰＵＦ層で
ある。
該積層体は、第２表に示すような物性を持ち、自動車の
天井内張材として優秀な特性を有していた。
比較例工 厚さ０．５ＨのＰＶＣとＰＰフオームを接着剤を用い貼
合し、積層体を得た。該積層体につき、物性測定を行な
った結果を第２表に示す。
実施例２ 第２図に示すシート化装置を用いて、ＶＬを９０叩φ主
押出機■に、接着樹脂を６５ｍｍφ副押出機■にそれぞ
れ投入し、１９０’Ｃの温度で押出し、分配アダプター
■′　を通して、２段マニホールドＴダイス■′　の上
部のマニホールドにＶＬ、下部のマニホールドに接着樹
脂をそれぞれ送り込み、該Ｔダイスより二層に吐出し、
実施例１と同様に引取り貼合し、第４図に示す構成を有
するＶＬ／ＰＵＦ積層体■′を得た。
第４図において＠は０．３５ｍｍｔのＶｌ、層、＠及び
Ｏは第３図と同様である。
該積層体は、第３表に示すような物性を持ち、鞄、履物
用クツション性外皮材として優秀な特性を有していた。
比較例２ 厚さ０．４５ａｏａノＰＶＣとＰＥ７ｔ−ムを接着剤を
用い貼合し、積層体を得た。
該積層体につき、物性測定を行なった結果を第３表に示
す。
第２表 〈発明の効果〉 以上述べたように、本発明によれば、従来にない、良好
な外観と強靭性を持つと同時にソフトな感触とクツショ
ン性を持つ積層体およびその製造方法を提供することが
できる。
【図面の簡単な説明】
第１図は実施例１において使用したシート化装置の側面
図である。 第２図は実施例２において使用したシート化装置の正面
図である。 第３図は実施例１により得られた積層体の構成図である
。 第４図は実施例２により得られた積層体の構成図である
。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）軟質ポリオレフィン系樹脂層、エチレン−不飽和
    カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合体樹脂
    層および軟質ウレタンフォーム層からなることを特徴と
    する積層体。
  2. （２）エチレン−不飽和カルボン酸エステル−無水マレ
    イン酸三元共重合体が、 （ａ）エチレン単位　６５−９５重量％ （ｂ）不飽和カルボン酸エステル単位　５−３０重量％
    （ｃ）無水マレイン酸単位　１−５重量％ からなり、メルトフローレートが０．１−１００ｇ／１
    ０ｍｉｎの共重合体である請求項１記載の積層体。
  3. （３）軟質ポリオレフィン系樹脂とエチレン−不飽和カ
    ルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合体樹脂を
    二層シートとして共押出しし、しかるのちにエチレン−
    不飽和カルボン酸エステル−無水マレイン酸三元共重合
    体樹脂面に層状に裁断加工した軟質ウレタンフォームを
    連続的に熱圧着貼合することを特徴とする請求項１記載
    の積層体の製造方法。
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