JPH0355767A - 固体二次電池の製造法 - Google Patents
固体二次電池の製造法Info
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- JPH0355767A JPH0355767A JP1191010A JP19101089A JPH0355767A JP H0355767 A JPH0355767 A JP H0355767A JP 1191010 A JP1191010 A JP 1191010A JP 19101089 A JP19101089 A JP 19101089A JP H0355767 A JPH0355767 A JP H0355767A
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は構或材料がすべて固体のいわゆる固体二次電池
の製造法に関すん 従来の技術 各種の電源として使われる電池のうち構戊材料がすべて
固体であるいわゆる固体電池は液漏れがなく、したがっ
て高信頼性が期待でき小形軽量化も可能などの理由で一
次、二次電池ともに注目されてきｔも 現在のところ
各種機器のメモリーバックアップ用を中心に考えられて
いる。
の製造法に関すん 従来の技術 各種の電源として使われる電池のうち構戊材料がすべて
固体であるいわゆる固体電池は液漏れがなく、したがっ
て高信頼性が期待でき小形軽量化も可能などの理由で一
次、二次電池ともに注目されてきｔも 現在のところ
各種機器のメモリーバックアップ用を中心に考えられて
いる。
この固体電池では電池内でイオンを動かすための固体電
解質が重要であり、 Ｌｌ゛イオン導電性固体電解質、
Ａｇ”イオン導電性固体電解質、Ｈ・イオン導電性固体
電解質それにＲ ｂＣｕ４Ｉ＋．ｓｃ ｌ３．６、Ｃｕ
Ｉ−Ｃｕ２０ Ｍｏ０３などのＣｕ”イオン導電性固
体電解質などが取上げられている。
解質が重要であり、 Ｌｌ゛イオン導電性固体電解質、
Ａｇ”イオン導電性固体電解質、Ｈ・イオン導電性固体
電解質それにＲ ｂＣｕ４Ｉ＋．ｓｃ ｌ３．６、Ｃｕ
Ｉ−Ｃｕ２０ Ｍｏ０３などのＣｕ”イオン導電性固
体電解質などが取上げられている。
また正極用材料としてはＣｕＴｉＫ ＡｇＴｉ爪 そ
れにＣ ｕｖＭｏｓｓｓ−ｚ，ＦｅｖＭｏｅＳｓ−ｚな
どのシェブレル相化合物があげられていも 一方、負極
にはＣ ｕ， Ａ ｇ， Ｌ ｉ ｌ．ｓＷＯ３そ
れに正極用と同様のシェプレル相化合物が試みられてい
もこれらのうち正極および負極用として可逆性に優れた
銅シエプレル相化合物を選び、とくにＣｕ２Ｍｏ●Ｓ●
の組成を両極ともに用い固体電解質としてＲｂ系イオン
導電性固体電解質を用いた固体二次電池で１ｉ．放電時
に正極のＣｕが「０」から「１」へ負極のＣｕが「４」
から「３」へ変化する際のほぼ０．４５Ｖ程度の平坦部
と、正極のＣｕが「１」から「２」へ負極のＣｕが「３
」から「２」へ変化する際の０．２ ５ Ｖ程度の平坦
部の２つの平坦部を示す。
れにＣ ｕｖＭｏｓｓｓ−ｚ，ＦｅｖＭｏｅＳｓ−ｚな
どのシェブレル相化合物があげられていも 一方、負極
にはＣ ｕ， Ａ ｇ， Ｌ ｉ ｌ．ｓＷＯ３そ
れに正極用と同様のシェプレル相化合物が試みられてい
もこれらのうち正極および負極用として可逆性に優れた
銅シエプレル相化合物を選び、とくにＣｕ２Ｍｏ●Ｓ●
の組成を両極ともに用い固体電解質としてＲｂ系イオン
導電性固体電解質を用いた固体二次電池で１ｉ．放電時
に正極のＣｕが「０」から「１」へ負極のＣｕが「４」
から「３」へ変化する際のほぼ０．４５Ｖ程度の平坦部
と、正極のＣｕが「１」から「２」へ負極のＣｕが「３
」から「２」へ変化する際の０．２ ５ Ｖ程度の平坦
部の２つの平坦部を示す。
発明が解決しようとする課題
正極および負極用材料として、たとえば可逆性に優れた
銅シエプレル相化合物を選び、とくにＣｕ２ Ｍ ｏ
ｓ Ｓ＠の組或を両極ともに用（１，固体電角牟質とし
”’ＣＲ ｂ Ｃ ｕ ａ ｌ ＋．ｓＣ ｌ ３．ｓ
などのＲｂ系イオン導電性固体電解質を用いた固体二次
電池のとくに０．４５Ｖ程度を中心に充放電を行なった
とこム 比較的少ないサイクル数で容量の低下が認めら
れる電池がでてきｔ４ すなわち充放電を繰返すと一
部の電池で内部抵抗が増加して性能の劣化が認められｔ
４ 本発明者らはこの種電池について種々検討した結凰 次
の現象を見つけだしｔ＝ Ｃ ｕ ２Ｍ ｏ ｓ ３
●を両極材料に用いて、この電極材料と結着剤を主とす
る電極層を両面に中央に電解質と結着剤を主とする電解
質層を配Ｌ 三者を加圧一体化した後に充電を行なって
完全充電すると正極のＣｕ２ＭｏａＳ●のＣｕは理論的
には「０」になり負極は「４」になん つまりＭＯ●Ｓ
●とＣｕ４ＭｏｅＳｅである。
銅シエプレル相化合物を選び、とくにＣｕ２ Ｍ ｏ
ｓ Ｓ＠の組或を両極ともに用（１，固体電角牟質とし
”’ＣＲ ｂ Ｃ ｕ ａ ｌ ＋．ｓＣ ｌ ３．ｓ
などのＲｂ系イオン導電性固体電解質を用いた固体二次
電池のとくに０．４５Ｖ程度を中心に充放電を行なった
とこム 比較的少ないサイクル数で容量の低下が認めら
れる電池がでてきｔ４ すなわち充放電を繰返すと一
部の電池で内部抵抗が増加して性能の劣化が認められｔ
４ 本発明者らはこの種電池について種々検討した結凰 次
の現象を見つけだしｔ＝ Ｃ ｕ ２Ｍ ｏ ｓ ３
●を両極材料に用いて、この電極材料と結着剤を主とす
る電極層を両面に中央に電解質と結着剤を主とする電解
質層を配Ｌ 三者を加圧一体化した後に充電を行なって
完全充電すると正極のＣｕ２ＭｏａＳ●のＣｕは理論的
には「０」になり負極は「４」になん つまりＭＯ●Ｓ
●とＣｕ４ＭｏｅＳｅである。
したがって正極ではＣｕが「２」から「０」になり体積
は減少し 一方の負極は「２」から「４」になり体積は
大きくなも これが同時に起こる。
は減少し 一方の負極は「２」から「４」になり体積は
大きくなも これが同時に起こる。
で正極側へ湾曲すも 放電をＯｖまで進めるとこの逆の
変化でもとへ戻り、 ０．３Ｖで終了とすると正極のＣ
ｕは「０」からｒｌＪに 負極は「４」から「３」に戻
りいずれにしても大きな体積変化が生ずａ したがって電極材料と結着剤を主とする電極層と電解質
と結着剤を主とする電解質層を加圧一体化しておいても
従来例ではこのような大きな体積変化で三者の密着性が
低下して性能劣化を生ずる電池が出てくん 本発明（友 上記従来技術の分析に基づき、電解質層と
電極層の接触が十分得られる固体電解質電池の製造法を
提供することを目的とすも課題を解決するための手段 正極および負極用材料として、たとえば銅シエブレル相
化合物とくにＣｕ２Ｍｏ６Ｓ＠の組戊を遺び、固体電解
質としてＲ ｂ Ｃ ｕ ａ Ｉ ＋．ｓＣ ｌ ３．
５などのＲｂ系イオン導電性固体電解質を用いた固体二
次電池において、この電極材料と結着剤を主とする層を
両面に中央に電解質と結着剤を主とする層を配し両者を
加圧一体化した後に化或ともいえる充電を行なって正極
のＣｕａＭｏ●Ｓ●のＣｕを「２」以下に負極のＣｕを
「２」以上にして後ふたたび加圧すも 完全充電で正極のＣｕを「０」に負極のそれを「４」に
してもよいが部分充電がよく、 ０．４５Ｖ程度を利用
する際にはＣｕ３．５程度に 負極のＣｕをＣｕｓ．＠
程度にして後ふたたび加圧することが好ましＬ１ まｒ＝０．２５Ｖの利用では正極のＣｕはＣｕ＋．６程
嵐 負極はＣｕｔ．ｓ程度になるまで充電する。
変化でもとへ戻り、 ０．３Ｖで終了とすると正極のＣ
ｕは「０」からｒｌＪに 負極は「４」から「３」に戻
りいずれにしても大きな体積変化が生ずａ したがって電極材料と結着剤を主とする電極層と電解質
と結着剤を主とする電解質層を加圧一体化しておいても
従来例ではこのような大きな体積変化で三者の密着性が
低下して性能劣化を生ずる電池が出てくん 本発明（友 上記従来技術の分析に基づき、電解質層と
電極層の接触が十分得られる固体電解質電池の製造法を
提供することを目的とすも課題を解決するための手段 正極および負極用材料として、たとえば銅シエブレル相
化合物とくにＣｕ２Ｍｏ６Ｓ＠の組戊を遺び、固体電解
質としてＲ ｂ Ｃ ｕ ａ Ｉ ＋．ｓＣ ｌ ３．
５などのＲｂ系イオン導電性固体電解質を用いた固体二
次電池において、この電極材料と結着剤を主とする層を
両面に中央に電解質と結着剤を主とする層を配し両者を
加圧一体化した後に化或ともいえる充電を行なって正極
のＣｕａＭｏ●Ｓ●のＣｕを「２」以下に負極のＣｕを
「２」以上にして後ふたたび加圧すも 完全充電で正極のＣｕを「０」に負極のそれを「４」に
してもよいが部分充電がよく、 ０．４５Ｖ程度を利用
する際にはＣｕ３．５程度に 負極のＣｕをＣｕｓ．＠
程度にして後ふたたび加圧することが好ましＬ１ まｒ＝０．２５Ｖの利用では正極のＣｕはＣｕ＋．６程
嵐 負極はＣｕｔ．ｓ程度になるまで充電する。
いずれの場合でも部分充電後の再加圧｛よ 両極にそれ
ぞれ金属薄板と樹脂フィルムからなる封止板を樹脂フィ
ルムが互いに接するように配し 加熱下で加圧しながら
前記樹脂フィルムを溶着する際の加圧を利用してもよＩ
．Ｘｏ また この手段は積層型電池にもそのまま適
用できる。
ぞれ金属薄板と樹脂フィルムからなる封止板を樹脂フィ
ルムが互いに接するように配し 加熱下で加圧しながら
前記樹脂フィルムを溶着する際の加圧を利用してもよＩ
．Ｘｏ また この手段は積層型電池にもそのまま適
用できる。
作 用
電極材料と結着剤を主とする電極層を両面に中央に電解
質と結着剤を主とする電解質層を配し一者を加圧一体化
した後に充電を行なって体積変化を生ぜしめた徴 再び
加圧すれば充放電による電極材料の体積変化は小さいの
で密着性の低下を大幅に抑制できも したがって優れた放電性能や自己放電性が得られ さら
に比較的少ないサイクル数で容量が低下することがなく
なる。
質と結着剤を主とする電解質層を配し一者を加圧一体化
した後に充電を行なって体積変化を生ぜしめた徴 再び
加圧すれば充放電による電極材料の体積変化は小さいの
で密着性の低下を大幅に抑制できも したがって優れた放電性能や自己放電性が得られ さら
に比較的少ないサイクル数で容量が低下することがなく
なる。
実施例
正極用材料として銅シエブレル（ＣｕｇＭｏａＳ●）を
用し＼ これに電解質としてＲ ｂＣ ｕ４Ｉ＋．ｓｃ
ｌＬ６を２ ０ Ｗ ｔ ％ 結着剤として市販の
ポリエチレンが６Ｗｔ％になるようべ その熱ベンゼン
溶液を加え充分撹拌して眞 公知のドクターブレード法
により幅２０００ｍｍ． 厚さ３５０μｍの正極シー
トを作或す４ −Ｘ 負極にも銅シエブレル（Ｃｕ
＊Ｍｏ＠Ｓ●）を用い正極と同様に同じ電解質Ｒｂｃ＋
．ｚＩ＋．ｓｃｌ３．５を２ ０Ｗｔ％と結着剤（６Ｗ
ｔ％）で同様の負極シートを作製すも 電解質としてＲｂＣｕ４Ｉ＋．ｓＣ ｌ３．５を用しｋ
やはり結着剤としてポリエチレン１３Ｗｔ％になるよ
うに加え 厚さ１００ＡＪｍの電解質シートを作製すも つぎに正楓 電解質、負極シートの順に重抵まずこれを
１６０℃に加熱したプレス機で５００Ｋｇ／ｃｍ”の条
件で加圧すも ついで、このようにして得られた電池素
子の両面に市販のバインダーで或形した導電性炭素紙お
よびその外側に厚さ２０μｍのＣｕ板を当てて１３０ｔ
， ４００Ｋｇ／ｃｍ”の条件で加圧一体化し１，
これを１５×３０ｍｍに裁断した後１ｍＡで充電した
約５時間で正極のＣｕは「２」から「ｌ」へ 負極は
「２」から「４」に相当する電圧ほぼ０．４ｖを示した
のでその後２時間計７時間充電した ポリエチレンとアルミニウムとからなる厚さ０．２ｍｍ
のラミネートシ一トを電池素子の両面に前記ポリエチレ
ンを内側にして当て、 １４０℃に加熱したローラプレ
ス機を電池素子敵 電池周辺ともに３００Ｋｇ／ｃｍ”
になるように加熱下で加圧すん この操作で電池素子部
は再加圧され 電池周辺ではポリエチレン間が溶着し封
止が完威すもなおリード板については本実施例ではそれ
ぞれＣＵの薄板を外部に取出しｔも この電池をＡと
す也つぎに 比較のために 封止前に本実施例の充電操
作を加えなかった電池をＢとして加えた以上のＡＳ Ｂ
電池それぞれを２０セルづつ用いて、まず通常の充放電
での初期の放電電圧と容量を比較しｒ２１．０ｍＡで０
．５ ７ Ｖまでの充電２．５ｍＡで０．３Ｖまでの放
電を行なったとこ７）Ｓ Ａの平坦電圧は０．４８土ｏ
．ｏｔｖ， 放電容量は４．５±０．２ｍＡｈ，Ｂの
平坦電圧は０．４７±０．０１Ｖ， 放電容量は４．
５±０．２ｍＡｈで大きな差はなかっｔも そこでつぎにこの充放電の条件で各電池の寿命特性を調
べｔも 電池（表 同じ＜２０セルづつ用いｔラ
周囲温度を４５℃としｔも その結凰 ２００サイク
ルではＡは初期とほぼ同じ放電容量であったのに対して
Ｂでは４．１±０，０ ４ ｍＡｈとなり、６００サイ
クルではＡが４．３±０．０３ｍＡｈ，Ｂでは３．８±
０．０６ｍＡｈとなりＢのばらつきはさらに拡大した゜ 発明の効果 本発明の固体二次電池（上 充放電時の体積変化が小さ
いの玄 電極層と電解質層の密着性の低下が抑制可能と
なり、放電性能のばらつきを減少させ、長寿命化が達或
できる。
用し＼ これに電解質としてＲ ｂＣ ｕ４Ｉ＋．ｓｃ
ｌＬ６を２ ０ Ｗ ｔ ％ 結着剤として市販の
ポリエチレンが６Ｗｔ％になるようべ その熱ベンゼン
溶液を加え充分撹拌して眞 公知のドクターブレード法
により幅２０００ｍｍ． 厚さ３５０μｍの正極シー
トを作或す４ −Ｘ 負極にも銅シエブレル（Ｃｕ
＊Ｍｏ＠Ｓ●）を用い正極と同様に同じ電解質Ｒｂｃ＋
．ｚＩ＋．ｓｃｌ３．５を２ ０Ｗｔ％と結着剤（６Ｗ
ｔ％）で同様の負極シートを作製すも 電解質としてＲｂＣｕ４Ｉ＋．ｓＣ ｌ３．５を用しｋ
やはり結着剤としてポリエチレン１３Ｗｔ％になるよ
うに加え 厚さ１００ＡＪｍの電解質シートを作製すも つぎに正楓 電解質、負極シートの順に重抵まずこれを
１６０℃に加熱したプレス機で５００Ｋｇ／ｃｍ”の条
件で加圧すも ついで、このようにして得られた電池素
子の両面に市販のバインダーで或形した導電性炭素紙お
よびその外側に厚さ２０μｍのＣｕ板を当てて１３０ｔ
， ４００Ｋｇ／ｃｍ”の条件で加圧一体化し１，
これを１５×３０ｍｍに裁断した後１ｍＡで充電した
約５時間で正極のＣｕは「２」から「ｌ」へ 負極は
「２」から「４」に相当する電圧ほぼ０．４ｖを示した
のでその後２時間計７時間充電した ポリエチレンとアルミニウムとからなる厚さ０．２ｍｍ
のラミネートシ一トを電池素子の両面に前記ポリエチレ
ンを内側にして当て、 １４０℃に加熱したローラプレ
ス機を電池素子敵 電池周辺ともに３００Ｋｇ／ｃｍ”
になるように加熱下で加圧すん この操作で電池素子部
は再加圧され 電池周辺ではポリエチレン間が溶着し封
止が完威すもなおリード板については本実施例ではそれ
ぞれＣＵの薄板を外部に取出しｔも この電池をＡと
す也つぎに 比較のために 封止前に本実施例の充電操
作を加えなかった電池をＢとして加えた以上のＡＳ Ｂ
電池それぞれを２０セルづつ用いて、まず通常の充放電
での初期の放電電圧と容量を比較しｒ２１．０ｍＡで０
．５ ７ Ｖまでの充電２．５ｍＡで０．３Ｖまでの放
電を行なったとこ７）Ｓ Ａの平坦電圧は０．４８土ｏ
．ｏｔｖ， 放電容量は４．５±０．２ｍＡｈ，Ｂの
平坦電圧は０．４７±０．０１Ｖ， 放電容量は４．
５±０．２ｍＡｈで大きな差はなかっｔも そこでつぎにこの充放電の条件で各電池の寿命特性を調
べｔも 電池（表 同じ＜２０セルづつ用いｔラ
周囲温度を４５℃としｔも その結凰 ２００サイク
ルではＡは初期とほぼ同じ放電容量であったのに対して
Ｂでは４．１±０，０ ４ ｍＡｈとなり、６００サイ
クルではＡが４．３±０．０３ｍＡｈ，Ｂでは３．８±
０．０６ｍＡｈとなりＢのばらつきはさらに拡大した゜ 発明の効果 本発明の固体二次電池（上 充放電時の体積変化が小さ
いの玄 電極層と電解質層の密着性の低下が抑制可能と
なり、放電性能のばらつきを減少させ、長寿命化が達或
できる。
Claims (4)
- （１）電解質と結着剤を主とする電解質層を中央にその
両面に電極材料と結着剤を主とする電極層を配し、三者
を加圧一体化した後に充電を行なった後、再加圧するこ
とを特徴とする固体二次電池の製造法。 - （２）正極および負極用材料としてＣｕ＿２Ｍｏ＿６Ｓ
＿３などの銅シェブレル相化合物を選び、固体電解質と
してＲｂＣｕ＿４Ｉ＿１＿．＿５Ｃｌ＿３＿．＿５など
のＲｂ系イオン導電性固体電解質を用いた固体二次電池
において、前記電解質と結着剤を主とする電解質層を中
央にその両面に前記電極材料と結着剤を主とする電極層
を配し、三者を加圧一体化した後に充電を行なった後、
再加圧することを特徴とする固体二次電池の製造法。 - （３）充電により正極のＣｕをＣｕ＿■＿．＿５程度に
、負極のＣｕをＣｕ＿３＿．＿５程度にした後、再加圧
することを特徴とする請求項２記載の固体二次電池の製
造法。 - （４）電極層と電解質層を加圧一体化後に充電を行ない
その後にそれぞれ金属薄板と樹脂フィルムからなる封止
板を樹脂フィルムが互いに接するように配し、加熱しな
がら前記樹脂フィルムを溶着することにより電池を形成
することを特徴とする請求項１記載の固体二次電池の製
造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1191010A JPH0355767A (ja) | 1989-07-24 | 1989-07-24 | 固体二次電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1191010A JPH0355767A (ja) | 1989-07-24 | 1989-07-24 | 固体二次電池の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0355767A true JPH0355767A (ja) | 1991-03-11 |
Family
ID=16267375
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1191010A Pending JPH0355767A (ja) | 1989-07-24 | 1989-07-24 | 固体二次電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0355767A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010205449A (ja) * | 2009-02-27 | 2010-09-16 | Nippon Zeon Co Ltd | 全固体二次電池用固体電解質層、全固体二次電池用積層体および全固体二次電池 |
| JP2010238484A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Toyota Motor Corp | 全固体リチウム二次電池の製造方法 |
| JP2014072135A (ja) * | 2012-10-01 | 2014-04-21 | Toyota Motor Corp | 固体電池およびその製造方法 |
| JP2014107163A (ja) * | 2012-11-28 | 2014-06-09 | Toyota Motor Corp | 全固体リチウム二次電池の製造方法 |
| JP2018073629A (ja) * | 2016-10-28 | 2018-05-10 | トヨタ自動車株式会社 | 全固体リチウム電池の製造方法 |
-
1989
- 1989-07-24 JP JP1191010A patent/JPH0355767A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010205449A (ja) * | 2009-02-27 | 2010-09-16 | Nippon Zeon Co Ltd | 全固体二次電池用固体電解質層、全固体二次電池用積層体および全固体二次電池 |
| JP2010238484A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Toyota Motor Corp | 全固体リチウム二次電池の製造方法 |
| JP2014072135A (ja) * | 2012-10-01 | 2014-04-21 | Toyota Motor Corp | 固体電池およびその製造方法 |
| JP2014107163A (ja) * | 2012-11-28 | 2014-06-09 | Toyota Motor Corp | 全固体リチウム二次電池の製造方法 |
| JP2018073629A (ja) * | 2016-10-28 | 2018-05-10 | トヨタ自動車株式会社 | 全固体リチウム電池の製造方法 |
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