JPH0364444B2 - - Google Patents
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- JPH0364444B2 JPH0364444B2 JP60023559A JP2355985A JPH0364444B2 JP H0364444 B2 JPH0364444 B2 JP H0364444B2 JP 60023559 A JP60023559 A JP 60023559A JP 2355985 A JP2355985 A JP 2355985A JP H0364444 B2 JPH0364444 B2 JP H0364444B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- hydrogen peroxide
- catalyst
- hydrogen
- decomposition
- rate
- Prior art date
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/584—Recycling of catalysts
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- Catalysts (AREA)
- Removal Of Specific Substances (AREA)
- Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
- Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
（発明の目的）
本発明は過酸化水素の分解方法に関し、とくに
触媒を用い、触媒活性を常に維持して、過酸化水
素を連続的に分解する方法に関する。
触媒を用い、触媒活性を常に維持して、過酸化水
素を連続的に分解する方法に関する。
（従来の技術）
過酸化水素は分解後、無害な酸素と水を生成す
るので、その酸化力が、化学、医学、製紙、食品
等に広く利用されている。
るので、その酸化力が、化学、医学、製紙、食品
等に広く利用されている。
この過酸化水素の分解は通常触媒を利用してい
るが、この触媒としては白金、パラジウム等の金
属、マンガン、コバルト、銅、銀等の酸化物がひ
ろく知られている。
るが、この触媒としては白金、パラジウム等の金
属、マンガン、コバルト、銅、銀等の酸化物がひ
ろく知られている。
これら触媒を用いて過酸化水素の分解を実施し
た場合、時間の経過とともに次第に触媒の活性が
低下する。したがつて一定の値まで活性が低下し
た場合、分解反応を停止し、触媒を新規のものと
交換し、活性の低下した触媒は適宜の手段で賦活
し再使用している。このことは実操業の場合、稼
動率の低下をもたらし、更に触媒の賦活作業等の
工程を必要とする。
た場合、時間の経過とともに次第に触媒の活性が
低下する。したがつて一定の値まで活性が低下し
た場合、分解反応を停止し、触媒を新規のものと
交換し、活性の低下した触媒は適宜の手段で賦活
し再使用している。このことは実操業の場合、稼
動率の低下をもたらし、更に触媒の賦活作業等の
工程を必要とする。
（発明が解決しようとする問題点）
本発明者は触媒の交換を長期にわたり必要とせ
ず、更に触媒の過酸化水素の分解能を低下せず連
続的に過酸化水素分解反応を続ける方法を開発す
べく研究の結果本発明を完成した。
ず、更に触媒の過酸化水素の分解能を低下せず連
続的に過酸化水素分解反応を続ける方法を開発す
べく研究の結果本発明を完成した。
（問題点を解消するための手段および作用）
即ち、本発明は、
過酸化水素水を触媒に接触させて、過酸化水素
水を分解する方法において、 触媒として過酸化水素分解能と、酸素−水素結
合能とを有する物質を用い、該触媒に水素を供給
する方法を含んでいることを特徴とする過酸化水
素の分解方法に関する。水素を触媒に供給する方
法は、例えば水素ガスを又はその稀釈ガスを適宜
の流速で、該触媒に接触させる方法や、さらには
触媒として前記の性質の外に、電気良導体として
の性質を有するものを用い、その触媒を陰極とし
て過酸化水素水を電解し、陰極（触媒）に水素を
発生させることにより、触媒に水素を供給する方
法等がある。
水を分解する方法において、 触媒として過酸化水素分解能と、酸素−水素結
合能とを有する物質を用い、該触媒に水素を供給
する方法を含んでいることを特徴とする過酸化水
素の分解方法に関する。水素を触媒に供給する方
法は、例えば水素ガスを又はその稀釈ガスを適宜
の流速で、該触媒に接触させる方法や、さらには
触媒として前記の性質の外に、電気良導体として
の性質を有するものを用い、その触媒を陰極とし
て過酸化水素水を電解し、陰極（触媒）に水素を
発生させることにより、触媒に水素を供給する方
法等がある。
本発明が適用できる触媒としては、過酸化水素
分解能と酸素−水素結合能を有するものに白金及
びパラジユウム等が、又更に電気良導体としての
性質を有するものとしては白金やパラジユウムを
めつきしたものや、多孔質金属ペレツトや活性炭
にこれらの金属を坦持した触媒等である。
分解能と酸素−水素結合能を有するものに白金及
びパラジユウム等が、又更に電気良導体としての
性質を有するものとしては白金やパラジユウムを
めつきしたものや、多孔質金属ペレツトや活性炭
にこれらの金属を坦持した触媒等である。
過酸化水素の分解はH2O2→H2O＋１／２O2
で示される反応が進み、酸素が発生する。そして
触媒の活性が低下した場合に、触媒に水素ガスを
供給すると、触媒の活性は復原する。なお酸素−
水素結合能が実質的にない触媒の場合は、水素ガ
スを触媒に供給しても触媒活性は復原しない。
触媒の活性が低下した場合に、触媒に水素ガスを
供給すると、触媒の活性は復原する。なお酸素−
水素結合能が実質的にない触媒の場合は、水素ガ
スを触媒に供給しても触媒活性は復原しない。
以上の現象により本発明者は、過酸化水素分解
能の活性の低下は、過酸化水素の分解により発生
せる酸素が、触媒の表面に付着し、触媒表面を覆
うためであり、活性の復原は水素が、触媒のもつ
水素−酸素結合能により触媒表面を覆つている酸
素と反応するため、触媒表面より酸素が除去され
たものであることを確認した。
能の活性の低下は、過酸化水素の分解により発生
せる酸素が、触媒の表面に付着し、触媒表面を覆
うためであり、活性の復原は水素が、触媒のもつ
水素−酸素結合能により触媒表面を覆つている酸
素と反応するため、触媒表面より酸素が除去され
たものであることを確認した。
次に具体的に本発明方法の実施について説明す
る。本発明は水素を単に触媒に供給するだけでよ
いが、その実施に当つては、例えば、触媒を充て
んした過酸化水素水を流通させる容器に、水素を
連続的に、又は間欠的に供給すればよい。
る。本発明は水素を単に触媒に供給するだけでよ
いが、その実施に当つては、例えば、触媒を充て
んした過酸化水素水を流通させる容器に、水素を
連続的に、又は間欠的に供給すればよい。
具体的には水素ガスのみ、又は不活性ガスで稀
釈して、過酸化水素水の流量100容積に対して、
水素ガス１〜1000容積を触媒に供給することによ
り目的を達しうる。そして実用的に好ましいのは
10容積以上である。
釈して、過酸化水素水の流量100容積に対して、
水素ガス１〜1000容積を触媒に供給することによ
り目的を達しうる。そして実用的に好ましいのは
10容積以上である。
なお不活性ガスは工業的には窒素ガスが好まし
いが、他の不活性ガスでもよい。
いが、他の不活性ガスでもよい。
さらに触媒として過酸化水素分解能、酸素−水
素結合能の外に更に導電性を有するものを用い、
過酸化水素水を電解して水素を発生させて、この
水素を触媒に接触させる方法もある。
素結合能の外に更に導電性を有するものを用い、
過酸化水素水を電解して水素を発生させて、この
水素を触媒に接触させる方法もある。
この場合、触媒自体を陰極とし、触媒充てん容
器の外部に陽極をもうけ、陰極室と陽極の間を電
気絶縁性でかつ液のみが通過し、ガスは通過しな
い多孔質材料で隔てておくことが必要である。前
記の多孔質材料は密であることが好ましく、具体
的にはアルミナ、コージライト等のセラミツクス
や各種高分子膜が望ましく、またそれらを組合せ
てもよい。陽極材料は過酸化水素水に接触するの
で、貴金属めつきをした金属やニツケル等が望ま
しい。
器の外部に陽極をもうけ、陰極室と陽極の間を電
気絶縁性でかつ液のみが通過し、ガスは通過しな
い多孔質材料で隔てておくことが必要である。前
記の多孔質材料は密であることが好ましく、具体
的にはアルミナ、コージライト等のセラミツクス
や各種高分子膜が望ましく、またそれらを組合せ
てもよい。陽極材料は過酸化水素水に接触するの
で、貴金属めつきをした金属やニツケル等が望ま
しい。
触媒に対する水素の供給は触媒活性の低下した
ときにのみ行なつてもよいが、更に過酸化水素水
の分解中、常時行つてもよい。この場合触媒活性
は常にほゞ一定に保持される。水素の供給を連続
的に行なうほか、又は触媒活性の低下した時にの
み行なうかは、反応条件等により適宜決定すれば
よい。
ときにのみ行なつてもよいが、更に過酸化水素水
の分解中、常時行つてもよい。この場合触媒活性
は常にほゞ一定に保持される。水素の供給を連続
的に行なうほか、又は触媒活性の低下した時にの
み行なうかは、反応条件等により適宜決定すれば
よい。
又触媒は単独使用してもよいが、デクソンやマ
クマホン等の市販の金属充てん剤にめつきして使
用してもよい。
クマホン等の市販の金属充てん剤にめつきして使
用してもよい。
次に実施例、比較例により本発明を説明する。
実施例 １
第１図に示す装置を用い、本発明を実施した。
図において１は過酸化水素水タンク、２はポン
プ、３は不活性ガスボンベ、４は水素ガスボン
ベ、５1，５2は両ガスボンベのガス流量調節器、
６はシリコン栓、７はガラスウール、８は過酸化
水素分解用の長さ300mm、内径20mmφのガラス管、
９はガラス管８に充てんされた触媒である白金め
つきされた３mmのSUSデクソンパツキングであ
る。
図において１は過酸化水素水タンク、２はポン
プ、３は不活性ガスボンベ、４は水素ガスボン
ベ、５1，５2は両ガスボンベのガス流量調節器、
６はシリコン栓、７はガラスウール、８は過酸化
水素分解用の長さ300mm、内径20mmφのガラス管、
９はガラス管８に充てんされた触媒である白金め
つきされた３mmのSUSデクソンパツキングであ
る。
過酸化水素水は過酸化水素水タンク１内に収容
されており、ポンプ２により管t1を経てガラス管
内に送り込まれる。一方水素ボンベ４より、調節
器５2で流量を調整しつゝ水素を管t1の過酸化水
素水に供給混合する。水素は過酸化水素水と共に
ガラス管８内に送り込まれ、触媒９を接触する。
過酸化水素水は触媒９を通過して含まれる過酸化
水素は分解し、分解液はガラス管上部より管t2を
へて排出される。
されており、ポンプ２により管t1を経てガラス管
内に送り込まれる。一方水素ボンベ４より、調節
器５2で流量を調整しつゝ水素を管t1の過酸化水
素水に供給混合する。水素は過酸化水素水と共に
ガラス管８内に送り込まれ、触媒９を接触する。
過酸化水素水は触媒９を通過して含まれる過酸化
水素は分解し、分解液はガラス管上部より管t2を
へて排出される。
本実施例では、まず過酸化水素濃度6.0ppmの
過酸化水素水を106ml／分でガラス管を通過させ
て触媒の過酸化水素分解能を劣化させた。この場
合の過酸化水素水のガラス管内滞留時間は約50秒
である。次に水素ガスボンベ４の流量調節器を操
作して、30ml／分で水素ガスを前記過酸化水素水
中に流入させ、並流でガラス管中に流入、さらに
管より流出せしめた。流入開始１時間后に過酸化
水素分解率 （１−ガラス管出口過酸化水素濃度／ガラス管入口過
酸化水素濃度）×100 を求めた。更に水素流量は100ml／分、200ml／
分、300ml／分と変化させ、同様に各流量におけ
る過酸化水素分解率を求めた。水素流量と分解率
との関係を第２図の線２１により示す。図におい
て横軸は水素量、縦軸は過酸化水素の分解率を示
す。
過酸化水素水を106ml／分でガラス管を通過させ
て触媒の過酸化水素分解能を劣化させた。この場
合の過酸化水素水のガラス管内滞留時間は約50秒
である。次に水素ガスボンベ４の流量調節器を操
作して、30ml／分で水素ガスを前記過酸化水素水
中に流入させ、並流でガラス管中に流入、さらに
管より流出せしめた。流入開始１時間后に過酸化
水素分解率 （１−ガラス管出口過酸化水素濃度／ガラス管入口過
酸化水素濃度）×100 を求めた。更に水素流量は100ml／分、200ml／
分、300ml／分と変化させ、同様に各流量におけ
る過酸化水素分解率を求めた。水素流量と分解率
との関係を第２図の線２１により示す。図におい
て横軸は水素量、縦軸は過酸化水素の分解率を示
す。
実施例 ２
第１図に示す装置に触媒を充てんして本実施例
を行つた。まず過酸化水素濃度6.5ppmの過酸化
水素水を106ml／分でガラス管を通過させ、つい
て窒素ガスのガス流量調節器を操作して窒素ガス
を207.5ml／分の割合で過酸化水素水中に混入さ
せた。触媒の劣化后水素ガスのガス流量調節器を
操作して水素ガスを7.2ml／分の割合で過酸化水
素流に流入させ、窒素ガスとの混合ガスとし、過
酸化水素ガスと並流でガラス管に流入、流出せし
めた、流入開始より１時間后に、過酸化水素分解
率を求めた。ついで窒素流はそのまゝとし、水素
流量を26.3ml／分、55.1ml／分と変化させ、同様
に各流量での過酸化水素分解率を求めた。混合ガ
ス中の水素ガスの容積％と分解率との関係を第３
図の線３１に示す。
を行つた。まず過酸化水素濃度6.5ppmの過酸化
水素水を106ml／分でガラス管を通過させ、つい
て窒素ガスのガス流量調節器を操作して窒素ガス
を207.5ml／分の割合で過酸化水素水中に混入さ
せた。触媒の劣化后水素ガスのガス流量調節器を
操作して水素ガスを7.2ml／分の割合で過酸化水
素流に流入させ、窒素ガスとの混合ガスとし、過
酸化水素ガスと並流でガラス管に流入、流出せし
めた、流入開始より１時間后に、過酸化水素分解
率を求めた。ついで窒素流はそのまゝとし、水素
流量を26.3ml／分、55.1ml／分と変化させ、同様
に各流量での過酸化水素分解率を求めた。混合ガ
ス中の水素ガスの容積％と分解率との関係を第３
図の線３１に示す。
実施例 ３
窒素ガス流量を517.2ml／分とし、且つ水素流
量をはじめ16.3ml／分、次いで31.8ml／分、133
ml／分と変化させた以外すべて実施例２と同様に
処理し、各水素流量での過酸化水素分解率を求め
た。実施例２と同様に混合ガス中の水素ガスの容
積％と分解率との関係を第３図の線３２に示す。
量をはじめ16.3ml／分、次いで31.8ml／分、133
ml／分と変化させた以外すべて実施例２と同様に
処理し、各水素流量での過酸化水素分解率を求め
た。実施例２と同様に混合ガス中の水素ガスの容
積％と分解率との関係を第３図の線３２に示す。
実施例 ４
第４図に本実施例を行つた装置を示す。図にお
いて、１，２，６，６′，７，８は第２図と同様
にそれぞれ、過酸化水素水を収容するタンク、過
酸化水素水を触媒層に送給するポンプ、シリコン
栓、ガラスウール、およびガラス管を示し、さら
に４１は直流電源、４２は可変抵抗器、４３は電
流計、４４は電圧計、４５は多孔質アルミナパイ
プ、４６は陽極ニツケル板、４７は陰極であり触
媒でもあるptめつきをしたデクソンパツキング、
４８は過酸化水素水である。
いて、１，２，６，６′，７，８は第２図と同様
にそれぞれ、過酸化水素水を収容するタンク、過
酸化水素水を触媒層に送給するポンプ、シリコン
栓、ガラスウール、およびガラス管を示し、さら
に４１は直流電源、４２は可変抵抗器、４３は電
流計、４４は電圧計、４５は多孔質アルミナパイ
プ、４６は陽極ニツケル板、４７は陰極であり触
媒でもあるptめつきをしたデクソンパツキング、
４８は過酸化水素水である。
第２図と同様タンク１中の過酸化水素水はポン
プ２により管t1を経てアルミナ管４７に送りこま
れ、４７のパラジウムめつきのデクソンパツキン
グ触媒を通過する。過酸化水素は分解し、分解液
は上部より管t2を経て排出される。
プ２により管t1を経てアルミナ管４７に送りこま
れ、４７のパラジウムめつきのデクソンパツキン
グ触媒を通過する。過酸化水素は分解し、分解液
は上部より管t2を経て排出される。
本実施例では過酸化水素24.8ppmを含んだ過酸
化水素水を160ml／分で流出させ、排出管の出口
液を分析し、分解率の低下したら陰極・陽極に通
電し（分解電圧３〜4.4V）、分解率の向上を確認
した。45分間通電后、通電を中止、分解率低下
后、又通電した。この操作を反覆した。その結果
を第５図に示す。図において横軸は時間、縦軸は
過酸化水素分解率を示す。
化水素水を160ml／分で流出させ、排出管の出口
液を分析し、分解率の低下したら陰極・陽極に通
電し（分解電圧３〜4.4V）、分解率の向上を確認
した。45分間通電后、通電を中止、分解率低下
后、又通電した。この操作を反覆した。その結果
を第５図に示す。図において横軸は時間、縦軸は
過酸化水素分解率を示す。
図において過酸化水素水の流通開始時の分解率
80％は時間の経過とともに線５１で示されるよう
に低下した。分解率が60％以下になつたとき通電
したところ分解率は線５２で示されるように急上
昇し、以后線５３のように安定した。45分后通電
を中止したところ５１′の如く分解率が低下した
ので、従前と同様に通電を行ない、以后同様に通
電と通電の中止を繰返した。以上の操作により分
解率は常に一定値以上に保持された。即ち長期間
同一触媒を、とくに交換又はとりだして賦活する
必要はなく過酸化水素水の分解を継続することが
できた。
80％は時間の経過とともに線５１で示されるよう
に低下した。分解率が60％以下になつたとき通電
したところ分解率は線５２で示されるように急上
昇し、以后線５３のように安定した。45分后通電
を中止したところ５１′の如く分解率が低下した
ので、従前と同様に通電を行ない、以后同様に通
電と通電の中止を繰返した。以上の操作により分
解率は常に一定値以上に保持された。即ち長期間
同一触媒を、とくに交換又はとりだして賦活する
必要はなく過酸化水素水の分解を継続することが
できた。
実施例 ５
実施例４と同装置を用い、連続的に通電した以
外すべて実施例４と同様に処理した。過酸化水素
水の分解率の変化を第６図の線６１に示す。図に
示すように本実施例では分解率は全く変化せず連
続的に高分解率を保持することができた。
外すべて実施例４と同様に処理した。過酸化水素
水の分解率の変化を第６図の線６１に示す。図に
示すように本実施例では分解率は全く変化せず連
続的に高分解率を保持することができた。
比較例
８mmφのガラス管に白金めつきしたデクソンパ
ツキングおよび二酸化マンガンペレツト（粒経２
〜４mm）を充填し、ポンプで過酸化水素17.0ppm
を含む水を一方向から205ml／minの割合で流し、
過酸化水素を分解させ、出口側にてサンプリング
し、分析して、過酸化水素分解率を調べた。
ツキングおよび二酸化マンガンペレツト（粒経２
〜４mm）を充填し、ポンプで過酸化水素17.0ppm
を含む水を一方向から205ml／minの割合で流し、
過酸化水素を分解させ、出口側にてサンプリング
し、分析して、過酸化水素分解率を調べた。
その結果を第７図に示す。図において線７１は
白金めつきしたデクソンパツキングを、７２は二
酸化マンガンペレツトを充てんした場合の過酸化
水素の分解率の変化を示す。
白金めつきしたデクソンパツキングを、７２は二
酸化マンガンペレツトを充てんした場合の過酸化
水素の分解率の変化を示す。
白金めつきデクソンパツキング触媒、二酸化マ
ンガン触媒、いずれの場合も過酸化水素分解率
は、時間とともに減少しており、これは触媒活性
が低下したためである。
ンガン触媒、いずれの場合も過酸化水素分解率
は、時間とともに減少しており、これは触媒活性
が低下したためである。
（発明の効果）
実施例、比較例は、従来は過酸化水素の分解に
際して、使用する触媒の活性は時間とともに低下
し、一定時間毎に触媒を更新する必要があつたが
本発明により触媒の活性は常に一定値以上に保持
することが可能となり、長時間触媒の更新を全く
行なうことなく過酸化水素の分解を行なうことが
可能となつたことをあきらかに示しており、本発
明は実用的に極めて有益である。
際して、使用する触媒の活性は時間とともに低下
し、一定時間毎に触媒を更新する必要があつたが
本発明により触媒の活性は常に一定値以上に保持
することが可能となり、長時間触媒の更新を全く
行なうことなく過酸化水素の分解を行なうことが
可能となつたことをあきらかに示しており、本発
明は実用的に極めて有益である。
第１図は実施例１、２、３を実施せる装置の概
略図、第２図は実施例１における水素流量と過酸
化水素の分解率との関係を示す図、第３図は実施
例２、３における水素ガスの容積％と分解率との
関係を示す図、第４図は実施例４を実施せる装置
の概略図、第５図は実施例４による過酸化水素の
分解率の経時変化を示す図、第６図は実施例５に
よる過酸化水素分解率の経時変化を示す図、第７
図は比較例における過酸化水素の分解率を示す
図。 １…過酸化水素水タンク、２…ポンプ、６…シ
リコン栓、７…ガラスウール、８…ガラス管、
９，４７…触媒、４５…多孔質アルミナパイプ、
４６…陽極ニツケル。
略図、第２図は実施例１における水素流量と過酸
化水素の分解率との関係を示す図、第３図は実施
例２、３における水素ガスの容積％と分解率との
関係を示す図、第４図は実施例４を実施せる装置
の概略図、第５図は実施例４による過酸化水素の
分解率の経時変化を示す図、第６図は実施例５に
よる過酸化水素分解率の経時変化を示す図、第７
図は比較例における過酸化水素の分解率を示す
図。 １…過酸化水素水タンク、２…ポンプ、６…シ
リコン栓、７…ガラスウール、８…ガラス管、
９，４７…触媒、４５…多孔質アルミナパイプ、
４６…陽極ニツケル。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 過酸化水素水を触媒に接触させて過酸化水素
を分解する方法において、 触媒として過酸化水素分解能と、酸素−水素結
合能とを有する物質を用い、該触媒に水素を供給
することを特徴とする過酸化水素の分解方法。 ２ 触媒に水素を供給する方法は、水素のみ又は
不活性ガスで稀釈した水素を触媒表面に接触させ
る方法である特許請求の範囲第１項の過酸化水素
の分解方法。 ３ 触媒に水素を供給する方法は、触媒としてさ
らに電気良導体としての性質を有するものを用
い、その触媒を陰極として過酸化水素水を電解す
る方法である特許請求の範囲第１項の過酸化水素
の分解方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60023559A JPS61186208A (ja) | 1985-02-12 | 1985-02-12 | 過酸化水素の分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60023559A JPS61186208A (ja) | 1985-02-12 | 1985-02-12 | 過酸化水素の分解方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61186208A JPS61186208A (ja) | 1986-08-19 |
| JPH0364444B2 true JPH0364444B2 (ja) | 1991-10-07 |
Family
ID=12113868
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60023559A Granted JPS61186208A (ja) | 1985-02-12 | 1985-02-12 | 過酸化水素の分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61186208A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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1985
- 1985-02-12 JP JP60023559A patent/JPS61186208A/ja active Granted
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