JPS60236461A - 燃料電池用電極基板及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、燃料電池用電極基板に係り、更に詳しくは、
セパ、レータ−とガス竺、散層とが緻密炭素質層を挾ん
で一体的に焼成された５層構造であり、ガス拡散層とし
ての多孔性炭素質層と前記緻密炭素質層の境界面にガス
流路としての中空孔道群を有する燃料電池用炭素質電極
基板、及びその製造方法に係る。

、従来、不透過性の黒鉛製薄板をリブ細工して得られる
バイポーラセパレーターを用いるバイポーラセパレータ
ー型燃料電池が公知である。

これに対し、一方の面にリブを設け、他方の面は平担な
電極面、とな、った構造を有し、リブ付き面から反応ガ
スが平坦な電極面に拡散してくるモノポーラ型電極基板
が開発されて来ている。

従来のモノポーラ型セルは、添付の第１図に示すように
、一方の面にリブ５・を設は他方の面は平坦な構造を有
する電極基板１．触ｗＡ１１２　、電解質を含浸させた
マトリックス３及びセパレーターシート４から成ってお
り、電極基板１のリブ付き面から反応ガス（酸素又は水
素）が平坦な電極面に拡散してくるものである。

一方、従来モノポーラ型燃料電池用電極基板の製造方法
としては、短炎素繊維をベースにしてプレス成形する方
法（特開昭５８−１１７６４９）　、炭素繊維を分散さ
せた抄造法（特公昭５３−１８６０３）　、炭素ＩＩＮ
のウェブに熱分解炭素を化学的蒸着する方法（米国特許
第３，８２９，３２７号明細書）が提案されている。こ
れら従来の製造方法によって得られる電極基板は、いず
れも全体的に均一な構造の一つの層からなっている。

このような均質単層の電極基板は、その嵩密度が大きい
場合、ガス拡散係数が小さいた・め限界電流密度が小と
なるとともに電解液の保持量が充分でないため性能の低
下する時期が早くなる、すなわち寿命が短いという欠点
を有する。他方、その嵩密度が小さい場合には、電気抵
抗、熱抵抗が大きく、曲げ強度などの機械的強度が低い
という欠点を有している。

また、リブ構造を有する゛電極基板の場合、第１が小さ
くなり、例えばリブ５の根本のシャープエツジ部６に応
力の集中が起こり、そのため全体としての強度面りいま
゛一つ信頼の置けない面があった。従って、成型板とし
ての強度を保つためには平板部の肉厚を厚くするしかな
く、そのためリブ側から電極面側まで電極基板の全厚さ
を通ってガス（酸素又は水素）が拡散する際の拡散抵抗
が大きくなるという欠点があった。その上、リブ頂上平
面部分の平面性を完全なものにすることが国璽であり、
セパレーターとの電気的及び熱的接触抵抗が無視し得な
い程大きくなる。一般に、これらの接触抵抗はｉ板肉の
伝達抵抗の数倍にも達す′るといわれており、従来のモ
ノポーラ型電極基板は接触抵抗が大きく、従ダてセル＠
温度分布の不拘−性２発電効率の低下を招く可能性を有
する。□本発明は、上述の如き欠点を解消・する燃料ｗ
ｌ池用電極基板を提供することを目的とする。即ち、本
発明は、ガス拡散層としての多孔性炭素質層、ｉ多孔性
炭素質層より大きい嵩密度を有する緻密炭素質層゛、セ
パレーター、該緻密炭素質層及び該多孔性炭素質層より
成る一体化された５層構造を有し、該多孔性炭素質層と
該緻密炭素質層の境界面にガス流路としての中空孔道群
を有する燃料電池用゛電極基板を提供する。更に本発明
はこのように改良された燃料電池用電極基板の製ｉ方法
を提供する。

以下、添附図面を参照して本発明の電極層板を詳述する
。なお図面中周一部分に対しては第１図乃至第３図で同
一の参照番号を附しである。

第２図及び第３図に、本発明の電極基板を使用する燃料
電池セル構造を示す。第３図のセルは、本発明の電極基
板１１を触媒ｌ１２及び電解液Ｉ１３を介して積層した
ものであり、第１図のセル構造に相当する部分を番号１
０で示す。

本発明の電極基板１１は、セパレーター８の両面に緻密
炭素−一′１・を介して多孔性炭素質層７を　□一体成
形してなる５層の積層構造を有しており、この参孔性炭
素質ｌ１１と隷書炭素質Ｉｉ１・の境界部には、複数本
の中如孔道９からなる中空孔道群が設けられてい誌。こ
の中空孔道９は１．電極基板１１の一端面から相対する
端面□まで連続しており、各々の中空孔道９は互いにほ
ぼ平行であり且つ電極基板１１の電極面及び−側面に対
してほぼ平行であり、更にセパレーター８を挾んで双方
の中空孔道群９は互いに直角の方位、を有する（°第２
図及び第３図参照）。

中空孔道９の断面形状は任意で半り、例えば、第２図に
示す如く矩形でもよいし第３図に示す′如く円形でもよ
い。この中空孔道９の断面積を円の断面積に換算し゛た
場合の円の直径に相当する寸″法（相当直径と称する）
は、０．５〜３１Ｉｌｌが好ましくこの相当直径が０．
５１１１より小さいと電極基板面積が大きくなり中空孔
道の長さが長くなる場合にはガス流動の抵抗が大きくな
り過ぎ、３鵬より大きいと中空孔道群の両側の多孔性炭
素質層及び緻密炭素質層が厚くなり過ぎ電極基板を積層
したセルの容積効率が減少する。

本発明電極基板１１の多孔性炭素質層１は、均質な多孔
性炭素質材料から構成されており、その平均嵩密度は０
．４〜０．８（Ｊ／ａｌであり、且つガス透過・　度は
２０ａｄ　／　ＣＩ　−ｈｒ・ＩＩＡＱ、以上であるこ
とが好ましい。上記範囲の平均嵩密度及びガス透過度を
有する多孔性炭素質層は、好ましい機械的強度例えば曲
げ強度を有し、且つ好ましいガス拡散抵抗を有する。な
お、多孔性炭素質層の気孔率は５Ｇ−８０％であり、そ
の細孔は開綿孔であり、且つ６０％以上が５〜５０μの
範囲内の怪を有することが好まし、い。

本発明の電極基板１１の緻密炭素質層１′は、０．５〜
１．０９／ｃｄの平均嵩密度を有することが好ましり。

緻密炭素質層１′はガス透過度が小さいため、反応ガス
は実質的に前記多孔性炭素質層のみを拡散することにな
り、ガス拡散層が薄くなる。

又、得られる電極基板の強度例えば曲げ強度が増大する
。

尚、本発明の電極基板の前記多孔性炭素質Ｗ７の厚さは
、多孔性炭素質ＷＪＩ＋前記緻密炭素質層１′の全厚さ
の１１５０〜１／２であることが好ましい。

本発明電極基板１のセパレーター８は、１．’ＯＱ／ａ
！以上の平均嵩密度と０．２ｄ　／　ａｍ　−ｈｒ　−
ａｓＡ　ａ。

以下のガス透過度を有することが好ましい。平均嵩密度
が１．０Ｍｃｓｆより小さいとセパレーターとしての所
望の緻密性が得られない。

本発明の電極基板は以下のようにして製造される。

所定形状の金型に、多孔性炭素質層用材料、中空孔道形
成用材料、緻密炭素質層用材料、セパクーター用材料、
緻密炭素質層用材料、中空孔道形成用材料、多孔性炭素
質層用材料を順に供給し、プレス成形し、後硬化させた
後、焼成する。

本発明で使用する多孔性炭素質層用材料としては、充填
材１０〜５０重量％、結合材２０〜４０重量％及び細孔
調節材２０〜５０重量％から成る混合物がある。

多孔性炭素質層用材料の、充填材としては短脚素繊維、
カーボン粒子等、結合材としてはフェノール樹脂、エポ
キシ樹脂９石油類及び／又は石炭系ピッチ、又はこれら
の混合物、細孔調節材としてはポリビニルアルコール、
ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩
化ビニル又はこれらの混合物が使用される。

充填材として用いる短脚素繊維は、５〜３０μの繊細径
、０．０２〜２鵬−程度の繊維長を有するものが好まし
い。繊維長が２１ｍを越えると、成形に至る工程で、お
互いにからみ合い、毛玉状になり、所望の嵩密度及び細
孔径分布が得られない。なお、０．０２１１より短いと
必要とする強度が得られない。

また、該短脚素繊維を２０００’Ｃに焼成した場合の炭
化線収縮率は０．１〜３．０％の範囲である。線収縮率
がこれより大であると、焼成時におけるクラック発生の
原因の一つになる恐れがある。このよう　−な短脚素繊
維を用いると特に大型の電極基板の製造が可能となる。

本発明に用いる結合材は、炭化後炭素質結合材として炭
素繊維間の結合に役立つものであり、所望の嵩密度を得
るためには、炭化収率が３０〜７５重量％の範囲の樹脂
が好ましい。このような結合材としてフェノール樹脂、
エポキシ樹脂９石油系及び／又は石炭系ピッチ、又はこ
れらの混合物がある。特に、粉体フェノール樹脂単独も
しくはこれと粉体ピッチとの混合物は、乾式混合に際し
て最も好ましく、得られる基板の特性も優れることが判
明した。また結合材樹脂の混合量は１０〜５０声量％、
好ましくは２０〜４０重量％が用いられ、１０重量％よ
り少ないと結合材としての闇が不足するために得られる
電極基板の強度が低くなり、また５０重量％より多いと
所望の細孔径およびガス透過度が得られなくなる。

本発明に用いる細孔調節材は成形品の細孔を定める重要
な材料である。本発明においては、嵩密度及び細孔径を
調整するために、１０％以上の粒子が３０〜３００μの
範囲の粒径を有する有機粒状物質が用いられる。有機粒
状物質としては、少なくとも１００℃にて揮発もしくは
溶融流動を示さないものが用いられる。すなわち、該有
機粒状物質は、成形温度および圧力において、熱変形は
許されるが揮発もしくは溶融流動してはならない。上記
の理由から好ましい細孔調節材としては、ポリビニルア
ルコール、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン。

ポリプロピレン、ポリスチレン又はこれらの混合物で、
炭化収率３０重量％以下のものを適宜選択する。炭化収
率がこれより高いと嵩密度、細孔径の調整に難点を生ず
る恐れがある。

細孔調節材の添加量は、所望とする電極基板の嵩密度お
よび細孔径に応じて２０〜５０重量％の範囲から選ばれ
る。尚、混合に際し充填材をＡ１結合材をＢ１細孔調節
材をＣとして各々重量％で示した場合、（Ａ＋Ｃ）／Ｂ
＝　１．５〜４．０の範囲に各成分を調整すると好まし
い結果が得られる。この範囲外では嵩密度９曲げ強度、
ガス透過度、電気抵抗のすべてを満足することは難しい
。本発明に於いて、充填材Ａが１０〜５０重量％、細孔
調節材Ｃが２０〜５０％の範囲に対しては、結合材Ｂが
２０〜４０重量％の範囲から選ばれることが好ましい。

本発明で使用する中空孔道形成廟材料としては、クロス
状織物、スダレ格子状成形物等の高分子物質があり、こ
の高分子物質としてはポリエチレン。

ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール
、ポリ塩化ビニルがあり、炭化収率３０重量％以下のも
のを適宜選択する。炭化収率がこれより高いと中空孔道
の形成及び相当直径の調節に難点を生ずる恐れがある。

また、これらの高分子物質としては、中空孔道形成のた
めに、少なくとも１００℃にて揮発もしくは溶融流動を
示さないものが用いられる。すなわち、該高分子物質は
、成形温度および圧力において、熱変形は許されるが揮
発もしくは溶融流動してはならない。

中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節するために使
用できるクロス状織物としては、第４ａ図に示すように
、前記高分子物質からなる繊緒径（ｄ）が０．５〜３．
３ｍｇ＋の単糸又は単糸を複数本収束した収束糸を、ガ
ス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔（Ｔ）が１．
５〜５　ａｓ、ガス流れに直角な方向の単糸又は収束糸
の間隔（シ）が５〜５０１となるように織成したもので
ある。又、同様に使用できるスダレ格子状成形物は、前
記高分子物質を金型に溶融状態で押出成形する方法、又
は該高分子物質のペレット又は粉末を金型内で加圧成形
する方法で作られるが、スダレ格子の格子断面は円形、
矩形、正方形又は星形など任意の形状とすることができ
る。その断面寸法は、格子断面積を相当する円の断面積
に換算した時の該換算内の直径（相当直径）が０．５〜
３，３１１となるように選択するが、例えば第４ｂ図に
示すように断面が矩形の場合ｄ＝０．４５〜２．７ａ＋
ａ＋　、ｈ＝　０．５〜３．０＋＋＋ａの範囲から格子
の相当直径が０．５〜３．３１１１となるように選択す
る。スダレ格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ
）は１．５〜５■とし、ガス流れに直角な方向の格子の
間隔（Ｌ）は５〜５０１ｍの範囲から目的により選ばれ
る。

これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は金型内で
電極基板を形成する際、該多孔性層と緻密炭素質層の境
界部に位置するように、多孔性履用材料又は緻密炭素質
層用材料の上に載せればよく、その後の加圧成形、後硬
化の工程を経て、炭化焼成により炭化′する部分を除い
て、大部分が熱分解により揮散して電極基板内に中空孔
道を形成するようになる。

一般にこのような中空孔道形成に際して、炭化焼成後常
温まで冷却した時、始めの繊維径又は成形体格子の相当
直径は、これにより形成される中空孔道口径が３〜１％
小さくなることが確かめられているので、この収縮を勘
案して、原料のクロス状織物又はスダレ格子状成形物の
繊維径又は相当直径を選ぶことにより、好ましい中空孔
道の相当直径が得られるように任意に調節することがで
きる。

尚、上記クロス状織物、スダレ格子状成形物は、本発明
の中空孔道形成用材料を例示したものであり、本発明は
これらのみに限定されない。又、同様に前記の高分子物
質も同様な特性を有するものならば前記以外のものも使
用し得る。

本発明で使用する緻密炭素質層用材料としては、前記多
孔性炭素質層用材料と同様なものが使用できる。例えば
、充填材３０〜１０重量％、結合材２０〜４０重量％及
び細孔調節材１０〜３０重量％から成る混合物が挙げら
れ、各材料の例は多孔性炭素質層用混合物に用いるもの
と同様である。−例を挙げると平均繊維長が１＋ｕ以下
の短脚素繊維４０〜６０ｗｔ％、１００〜３００μの範
囲に粒径分布を示すポリビニルアルコール粒子１０〜３
０ｗｔ％２粒？！！１００μ以下の粉末フェノール樹脂
２５〜３５ｗｔ％をヘンシェルミキサー等の混合機によ
り混合し工得られる混合物がある。この混合物中の短脚
素繊維の平均繊維長は、多孔性炭素質層用混合物に使用
した炭素繊維より０．１〜０．３ＩｌｌＩＩｌ短く、ポ
リビニルアルコール粒子の配合比は多孔性炭素質層用混
合物中の配合比より５〜２０ｗｔ％少なくする。

本発明に用いるセパレーター用材料としては、カーボン
板、圧縮黒鉛紙（グラファイトシート）を使用する方法
と、短脚素繊維、炭素前駆体微粉末（特公昭５３−３１
１１６号参照）、カーボン粒子等の充填材０〜８０重量
％、及びフェノール樹脂、炭素前駆体微粉末等の結合材
２０〜６０重量％から成る粉末混合物から一体成形する
方法とがある。尚、粉末混合物を用いる場合には、必須
なものはフェノール１Ｎ脂等の結合材であり、６０ｗｔ
％以上だと樹脂が流れ出して成形に支障をきたし、２０
ｗｔ％以下だと、結合材としての量が不足し、得られる
電極基板の強度が低くなり、所望の高密度とガス透過度
が得られなくなる。

成形はプレス成形法によって行なう。上記多孔性炭素質
層用混合物をプレス成形用金型内へ供給し、その上に中
空孔道形成用材料を入れ、緻密炭素質層用混合物を供給
し、その後セパレーター農用材料を入れる。更に、緻密
炭素質層用混合物、中空孔道形成用材料、多孔性炭素質
層用混合物をこの順に供給する。

プレス成形条件は、金型加熱温度７０〜２００℃。

成形圧５〜１００　ｋＱ／ａ１．圧保持時間１〜６０分
間°の範囲から適宜選択する。

プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少なくとも
２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲気下８００〜３
０００℃で約１時間焼成する。この際、低温の熱分解過
程に於いて約７００℃まではゆっくり例えば１００±５
０℃／時で昇温し、ガス化時の急激な収縮による応力発
生を防ぐことが好ましい。

この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層間剥離
、クラック発生の原因となる。　・本発明の電極基板は
次のように製造することもできる。即ち、所定形状の金
型に、前記緻密炭素質層用材料、中空孔道形成用材料及
び多孔性炭素質層用材料をこの順に供給し、６０〜１０
０℃、２０〜５０ｋ（１／　ｃｄ　、　１０〜３０分、
典型的には８０℃、３０ｍＭｍ。

２０分の条件で予備プレス成形し、次いで同様な操作を
繰り返して同様な予備成形品を２個得た後、いずれか１
つを多孔性炭素質層が下側になるように金型を供給し、
次にセパレーター用材料を供給し、更に前記予備プレス
成形品を多孔性炭素質層が上側になるように供給し、１
２０〜１６０℃、　２０〜５０に９／＋＋ｆ、　１０〜
３０分、典’！的＆：ハ１３０’Ｃ，４０ｋＱ／ｄ、２
０分の条件で本プレス成形を行なう。その優、後硬化し
更に焼成する。

この場合、各段階に於ける材料及び操作条件は上記のと
おりである。

以上のように本発明方法により製造される電極基板は、
機械的強度例えば曲げ強度が大きく、又、薄片化が可能
で反応ガスの拡散層を薄くでき、ガス拡散抵抗が小さく
なり、電流密度が大きくなる。

更に、セパレーターシートが一体的に成形されているた
め、従来のセパレーターシード鯰不要となり価格低減と
同時に（電気及び熱の）接触抵抗が皆無となる。この結
果、積層した場合の全体としての電気抵抗及び熱抵抗が
激減するなど、多大の効果が発揮される。このように、
本発明の電極基板は理想的なものといえる。因みに、炭
素繊維抄造法による炭素繊維ペーパー型に比較して、曲
げ強度が大になると同時にリプ付黒鉛板が不要となり、
価格の低下、更に電気抵抗の低下が期待できる。

本発明の電極基板によって得られる効果を一層明確にす
るため、本発明の電極基板と従来のリプ付モノポーラ型
電極基板（第・１図参照）の諸物性値を比較対照して第
１表に示す。尚、これらの物性値は比較のために一例と
して示すものであり、同様な条件で測定したものである
。

第１表 注１）第２図１１に相当する。

旧二卿；馬；二宮＝）十基板十電界液層（０１ｍ）子基
板。

４）基板とセパレーターシー、層間の接圧１ｋＯ／ｄで
の抵抗値。　、　。

５）セパレーターシート（ｉ＝Ω）子基板２牧十接触抵
抗（２ケ所）。

６）　２００１１１Ａ／ｃｄでの値。

以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。

ペレット状の市販ポリプロピレン（東燃石油（株）製、
品番Ｊ−２１５）を、スクリュー型射出成形機を用いて
、温度２３０℃、射出圧力５００ｋｌ）／ｄの条件で溶
融して押出し、約５０℃に保持された金型に流し込み、
第４ｂ図に示す如き格子断面が円形のスダレ格子状ポリ
プロピレン成形物（中空孔道形成用材料）を作った。

使用金型は第４ｂ図のスダレ格子状成形物の格子断面が
直径０．８５ｍ＋−の円で、Ｔ　＝２．５ｗ＋ｌ、Ｌ　
−４０ｍｍを与える溝をステンレス板に切削加工したも
ので、ステンレス製の蓋板をつけ分割できるものとした
。

短炭素織雑（呉羽化学製、平均繊維長０．４５１１Ｍ−
１０４８，）　４０ｗｔ％と細孔調節材としてポリビニ
ルアルコール粒子（日本合成化学に、に、製）３０ｗｔ
％及び結合材としてフェノール樹脂（旭有機材製に、に
、製）　３０ｗｔ％からなる混合物（多孔性炭素質層用
混合物）を、プレス成形用金型に供給し、次に、実施例
１で製造した中空孔道形成用材料を供給し、更に、上記
短炭素繊＠　４５ｗｔ％、上記ポリビニルアルコール３
５ｗｔ％および上記フェノール樹脂２０ｗｔ％からなる
混合物（緻密炭素質層用混合物）を供給した。その後、
厚さ０．６ｓ＋ｅのカーボン板（東洋カーボン製）を供
給した。更に、上記緻密炭素質層用混合物、上記中空孔
道形成用材料、上記多孔性炭素質層用混合物をこの順に
供給した。

その後、１３０℃、　４０ｋＤ／ａｉで２０分間プレス
成形した。成形物を約２時ｉｌｌ　１３０℃で俵硬化さ
せた後、１００℃／時で７００℃まびっくり昇温し、更
に２００σ℃で１時間窒素雰囲気下で焼成した。

得られた電極基板は第２図に示したような５層構造を有
しており、中空孔道は断面がは、ぼ円形でその直径、は
約０．８１１１であった。この電極基板の諸物性値を第
２表に示す。

第２表 緻密炭素質層　多孔性炭素質層 厚さく■）　１．０　０．６ ’Ｉｔｅｍ　Ｉｎ　／、ハ　１％　ＩＩＱ　Ａ　Ｆｌｌ
１１ｄ１３ 実施例２の緻密炭素質層用混合物、実施例１の中空孔道
形成用材料、更に実施例２の多孔性炭素質用混合物を金
型に供給し、８０℃、　３０ｋｌｌｌ／ｄ、　２０分間
予備成形し、予備成形品を金型か、ら取り出した。同様
にして同じ予備成形品を調整した。次に、上記予備成形
品を多孔性炭素質層が下側になるようにして金型に供給
し、次に厚さ０．３ｍｍのグラファイトシート（ＵＣＣ
製グラフオイル）を供給し、更に上記予備成形品を多孔
性炭素質層が上側になるようにして金型に供給した。そ
の後１４０℃、４０ｋＱ／　ｃｄで２０分間プレス成形
した。約２時間１４０℃で後硬化させた後、１００℃／
時で７００℃までゆっくり昇温し、更に２０００℃で１
時間窒素雰囲気下で焼成した。得られた成形品は実施例
２と同様な構造、物性を有していた。

【図面の簡単な説明】

第１図は、従来のモノポーラ型燃料電池セル構造を示す
斜視図、第２図は、本発明の電極基板の構造を示す斜視
図、第３図は、本発明の電極基板を積み重ねたセル構造
を示す斜視図、第４ａ図は本１発明で使用するクロス状
織物の概略図、第４ｂ図は本発明で使用するスダレ格子
状成形物の１例の概略図である。 １・・・・・・電極基板、２・・・・・・触媒層、３・
・・・・・マトリックス、 ４・・・・・・セパレーターシート、５・・・・・・リ
ブ、１・・・・・・多孔性炭素質層、。 ７′・・・・・・緻密炭素質層、８・・・・・・セパレ
ーター、９・・・・・・中空孔道、１１・・・・・・本
発明電極基板。 第４０図 第４ｂ図 手続補正書 昭和６０年６月１０日 １、事件の表示　昭和５９年特許願第６８０５９号２、
発明の名称　燃料電池用電極基板及びその製造方法３、
補正をする者 事件との関係　特許出願人 名　称　（１１０）呉羽化学工業株式会社４、代　理　
人　東京都新宿区新宿１丁目１番１４号　山田ビル（郵
便番号１６０）電話（０３）　３５４−８６２３８、補
正の内容 （１）　明細書中、第３２頁第８行目に「材製に、Ｋ。 製」とあるを、「材に、に、製」と補正する。 ■　間中、同頁下から第５行目に「東洋カーボン製」と
あるを、「東洋カーボン（株）製」と補正する。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）　ガス拡散層どしての多孔性炭素質層、該多孔性
   炭素質層より大きい嵩密度を有する緻密炭素質層、セパ
   レーター、該緻密炭素質層及び該多孔性炭素質層をこの
   順に含む一体化された５層構造を有し、該多孔性炭素質
   層と該緻密炭素質層の境界面にガス流路としての中空孔
   道群を有する燃料電池用電極基板。 （２）　中空孔道群の各中空孔道は、互いに且つ電極基
   板の電極面及び−側面に対して平行であり、電極基板の
   一端面から相対する端面まで連続しており、セパレータ
   ーを挾んで双方の中空孔道群は互いに直角の方位を有し
   ており、更に各中空孔道の相＊膚ＩＩＳ　Ｏ−５〜３ｍ
   鵬であることを特徴とする特許請求の範′囲第１項に記
   載の電極基板。 （３）　多に性”炭業質′層が”０．４〜０．８Ｑ／ｄ
   の平均嵩密度、５０〜８０％の気孔率及び２０ｄ／ｃｍ
   −ｈｒ−ｗ＋ｗ＋ＡＱ、以上のガス透過度を有しており
   、更に、多孔性炭素質層の細孔は開綿孔であり、且つそ
   の細孔の６０％以上が５〜５０μの範囲内の径を有する
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項に記
   載の電極基板。 （４）　緻密炭素質層が０．５〜１．Ｏｇ／Ｄｉの平均
   嵩密度を有していることを特徴とする特許請求の範囲第
   １項乃至第３項のいずれかに記載の電極基板。 （５）　多孔性炭素質層１層の厚さが、多孔性炭素質層
   １１１と緻密炭素質層゛１層を合計した全厚みの１１５
   ０〜１／２であることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項乃至第４項のいずれかに記載の電極基板。 （６）　所定形状の金型に、多孔性炭素質層用材料、中
   空孔道形成用材料、緻密炭素質層用材料。 セパレーター用材料、緻密炭素質層用材料、中空孔道形
   成用材料、多孔性炭素質層用材料を順に供給し、プレス
   成形し、後硬化させた後、焼成することからなる、ガス
   拡散層としての多孔性炭素質層、該多孔性炭素質層より
   大きい嵩密度を有する緻密炭素質層、セパレーター、該
   緻密炭素質層及び該多孔性炭素質層より成る一体化され
   た５層構造を有し、該多孔性炭素質層と該緻密炭素質層
   の境界面にガス流路としての中空孔遁群を有する燃料電
   池用電極基板の製造方法。 （７）　多孔性炭素質層用材料が充填材１０〜５０重量
   ％、結合材２０〜４０重量％及び細孔調節材２０〜５０
   重量％から成る混合物であることを特徴とする特許請求
   の範囲第６項に記載の方法。 （８）　充填材が短脚素繊維又はカーボン粒子であるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第７項に記（９）　短脚
   素繊維が、１１１１１１１１５〜３０μ、　ｌａｇ長０
   ．０２〜２１１１．　２０００℃に焼成した場合の炭化
   線収縮率０．１〜３．０％を有することを特徴とする特
   許請求の範囲第８項に記載の方法。 （１０）　結合材がフェノール樹脂、エポキシ樹脂。 石油及び／又は石炭系ピッチ又はこれらの混合物であり
   、該結合材の炭化収率が３０〜１５重量％であることを
   特徴とする特許請求の範囲第７項に記載の方法。 （１１）　細孔調節材が、１０％以上の粒子が３０〜３
   ００μの粒径を有する有機粒状物質であることを特徴と
   する特許請求の範囲第７項に記載の方ｉ。 （１２）　有機粒状物質が、ポリビニルアルコール。 ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン。 ポリスチレン又はこれらの混合物であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１１項に記載の方法。 （１３）　中空孔道形成用材料が高分子物質であること
   を特徴とする特許請求の範囲第６項乃至第１２項のいず
   れかに記載の方法。 （１４）　高分子物質が、少なくとも１００℃にて揮発
   もしくは溶融流動を示さないことを特徴とする特許請求
   の範囲第１３項に記載の方法。 （１５）　高分子物質が、ポリエチレン、ポリプロピレ
   ン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール及びポリ塩化
   ビニルで構成される群から選択され、該高分子物質の炭
   化収率が３０重量％以下であることを特徴とする特許請
   求の範囲第１４項に記載の方法。 （１６）　中空孔道形成用材料が該高分子物質のりＯス
   状織物又はスダレ格子状成形物であることを特徴とする
   特許請求の範囲第１３項乃至第１５項のいずれかに記載
   の方法。 （１７）　クロス状織物が、該高分子物質から成る繊維
   径０．５〜３．１僧の単糸又は単糸を複数本収束した収
   束糸を織成したものであることを特徴とする特許請求の
   ＠囲第１６項に記載の方法。 （１８）　ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔
   が、１．５〜５１ｍであり、ガス流れに直角な方向の単
   糸又は収束糸の間隔が５〜５Ｇａｍであることを特徴と
   する特許請求の範囲第１７項に記載の方法。 （１９）　スダレ格子状成形物が、該高分子物質を金型
   に溶融状態で押出成形して製造されたもの、。 又は該高分子物質のペレット若しくは粉末を金型内で加
   圧成形して製造されたものであり、該格子断面の相当直
   径が０．５〜３．３１ｍであることを特徴とする特許請
   求の範囲第１６項に記載の方法。°　。 （２０）　ガス流外方向に平行な格子の間隔が１．５〜
   ５Ｉｌｌｌであり、ガス流れに直角な方向の格子の間隔
   が５〜５０ｍｍであることを特徴とする特許請求の範囲
   第１９項←記載の方法。 （２１）　緻密炭素質層用材料が、充填材３０〜７０重
   量％、結合材２０〜４０重量％及び細孔調節材１０〜３
   ０重量％から成る混合物であることを特徴とする特許請
   求の範囲第６項乃至第２０項のいずれかに記載の方法。 （２２）　セパレーター用材料がカーボン板又は圧縮黒
   鉛紙（グラファイトシート）であることを特徴とする特
   許請求の範囲第６項乃至第２１項のいずれかに記載の方
   法。 （２３）　セパレーター用材料が短脚素繊維、炭素前駆
   体微粉末、カーボン粒子等の充填材及び、フェノール樹
   脂、炭素前駆体微粉末等の結合材から成る粉末部５合物
   であることを特徴とする特許請求２範囲第６項乃至第２
   １項の、いずれかに記載の方法・（２４）　プレス成形
   条件が、金型加熱温度７０〜２００℃、成形圧５〜１ｏ
   ｏ　ｋｏ、／ｃｄ、圧保持時間１〜６０分であることを
   特徴とする特許請求の範囲、第６項乃至第２３項のいず
   れ、か一記載の方法。 （２５）　後硬化が成形潤度で少なくとも２時間行なわ
   れることを特徴とする特許請求の範囲第６項乃至第２４
   項のいずれかに記載の方法。 （２６）　焼成が不活性雰囲気下８００〜３０００℃で
   約１時間行なわれることを特徴とする特許請求の範囲第
   ６項乃至第２５項のいずれかに記載の方法。 （２１）　所定形状の金型に、緻密炭素質層用材料。 中空孔道形成用材料、及び多孔性炭素質層用材料を供給
   し、予備成形後、予備成形品を金型より取り出し、次に
   同様な手順により同じような予備成形品を製造し、次い
   で該予備成形品を多孔性炭素質層が下側になるように金
   型に供給し、セパｐ−ター用材料を入れ、更に該予備成
   形品を多孔性炭素質層が、上側になるように供給し、本
   プレス成形し、後硬化し、焼成することから成るガス拡
   散層としての多孔性炭素質層、該多孔性炭素質層より大
   きい嵩密度を有する緻密炭素質層、セパレーター、緻密
   炭素質層及び多孔性炭素質層より成る一体化された５１
   １構造を有し、該多孔性炭素質層と該緻密炭素質層の境
   界面にガス流路としての中空孔道群を有する燃料電池用
   電極基板の製造方法。 （２８）　予備成形条件が、６０〜１００℃、２０〜５
   ０ｋ（１／ｃｔ１．１０〜３０分であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 （２９）　本成形条件が、１２０〜１６０℃、　２０〜
   ５０ｋｇ／ｃｄ、１０〜３０分であることを特徴とする
   特許請求の範囲第２７項又は第２８項に記載の方法。