JPH0412590B2 - - Google Patents
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- JPH0412590B2 JPH0412590B2 JP59087476A JP8747684A JPH0412590B2 JP H0412590 B2 JPH0412590 B2 JP H0412590B2 JP 59087476 A JP59087476 A JP 59087476A JP 8747684 A JP8747684 A JP 8747684A JP H0412590 B2 JPH0412590 B2 JP H0412590B2
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Classifications
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
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Description
本発明は、水素極触媒として高活性を有する
WC及び白金黒の混合物を使用した水素−酸素固
体電解質燃料電池に関する。 燃料電池は、燃料と酸化剤とを電気化学的に反
応させて電流を取り出す装置であり、その発電効
率が高いことから注目を集め、近年その開発が進
められている。 水素−酸素固体電解質燃料電池は、基本的には
水素極（アノード）、酸化剤極（カソード）、両電
極間に密接介在する固体電解質並びに水素及び酸
素（又は空気をそれぞれ水素極及び酸化剤極に供
給するガスハウジング）より構成されており、各
極ではそれぞれ下記の反応が起る。 水素極 H2→2H+＋2e- 酸化剤極 １／２O2＋2e-→O2- 〃 O2＋2H+→H2O 反応全体 H2＋１／2O2→H2O 上記反応により得られる起電力（電圧）は、理
論上は25℃において1.23Vであるが、実際には酸
性電解質の場合上記反応の副反応によるH2O2の
生成等のため、約0.8〜1.0V程度となる。 また、電流を取り出す際に抵抗として働く電池
内部の分極としては、電解質の抵抗としての抵抗
分極、電極部における分極である活性化分極（イ
オン化分極及び反応分極）並びに反応ガスの供給
の際生ずる濃度分極があり、これらの分極のため
電流が大きくなるにつれて電圧が低下する。 従つて、より高い電圧及びより大きな電流を得
るためには上記副反応及び分極を出来る限り抑制
しなければならない。このためには、高いプロト
ン導電性を持つ電解質の開発、高活性な電極触媒
の開発等が必要となる。この種の触媒としては、
現在のところ白金系のものが最も優れ、良く知ら
れているが、高価であり、且つ質源量が限られて
いるという実用上の離点のため、これに代るもの
が求められている。 本発明者は優れたプロトン導電性を待つ（即ち
抵抗分極が小さい）固体電解質として、25℃にお
いて0.2mho・cm-1の導電性を示す12−モリブド
リン酸、H3MO12PO40・29H2O（以下、12−MPA
とする）及び12−タングストリン酸、
H3W12PO40・29H2O（以下、12−WPAとする）
を既に開発した（O.Nakamura et.al.，Chem.
Lett.，1979，17〜18）。 また一方電極触媒として酸化剤極用の触媒につ
いて白金系のものに代るものとしてCu2Oが高い
触媒活性を有することを見い出し、これも既に発
明を完成し出願した（特願昭58−128150号）。 本発明者は引き続き、電極用触媒として今度は
水素極触媒を開発すべく研究を行つた過程におい
て、WC及び白金黒の混合物を触媒とした場合
に、白金黒を単独で触媒とした場合及びWCを単
独で触媒とした場合と比較して、相乗効果による
触媒活性の向上があることを見出し、本発明を完
成するに至つた。 即ち、本発明は、水素極触媒としてWC及び白
金黒の混合物を使用したことを特徴とする水素−
酸素固体電解質燃料電池に係る。 本発明は水素−酸素固体電解質燃料電池の水素
極触媒としてWC及び白金黒の混合物を使用した
ものであり、２mg／cm2以下の白金黒使用範囲にお
いて、白金黒を単独で水素極触媒とした場合と比
較すると、白金黒使用量が同じ場合には、WC及
び白金黒の混合物を触媒とした場合のほうが触媒
活性は高くなる。つまり同じ触媒活性を得るため
には白金黒の使用量が少量でよいことになる。こ
の関係について次に詳しく説明する。 本発明では触媒活性の良否を判定する尺度とし
て最大電流密度（以下MCDという）を用いた。
ここでMCDとは端子間の電圧がゼロになつたと
きの電流値であり、性能のよい触媒ほどこの
MCDは大きな値となる。 水素−酸素固体電解質燃料電池において、水素
極触媒として白金黒を単独で使用した場合と白金
黒及びWCの混合物を使用した場合について白金
黒使用量とMCDとの関係を第１図に示す。図中
は白金黒及びWCの混合物の場合、は白金黒
単独の場合を示す。第１図より明らかなように白
金黒の使用量が2.0mg／cm2以下の場合には白金黒
及びWCの混合物を触媒として使用した場合のほ
うが触媒活性が高くなることがわかる。このこと
より白金黒の使用量が少量の場合には、WCと混
合することにより触媒活性向上の効果があらわれ
ることがわかる。 本発明で使用するWC及び白金黒には特に制限
はなく通常のものが好適に使用できる。 本発明では白金黒の使用量は0.1〜２mg／cm2の
範囲において効果があらわれ、また白金黒とWC
の混合割合（重量比）としては１：300〜１：15
の範囲が好ましい。この場合、WCは電子導電性
があるので通常は導電材を用いる必要はない。 酸化剤極触媒としては従来公知のものが使用で
き、例えば白金黒が使用できる。その他、本発明
者が白金黒に代る触媒として既に発明したCu2O
も好適に用いられる。これらの触媒は通常、適当
な導電材と１：10〜10：１（重量比）の割合で混
合して使用される。 本発明において用いられる固体電解質として
は、例えば前記12−MPA又は（及び）12−WPA
の粉末を単独で又は適当な担体と共に任意の形状
に任意の方法で圧縮成形して用いることが出来る
が、例えばプレス型を用いて、100〜2000Kg／cm2
の圧力下で直径７〜50mm、厚さ１〜10mmのペレツ
トに成形する。この際に用いられるプレス型はガ
ラス繊維で補強されたエポキシ樹脂製のもの等が
好ましく、金属製のものは６価のモリブデンイオ
ン又は（及び）タングステンイオンと反応するの
で、12−MPAや12−WPAを固体電解質としたと
きには、用いることはできない。 次に上記で得られた固体電解質ペレツトの両端
面に水素極及び酸化剤極を圧着する。この圧着法
は特に制限はなく通常行われている方法で行うこ
とが出来るが、固体電解質ペレツト成形と同時に
行うことも出来る。 同時成形する場合には、固体電解質の両側に水
素極及び酸素極をそれぞれ位置させた後圧縮成形
によつて得られる。 次に水素極及び酸化剤極の背後にそれぞれ水素
及び酸素のガスハウジングを装着する。 以上のようにして得られる本発明水素−酸素固
体電解質燃料電池は水素極用触媒として白金黒及
びWCの混合物を使用することにより高価な白金
黒の使用量を従来より減少出来る効果があり、安
価な燃料電池となることにより、応用範囲は更に
拡大されるものと期待される。 以下実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明
する。 実施例 １ WCとして日本新金属(株)特級試薬、粒径4.93μの
ものを用い、第１表の割合で白金黒とメノウ乳鉢
で混合した。
WC及び白金黒の混合物を使用した水素−酸素固
体電解質燃料電池に関する。 燃料電池は、燃料と酸化剤とを電気化学的に反
応させて電流を取り出す装置であり、その発電効
率が高いことから注目を集め、近年その開発が進
められている。 水素−酸素固体電解質燃料電池は、基本的には
水素極（アノード）、酸化剤極（カソード）、両電
極間に密接介在する固体電解質並びに水素及び酸
素（又は空気をそれぞれ水素極及び酸化剤極に供
給するガスハウジング）より構成されており、各
極ではそれぞれ下記の反応が起る。 水素極 H2→2H+＋2e- 酸化剤極 １／２O2＋2e-→O2- 〃 O2＋2H+→H2O 反応全体 H2＋１／2O2→H2O 上記反応により得られる起電力（電圧）は、理
論上は25℃において1.23Vであるが、実際には酸
性電解質の場合上記反応の副反応によるH2O2の
生成等のため、約0.8〜1.0V程度となる。 また、電流を取り出す際に抵抗として働く電池
内部の分極としては、電解質の抵抗としての抵抗
分極、電極部における分極である活性化分極（イ
オン化分極及び反応分極）並びに反応ガスの供給
の際生ずる濃度分極があり、これらの分極のため
電流が大きくなるにつれて電圧が低下する。 従つて、より高い電圧及びより大きな電流を得
るためには上記副反応及び分極を出来る限り抑制
しなければならない。このためには、高いプロト
ン導電性を持つ電解質の開発、高活性な電極触媒
の開発等が必要となる。この種の触媒としては、
現在のところ白金系のものが最も優れ、良く知ら
れているが、高価であり、且つ質源量が限られて
いるという実用上の離点のため、これに代るもの
が求められている。 本発明者は優れたプロトン導電性を待つ（即ち
抵抗分極が小さい）固体電解質として、25℃にお
いて0.2mho・cm-1の導電性を示す12−モリブド
リン酸、H3MO12PO40・29H2O（以下、12−MPA
とする）及び12−タングストリン酸、
H3W12PO40・29H2O（以下、12−WPAとする）
を既に開発した（O.Nakamura et.al.，Chem.
Lett.，1979，17〜18）。 また一方電極触媒として酸化剤極用の触媒につ
いて白金系のものに代るものとしてCu2Oが高い
触媒活性を有することを見い出し、これも既に発
明を完成し出願した（特願昭58−128150号）。 本発明者は引き続き、電極用触媒として今度は
水素極触媒を開発すべく研究を行つた過程におい
て、WC及び白金黒の混合物を触媒とした場合
に、白金黒を単独で触媒とした場合及びWCを単
独で触媒とした場合と比較して、相乗効果による
触媒活性の向上があることを見出し、本発明を完
成するに至つた。 即ち、本発明は、水素極触媒としてWC及び白
金黒の混合物を使用したことを特徴とする水素−
酸素固体電解質燃料電池に係る。 本発明は水素−酸素固体電解質燃料電池の水素
極触媒としてWC及び白金黒の混合物を使用した
ものであり、２mg／cm2以下の白金黒使用範囲にお
いて、白金黒を単独で水素極触媒とした場合と比
較すると、白金黒使用量が同じ場合には、WC及
び白金黒の混合物を触媒とした場合のほうが触媒
活性は高くなる。つまり同じ触媒活性を得るため
には白金黒の使用量が少量でよいことになる。こ
の関係について次に詳しく説明する。 本発明では触媒活性の良否を判定する尺度とし
て最大電流密度（以下MCDという）を用いた。
ここでMCDとは端子間の電圧がゼロになつたと
きの電流値であり、性能のよい触媒ほどこの
MCDは大きな値となる。 水素−酸素固体電解質燃料電池において、水素
極触媒として白金黒を単独で使用した場合と白金
黒及びWCの混合物を使用した場合について白金
黒使用量とMCDとの関係を第１図に示す。図中
は白金黒及びWCの混合物の場合、は白金黒
単独の場合を示す。第１図より明らかなように白
金黒の使用量が2.0mg／cm2以下の場合には白金黒
及びWCの混合物を触媒として使用した場合のほ
うが触媒活性が高くなることがわかる。このこと
より白金黒の使用量が少量の場合には、WCと混
合することにより触媒活性向上の効果があらわれ
ることがわかる。 本発明で使用するWC及び白金黒には特に制限
はなく通常のものが好適に使用できる。 本発明では白金黒の使用量は0.1〜２mg／cm2の
範囲において効果があらわれ、また白金黒とWC
の混合割合（重量比）としては１：300〜１：15
の範囲が好ましい。この場合、WCは電子導電性
があるので通常は導電材を用いる必要はない。 酸化剤極触媒としては従来公知のものが使用で
き、例えば白金黒が使用できる。その他、本発明
者が白金黒に代る触媒として既に発明したCu2O
も好適に用いられる。これらの触媒は通常、適当
な導電材と１：10〜10：１（重量比）の割合で混
合して使用される。 本発明において用いられる固体電解質として
は、例えば前記12−MPA又は（及び）12−WPA
の粉末を単独で又は適当な担体と共に任意の形状
に任意の方法で圧縮成形して用いることが出来る
が、例えばプレス型を用いて、100〜2000Kg／cm2
の圧力下で直径７〜50mm、厚さ１〜10mmのペレツ
トに成形する。この際に用いられるプレス型はガ
ラス繊維で補強されたエポキシ樹脂製のもの等が
好ましく、金属製のものは６価のモリブデンイオ
ン又は（及び）タングステンイオンと反応するの
で、12−MPAや12−WPAを固体電解質としたと
きには、用いることはできない。 次に上記で得られた固体電解質ペレツトの両端
面に水素極及び酸化剤極を圧着する。この圧着法
は特に制限はなく通常行われている方法で行うこ
とが出来るが、固体電解質ペレツト成形と同時に
行うことも出来る。 同時成形する場合には、固体電解質の両側に水
素極及び酸素極をそれぞれ位置させた後圧縮成形
によつて得られる。 次に水素極及び酸化剤極の背後にそれぞれ水素
及び酸素のガスハウジングを装着する。 以上のようにして得られる本発明水素−酸素固
体電解質燃料電池は水素極用触媒として白金黒及
びWCの混合物を使用することにより高価な白金
黒の使用量を従来より減少出来る効果があり、安
価な燃料電池となることにより、応用範囲は更に
拡大されるものと期待される。 以下実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明
する。 実施例 １ WCとして日本新金属(株)特級試薬、粒径4.93μの
ものを用い、第１表の割合で白金黒とメノウ乳鉢
で混合した。
【表】
これを水素極用触媒として下記の様にして、本
発明水素−酸素固体電解質燃料電池を作製した。 モリブドリン酸（米山化学(株)製特級試薬）500
ｇを133mlの水に溶かし、飽和溶液としたものを
電子冷却装置（ヤマト化学、クールニクスCTE）
で10日間で５℃下げることによつて得らた単結晶
を粉砕して得た粉末約２ｇを固体電解質とする。
水素極としては第１表のWC及び白金黒の混合物
を30mg用い、酸化剤極としては白金黒15mgと導電
材としての活性炭15mgを用い、それぞれをモリブ
ドリン酸の両側に位置させ、ガラス繊維強化エポ
キシ樹脂製プレス型を用い、1000Kg／cm2で加圧し
て直径18mm（面積2.54cm2）、厚さ約３mmのペレツ
トを得た。次に水素極、酸化剤極の背後にそれぞ
れ水素、及び酸素のガスハウジングを装着し、水
素−酸素固体電解質燃料電池とした。 比較例 １ 水素極用触媒として白金黒を用い使用量を0.3
mg、0.6mg、0.9mg、5.0mg、15.0mg（電極１cm2当り
として、それぞれ0.12mg、0.23mg、0.32mg、2.0
mg、5.9mg）と変化させ、導電材としては、活性
炭を用い白金黒との合計量で30mgになるよう調整
した各種の水素極を用い実施例１と同様の方法に
より水素−酸素固体電解質燃料電池を作製した。 実施例１及び比較例１の電池について外部回路
に負荷としてタケダ理研(株)製TR6141定電流発生
器を接続し、MCDを測定した。結果を第１図及
び第１表に示す。これより白金黒の使用量が２
mg／cm2以下のものについては水素極触媒として
WC及び白金黒の混合物を使用した場合は、白金
黒単独の場合と比較して、触媒活性が高くなるこ
とがわかる。 比較例 ２ WC、W2Cを単独で水素極触媒とした場合につ
いて以下の方法で触媒活性を調べた。 WC、W2Cとしては日本新金属(株)特級試薬を使
用しWCについてはWC(1)：粒径78.15μｍ、及び
WC(2)：粒径4.93μｍの２種、W2Cは粒径78.15μｍ
のものを用いた。 第２表の各種の水素極を用いて、実施例と同様
の方法により水素−酸素固体電解質燃料電池を作
成し、MCDを測定した。結果を第２表に示す。
発明水素−酸素固体電解質燃料電池を作製した。 モリブドリン酸（米山化学(株)製特級試薬）500
ｇを133mlの水に溶かし、飽和溶液としたものを
電子冷却装置（ヤマト化学、クールニクスCTE）
で10日間で５℃下げることによつて得らた単結晶
を粉砕して得た粉末約２ｇを固体電解質とする。
水素極としては第１表のWC及び白金黒の混合物
を30mg用い、酸化剤極としては白金黒15mgと導電
材としての活性炭15mgを用い、それぞれをモリブ
ドリン酸の両側に位置させ、ガラス繊維強化エポ
キシ樹脂製プレス型を用い、1000Kg／cm2で加圧し
て直径18mm（面積2.54cm2）、厚さ約３mmのペレツ
トを得た。次に水素極、酸化剤極の背後にそれぞ
れ水素、及び酸素のガスハウジングを装着し、水
素−酸素固体電解質燃料電池とした。 比較例 １ 水素極用触媒として白金黒を用い使用量を0.3
mg、0.6mg、0.9mg、5.0mg、15.0mg（電極１cm2当り
として、それぞれ0.12mg、0.23mg、0.32mg、2.0
mg、5.9mg）と変化させ、導電材としては、活性
炭を用い白金黒との合計量で30mgになるよう調整
した各種の水素極を用い実施例１と同様の方法に
より水素−酸素固体電解質燃料電池を作製した。 実施例１及び比較例１の電池について外部回路
に負荷としてタケダ理研(株)製TR6141定電流発生
器を接続し、MCDを測定した。結果を第１図及
び第１表に示す。これより白金黒の使用量が２
mg／cm2以下のものについては水素極触媒として
WC及び白金黒の混合物を使用した場合は、白金
黒単独の場合と比較して、触媒活性が高くなるこ
とがわかる。 比較例 ２ WC、W2Cを単独で水素極触媒とした場合につ
いて以下の方法で触媒活性を調べた。 WC、W2Cとしては日本新金属(株)特級試薬を使
用しWCについてはWC(1)：粒径78.15μｍ、及び
WC(2)：粒径4.93μｍの２種、W2Cは粒径78.15μｍ
のものを用いた。 第２表の各種の水素極を用いて、実施例と同様
の方法により水素−酸素固体電解質燃料電池を作
成し、MCDを測定した。結果を第２表に示す。
【表】
これよりWC及びW2C単独では触媒活性がない
ことがわかる。 以上の実施例及び比較例より白金黒及びWCを
混合物として水素極触媒とした場合のみそれぞれ
を単独で触媒とした場合よりも活性が高くなるこ
とがわかる。
ことがわかる。 以上の実施例及び比較例より白金黒及びWCを
混合物として水素極触媒とした場合のみそれぞれ
を単独で触媒とした場合よりも活性が高くなるこ
とがわかる。
第１図は水素極触媒としての白金黒の量と
MCDとの関係を示すグラフである。 は水素極触媒としてWC及び白金黒の混合物
を使用した場合、は水素極触媒として白金黒を
単独で使用した場合を示す。
MCDとの関係を示すグラフである。 は水素極触媒としてWC及び白金黒の混合物
を使用した場合、は水素極触媒として白金黒を
単独で使用した場合を示す。
Claims (1)
- １ 水素極触媒としてWC及び白金黒の混合物を
使用したことを特徴とする水素−酸素固体電解質
燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59087476A JPS60230357A (ja) | 1984-04-27 | 1984-04-27 | 水素−酸素固体電解質燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59087476A JPS60230357A (ja) | 1984-04-27 | 1984-04-27 | 水素−酸素固体電解質燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60230357A JPS60230357A (ja) | 1985-11-15 |
| JPH0412590B2 true JPH0412590B2 (ja) | 1992-03-05 |
Family
ID=13915972
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59087476A Granted JPS60230357A (ja) | 1984-04-27 | 1984-04-27 | 水素−酸素固体電解質燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60230357A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE10037072A1 (de) | 2000-07-29 | 2002-02-14 | Omg Ag & Co Kg | Membran-Elektrodeneinheit für Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen und Verfahren zu ihrer Herstellung |
-
1984
- 1984-04-27 JP JP59087476A patent/JPS60230357A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60230357A (ja) | 1985-11-15 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |