JPH03224735A

JPH03224735A - 多層成形体

Info

Publication number: JPH03224735A
Application number: JP2021219A
Authority: JP
Inventors: Tetsuro Nogata; 鉄郎野方
Original assignee: Tonen Sekiyu Kagaku KK; Tonen Chemical Corp
Current assignee: Tonen Chemical Corp
Priority date: 1990-01-31
Filing date: 1990-01-31
Publication date: 1991-10-03

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は多層成形体に関し、特にポリアミド層とポリオ
レフィン層とを有する耐衝撃性及びバリア性に優れた多
層成形体に関する。

〔従来の技術及び発明が解決しようとする課題〕ポリオ
レフィン樹脂は安価で強度が大きいので、各種の容器の
製造に広く使用されている。しかしながら、バリア性が
十分でないので、ガソリン等の燃料タンクに使用するこ
とができなかった。そこで、ポリオレフィンを主層とし
、ポリアミドをバリア層とすることが試みられているが
、ポリオレフィン層とポリアミド層とは接着力が弱いた
め、この両層の接着層としてポリオレフィン樹脂を不飽
和カルボン酸で変性したような変性プラスチック層を介
在させて積層する方法が種々提案されている（特開昭５
８−２２０７３８号、同６２−１１０５２６号等）。

しかしながら、ポリアミドはポリオレフィンと比べて耐
衝撃性が低いため、ポリアミド層を有する多層成形体に
は、耐衝撃性が大幅に低下しているという問題がある。

また、特開昭５５−９１６３４号には、（ａ）ポリオレ
フィン樹脂層と、（ｂ）結晶化度１〜３５％、メルトイ
ンデックスＯ，Ｏ１〜５０　ｇ　／１０分のエチレン／
α−オレフィン共重合体に無水マレイン酸をグラフトさ
せた（無水マレイン酸含有量０．０５〜１重量％）変性
重合体と、ナイロンとの溶融混合物からなるポリアミド
系樹脂層とが、（Ｃ）結晶化度２〜３０％、メルトイン
デックス０．０１〜５０ｇ／１０分のエチレン／冬オレ
フィン共重合体に無水マレイン酸をグラフトさせた（無
水マレイン酸含有量０．０１〜１重量％）変性重合体か
らなる変性ポリオレフィン樹脂層を介して積層された、
パリを原料の一部としても強度の低下の少ない多層成形
体が開示されている。

しかしながら、上記多層成形体にはポリアミド系樹脂層
の耐衝撃性が十分に改善されていないという問題がある
。

したがって、本発明の目的は、十分なバリア性及び耐衝
撃性を有するとともに、ポリオレフィン層と、ポリアミ
ド系樹脂層とが接着層を介して良好に接着した多層成形
体を提供することである。

〔課題を解決するための手段〕

上記課題によみ鋭意研究の結果、本発明者は、ポリアミ
ドに特定の変性オレフィン系エラストマーを加えた樹脂
をバリア層とし、主層である結晶性ポリオレフィン層と
同じポリオレフィンの不飽和カルボン酸変性物を接着層
とすれば、上記目的が達成できることを見出し、本発明
に想到した。

すなわち、本発明の多層成形体は、ポリオレフィン層と
ポリアミド系樹脂層とが変性ポリオレフィン層により接
着されており、前記ポリオレフィン層は結晶性ポリオレ
フィンからなり、前記ポリアミド系樹脂層はポリアミド
５１〜８０容積％と、不飽和カルボン酸又はその無水物
の含有量が１．０×１０−５〜６．ＯＸ　１０−５ｍｏ
ｌ／ｇの変性オレフィン系エラストマー４９〜２０容積
％とからなり、前記変性ポリオレフィン層は前記ポリオ
レフィン層と同じ結晶性ポリオレフィンを不飽和カルボ
ン酸又はその無水物により変性したものからなることを
特徴とする。

本発明を以下詳細に説明する。

本発明において結晶性ポリオレフィン層を形成するポリ
オレフィンとしては、エチレン、プロピレン、ブテン−
１、ヘキセン−１，４−メチルペンテン−１等のα−オ
レフィンの単独重合体、エチレンとプロピレン又は他の
α−オレフィンとの共重合体、もしくはこれらのα−オ
レフィンの２種以上の共重合体等が挙げられる。これら
の中では高密度ポリエチレン及びポリプロピレンが好ま
しい。また高密度ポリエチレン又はポリプロピレンと、
上記した他の重合体との共重合体で、高密度ポリエチレ
ン又はポリプロピレンを６０重量％以上含むものでもよ
い。これらの結晶性ポリオレフィンは、結晶化度　（Ｘ
線回解析法による）が３５％以上のものが好ましく、特
に５０％以上のものが好ましい。結晶化度が３５％未満
では多層成形体としたときに、予想に反して耐衝撃性が
低下する。

ポリプロピレンはホモポリマーに限られず、プロピレン
成分を５０モル％以上、好ましくは８０モル％以上含む
他のα−オレフィンとのランダムまたはブロック共重合
体も使用することができる。プロピレンに共重合するコ
モノマーとしてはエチレンその他のα−オレフィンがあ
り、エチレンが特に好ましい。従って、本明細書におい
て使用する用語「ポリプロピレンＪはプロピレンのホモ
ポリマーに限定されず共重合体をも含むものと解すべき
である。

ポリオレフィンとして高密度ポリエチレンを使用する場
合には、耐ドローダウン性、成形性、耐衝撃性を考慮す
ると、そのメルトインデックス（Ｍ■１９０℃、２．１
６ｋｇ荷重）が０．００３〜２　　ｇ／１０分であるこ
とが好ましい。より好ましくは、０．００１〜１　　ｇ
／１０分である。なお、ハイロードメルトイア７’　−
／　クス（ＨＬＭＩ、　１９０　”Ｃ１２１，６ｋｇ荷
重）で表す場合は、７０ｇ／１０分以下が好ましく、よ
り好ましくは１〜２０ｇ　／１０分である。またポリプ
ロピレンを使用する場合は、そのメルトフロレー）　（
ＭＦＲ２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は０．０２〜３　
ｇ　／　１０分、より好ましくは０，０２〜Ｉｇ／１０
分の範囲にあるのが良い、本発明においてポリアミド系
樹脂層は、ポリアミドと、不飽和カルボン酸又はその無
水物により変性したオレフィン系エラストマーとかメチ
ル。

上記ポリアミドとしては、ヘキサメチレンジアミン、テ
′カメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２．
２．４−または２．４，４．−　）リメチルへキサメチ
レンジアミン、１．３−または１．４−ビス（アミノメ
チル）シクロへ牛サン、ビス（ｐ−アミノシクロヘキシ
ルメタン）、ｍ−またはｐ−キシリレンジアミンのよう
な脂肪族、脂環族又は芳香族のジアミンと、アジピン酸
、スペリン酸、セバシン酸、シクロヘキサンジカルボン
酸、テレフタル酸、イソフタル酸のような脂肪族、脂環
族又は芳香族のジカルボン酸とから製造されるポリアミ
ド樹脂、６アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン
酸、１２−アミノドデカン酸のようなアミノカルボン酸
から製造されるポリアミド樹脂、ε−カプロラクタム、
ω−ドデカラクタムのようなラクタムから製造されるポ
リアミド樹脂、およびこれらの成分からなる共重合ポリ
アミド樹脂、またはこれらのポリアミド樹脂の混合物が
挙げられる。具体的にはナイロン６、ナイロン６６、ナ
イロン１１．ナイロン１２及びこれらの共重合体が挙げ
られる。さらには、これらナイロン樹脂６０重量％以上
と、上記の他の樹脂との共重合体を使用することができ
る。

ポリアミドの相対粘度は１．０〜１０の範囲にあるもの
が好ましく、特に３．０〜８．０の範囲が好ましい。

本発明において変性オレフィン系エラストマーとは、不
飽和カルボン酸又はその無水物により変性したオレフィ
ン系エラストマーである。不飽和カルボン酸またはその
無水物としては、アクリル酸、メタクリル酸等のモノカ
ルボン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸などのジ
カルボン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、エンデ
イック酸無水物（無水ハイミック酸）等のジカルボン酸
無水物等が挙げられ、特にジカルボン酸及びその無水物
が好ましい。具体的には無水マイレン酸又はエンデイッ
ク酸無水物（無水ハイミック酸）による変性オレフィン
系エラストマーが特に好ましい。

また不飽和カルボン酸又はその無水物により変性するオ
レフィン系エラストマーとは、エチレン、プロピレン、
■−ブテン、■−ヘキセン、４−メチルペンテン等のα
−オレフィンの２種又は３種以上の共重合体ゴムを意味
し、特にエチレン−プロピレン共重合体ゴム（ＢＰＲ）
及びエチレン−ブテン共重合体ゴム（ＢＢＲ）が好まし
い。

本発明において使用するエチレン−プロピレン共重合体
（ＢＰＲ）ゴムは、エチレンから誘導される繰り返し単
位の含有率が１０〜９０モル％、プロピレンから誘導さ
れる繰り返し単位の含有率が９０〜１０モル％であるこ
とが好ましい。より好ましい範囲は、エチレン系繰り返
し単位が２０〜８０モル％、プロピレン系繰り返し単位
が８０〜２０モル％である。

また、８ＰＲのムーニー粘度ＭＬ、、、（１００℃）は
１〜１２０の範囲内にあるのが好ましく、より好ましく
は５〜１００である。

本発明において、エチレン−ブテン共重合体ゴム（ＥＢ
Ｒ）とはブテン−１の含有量が１０〜９０重量％のブロ
ック共重合体であり、特にブテン−１の含有量が２０〜
８０重量％のものが好ましい。

上記エチレン−ブテン共重合体ゴムのムーニー粘度ＭＬ
、、、（１００℃）は１〜１２０の範囲内にあるのが好
ましく、より好ましくは５〜１００である。

なお、本発明においてエチレン−プロピレン共重合体（
ＢＰＲ）及びエチレン−ブテン共重合体ゴム（ＢＢＲ）
は基本的には上記の繰返し単位からなるものであるが、
これらの共重合体の特性を損なわない範囲内で、他の樹
脂成分を含むものも使用することができる。

上記変性オレフィン系エラストマー中の不飽和カルボン
酸又はその無水物の含有量は、１．０Ｘ１０−６〜６．
ＯＸ　１０−’ｍｏｌ／ｇ　、好ましくは２．ＯＸｌ０
−５〜５、　ＯＸ　１０−’ｍｏｌ／ｇである。例えば
、無水マレイン酸により変性する場合には、無水マレイ
ン酸の含有量を０．０９８〜０．５８８重量％、好まし
く　ハＱ、　１９６〜０．４９０重量％とし、無水ハイ
ミック酸を用いる場合には、その含有量を０．１６８〜
１．００８重量％、好ましくは０．３３６〜０．８４０
重量％とする。不飽和カルボン酸又はその無水物による
変性量がそれぞれ上記下限値未満であると、変性オレフ
ィン系エラストマーのポリアミドへの相溶化が十分でな
く、また上限値を超えると変性オレフィン系エラストマ
ーがポリアミド中に均一に分散するのが困難となる。

変性オレフィン系エラストマーの製造は溶液法又は溶融
混練法のいずれでも行うことができる。

溶融混練法の場合、オレフィン系エラストマー、変性用
不飽和カルボン酸（又は酸無水物）及び触媒を押出機や
二軸混練機等に投入し、１３０〜３００℃の温度に加熱
して溶融しながら混練する。また溶液法の場合、キシレ
ン等のを機溶剤に上記出発物質を溶解し、１００〜３０
０℃の温度で撹拌しながら行う。いずれの場合にも、触
媒として通常のラジカル重合用触媒を用いることができ
、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化
ジターシャリ−ブチル、過酸化アセチル、ターシャリ−
ブチルペルオキシ安息香酸、過酸化ジクミル、ペルオキ
シ安息香酸、ペルオキシ酢酸、ターシャリープチルペル
オキシビバレー）、２．５−ジメチル−２，５−’；タ
ーシャリーブチルペルオキシヘキシン等の過酸化物類や
、アゾビスイソブチロニトリル等のジアゾ化合物類等が
好ましい。触媒の添加量は変性用不飽和カルボン酸又は
その無水物１００重量部に対して１〜１００重量部程度
である。

このようにして得られる変性オレフィン系エラストマー
は通常、０．０７〜３０００ｋｇ　／　ｃｎ！の引張弾
性率を有する。

上述したようなポリアミド及び変性オレフィン系エラス
トマーのポリアミド系樹脂中の配合割合は、ポリアミド
が５１〜８０容積％、好ましくは５５〜８０容積％であ
り、変性オレフィン系エラストマが４９〜２０容積％、
好ましくは４５〜２０容積％である。

ポリアミドが５１容積％未満では　（変性オレフィン系
エラストマーが４９容積％を超えると）、ガソリン等の
パリγ性が低下し、またポリアミドが８０容積％を超え
ると　（変性オレフィン系エラストマーが２０容積％未
満では）、耐衝撃性が低下する。

本発明において上述のポリオレフィン層とポリアミド層
との接着層となる変性ポリオレフィンとは、不飽和カル
ボン酸又はその無水物により変性したポリオレフィンで
ある。不飽和カルボン酸またはその無水物としては、上
記変性オレフィン系エラストマーと同様のものを使用す
ることができる。

また不飽和カルボン酸又はその無水物により変性するポ
リオレフィンとしては、上述の結晶性ポリオレフィン層
を形成するポリオレフィンと同様にα−オレフィンの単
独重合体に限らず、他のα−オレフィンとの共重合体も
含む。ただし、本発明においては、上記不飽和カルボン
酸又はその無水物により変性するポリオレフィンは、結
晶性ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンと同様
のものを使用する。また結晶化度は３５％以上のものが
好ましく、特に５０％以上のものが好ましい。

結晶化度が３５％未満では多層成形体としたときに、予
想に反して耐衝撃性が低下する。このような変性ポリオ
レフィンを用いることにより、ポリオレフィン層との接
着性及び耐衝撃性を十分なものとすることができる。

変性ポリオレフィン中の不飽和カルボン酸又はその無水
物の含有量は、２．ＯＸｌ０−’　〜２．ＯＸｌ０−’
ｍｏｌ／ｇが好ましく、特に４．ＯＸｌ０−’　〜１．
ＯＸｌ０−’ｍｏｌ／ｇが好ましい。例えば、無水マレ
イン酸により変性する場合には、無水マレイン酸の含有
量を０．０１９６〜１．９６重量％、より好ましくは０
．０３９２〜０゜９８重量％とし、無水ハイミック酸を
用いる場合には、その含有量を０．０３２８〜３．２８
重量％、より好ましくは０．０６５６〜１．６４重量％
とする。

不飽和カルボン酸又はその無水物による変性量がそれぞ
れ上記下限値未満であると、ポリアミド層との接着の効
果が十分でなく、また上限値を超えると今度はポリオレ
フィン層との接着性が低下する。

変性ポリオレフィンの製造は上述の変性オレフィン系エ
ラストマーの製造と同様に溶液法又は溶融混練法のいず
れでも行うことができる。溶融混練法の場合、ポリオレ
フィン、変性用不飽和カルボン酸（又は酸無水物）及び
触媒を押出機や二軸混練機等に投入し、１５０〜２５０
℃の温度に加熱して溶融しながら混練する。また溶液法
の場合、キシレン等の有機溶剤に上記出発物質を溶解し
、８０〜１４０℃の温度で撹拌しながら行う。

本発明の多層成形体は上記の各層から構成されるが、各
履用の樹脂にはそれぞれ無機フィラー、カーボンブラッ
ク等の充填剤や、その他にその改質を目的として、他の
添加剤、例えば熱安定剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤、
帯電防止剤、離型剤、発泡剤、核剤等を添加することが
できる。

本発明の多層成形体は、たとえば第１図に示すような層
構造を有する。第１図中において多層成形体は、ポリオ
レフィン層１，１と、ポリアミド層２と、両層を接着す
る変性ポリオレフィン層３．３とからなる。

このような多層成形体は、たとえば円筒状の上記各層構
造を有するパリソンを共射出成形等により成形し、この
パリソンを所望の形状のキャビティを有する金型内に設
置した後、ブロー成形することにより製造することがで
きる。

なお、各層の層厚はその使用目的によって要求される耐
衝撃性及びバリア性に応じ適宜設定すればよいが、例え
ばガソリンタンク用とする場合には、ポリオレフィン層
を０．５〜１０ｍｍ、ポリアミド層を０．００５〜ｌ　
ｍｍ、変性ポリオレフィン層を０．００５〜１　ｍｍと
すればよい。

〔作　用〕

本発明においては、不飽和カルボン酸又はその無水物を
含有する変性オレフィン系エラストマーを所定量含有す
るポリアミド系樹脂の層と、結晶性ポリオレフィン層と
の間に、上記ポリオレフィン層と同じ結晶性ポリオレフ
ィンの変性物を介在させているので、ポリアミド系樹脂
層と、ポリオレフィン層との接着性が良好であるととも
に、耐衝撃性の低下もみられず、しかもバリア性も良好
である。

このような効果が得られる理由は必ずしも明らかではな
いが、ポリアミドに所定の不飽和カルボン酸又はその無
水物の含有率を有する変性オレフィン系エラストマーを
配合することにより、ポリアミド層のバリア性を低下さ
せることなく耐衝撃性を大幅に改良することができ、さ
らに変性ポリオレフィン層を、ポリオレフィン層と同じ
結晶性ポリオレフィンを不飽和カルボン酸又はその無水
物により変性したもので構成することにより、ポリアミ
ド層、変性ポリオレフィン層、ポリオレフィン層のそれ
ぞれの層間接着強度が十分なものとなるためであると思
われる。

〔実施例〕

本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説明する。

なお、各層の原料となるポリオレフィン、オレフィン系
エラストマー、ポリアミド、変性ポリオレフィンとして
は以下のものを使用した。

［１コポリオレフイン高密度ポリエチレンＨＤＰＥ：［：東燃石油化学■製８５７４２、ハイロー
ドメルトインデックス　（ＨＬＭＩ、１９０℃、２１．
６ｋｇ荷重５ｇ／１０分、密度０、９４５　ｇ／　ｃｉ
　］［２］オレフイン系エラストマー ■エチレンープロピレン共重合体ゴムＥＰＲ：［三井石油化学■製ＸＲ１０６Ｌ　、引張弾性
率１５８０ｋｇ／　ｃｕｒ〕 ■エチレンーブテン共重合体ゴムＥＢＲ：［三井石油化学■製Ａ−４０８５、引張弾性率
９０ｋｇ／ｃｆｆｌｌ［３］ポリアミドナイロン６ＰＡ−１：　　［東し■製ＣＭ１０４６　、密度１．１
３ｇ／　ｃｏｆ　］［４］変性ポリオレフィンＣＭＰＥ：［ポリオレフィンの欄のＨ［ｌＰＨに無水マ
レイン酸を０．４重量％　（４，０８Ｘ　１０−’ｍｏ
ｌ／ｇ）付加したもの、メルトインデックス　（ＭＬ　
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）０．３ｇ／１０分〕変性オレフィン系エラストマーノ合成第１表に示す割合で、無水ハイミック酸又は無水マレイ
ン酸と、ＥＰＲ又はＥＢＲとを混合し、さらに無水ハイ
ミック酸又は無水マレイン酸１００重景部に対して、５
重量部のパーヘキシン２５Ｂ（反応開始剤）を添加し、
これらを単軸混練機　（６５ｍｍφ、Ｌ１０３６）に投
入し、２３５℃、６０ｒｐｍで溶融混練して、変性オレ
フィン系エラストマーを得た。

ポリアミド系樹脂の合成上記変性オレフィン系エラストマーと、ナイロン６　（
ＰＡ−１）とを第１表に示す割合で配合し、これを二軸
混練機（４４ｍｍφ、Ｌ１０３２）に投入し、２５０℃
、２５Ｏｒｐｍで溶融混練して、ポリアミド系樹脂２〜
５（ＰＡ２〜５）を得た。

上記ポリアミド系樹脂　（ＰＡ−１〜ＰＡ−５）と、高
密度ポリエチレンと、変性ポリオレフィンを用いて、第
１図に示すような３種５層からなるパリソンを成形し、
ブロー成形により容量４０βの容器とした。

ここで最内層と最外層（第１図の層１．１）に高密度ポ
リエチレンを、中間層（第１図の層２）にポリアミド系
樹脂を、接着層（第１図の層３．３）に変性高密度ポリ
エチレンを用いた。

各層の厚さは、最外層及び最内層が各々１．８ｍｍ。

中間層が０．１ｍｍ、及び変性ポリエチレンの接着層が
各々０．１ｍｍであった。

また、比較のために接着層に変性高密度ポリエチレンの
代わりに、変性低密度ポリエチレンを用い、中間層にポ
リアミドと、変性ポリオレフィンとを配合したものを用
いて、同様に容器を成形した（比較例４）。

この燃料タンクについて、下記の要領で落下衝撃試験を
行った。

燃料タンクに満量まで水を充填し、密栓後第３表に示す
各高さから燃料タンクの底を落下方向として落下させ、
燃料タンクが破壊されたか否かを調べた。結果を第３表
に示す。

またガソリンバリア性の評価を行った。

ガソリンバリア性は、４０１のレギュラーガソリンを燃
料タンクに充填し、−日保持した後のガソリンの透過量
により評価した。結果を第３表に示す。

第３表第３表より明らかなように本発明の多層成形体からなる
燃料タンクはガソリンバリア性及び落下ｖｉ衝撃性両方
とも良好である。

これに対しポリアミドの単体を中間層とした比較例１の
多層成形体は、落下衝撃性が十分でなかった。

また酸付加率の低すぎる変性オレフィン系エラストマー
をポリアミドに配合した樹脂を中間層とした比較例２の
多層成形体は、耐衝撃性が悪かった。これは、酸付加率
が低すぎると、変性オレフィン系エラストマーのポリア
ミドに対する相溶性が低すぎるためであると考えられる
。

一方酸付加率が高すぎる変性オレフィン系エラストマー
をポリアミドに配合した樹脂を中間層とした比較例３の
多層成形体は、ガソリンバリア性が悪かった。これは酸
付加率が高すぎると、変性オレフィン系エラストマーは
ポリアミド中に偏在しやすく、このためポリアミドのバ
リア性が損なわれるためと考えられる。

さらにポリアミド系樹脂層に変性ポリオレフィンを配合
し、かつ接着層を変性低密度ポリエチレンインとし、最
外層を高密度ポリエチレンとした比較例４の多層成形体
は、耐衝撃性が十分ではなかった。これは、ポリアミド
系樹脂層の耐衝撃性の向上が十分でないうえに、各層間
の接着性が十分でないためと考えられる。

〔発明の効果〕

以上に詳述したように、本発明の多層成形体は耐衝撃性
及びガソリン等のバリア性が良好である。

これは、各層の樹脂を本発明のごとく限定することによ
り、ポリオレフィン層と、ポリアミド系樹脂層とが変性
ポリオレフィン層を介して良好に接着されるとともに、
ポリアミド層の耐衝撃性が向上し、しかもバリア性が維
持されるためと考えられる。

本発明の多層成形体は、上述した特性を有しているので
、燃料タンク、自動車用部品、家電用部品等の各種の用
途に好適である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の樹脂組成物を用いて製造される多層成
形品の層構造の一例を示す部分断面図である。１・・・ポリオレフィン層２・・・ポリアミド系樹脂層３・・・変性ポリオレフィン層出　願　人　東燃石油化学株式会社

Claims

【特許請求の範囲】

（１）ポリオレフィン層とポリアミド系樹脂層とが変性
ポリオレフィン層を介して接着されている多層成形体に
おいて、前記ポリオレフィン層は結晶性ポリオレフィン
からなり、前記ポリアミド系樹脂層はポリアミド５１〜
８０容積％と、不飽和カルボン酸又はその無水物の含有
量が１．０×１０＾−＾５〜６．０×１０＾−＾５ｍｏ
ｌ／ｇの変性オレフィン系エラストマー４９〜２０容積
％とからなり、前記変性ポリオレフィン層は前記ポリオ
レフィン層と同じ結晶性ポリオレフィンを不飽和カルボ
ン酸又はその無水物により変性したものからなることを
特徴とする多層成形体。
（２）請求項１に記載の多層成形体において、前記ポリ
オレフィン層を形成する結晶性ポリオレフィンがポリプ
ロピレン又は高密度ポリエチレンであることを特徴とす
る多層成形体。
（３）請求項１又は２に記載の多層成形体において、前
記変性ポリオレフィン中の不飽和カルボン酸の含有量が
２．０×１０＾−＾６〜２．０×１０＾−＾４ｍｏｌ／
ｇであることを特徴とする多層成形体。
（４）請求項１乃至３のいずれかに記載の多層成形体に
おいて、前記変性オレフィン系エラストマーの引張弾性
率が０．０７〜３０００ｋｇ／ｃｍ＾２であることを特
徴とする多層成形体。