JPH0347178A - 6―フルオロ―4―クロマノンの製造方法 - Google Patents

6―フルオロ―4―クロマノンの製造方法

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JPH0347178A
JPH0347178A JP2028084A JP2808490A JPH0347178A JP H0347178 A JPH0347178 A JP H0347178A JP 2028084 A JP2028084 A JP 2028084A JP 2808490 A JP2808490 A JP 2808490A JP H0347178 A JPH0347178 A JP H0347178A
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fluorophenol
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Satomi Takahashi
高橋 里美
Yasuyoshi Ueda
恭義 上田
Yoshio Shimada
嶋田 善夫
Kiyoshi Watanabe
清 渡辺
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は、4−フルオロフェノール F+OHを出発原
料とし、これにアクリロニトリルを第三級アミン存在下
で反応させることにより生成する式(1) で示される3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニ
トリルを酸処理して、式(IV)で表わされる3−(4
−フルオロフェノキシ)プロピオニトリルを合成中間体
として用いる、式(II)で表わされる5−(4−フル
オロフェノキシ)プロピオン酸に変換後、硫酸で処理す
ることを特徴とする、式(1) で示すれる6−フルオロ−4−クロマノンので表わされ
る6−フルオロ−4−クロマノンの製造方法に関するも
のである。
6−フルオロ−4−クロマノン(璽)は、強いアルドー
−スリダクターゼ阻害活性を有し、糖尿病合併症の新規
治療薬として期待されている(S)−2,3−ジヒドロ
−6−フルオロ−スピロ(4H−1−ベンゾビラン−4
,4′−イミダゾリジン)−2:s’−ジオン(VSA
N:ソルビニル(5orbinil ) ) :式(I
II) で加温することにより6−フルオロ−4−り、ロマノン
(1)を製造する方法が用いられている(米国特許第4
117230号、同第4130714号)。
の合成中間体として重要な化合物であり、シアン化ナト
リウム及び炭酸アンモニウム存在下加熱反応する、いわ
ゆるBucherer合成により容易に(R8)−2,
3−ジヒドロ−6−フルオロ−スピロ(4)1−1−ベ
ンゾピラン−4,4′−イミダゾリジン) −2’、 
s’−ジオンに誘導することができる。
(従来の技術) 従来、6−フルオロ−4−クロマノン(鳳)の製造法と
しては、次式に示す如く、4−フルオロフェノールと3
−クロロプロピオン酸とを、水酸化ナトリウム存在下、
いわゆるWi 11 iam s o n合成して3−
(4−フルオロフェノキシ)プロピオン酸(IV)を形
成せしめた後、このものをポリリン酸中しかしながら、
この方法では4−フルオロフェノールからの3−(4−
フルオロフェノキシ)プロピオン酸(IV)の合成にお
いて、3−クロロプロピオン酸の3−ヒドロキシプロピ
オン酸への分解副反応が優先するため、エーテル結合形
成が妨げられ、大過剰の3−クロルプロピオン酸を用い
てもなお、化合物([V)の合成収率は極めて低く〔J
。
Amer、 Chem、8oc、、 81.94(19
59))、高価な4−フルオロフェノールを出発原料と
して使用することを考慮すれば、6−フルオロ−4−ク
ロマノン(1)の工業的製造法としては必ずしも有効な
方法とは言い難い。
(発明が解決しようとする課題) そこで本発明者らは、経済的で、操作性及び安全性に優
れた6−フルオロ−4−クロマノン(菖)の工業的な新
規製造法を確立すべく鋭意検討した結果、4−フルオロ
フェノールにアクリロニトリルを触媒として第3級アミ
ンの存在下で作用させる、いわゆるシアノエチル化反応
によりエーテル結合を効果的に形成せしめて、3−(4
−フルオロフェノキシ)プロピオニトリル(1)を得、
ついでこれを酸処理して3−(4−フルオロフェノキシ
)プロピオン酸(1v)とした後、これを硫酸中、脱水
閉環反応することにより効率的に6−フルオロ−4−ク
ロマノン(!l)が合成できることを見い出し、本発明
を完成した。
(課題を解決するための手段及び作用効果)本発明方法
を反応式で示すと下記の如く表わすことができる。
(1)     (IV)         (1)ス
ナワチ、本発明は、4−フルオロフェノールとアクリロ
ニトリルを触媒存在下に反応させて得られる3−(4−
フルオロフェノキシ)プロピオニトリル(1)を酸加水
分解し、得られる3−(4−フルオロフェノキシ)プロ
ピオン酸(IV)iE酸の存在下閉環反応に付すること
を特徴とする6−フルオロ−4−クロマノン(1)の製
造方法に関するものである。
従来、フェノール類とアクリロニトリルとのシアノエチ
ル化反応は、トリトンB(水酸化トリメチルベンジルア
ンモニウム)、金属ナトリウム、ナトリウムメトキシド
などの強塩基存在下(J。
Chem、 8oc、 、 920 (1945) :
 J、 Amer、 Chem。
Soc、 、  70.599(1948) ; Bu
ll、 8oc。
chin、 France 1288 (1957)な
ど〕や銅化合物存在下(米国特許筒2974160号)
あるいは、無水塩化アルミニウムー乾燥HC1存在下に
行なう(J、Org、Chem、、22.1264(1
957))などの種々の方法が用いられていた。
本発明者らは、4−フルオロフェノールとアクリロニト
リルとのシアノエチル化反応に有効な触媒の探索を、上
記触媒を含め、種々の化合物について検討した結果、銅
化合物なかでも水酸化第2銅や酢酸銅−水和物などが触
媒として優れていることを見い出すとともに、従来報告
例の無い有機アミンとりわけトリエチルアミンの如き第
3級アミンが本反応に特異的に有効な触媒となり得るこ
とを見い出し、更に、こうして得られる5−(4−フル
オロフェノキシ)プロピオニトリル(1)の6−フルオ
ロ−4−クロマノン(It)合成への効率的な利用方法
を確立した。以下に本発明を具体的に説明する。
本発明方法を実施するにあたり、まず、4−フルオロフ
ェノールとアクリロニトリルを適当な触媒の存在下、シ
アノエチル化反応させエーテル結合を形成せしめる。触
媒としては、水酸化第2銅、酢酸銅、酢酸銅−水和物、
炭酸銅、酸化第2銅などの銅化合物及び銅粉末、あるい
はトリメチルアミン、トリエチルアミン、トリーn−ブ
チルアミン、トリーn−オクチルアミン、ジメチルシク
ロヘキシルアミンなどの第3級アミン、更には水酸化カ
ルシウム、水酸化バリウム、水酸化亜鉛などが有効であ
るが、反応収率、反応後の触媒除去など後処理の操作性
及び経済性を考慮すれば、工業的規模の生産においては
トリエチルアミンの如き第3級アミンの使用が望ましい
。
本反応の条件は、使用する触媒の種類により変化するの
で一律に規定することはできないが、−般に触媒は4−
フルオロフェノールに対して0.01倍モル量以上、好
ましくは0.1〜0.5倍モル量程度使用する。またア
クリロニトリルは、4−フルオロフェノールに対して過
剰量用いる方が好結果を与えるが、通常2〜3倍モル量
で充分である。
反応は通常アクリロニトリルを溶媒を兼ねて使用するが
、必要とあらばベンゼン、トルエンなどの非極性溶媒や
水、エタノールなどの極性溶媒を使用することもできる
。反応温度はアクリロニトリルを溶媒とする場合、還流
温度程度が望ましく、この場合、反応は6〜16時間で
ほぼ完結するが、還流温度以下であると反応速度が低下
し、反応完結までには更に長時間必要となる。反応終了
後、使用した過剰のアクリロニトリル、溶媒、第3級ア
ミンならびに若干の未反応の4−フルオロフェノールは
減圧蒸留で除くことができるが、固体触媒を使用した場
合は、それを戸別するなどの操作が必要となる。このよ
うにして得られた3−(4−フルオロフェノキシ)プロ
ピオニトリル(りは、そのまま次の反応に使用すること
もできるが、更に適当な濃度の水酸化ナトリウム水溶液
で洗浄するなどすれば、はぼ純粋な3−(4−フルオロ
フェノキシ)プロピオニトリル(1)を高収率で単離す
ることも可能である。
3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニトリル(1
)を6−フルオロ−4−クロマノン(1)に誘導するに
は、3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニトリル
(1)を酸加水分解して、まず3−(4−フルオロフェ
ノキシ)プロピオン酸(■)へ導(。この際、使用しう
る酸としては、塩酸、臭化水素酸、硫酸などを挙げるこ
とができる。加水分解の反応速度を増すため高濃度の臭
化水素酸や硫酸を用いると、それぞれエーテル結合の開
裂、芳香環のスルホン化など好ましくない副反応を伴う
傾向があるが、塩酸の場合は、こうした副反応は全く認
められない。反応速度および反応収率を考慮すれば、濃
塩酸を使用するのが好ましく、この場合、化合物(1)
を濃塩酸巾約10時間還流することにより定量的な収率
で化合物(1■)が得られる。
次に、3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオン酸(
IV)の6−フルオロ−4−クロマノン(K)への環化
誘導は、化合物(ff)をポリリン酸中、100°Cに
て10分間撹拌して化合物(1)を得る公知の方法(米
国特許筒4.117.230号、同第4.130,71
4号)や化合物(IV)を濃硫酸中、室温で1時間撹拌
するなどの方法により良好な収率で行なうことができる
。これら酸加水分解および閉環反応の条件を整えれば、
はぼ定量的な収率で、3−C4−フルオロフェノキシ)
プロピオニトリル(1)から6−フルオロ−4−クロマ
ノン(鳳)を得ることも可能である。
(実施例) 以下に実施例をあげて本発明を説明する。本発明は、も
とよりこれに限定されるものではない。
実施例1 4−フルオロフェノール11.2f、アクリロニトリル
10.6y1 t−リエチルアミン2.02Fからなる
混合液を撹拌しつつ16時間還流した後、減圧下でアク
リロニトリル、トリエチルアミン、4−フルオロフェノ
ールを除いた。得られた残物をエーテルで希釈し、10
%水酸化ナトリウム水溶液、ついで2N塩酸で洗浄し、
無水硫酸マグネシウムで脱水した。エーテルを留去する
と3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニトリルの
無色液体11.51gを得た(収率70%)。
実施例2 4−フルオロフェノール1.12f、アクリロニトリル
2.65g及び触媒の混合物を、アクリロニトリルの還
流温度にて10時間撹拌下反応した。
反応L3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニトリ
ルの4−フルオロフェノールに対する生成収率をGLO
にて分析し、以下の結果を得た。
(GLC:日立063型ガスクロマトグラフ;カラム、
  FAL −M  (chromosorb W(A
M −DM C8) l−15PO4,3閣X 1 m
 )来 60°Cオートクレーブ中で反応 **  Cyclohexyl dimethyl a
mine実施例3 3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニトリル45
.50yと12N塩酸の混合液を約120℃にて10時
間撹拌した。冷浸、酢酸エテル−水に分配した後、酢酸
エチル層を分離し、無水硫酸マグネシウムで脱水した。
酢酸エチルを留去すると5−(+−フルオロフェノキシ
)プロピオン酸の白色結晶s 0.70 yが得られた
。
mp84〜85°C(文献値86°C)な)j、IR,
HNM几は4−フルオロフェノールと3−クロロプロピ
オン酸から、公知の方法で合成した標品と一致した。
実施例4 3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオン酸30.0
f(163,0mmol)と濃硫酸180 meの混合
物を室温で1時間撹拌した後、氷700y中に注ぎ入れ
ると直ちに白色結晶が析出した。この白色結晶を炉取、
水洗した後、空気乾燥した。
これをエタノールから再結晶し、6−フルオロ−4−ク
ロマノンの白色結晶20.551を得た(収率76%)
。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)4−フルオロフェノールとアクリロニトリルを第
    3級アミン存在下に反応させることにより生成する式(
    I ) ▲数式、化学式、表等があります▼( I ) で示される3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオニ
    トリルを酸処理して、式(IV) ▲数式、化学式、表等があります▼(IV) で表わされる3−(4−フルオロフェノキシ)プロピオ
    ン酸に変換後、硫酸で処理することを特徴とする、式(
    II) ▲数式、化学式、表等があります▼(II) で示される6−フルオロ−4−クロマノンの製造方法。
JP2028084A 1990-02-07 1990-02-07 6―フルオロ―4―クロマノンの製造方法 Granted JPH0347178A (ja)

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