JPH0344275B2 - - Google Patents
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- JPH0344275B2 JPH0344275B2 JP59019980A JP1998084A JPH0344275B2 JP H0344275 B2 JPH0344275 B2 JP H0344275B2 JP 59019980 A JP59019980 A JP 59019980A JP 1998084 A JP1998084 A JP 1998084A JP H0344275 B2 JPH0344275 B2 JP H0344275B2
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- G21C—NUCLEAR REACTORS
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- G21C3/02—Fuel elements
- G21C3/04—Constructional details
- G21C3/06—Casings; Jackets
- G21C3/07—Casings; Jackets characterised by their material, e.g. alloys
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Description
〔発明の利用分野〕
本発明は新規な原子炉燃料用被覆管製造法に係
り、特にジルコニウム合金製原子炉燃料被覆管の
製造法に関する。 〔発明の背景〕 ジルコニウム基合金は、その優れた耐食性と非
常に小さい中性子吸収断面積により原子力プラン
トの燃料被覆管及び燃料チヤンネルボツクス等に
用いられている。 これらの構造物は原子炉内で長期間中性子の照
射を受け、同時に高温高圧の水又は水蒸気にさら
されるため、腐食が進むと表面にジルコニウムの
酸化皮膜を形成する。更に、ノジユラ腐食とよば
れる斑点状の白色酸化物がその表面に生成するこ
ともある。この斑点状の白色酸化物は、腐食反応
の進行につれて粗大化し、ときには剥離すること
もある。 このような異常腐食による部材の減肉が起こる
と、その部材の強度低下をきたし炉内構造部材の
安全性及び信頼性の点が懸念される。 このノジユラ腐食による異常腐食を防止する方
法が検討されている。 ジルコニウム基合金の中でもジルカロイ−２
（Zrに約1.5％Sn、0.1％Fe、0.1％Cr及び0.05％Ni
を添加した合金）及びジルカロイ−４（Zrに約1.5
％Sn、0.2％Fe、0.1％Crを添加した合金）をα＋
β相又はβ相の温度領域へ急速加熱し、その後急
速冷却する処理（以後β焼入とよぶ）を行うと耐
食性が著しく向上することが知られている（特開
昭58−22364、25466、25467号公報）。 原子炉用燃料被覆管の主な役割は二つある。先
ず第一は核燃料と冷却材、又は核燃料と減速材と
の直接接触による化学反応を防止することであ
る。 第二は核燃料から発生する放射性核分裂生成物
が冷却材又は減速材の中に漏れ出ることを防止す
ることである。 しかしながら、被覆管は核燃料及び核分裂生成
物との相互作用により、更に中性子照射により一
層脆化が起り、割れ感受性が高くなる。この傾向
は、燃料と被覆管との熱膨張差に依る局部的な機
械的応力によつて助長される。 原子炉の運転中に発生する核分裂生成物、特に
ヨウ素及びカドミウム等が存在し、同時に上記の
ような局部的な応力が作用すると被覆管に応力腐
食割れが生じる恐れがある。 このような応力腐食割れを防止する方策とし
て、燃料と被覆管との間に純金属層を設けること
が知られている。特に、純ジルコニウムを被覆管
の内側に内張りした複合型被覆管として、特開昭
51−69795、54−59600号公報が知られている。純
ジルコニウム層の厚さは被覆管肉厚の約５〜30％
である。純ジルコニウムはジルコニウム合金と比
較して使用中軟かさを維持するため、被覆管に作
用する局部応力を軽減し、上記した応力腐食割れ
を防止する。 以上のように、燃料被覆管の外側は高温水や水
蒸気による腐食問題、つまりノジユラ腐食に起因
する管厚の減少があり、内側は燃料ペレツトの燃
焼による放出ガス（例えばヨウ素）と燃料ペレツ
トの焼結に伴う膨出負荷による応力腐食割れの問
題が考えられる。この問題において、上述の如
く、前者に対しては熱処理法、後者に対しては複
合型構造という対策が考えられている。 しかしながら、従来知られているβ焼入熱処理
法を適用すると炉水に接する管外表面の耐ノジユ
ラ腐食性は向上するが、管内面の応力腐食割れに
対し感受性が高くなる傾向にある。この理由はβ
焼入によつて形成される針状組織が硬く、かつ延
性が低いためと考えられる。また、焼入材は冷間
加工して焼鈍した後においても、通常の焼鈍材よ
り応力腐食割れ感受性が示された。 また耐応力腐食割れ向上の目的で被覆管の内面
に純ジルコニウムをライニングした複合型の被覆
管をβ焼入処理すると、高温加熱時にジルカロイ
の溶質元素、例えばSn、Fe、Cr及びＯ等が純ジ
ルコニウム内へ拡散し、耐SCC性を低下させるこ
とが考えられる。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、高温水又は水蒸気中での耐ノ
ジユラ腐食性が優れ、同時にヨウ素等による応力
腐食割れ感受性の低いジルコニウム基合金の燃料
被覆管の製造方法を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明は、ジルコニウム基合金を最終熱間塑性
加工後、前記ジルコニウム基合金のβ相又はα＋
β相温度領域に加熱し急冷する焼入れ処理を施
し、次いで冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも１
回施す被覆管の製造法において、少なくとも前記
焼入れ処理後における前記冷間塑性加工後の焼鈍
を前記被覆管の外表面を冷却しながら前記被覆管
の内表面を前記ジルコニウム基合金の再結晶温度
以上に加熱することにより行うことを特徴とす
る。 更に本発明は、ジルコニウム基合金を最終熱間
塑性加工後、前記ジルコニウム基合金のβ相又は
α＋β相温度領域に加熱し急冷する焼入れ処理を
施し、次いで冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも
１回施す被覆管の製造法において、前記焼入れ処
理は前記被覆管全体を前記β相又はα＋β相温度
領域に加熱し急冷するか、又は前記被覆管の内表
面を冷却しながら前記被覆管の外表面を前記β相
又はα＋β相温度領域に加熱し急冷することによ
つて行い、かつ少なくとも前記焼入れ処理後にお
ける前記冷間塑性加工後の焼鈍を前記被覆管の外
表面を冷却しながら前記被覆管の内表面を前記ジ
ルコニウム基合金の再結晶温度以上に加熱するこ
とにより行うことを特徴とする原子炉燃料用被覆
管の製造法にある。 ジルコニウム基合金は、重量でSn1〜２％、
Fe0.05〜0.2％、Cr0.05〜0.2％、Mi0又は0.03〜
0.1％、残部実質的にジルコニウムからなるもの
が好ましい。本発明の製造法によつて得られる原
子炉燃料用被覆管は、外表面部に析出物がほとん
ど生じないので、高温高圧水に対する耐食性が優
れており、内表面は軟いので耐応力腐食割れ性が
優れている。上述の合金元素のうちFe、Ni及び
Crの合計の固溶量を0.28％以上になるように析出
物の析出量を少なくするコントロールをすること
が好ましい。 ジルコニウム基合金中に析出する析出物は
ZrC、ZrCr2、Zr（Fe、Cr）2、Zr（Fe、Ni）2、Zr2
（Fe、Ni）等である。更に、ジルコニウム基合金
としてNbを含む合金が適用される。 ジルコニウム基合金は一度焼入れされた部分は
その後冷間塑性加工、焼鈍を行つても耐応力腐食
割れ感受性が焼入しないものに比べて高い傾向に
あるため、被覆管内側部は焼入処理の温度履歴を
受けないことが肝要である。また内側が焼入組織
となる場合は焼鈍を十分に行つて再結晶組織に戻
すのが好ましい。 熱間押出後にβ相を含む温度領域から焼入する
場合、製造途中の素管の内側を水、温水、水蒸
気、ガス、ソルトバス又は、冷却用金型等を用い
て冷却し、管内側部を合金のα相領域の低い温度
にとどめる。好ましくは、内側の温度を600℃を
越えないようにする。すなわち、素管の外側を、
内側の温度をできるだけ上昇させないように両者
の間で温度勾配を設けながら焼入を行う。このと
きの外側の温度はβ相を含む温度まで加熱する。
ジルカロイ−２又はジルカロイ−４ではβ相が現
われる加熱温度は約900℃である。（α＋β）二相
領域に加熱する場合は900〜1000℃、β相領域な
らば1000℃以上に加熱する。加熱は高周波、通電
加熱、電子ビーム及びレーザビーム加熱法によつ
て達成できるが、高周波加熱法がより安定した焼
入組織が得られる。 焼入に際し、内側から1/3の領域は600℃以下に
なるようにするのが好ましい。これはその後の冷
間塑性加工、機械加工等による肉厚の減少を考慮
したためである。 この処理によつて管外層部は焼入組織、内層部
は熱間押出しのままの組織またはそれが焼鈍した
組織から成るβ焼入管が得られる。 温度勾配をつけた焼入処理は管内側に純ジルコ
ニウム等の金属障壁を設けたビレツトにおいても
有効である。 焼入れ後、素管は冷間塑性加工と焼鈍とを少な
くとも１回実施する。この繰返しは３回行うのが
好ましい。この冷間塑性加工後の焼鈍は少なくと
も前述の焼入れ処理後は外表面を冷却しながら内
表面だけを行うものである。この焼鈍温度は640
℃以下が好ましく、特に600℃以下が好ましい。
下限温度は500℃が好ましい。最終焼鈍は中間焼
鈍より低い温度が好ましく、400〜610℃が好まし
い。焼鈍時間は１時間以下が好ましい。焼鈍加熱
の方法は管内側に加熱体を置き、管外側を水、水
蒸気、ガス、ソルトバス及び冷却用金型等を用い
て冷却するものである。内側は合金の再結晶温度
以上、外側は再結晶温度以下とし、管の内外で温
度勾配を設けながら焼鈍を行うのが好ましい。こ
のような温度差を設けて焼鈍することにより外表
面部での析出物が内表面部より少なく微細なもの
が得られ、高温高圧水に対する耐食性の優れた外
表面部と軟かく耐応力腐食割れ性が優れている。
焼鈍温度は900℃以下の高温で焼鈍することがで
きるので、実質的に内表面を完全な再結晶組織と
することができる。更に、外表面の加熱を防ぐこ
とができるので、析出物の析出量を少なくするこ
とができる。焼鈍温度が900℃を越えるとβ相が
出て来て、冷却の際に焼入が生じ、硬化するので
好ましくない。外側から1/3までの肉厚部分を600
℃以下にするのが好ましい。 この方法によつて得られる被覆管は外表面部が
焼入組織を有する加工組織及び内表面部が実質的
に完全な再結晶組織を有し、より優れた耐ノジユ
ラ腐食性及び耐応力腐食割れ性を有する。 第１図は本発明の焼入れ及び焼鈍を施す位置を
示すブロツク図である。 本発明のβを含む温度領域からの焼入れは、図
中２及び３の熱間塑性加工後、次いで焼鈍と冷間
塑性加工の繰返しを行う方法において熱間塑性加
工後焼鈍前及び冷間塑性加工後焼鈍前に少なくと
も１回行うものである。特に、熱間塑性加工後焼
鈍前に行うのが好ましい。本発明の焼鈍は従来法
(1)の焼鈍に代えて行うものであり、少なくとも１
回行い、従来の管全体の焼鈍と組合せて行うこと
もできる。図中の３は従来の管全体焼入れした場
合と本発明の焼鈍とを組合せた製造法である。以
上の如く、いずれの処理も少なくとも１回行うも
のであるが、焼入は最終熱間加工直後の１回、冷
間加工及び焼鈍の繰返しは３回行うのが好まし
い。 本発明の原子炉燃料被覆管は、ジルコニウム基
合金からなり、その内表面に金属障壁を設けられ
たものにも適用される。金属障壁には、純ジルコ
ニウム、錫を含有しない少量の鉄及びクロムを含
むジルコニウム合金、銅、ニオブ、ステンレス
鋼、ニツケル、アルミニウムが用いられる。被覆
管の厚さの５〜15％の厚さとし、特に純ジルコニ
ウムを用いるのが好ましい。 本発明は、核燃料物質体の中央コアと、該中央
コアを保持するジルコニウム基合金よりなる被覆
管とを有し、コアと被覆管との間に間隙を有する
核燃料要素に適用される。第２図は本発明に係る
核燃料要素の一例を示す部分断面図である。中央
コア２６は被覆管１７に入れられ、インクルード
スタツド１９、エンドプラグ１８とスプリング２
８によつて押し付けられている。中央コアにはウ
ラン化合物、プルトニウム化合物、またはこれら
の混合物が用いられる。 第３図は本発明に係る核燃料集合体の一例を示
す部分断面構成図である。各核燃料要素２０はチ
ヤンネル２１に取り付けられ、原子炉炉中に挿入
される。 本発明の原子炉燃料被覆管は外表面部が加工組
織又は部分的に再結晶した加工組織を有し、内表
面部は完全な再結晶組織を有するものが好まし
い。 本発明の被覆管は軽水炉（沸騰水型、加圧水
型）、重水炉に適用される。 〔発明の実施例〕 実施例 １ 使用したジルカロイ−２のインゴツトの化学成
分は重量で1.43％Sn、0.16％Fe、0.11％Cr、0.06
％Ni、残部Zrである。この素材を熱間押出して、
外径63mm、肉厚10mm、長さ2500mmの素管を製造し
た。その後この素管の両端をシールし、その内側
を循環水で冷却しながら高周波焼入を施こした。
なお焼入は高周波発振コイルを固定し、素管を下
降させ移動させる方法によつて行つた。第４図は
本発明の焼入装置の一例を示す構成図である。 ビレツトあるいは製造途中の素管１の両端をフ
ランヂ７，８により導水管１０，１１に接続し、
素管１の内側が常に冷却される。一方、加熱は管
外側を高周波発振コイル４によつて焼入温度に到
達させる。 上下固定板５，６の上下移動によつて素管１の
全長を焼入することができる。この場合の冷却媒
体には水を用いたが、アルゴンガスを導入して
も、所定の温度勾配が得られる。 焼入昇温時の温度分布の一例を第５図に示す。
この温度分布は冷却媒体として水を用いた場合で
ある。この場合管内側の温度は100℃以下となる
が、前述したようにα相領域の上限温度まで加熱
してもよい。但し、600℃を越えると析出物が粗
大化するし耐ノジユラ腐食性を減じるので、管内
側の温度は600℃以下にするのが望ましい。 このときの素管の外側の熱履歴は960℃、20〜
30秒保持し、その後１分以内で100℃以下に冷却
した。内側の温度は最大で100℃に上昇したのみ
で、その時間もごくわずかであつた。 その後、室温で70％の断面減少率の冷間塑性加
工を１回行つた。この冷間加工後の焼鈍は第６図
に示したように素管内に高周波発振コイル４を差
込み、管長手方向の焼鈍に対しては徐々に移動す
る方法をとつた。また同時に管外側の冷却は冷却
ノズル１４からアルゴンガスの噴射によつて常に
低温度に抑えた。このときの管内側の熱履歴は約
700℃、５分保持し、その後10分以内で100℃以下
に冷却した。一方管外側では約500℃であり、内
側に比べて低い。なお、このときの温度勾配を第
７図に示す。更に、前述と同様の冷間塑性加工を
行い、600℃、２時間の焼鈍後、同様に冷間塑性
加工し、577℃、３時間の再終焼鈍を行つた。焼
鈍にあたつては管端部分にダミ管１２，１２′を
溶接接合し、更に管内面にアルゴンガス１５を流
しながら行い、酸化を防止した。本発明の被覆管
は第８図に示す如く、外側が加工組織又は部分的
に再結晶した加工組織を有し、内側が十分軟化し
た再結晶組織を有するものであつた。 図中、ａは焼入れされた部分、ｂは焼入れ部と
焼鈍部との境界及びｃは焼鈍部である。ｂ部は肉
厚の半分付近である。 その後、これらの被覆管を用いて腐食試験及び
ヨウ素雰囲気中でSCC試験を実施した。 腐食試験は500℃、24h、水蒸気中で行い、試
験後試験片の外観観察及び酸化皮膜の厚さを測定
した。第９図は従来管と本発明管の耐食性の比較
を示す。従来管はノジユラ腐食が観察され、酸化
皮膜厚さのバラツキが大きい。それに対して、本
発明管にはノジユラ腐食は全然見られず、均一な
黒色酸化皮膜を呈していた。本発明管の皮膜厚さ
はバラツキが小さく、従来管のバラツキの範囲の
下限に位置している。従来管は焼入れせずに、本
発明と同様に３回冷間塑性加工を行い、中間焼鈍
を650℃、２時間及び最終焼鈍を本発明と同様に
行つたものである。 第１０図はヨウ素中のSCC試験の結果を示す。
試験温度350℃、ヨウ素濃度約１mg／cm2（被覆管
の内面積に対して）の条件で行つたときのSCCき
裂発生後の円周上の伸びを測定した。図から明ら
かなように、本発明管の周方向伸びは従来管と比
較して高い値を示しており、本発明管の耐SCC性
が優れていることが知られた。 第１１図は焼鈍温度と腐食増量との関係を示す
線図である。試料は、940℃、20秒加熱後水噴霧
により焼入れした後、室温で断面減少率70％の冷
間塑性加工し、次いで各種温度で２時間焼鈍した
ものである。試料の化学組成は前述と同じもので
ある。腐食試験は500℃、24h、水蒸気中で行つ
た。焼鈍温度が600℃以上であると腐食増量が増
加することがわかる。なお再結晶温度は加工度に
よるが、約500℃以上で起こり始める。より優れ
た耐食性を得るには原子炉中の高温高圧炉水に接
する外側の焼鈍温度は600℃を越えないようにす
るのが好ましいことが分る。 実施例 ２ 用いた材料は実施例１と同じ熱間押出し管であ
る。この押出し管１のβ焼入を第１２図に示すよ
うに、管外側を高周波コイル６で加熱し、管内側
は冷却用金型７と接触させて放熱させる方法をと
つた。この冷却法の利点は焼入材との接触の度合
と金型７を冷やす水１１の流量を調整することに
よつて管内側の温度を制御できることである。焼
入時の温度は管外側で1000℃、管内側で550℃で
行つた。なおその後の冷間塑性加工並びに焼鈍を
３回繰返し、原子炉用被覆管を製造した。本実施
例は第１図２の製造工程によるもので、焼入は１
回だけである。２回目及び３回目の加工及び焼鈍
は実施例１の本発明の製造と同じである。 これによる被覆管の耐ノジユラ腐食性は従来の
焼入しないものに比べすぐれていることがわかつ
た。また同時に耐ヨウ素SCC性も良好な特性を示
した。 実施例 ３ 用いた材料は実施例１と同じ熱間押出素管であ
る。β焼入は一体焼入を行つた。その熱履歴は
1000℃、20秒加熱保持し、次いで１分以内で室温
まで冷却した。 その後室温で、第１冷間圧延加工を行い、それ
に引続いて本発明法による焼鈍を行つた。第６図
は本発明法による素管の焼鈍装置の構成図であ
る。圧延管１の内側に高周波発振コイル４を挿入
して加熱し、外側を冷却ノズル１４より水スプレ
ーで冷却しながら管長手方向に移動する方法で管
全域を焼鈍した。このときの熱履歴は内側で800
℃、５mm、外側では150℃を下まるものであつた。
その後冷間圧延及び600℃、2hの焼鈍を２回繰返
して被覆管とした。その焼鈍は管全体について行
つた。２回目及び３回目の加工及び焼鈍は実施例
１の本発明の製造と同じである。 これら被覆管から試験片を切出しノジユラ腐食
及びヨウ素SCC評価試験を行つた。第１表にその
試験結果を示す。なお従来管として焼入しないも
のと、素管の全体焼入管とを比較材とした。試験
結果から明らかなように本発明管は耐ノジユラ腐
食性並びに耐ヨウ素SCC性ともにすぐれている。
なお、従来管は前述実施例１の従来管の製造法と
同じである。
り、特にジルコニウム合金製原子炉燃料被覆管の
製造法に関する。 〔発明の背景〕 ジルコニウム基合金は、その優れた耐食性と非
常に小さい中性子吸収断面積により原子力プラン
トの燃料被覆管及び燃料チヤンネルボツクス等に
用いられている。 これらの構造物は原子炉内で長期間中性子の照
射を受け、同時に高温高圧の水又は水蒸気にさら
されるため、腐食が進むと表面にジルコニウムの
酸化皮膜を形成する。更に、ノジユラ腐食とよば
れる斑点状の白色酸化物がその表面に生成するこ
ともある。この斑点状の白色酸化物は、腐食反応
の進行につれて粗大化し、ときには剥離すること
もある。 このような異常腐食による部材の減肉が起こる
と、その部材の強度低下をきたし炉内構造部材の
安全性及び信頼性の点が懸念される。 このノジユラ腐食による異常腐食を防止する方
法が検討されている。 ジルコニウム基合金の中でもジルカロイ−２
（Zrに約1.5％Sn、0.1％Fe、0.1％Cr及び0.05％Ni
を添加した合金）及びジルカロイ−４（Zrに約1.5
％Sn、0.2％Fe、0.1％Crを添加した合金）をα＋
β相又はβ相の温度領域へ急速加熱し、その後急
速冷却する処理（以後β焼入とよぶ）を行うと耐
食性が著しく向上することが知られている（特開
昭58−22364、25466、25467号公報）。 原子炉用燃料被覆管の主な役割は二つある。先
ず第一は核燃料と冷却材、又は核燃料と減速材と
の直接接触による化学反応を防止することであ
る。 第二は核燃料から発生する放射性核分裂生成物
が冷却材又は減速材の中に漏れ出ることを防止す
ることである。 しかしながら、被覆管は核燃料及び核分裂生成
物との相互作用により、更に中性子照射により一
層脆化が起り、割れ感受性が高くなる。この傾向
は、燃料と被覆管との熱膨張差に依る局部的な機
械的応力によつて助長される。 原子炉の運転中に発生する核分裂生成物、特に
ヨウ素及びカドミウム等が存在し、同時に上記の
ような局部的な応力が作用すると被覆管に応力腐
食割れが生じる恐れがある。 このような応力腐食割れを防止する方策とし
て、燃料と被覆管との間に純金属層を設けること
が知られている。特に、純ジルコニウムを被覆管
の内側に内張りした複合型被覆管として、特開昭
51−69795、54−59600号公報が知られている。純
ジルコニウム層の厚さは被覆管肉厚の約５〜30％
である。純ジルコニウムはジルコニウム合金と比
較して使用中軟かさを維持するため、被覆管に作
用する局部応力を軽減し、上記した応力腐食割れ
を防止する。 以上のように、燃料被覆管の外側は高温水や水
蒸気による腐食問題、つまりノジユラ腐食に起因
する管厚の減少があり、内側は燃料ペレツトの燃
焼による放出ガス（例えばヨウ素）と燃料ペレツ
トの焼結に伴う膨出負荷による応力腐食割れの問
題が考えられる。この問題において、上述の如
く、前者に対しては熱処理法、後者に対しては複
合型構造という対策が考えられている。 しかしながら、従来知られているβ焼入熱処理
法を適用すると炉水に接する管外表面の耐ノジユ
ラ腐食性は向上するが、管内面の応力腐食割れに
対し感受性が高くなる傾向にある。この理由はβ
焼入によつて形成される針状組織が硬く、かつ延
性が低いためと考えられる。また、焼入材は冷間
加工して焼鈍した後においても、通常の焼鈍材よ
り応力腐食割れ感受性が示された。 また耐応力腐食割れ向上の目的で被覆管の内面
に純ジルコニウムをライニングした複合型の被覆
管をβ焼入処理すると、高温加熱時にジルカロイ
の溶質元素、例えばSn、Fe、Cr及びＯ等が純ジ
ルコニウム内へ拡散し、耐SCC性を低下させるこ
とが考えられる。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、高温水又は水蒸気中での耐ノ
ジユラ腐食性が優れ、同時にヨウ素等による応力
腐食割れ感受性の低いジルコニウム基合金の燃料
被覆管の製造方法を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明は、ジルコニウム基合金を最終熱間塑性
加工後、前記ジルコニウム基合金のβ相又はα＋
β相温度領域に加熱し急冷する焼入れ処理を施
し、次いで冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも１
回施す被覆管の製造法において、少なくとも前記
焼入れ処理後における前記冷間塑性加工後の焼鈍
を前記被覆管の外表面を冷却しながら前記被覆管
の内表面を前記ジルコニウム基合金の再結晶温度
以上に加熱することにより行うことを特徴とす
る。 更に本発明は、ジルコニウム基合金を最終熱間
塑性加工後、前記ジルコニウム基合金のβ相又は
α＋β相温度領域に加熱し急冷する焼入れ処理を
施し、次いで冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも
１回施す被覆管の製造法において、前記焼入れ処
理は前記被覆管全体を前記β相又はα＋β相温度
領域に加熱し急冷するか、又は前記被覆管の内表
面を冷却しながら前記被覆管の外表面を前記β相
又はα＋β相温度領域に加熱し急冷することによ
つて行い、かつ少なくとも前記焼入れ処理後にお
ける前記冷間塑性加工後の焼鈍を前記被覆管の外
表面を冷却しながら前記被覆管の内表面を前記ジ
ルコニウム基合金の再結晶温度以上に加熱するこ
とにより行うことを特徴とする原子炉燃料用被覆
管の製造法にある。 ジルコニウム基合金は、重量でSn1〜２％、
Fe0.05〜0.2％、Cr0.05〜0.2％、Mi0又は0.03〜
0.1％、残部実質的にジルコニウムからなるもの
が好ましい。本発明の製造法によつて得られる原
子炉燃料用被覆管は、外表面部に析出物がほとん
ど生じないので、高温高圧水に対する耐食性が優
れており、内表面は軟いので耐応力腐食割れ性が
優れている。上述の合金元素のうちFe、Ni及び
Crの合計の固溶量を0.28％以上になるように析出
物の析出量を少なくするコントロールをすること
が好ましい。 ジルコニウム基合金中に析出する析出物は
ZrC、ZrCr2、Zr（Fe、Cr）2、Zr（Fe、Ni）2、Zr2
（Fe、Ni）等である。更に、ジルコニウム基合金
としてNbを含む合金が適用される。 ジルコニウム基合金は一度焼入れされた部分は
その後冷間塑性加工、焼鈍を行つても耐応力腐食
割れ感受性が焼入しないものに比べて高い傾向に
あるため、被覆管内側部は焼入処理の温度履歴を
受けないことが肝要である。また内側が焼入組織
となる場合は焼鈍を十分に行つて再結晶組織に戻
すのが好ましい。 熱間押出後にβ相を含む温度領域から焼入する
場合、製造途中の素管の内側を水、温水、水蒸
気、ガス、ソルトバス又は、冷却用金型等を用い
て冷却し、管内側部を合金のα相領域の低い温度
にとどめる。好ましくは、内側の温度を600℃を
越えないようにする。すなわち、素管の外側を、
内側の温度をできるだけ上昇させないように両者
の間で温度勾配を設けながら焼入を行う。このと
きの外側の温度はβ相を含む温度まで加熱する。
ジルカロイ−２又はジルカロイ−４ではβ相が現
われる加熱温度は約900℃である。（α＋β）二相
領域に加熱する場合は900〜1000℃、β相領域な
らば1000℃以上に加熱する。加熱は高周波、通電
加熱、電子ビーム及びレーザビーム加熱法によつ
て達成できるが、高周波加熱法がより安定した焼
入組織が得られる。 焼入に際し、内側から1/3の領域は600℃以下に
なるようにするのが好ましい。これはその後の冷
間塑性加工、機械加工等による肉厚の減少を考慮
したためである。 この処理によつて管外層部は焼入組織、内層部
は熱間押出しのままの組織またはそれが焼鈍した
組織から成るβ焼入管が得られる。 温度勾配をつけた焼入処理は管内側に純ジルコ
ニウム等の金属障壁を設けたビレツトにおいても
有効である。 焼入れ後、素管は冷間塑性加工と焼鈍とを少な
くとも１回実施する。この繰返しは３回行うのが
好ましい。この冷間塑性加工後の焼鈍は少なくと
も前述の焼入れ処理後は外表面を冷却しながら内
表面だけを行うものである。この焼鈍温度は640
℃以下が好ましく、特に600℃以下が好ましい。
下限温度は500℃が好ましい。最終焼鈍は中間焼
鈍より低い温度が好ましく、400〜610℃が好まし
い。焼鈍時間は１時間以下が好ましい。焼鈍加熱
の方法は管内側に加熱体を置き、管外側を水、水
蒸気、ガス、ソルトバス及び冷却用金型等を用い
て冷却するものである。内側は合金の再結晶温度
以上、外側は再結晶温度以下とし、管の内外で温
度勾配を設けながら焼鈍を行うのが好ましい。こ
のような温度差を設けて焼鈍することにより外表
面部での析出物が内表面部より少なく微細なもの
が得られ、高温高圧水に対する耐食性の優れた外
表面部と軟かく耐応力腐食割れ性が優れている。
焼鈍温度は900℃以下の高温で焼鈍することがで
きるので、実質的に内表面を完全な再結晶組織と
することができる。更に、外表面の加熱を防ぐこ
とができるので、析出物の析出量を少なくするこ
とができる。焼鈍温度が900℃を越えるとβ相が
出て来て、冷却の際に焼入が生じ、硬化するので
好ましくない。外側から1/3までの肉厚部分を600
℃以下にするのが好ましい。 この方法によつて得られる被覆管は外表面部が
焼入組織を有する加工組織及び内表面部が実質的
に完全な再結晶組織を有し、より優れた耐ノジユ
ラ腐食性及び耐応力腐食割れ性を有する。 第１図は本発明の焼入れ及び焼鈍を施す位置を
示すブロツク図である。 本発明のβを含む温度領域からの焼入れは、図
中２及び３の熱間塑性加工後、次いで焼鈍と冷間
塑性加工の繰返しを行う方法において熱間塑性加
工後焼鈍前及び冷間塑性加工後焼鈍前に少なくと
も１回行うものである。特に、熱間塑性加工後焼
鈍前に行うのが好ましい。本発明の焼鈍は従来法
(1)の焼鈍に代えて行うものであり、少なくとも１
回行い、従来の管全体の焼鈍と組合せて行うこと
もできる。図中の３は従来の管全体焼入れした場
合と本発明の焼鈍とを組合せた製造法である。以
上の如く、いずれの処理も少なくとも１回行うも
のであるが、焼入は最終熱間加工直後の１回、冷
間加工及び焼鈍の繰返しは３回行うのが好まし
い。 本発明の原子炉燃料被覆管は、ジルコニウム基
合金からなり、その内表面に金属障壁を設けられ
たものにも適用される。金属障壁には、純ジルコ
ニウム、錫を含有しない少量の鉄及びクロムを含
むジルコニウム合金、銅、ニオブ、ステンレス
鋼、ニツケル、アルミニウムが用いられる。被覆
管の厚さの５〜15％の厚さとし、特に純ジルコニ
ウムを用いるのが好ましい。 本発明は、核燃料物質体の中央コアと、該中央
コアを保持するジルコニウム基合金よりなる被覆
管とを有し、コアと被覆管との間に間隙を有する
核燃料要素に適用される。第２図は本発明に係る
核燃料要素の一例を示す部分断面図である。中央
コア２６は被覆管１７に入れられ、インクルード
スタツド１９、エンドプラグ１８とスプリング２
８によつて押し付けられている。中央コアにはウ
ラン化合物、プルトニウム化合物、またはこれら
の混合物が用いられる。 第３図は本発明に係る核燃料集合体の一例を示
す部分断面構成図である。各核燃料要素２０はチ
ヤンネル２１に取り付けられ、原子炉炉中に挿入
される。 本発明の原子炉燃料被覆管は外表面部が加工組
織又は部分的に再結晶した加工組織を有し、内表
面部は完全な再結晶組織を有するものが好まし
い。 本発明の被覆管は軽水炉（沸騰水型、加圧水
型）、重水炉に適用される。 〔発明の実施例〕 実施例 １ 使用したジルカロイ−２のインゴツトの化学成
分は重量で1.43％Sn、0.16％Fe、0.11％Cr、0.06
％Ni、残部Zrである。この素材を熱間押出して、
外径63mm、肉厚10mm、長さ2500mmの素管を製造し
た。その後この素管の両端をシールし、その内側
を循環水で冷却しながら高周波焼入を施こした。
なお焼入は高周波発振コイルを固定し、素管を下
降させ移動させる方法によつて行つた。第４図は
本発明の焼入装置の一例を示す構成図である。 ビレツトあるいは製造途中の素管１の両端をフ
ランヂ７，８により導水管１０，１１に接続し、
素管１の内側が常に冷却される。一方、加熱は管
外側を高周波発振コイル４によつて焼入温度に到
達させる。 上下固定板５，６の上下移動によつて素管１の
全長を焼入することができる。この場合の冷却媒
体には水を用いたが、アルゴンガスを導入して
も、所定の温度勾配が得られる。 焼入昇温時の温度分布の一例を第５図に示す。
この温度分布は冷却媒体として水を用いた場合で
ある。この場合管内側の温度は100℃以下となる
が、前述したようにα相領域の上限温度まで加熱
してもよい。但し、600℃を越えると析出物が粗
大化するし耐ノジユラ腐食性を減じるので、管内
側の温度は600℃以下にするのが望ましい。 このときの素管の外側の熱履歴は960℃、20〜
30秒保持し、その後１分以内で100℃以下に冷却
した。内側の温度は最大で100℃に上昇したのみ
で、その時間もごくわずかであつた。 その後、室温で70％の断面減少率の冷間塑性加
工を１回行つた。この冷間加工後の焼鈍は第６図
に示したように素管内に高周波発振コイル４を差
込み、管長手方向の焼鈍に対しては徐々に移動す
る方法をとつた。また同時に管外側の冷却は冷却
ノズル１４からアルゴンガスの噴射によつて常に
低温度に抑えた。このときの管内側の熱履歴は約
700℃、５分保持し、その後10分以内で100℃以下
に冷却した。一方管外側では約500℃であり、内
側に比べて低い。なお、このときの温度勾配を第
７図に示す。更に、前述と同様の冷間塑性加工を
行い、600℃、２時間の焼鈍後、同様に冷間塑性
加工し、577℃、３時間の再終焼鈍を行つた。焼
鈍にあたつては管端部分にダミ管１２，１２′を
溶接接合し、更に管内面にアルゴンガス１５を流
しながら行い、酸化を防止した。本発明の被覆管
は第８図に示す如く、外側が加工組織又は部分的
に再結晶した加工組織を有し、内側が十分軟化し
た再結晶組織を有するものであつた。 図中、ａは焼入れされた部分、ｂは焼入れ部と
焼鈍部との境界及びｃは焼鈍部である。ｂ部は肉
厚の半分付近である。 その後、これらの被覆管を用いて腐食試験及び
ヨウ素雰囲気中でSCC試験を実施した。 腐食試験は500℃、24h、水蒸気中で行い、試
験後試験片の外観観察及び酸化皮膜の厚さを測定
した。第９図は従来管と本発明管の耐食性の比較
を示す。従来管はノジユラ腐食が観察され、酸化
皮膜厚さのバラツキが大きい。それに対して、本
発明管にはノジユラ腐食は全然見られず、均一な
黒色酸化皮膜を呈していた。本発明管の皮膜厚さ
はバラツキが小さく、従来管のバラツキの範囲の
下限に位置している。従来管は焼入れせずに、本
発明と同様に３回冷間塑性加工を行い、中間焼鈍
を650℃、２時間及び最終焼鈍を本発明と同様に
行つたものである。 第１０図はヨウ素中のSCC試験の結果を示す。
試験温度350℃、ヨウ素濃度約１mg／cm2（被覆管
の内面積に対して）の条件で行つたときのSCCき
裂発生後の円周上の伸びを測定した。図から明ら
かなように、本発明管の周方向伸びは従来管と比
較して高い値を示しており、本発明管の耐SCC性
が優れていることが知られた。 第１１図は焼鈍温度と腐食増量との関係を示す
線図である。試料は、940℃、20秒加熱後水噴霧
により焼入れした後、室温で断面減少率70％の冷
間塑性加工し、次いで各種温度で２時間焼鈍した
ものである。試料の化学組成は前述と同じもので
ある。腐食試験は500℃、24h、水蒸気中で行つ
た。焼鈍温度が600℃以上であると腐食増量が増
加することがわかる。なお再結晶温度は加工度に
よるが、約500℃以上で起こり始める。より優れ
た耐食性を得るには原子炉中の高温高圧炉水に接
する外側の焼鈍温度は600℃を越えないようにす
るのが好ましいことが分る。 実施例 ２ 用いた材料は実施例１と同じ熱間押出し管であ
る。この押出し管１のβ焼入を第１２図に示すよ
うに、管外側を高周波コイル６で加熱し、管内側
は冷却用金型７と接触させて放熱させる方法をと
つた。この冷却法の利点は焼入材との接触の度合
と金型７を冷やす水１１の流量を調整することに
よつて管内側の温度を制御できることである。焼
入時の温度は管外側で1000℃、管内側で550℃で
行つた。なおその後の冷間塑性加工並びに焼鈍を
３回繰返し、原子炉用被覆管を製造した。本実施
例は第１図２の製造工程によるもので、焼入は１
回だけである。２回目及び３回目の加工及び焼鈍
は実施例１の本発明の製造と同じである。 これによる被覆管の耐ノジユラ腐食性は従来の
焼入しないものに比べすぐれていることがわかつ
た。また同時に耐ヨウ素SCC性も良好な特性を示
した。 実施例 ３ 用いた材料は実施例１と同じ熱間押出素管であ
る。β焼入は一体焼入を行つた。その熱履歴は
1000℃、20秒加熱保持し、次いで１分以内で室温
まで冷却した。 その後室温で、第１冷間圧延加工を行い、それ
に引続いて本発明法による焼鈍を行つた。第６図
は本発明法による素管の焼鈍装置の構成図であ
る。圧延管１の内側に高周波発振コイル４を挿入
して加熱し、外側を冷却ノズル１４より水スプレ
ーで冷却しながら管長手方向に移動する方法で管
全域を焼鈍した。このときの熱履歴は内側で800
℃、５mm、外側では150℃を下まるものであつた。
その後冷間圧延及び600℃、2hの焼鈍を２回繰返
して被覆管とした。その焼鈍は管全体について行
つた。２回目及び３回目の加工及び焼鈍は実施例
１の本発明の製造と同じである。 これら被覆管から試験片を切出しノジユラ腐食
及びヨウ素SCC評価試験を行つた。第１表にその
試験結果を示す。なお従来管として焼入しないも
のと、素管の全体焼入管とを比較材とした。試験
結果から明らかなように本発明管は耐ノジユラ腐
食性並びに耐ヨウ素SCC性ともにすぐれている。
なお、従来管は前述実施例１の従来管の製造法と
同じである。
本発明によれば、耐ノジユラ腐食性及び耐応力
腐食割れ性に優れた原子炉燃料被覆管が得られ
る。
腐食割れ性に優れた原子炉燃料被覆管が得られ
る。
第１図は原子炉燃料用被覆管の製造工程を示す
ブロツク図、第２図は本発明の原子炉燃料用被覆
管を用いた核燃料要素の一例を示す部分断面構成
図、第３図は本発明の原子炉燃料被覆管を用いた
原子炉燃料集合体の一例を示す部分断面構成図、
第４図は本発明の焼入れ方法を実施する装置の一
例を示す構成図、第５図は本発明の焼入れにおけ
る管の加熱温度分布を示す線図、第６図は本発明
の焼鈍方法を実施する装置の一例を示す構成図、
第７図は本発明の焼鈍における管の加熱温度分布
を示す線図、第８図は本発明の原子炉燃料用被覆
管の断面の金属組織を示す顕微鏡写真、第９図は
高温高圧水試験後の酸化皮膜厚さを示す棒グラ
フ、第１０図は被覆管の伸び率を示す棒グラフ、
第１１図は焼鈍温度と腐食増量との関係を示す線
図、第１２図は本発明の焼鈍方法を実施する装置
の一例を示す構成図である。 １……素管、７……冷却金型、４，６……高周
波発振コイル、１４……冷却ノズル、１２，１
２′……ダミー、１７……原子炉燃料用被覆管、
１８……エンドプラグ、１９……インクルードス
タツド、２１……チヤンネル、２２……リフテン
グベイル、２３……上部アウトレツト、２０……
核燃料要素、２４……核燃料材保持手段、２５…
…上部エンドプレート、２６……核燃料中央コ
ア。
ブロツク図、第２図は本発明の原子炉燃料用被覆
管を用いた核燃料要素の一例を示す部分断面構成
図、第３図は本発明の原子炉燃料被覆管を用いた
原子炉燃料集合体の一例を示す部分断面構成図、
第４図は本発明の焼入れ方法を実施する装置の一
例を示す構成図、第５図は本発明の焼入れにおけ
る管の加熱温度分布を示す線図、第６図は本発明
の焼鈍方法を実施する装置の一例を示す構成図、
第７図は本発明の焼鈍における管の加熱温度分布
を示す線図、第８図は本発明の原子炉燃料用被覆
管の断面の金属組織を示す顕微鏡写真、第９図は
高温高圧水試験後の酸化皮膜厚さを示す棒グラ
フ、第１０図は被覆管の伸び率を示す棒グラフ、
第１１図は焼鈍温度と腐食増量との関係を示す線
図、第１２図は本発明の焼鈍方法を実施する装置
の一例を示す構成図である。 １……素管、７……冷却金型、４，６……高周
波発振コイル、１４……冷却ノズル、１２，１
２′……ダミー、１７……原子炉燃料用被覆管、
１８……エンドプラグ、１９……インクルードス
タツド、２１……チヤンネル、２２……リフテン
グベイル、２３……上部アウトレツト、２０……
核燃料要素、２４……核燃料材保持手段、２５…
…上部エンドプレート、２６……核燃料中央コ
ア。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ジルコニウム基合金を最終熱間塑性加工後、
前記ジルコニウム基合金のβ相又はα＋β相温度
領域に加熱し急冷する焼入れ処理を施し、次いで
冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも１回施す被覆
管の製造法において、少なくとも前記焼入れ処理
後における前記冷間塑性加工後の焼鈍を前記被覆
管の外表面を冷却しながら前記被覆管の内表面を
前記ジルコニウム基合金の再結晶温度以上に加熱
することにより行うことを特徴とする原子炉燃料
用被覆管の製造法。 ２ ジルコニウム基合金を最終熱間塑性加工後、
前記ジルコニウム基合金のβ相又はα＋β相温度
領域に加熱し急冷する焼入れ処理を施し、次いで
冷間塑性加工及び焼鈍を少なくとも１回施す被覆
管の製造法において、前記焼入れ処理は前記被覆
管全体を前記β相又はα＋β相温度領域に加熱し
急冷するか、又は前記被覆管の内表面を冷却しな
がら前記被覆管の外表面を前記β相又はα＋β相
温度領域に加熱し急冷することによつて行い、か
つ少なくとも前記焼入れ処理後における前記冷間
塑性加工後の焼鈍を前記被覆管の外表面を冷却し
ながら前記被覆管の内表面を前記ジルコニウム基
合金の再結晶温度以上に加熱することにより行う
ことを特徴とする原子炉燃料用被覆管の製造法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59019980A JPS60165580A (ja) | 1984-02-08 | 1984-02-08 | 原子炉燃料用被覆管の製造法 |
| CA000472980A CA1230805A (en) | 1984-02-08 | 1985-01-28 | Method of producing a cladding tube for reactor fuel |
| DE19853504031 DE3504031A1 (de) | 1984-02-08 | 1985-02-06 | Beschichtete mantelhuelse fuer kernbrennstoff und herstellungsverfahren dafuer |
| US06/915,555 US4718949A (en) | 1984-02-08 | 1986-10-06 | Method of producing a cladding tube for reactor fuel |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59019980A JPS60165580A (ja) | 1984-02-08 | 1984-02-08 | 原子炉燃料用被覆管の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60165580A JPS60165580A (ja) | 1985-08-28 |
| JPH0344275B2 true JPH0344275B2 (ja) | 1991-07-05 |
Family
ID=12014326
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59019980A Granted JPS60165580A (ja) | 1984-02-08 | 1984-02-08 | 原子炉燃料用被覆管の製造法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4718949A (ja) |
| JP (1) | JPS60165580A (ja) |
| CA (1) | CA1230805A (ja) |
| DE (1) | DE3504031A1 (ja) |
Families Citing this family (29)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US5618356A (en) * | 1993-04-23 | 1997-04-08 | General Electric Company | Method of fabricating zircaloy tubing having high resistance to crack propagation |
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| DE19709929C1 (de) | 1997-03-11 | 1998-08-13 | Siemens Ag | Hüllrohr eines Brennstabs für ein Siedewasserreaktor-Brennelement und Verfahren zu seiner Herstellung |
| US6338373B1 (en) | 2000-06-30 | 2002-01-15 | Ford Motor Company | Compact, low-clearance, traction assist device |
| KR100461017B1 (ko) * | 2001-11-02 | 2004-12-09 | 한국수력원자력 주식회사 | 우수한 내식성을 갖는 니오븀 함유 지르코늄 합금핵연료피복관의 제조방법 |
| SE525455C2 (sv) * | 2002-06-07 | 2005-02-22 | Westinghouse Atom Ab | Förfarande, användning och anordning beträffande kapslingsrör för kärnbränsle samt bränslepatron för en nukleär kokarvattenreaktor |
| SE525808C2 (sv) * | 2002-10-30 | 2005-05-03 | Westinghouse Atom Ab | Förfarande, användning och anordning avseende kapslingrör för kärnbränsle samt en bränslepatron för en nukleär tryckvattenreaktor |
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