JPH035314A - ダイヤモンド粉未の合成方法 - Google Patents

ダイヤモンド粉未の合成方法

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JPH035314A
JPH035314A JP1135864A JP13586489A JPH035314A JP H035314 A JPH035314 A JP H035314A JP 1135864 A JP1135864 A JP 1135864A JP 13586489 A JP13586489 A JP 13586489A JP H035314 A JPH035314 A JP H035314A
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Takeshi Naganami
武 長南
Shoji Futaki
昌次 二木
Mikio Uemura
植村 美喜男
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Sumitomo Metal Mining Co Ltd
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Sumitomo Metal Mining Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、研磨や研削用に加工するダイヤモンド焼結体
に用いられる純度の良いダイヤモンド粉末を効率的に製
造する方法に関する。
〔従来技術〕
従来、気相法によるダイヤモンド粉末の合成方法として
は次の方法が知られている。
(1)  特開昭63−158195に示されるように
有機化合物または炭素材を用い高温のプラズマ中に導入
し、分解または蒸発させてダイヤモンドを析出させる、
熱プラズマCVD法。
(2)(特開昭63−156009)有機化合物、水素
及びダイヤモンド生成のための核を用い、核の上にダイ
ヤモンドを析出させる高周波またはマイクロ波プラズマ
CVD法。
しかし、これらの方法には次のような欠点がある。すな
わち(1)の方法では、プラズマ尾炎の空間部に冷却用
ガスを吹き込むことにより、プラズマ中の活性種を含む
反応混合物を急冷しダイヤモンドを析出させるものであ
るために、プラズマ尾炎と冷却ガスが衝突しダイヤモン
ドが析出する領域や反応領域の温度コントロールが非常
に難しい。
そのため再現性が取りに<<、また反応領域内に温度分
布が生じ易いため非ダイヤモンド状炭素の混入が起こり
易い、ダイヤモンド生成の過飽和度が上げにくくダイヤ
モンド粉末の生成量に限界がある、といった欠点を持つ
。(2)の方法では、ダイヤモンドが析出し易くするた
めに核として異物質を入れるために、生成する粉末は核
としていれた異物質との複合粉末になってしまう。また
無電極型の高周波あるいはマイクロ波放電を用いるため
原料濃度に限界があり、ダイヤモンド粉末の生成量を上
げれないという欠点を持つ。
〔発明が解決しようとする課題〕
そこで本発明の目的は、上記欠点を解消し純度の良いダ
イヤモンド粉末を高い生産性で合成する方法を提供する
ことにある。
〔課題を解決するための手段〕
本発明者らは鋭意研究の結果冷却体を機械的または電気
的に運動させることにより純度の良いダイヤモンド粉末
の生産性が向上することを見いだし、本発明を完成する
に至った。すなわち本発明は、上記目的を達成するため
に減圧下、放電により発生したプラズマ中に炭素源を導
入し、このプラズマ炎を固体からなる冷却体に接触させ
急冷することによりダイヤモンドを生成させる方法であ
って、前記冷却体を機械的および/または電気的に運動
させる点に特徴がある。
〔作用〕
本発明で用いる放電は特に限定されず、例えば直流、高
周波、マイクロ波、低周波交流のいずれか、もしくはこ
れらの重畳したもの、あるいは磁場や電場を印加したも
のであってもよい。
本発明でプラズマに使用するガスとしては、水素ガス及
びアルゴン、ヘリウム、ネオン、キセノン等の不活性ガ
ス、窒素、酸素ガスを単独もしくは二種類以上の混合ガ
スとして使用できる。これにアンモニア、二酸化炭素、
−酸化炭素等が共存してもかまわない。
本研究で用いる炭素源は、プラズマ中で解離して炭素を
含むイオン種、ラジカル種等の活性種を生成するもので
有れば、気体、液体または固体のいずれであってもよい
。炭素源としては例えばメタン、エタン、プロパン等の
飽和炭化水素、エチレン、プロピレン、アセチレン等の
不飽和炭化水素、ベンゼン等の芳香属炭化水素、シクロ
ヘキサン、シクロプロパン等の脂環式炭化水素、エタノ
ール、プロパツール、tert−ブチルアルコール等の
アルコール類、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル等
のエーテル類、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド等
のアルデヒド類、アセトン等のケトン類、塩化メチル、
臭化アセチル等のハロゲン化物、ギ酸、酢酸、シュウ酸
、マロン酸、等のカルボン酸、ギ酸メチル、ギ酸エステ
ル等のエステル類、酢酸アミド等の酸アミド類、メチル
アミン、トリメチルアミン等のアミン類、ポリエチレン
、ボロプロピレン等の高分子化合物、チオフェン等のイ
オウを含む有機化合物、ホスフィン等のリンを含む有機
化合物、−酸化炭素、二酸化炭素、黒鉛等が挙げられる
これらの炭素源となる物質は、一種類または二種類以上
の混合物であってもよい、炭素源が液体または固体の場
合にはアルゴン、ヘリウム等の不活性ガスもしくは水素
ガスをキャリアーガスとしてプラズマ中に供給する。
本発明の方法においては、炭素源のプラズマ中での反応
は水素の存在下で行われるが、この水素ガスは、プラズ
マ発生用のガスとして反応系に導入されてもよいし、あ
るいはシースガス、キャリアーガス等として導入されて
もよい。また炭素源のプラズマへの導入方法に関しても
なんら制限されるものではない。
本発明の方法においては、反応系に導入される水素ガス
と炭素源の量比は、炭素源中の炭素原子数/水素原子数
の比率が0.0001〜10となる範囲が好ましい。こ
の比率が大きすぎると黒鉛が析出し易−くなり、低すぎ
るとダイヤモンドの生成が余りにも少ない。
本発明において冷却体を機械的および/または電気的に
運動させる方法としては、外部モータにより冷却を回転
させる方法及び超音波振動子、電磁石、モーター等を用
いて冷却体を振動させる方法がある。回転速度としては
1〜20000 rpmの範囲がよい。それより遅いと
回転させる効果がなくなり、それより回転が速くなると
、冷却体表面でのガスの乱れが大きくなり冷却効果がな
くなり、逆にダイヤモンドの析出速度が遅(なるととも
に、装置コストが高くなる。与える振動としては、0.
01Hz以上が好ましい。それ以下では振動させる効果
がなくなる。
本発明で用いられる反応圧力は、0.1〜600tor
rの範囲、好ましくは10〜400 torrめ範囲が
よい。Q、 l torrより低い圧力ではダイヤモン
ドの析出は極めて遅く、600 torrより高い圧力
ではガス温度が高くなり黒鉛あるいは無定型炭素が混入
し易くなる。
本発明で用いられる冷却体の材質としては、周期律表m
a〜■、Ib〜IVbに属する単体あるいはこれらの化
合物が挙げられる。例えば綱、タングステン、モリブデ
ン、シリコン、タンタル、黒鉛等の単体、ステンレス、
石英ガラス、アルミナ、炭化珪素、窒化珪素、炭化ホウ
素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の化合物が挙げら
れる。この冷却体は、水等の冷媒で冷却され、冷却体の
表面温度は400〜1400℃であるようにする。
本発明の実施方法について概略図を用いて説明する。第
1図に直流放電を用いてダイヤモンド粉末を合成する装
置を示す。第2図に高周波放電を用いてダイヤモンド粉
末を合成する装置を示す。
第1図において、1は直流プラズマトーチ、2は直流電
源、3は水冷反応容器、4は上下動及び回転可能な冷却
用の冷却体、5は水冷光は皿、6はプラズマ発生ガス導
入口、7は原料ガス導入口、8はシースガス(水冷反応
容器内壁に沿って螺旋状に流すガス)導入口、9はガス
供給装置、10は反応容器内の圧力調製機能を持った真
空排気装置を示す。
反応に際しては反応容器内を0.01 torr以上の
真空度まで真空引きした後、プラズマ発生ガス導入口6
よりアルゴンを流し、放電させてプラズマを発生し、プ
ラズマが安定した後、導入口8よりシースガス、この場
合雰囲気調製ガス及び反応ガスとして水素または不活性
ガスと水素ガスの混合ガスを流す。4の冷却体及び水冷
光は皿5を所定位置(表面温度が400から1400℃
に成る位置)に設置した後、10の排気装置により反応
容器内を所定圧に調製し、4の冷却体を回転させる。
次に、炭素源を導入ロアより導入し、プラズマ中で分解
または励起し活性種を生成させることにより、ダイヤモ
ンド粉末が析出し、水冷反応容器内壁3及び水冷光は皿
5に堆積する。
第2図において、11は振動装置、12は高周波発生用
ワークコイル、13は高周波電源であり、その他は第1
図と同じである。反応に際しては、直流放電の場合と同
様に、反応容器内を0.01torr以上の真空度まで
真空引きした後、プラズマ発生ガス導入口6及びシース
ガス導入口8よりアルゴンを流し、放電させてプラズマ
を発生し、プラズマが安定した後、シースガス導入口8
より雰囲気調製ガス及び反応ガスとしてさらに水素ガス
を流す。水冷光は皿5を所定位置に設置した後、10の
排気装置により反応容器内を所定圧に調製し、4の冷却
体を振動させる。次に、炭素源を導入ロアより導入し、
プラズマ中で分解または励起し活性種を生成させること
により、ダイヤモンド粉末が析出し、水冷反応容器内壁
3及び水冷光は皿5に堆積する。
〔実施例〕
実施例1 第1図に示した装置を用い、反応容器内を0.01to
rrまで真空排気後、プラズマ発生用ガスとしてアルゴ
ン201/minを流して直流プラズマを発生させ、シ
ースガス導入口8より水素41/minを流した。つい
で反応容器内の圧力を50 torrに調製し、銅製の
冷却体を表面温度が約800°Cに成る位置まで上昇さ
せ、2500rpmで回転させた後、原料ガス導入口よ
りアセチレン0.41/minを流し、直流電源人力8
kwで1時間反応を行なった。なお表面温度は放射温度
計により測定した。
その結果、水冷反応管内壁及び水冷光は皿より、約6g
の粉末が得られた。得られた粉末はX線回折及びラマン
散乱スペクトル測定結果より、立方晶ダイヤモンドであ
ることが解った。また走査電子顕微鏡(SEM)観察よ
り、得られた粉末は約0、3μmの球状粉末であること
が解った。
実施例2 図2に示した装置を用い、反応容器内を0.01tor
rまで真空引き後、プラズマ発生用ガス導入口6よりア
ルゴンを181/min及びシースガス導入口8よりア
ルゴンガスを301/min流して高周波プラズマを発
生させた。ついでシースガスに水素1017m1nを添
加し、反応容器内の圧力を300 torrに調製した
。プラズマ安定化後、タングステン製冷却体を表面温度
が約900℃になる位置に設置し、振動周波数26GH
z、定格出力300Wの超音波振動子により振動させた
。さらに原料ガス導入ロアよりメタン71/minを流
し、高周波電源人力30kwで1時間反応を行なった。
その結果、水冷反応管内壁及び水冷光は皿より、約8g
の粉末が得られた。得られた粉末は>1回折及びラマン
散乱スペクトル測定結果より、立方晶ダイヤモンドであ
ることが解った。またSEM観察より、得られた粉末は
約0.2μmの球状粉末であることが解った。
比較例1 実施例1の装置を用い、冷却体を回転させないで、それ
以外の条件は実施例と同様にして反応を1時間行なった
ところ、水冷反応管内壁及び水冷光は皿より約3gの粉
末を得た。X線回折およびラマン散乱スペクトル、SE
Mより約0.3μmの立方晶ダイヤモンド粉末であるこ
とが解った。
比較例2 実施例2の装置を用い、冷却体を振動させずにそれ以外
の条件は実施例2と同様にして反応を1時間行なったと
ころ、水冷反応管内壁及び水冷光は皿より約4gの粉末
を得た。X線回折およびラマン散乱スペクトル、SEM
より約0.2μmの立方晶ダイヤモンド粉末であること
が解った。
〔発明の効果〕
本発明によれば、純度の良いダイヤモンド粉末を効率よ
く高い生産性で合成することが出来る。
【図面の簡単な説明】
第1図は直流放電、第2図は高周波放電をそれぞれ用い
てダイヤモンド粉末を合成する装置の縦断面図を示す。 1・・・直流プラズマトーチ、2・・・直流電源、3・
・・水冷反応容器、4・・・冷却体、5・・・水冷光は
皿、6・・・プラズマ発生ガス導入口、7・・・原料ガ
ス導入口、8・・・シースガス導入口、9・・・ガス供
給装置、10・・・真空排気装置、II・・・振動装置
、12・・・ワークコイル、13・・・高周波電源。 第1図

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 減圧下、放電により発生したプラズマ中に炭素源を導入
    し、このプラズマ炎を固体からなる冷却体に接触させて
    急冷することによりダイヤモンド粉末を析出させる方法
    であって、前記冷却体を機械的および/または電気的に
    運動させることを特徴とするダイヤモンド粉末の合成方
    法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH067671A (ja) * 1992-06-29 1994-01-18 Sansha Electric Mfg Co Ltd インダクションプラズマ溶射による変態物質の抽出方法
KR100411710B1 (ko) * 2001-06-28 2003-12-18 한국과학기술연구원 기상화학증착법에 의한 구상의 다이아몬드 분말 합성장치및 이를 이용한 구상의 다이아몬드 합성방법
CN112372522A (zh) * 2020-11-17 2021-02-19 云南光电辅料有限公司 一种蓝宝石衬底减薄砂轮及其制备方法

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