JPH042301B2

JPH042301B2 -

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Publication number: JPH042301B2
Application number: JP59006826A
Authority: JP
Priority date: 1984-01-18
Filing date: 1984-01-18
Publication date: 1992-01-17
Also published as: US4714592A; IN160576B; JPS60150824A

Description

【発明の詳細な説明】この発明は反応器の改良、更に詳しくは円筒状
触媒層の半径方向に、反応の際の圧力と温度にお
いてガス状である原料ガスが流通せしめられ、反
応の際の圧力と温度においてガス状の生成物（以
下において生成ガスという）を得る発熱反応の為
の反応器において、耐圧容器の温度上昇の防止を
目的とする反応器の内部構造の改良に関する。

この発明の発明者の一部は、特公昭58−39572
において、垂直に設置された単一の円筒状触媒層
の内部に、垂直な多数の冷却管を同心円状に配列
し、この触媒層に対し原料ガスを半径方向に流通
せしめて上記の如き発熱ガス反応（以下単に反応
という）を生起せしめると共に冷却管内に加圧下
の沸騰温度にある冷却液を供給して反応熱により
冷却液を沸騰せしめ、この冷却液の蒸気あるいは
冷却液とその蒸気との混相物（以下両者を単に冷
却液の蒸気という）を反応器外に導出することに
より反応熱を除去する形式の反応器およびその使
用法につき提案した。又特願昭57−167639におい
て、上記の円筒状触媒層が、異なる半径方向に且
つ垂直に設置される隔壁により、水平断面におい
て扇状である複数の触媒層に分割され、これら分
割された触媒層に原料ガスが直列に流通せしめら
れると共に、冷却液が各触媒層毎に上記同様に設
置された冷却管内に流通せしめられる反応器およ
びその使用法を提案した。上記の２提案は、触媒
層内におけるガスの流れ方向に沿つた温度分布を
反応の目的および性格に応じた最適分布に出来る
外、反応熱の全量を冷却液の蒸気の保有熱に転換
して回収することが可能であり、この種の反応を
遂行する為の反応器として非常に優れたものであ
る。その後の詳細な検討の結果、上記両提案によ
る反応器は、水素を多量に含有する高温高圧のガ
スを原料とする反応に使用される場合に、耐圧外
殻が必要であると共に、この耐圧外殻が高温とな
ることによりに発生する耐圧外殻の水素脆化現象
の防止が必要となる為、改良の余地を有すること
が判明した。この発明は、この改良の為の新規な
反応器構造に関する発明である。

水素含有量の多い高温高圧の原料ガスおよびこ
のガスが触媒と接触し反応が生起した結果として
生成する残存水素の多い生成ガス（以下両者を単
にガスという）が、炭素鋼あるいは鉄と炭素以外
の合金成分の合計含有量10重量％以下である各種
の合金鋼（以下これら両鋼を単に炭素鋼という）
に長時間接触すると、水素の作用により鋼が変質
し、強度的に脆くなる水素脆化現象は周知となつ
ている。従つてこの種のガスを使用する従来の反
応器においては、この水素脆化現象を防止する為
の手段として、炭素鋼製耐圧外殻を有する反応器
に供給される反応温度に達していない低温の原料
ガスを、最初に耐圧外殻の内面に沿つて流通せし
めて、反応器内部にある高温の触媒層から耐圧外
殻への伝熱を遮断し、耐圧外殻の温度を300℃以
下望ましくは250℃以下の温度に保持する方法あ
るいは耐圧外殻として鉄と炭素以外の合金成分を
合計量において10％以上含有する各種不銹鋼によ
り製作されたものを使用する方法等が、多数の文
献に記載され、前記特願昭57−167639において
も、その旨記載されている。又低温の原料ガスを
最初に炭素鋼製耐圧外殻の内面に沿つて流通せし
める上記従来法において、反応器内における低温
の原料ガスの予熱が、反応器内に設置されている
熱交換器を使用して、触媒層を流出する高温の生
成ガスとの熱交換により実施することも多くの文
献により周知となつている。しかしこの様に耐圧
外殻の内面に沿つて低温の原料ガスを流通せしめ
つつ且つこの原料ガスを反応器内の熱交換器にお
いて熱交換予熱する方法を使用する場合にあつて
は、原料ガスの予熱に必要な熱量が、反応熱と触
媒層を流出するガスの保有する熱量との合計より
小である為、通常の場合における反応器を流出す
る生成ガスは上記の熱交換にも拘わらず尚相当な
高温であり、熱交換後の生成ガスを炭素鋼製耐圧
外殻の内面に沿つて流通せしめてこの外殻の温度
上昇を防止することは出来ない。従つてこれらの
従来法において、耐圧外殻に不銹鋼を使用する場
合にあつては反応器が高価となり、又低温の原料
ガスを炭素鋼製耐圧外殻の内面に沿つて最初に流
通せしめる方法にあつては、反応器の内部におい
てガスの最上流側となる耐圧外殻内面部の圧力
が、ガスの下流側となる反応器の中心部の圧力よ
り、ガスの触媒層および他の反応器内ガス通路通
過の為の流通抵抗に基ずく圧力損失に相当する分
（通常５〜20Kg／cm²程度）だけ、高くなつている
故、この圧力損失分に相当する圧力が、反応器の
内部に設置される全ての円筒状隔壁に対し、この
隔壁を外側から内側に向けて圧壊する如く作用す
る外圧力として働くこととなる結果、隔壁は座屈
現象による変形を起し易くなり、この座屈による
変形を防止する為、この円筒状隔壁およびこの円
筒状隔壁を支持する為の半径方法の隔壁に肉厚の
厚いものの使用が必要となる等の欠点を有する。
水素を多量に含有する高温高圧のガスと接触する
上記の如き反応器内隔壁は、通常高価な不銹鋼で
製作する必要があり、不銹鋼製の反応器内隔壁が
肉厚となつて高価となる上記の問題点は、従来の
比較的小型の反応器にあつては、大きな不利を招
くことが無い為に見過されていたと考えられる。
しかしアンモニア、メタノール等を製造する為に
水素含有量の高い高圧の原料ガスを高温において
使用する反応器にあつては、近時における反応器
の著しい大型化の結果として、上記の如き不利の
回避が反応器を安価に製造する為に重要となつて
来ている。

この発明反応器は上記した不利の回避を主目的
とした新規な反応器の構造に関する提案であつ
て、その要旨は、触媒層における反応が終了し、
触媒層を流出する高温のガスが、反応器内に設置
された熱交換器において反応器に供給される低温
の原料ガスとの熱交換により、充分に冷却された
後、耐圧外殻の内面に沿つて流通せしめられるこ
とにある。又この発明反応器は上記の熱交換冷却
後の触媒層流出ガスを耐圧外殻の内面に沿つて流
通せしめつつ、尚且つ保守点検に便利な反応器内
部構造とする為、前記冷却管下部への冷却液の供
給管は上部蓋を貫通して反応器内部に導入される
構造となつている。

以下にこの発明につき詳しく説明する。上記の
熱交換器により冷却された後の触媒層流出ガス
は、反応器内における最下流のガスであり、反応
器内においては最も圧力の低いガスである故、こ
のガスを耐圧外殻の内面に沿つて流通せしめるこ
とにより、反応器内の耐圧外殻内面部と中心部と
間の圧力差は、前記従来法の場合とは逆になり、
前記隔壁は圧力損失に相当する分の内圧を受ける
結果となり、前記両隔壁に加えられる力は、圧壊
力から引張力に転換され、前記従来法反応器にお
ける不利を回避出来ることとなる。この解決手段
は、前記の２提案において詳細に説明され且つこ
の発明においても使用されている触媒層の基本構
造、即ち垂直円筒状触媒層内とこの触媒層内にに
垂直に配列されている多数の冷却管からなる触媒
層構造により、反法の結果として発生する反応熱
の全量が、冷却管中に流通せしめられる冷却液の
蒸発潜熱として回収除去される為に始めて可能に
なる解決手段である。即ちこの種の反応にあつて
は、前記の如く低温の原料ガスを反応温度まで予
熱するに必要な熱量が、反応の結果として発生す
る反応熱と触媒層を流出する生成ガスの保有熱と
の合計熱量より小である。従つて多くの周知文献
に記載されている如き、反応熱を他の手段によつ
て充分に除去することなく、単に原料ガスの予熱
の目的で、反応器内の熱交換器において原料ガス
と触媒層を流出する高温の生成ガスとを熱交換せ
しめて、触媒層流出ガスを冷却する方法では、反
応熱と触媒層を流出する高温の生成ガスの保有熱
との合計熱量が、原料ガスの予熱に必要な熱量に
対し大過剰となつている故、前記の本発明に必要
な温度にまで冷却することは不可能である。この
発明の反応器構造においては、反応熱の全量が冷
却液の蒸発潜熱として除去される故、触媒層流出
ガスの保有熱量と原料ガスの予熱に必要な熱量と
の間には、大きな差が無く、両ガス同志を熱交換
せしめることにより、触媒層流出ガスを充分な低
温まで冷却することが出来ることとなる。従つて
この発明の反応器においては、上記の理由によ
り、肉薄の不銹鋼製の前記内部隔壁を使用しつ
つ、炭素鋼製耐圧外殻使用が可能となる。

一方、前記の２提案においては、各冷却管に冷
却液を供給する為の供給管が反応器の下部蓋を貫
通して設置されていた。上記に従つて冷却後の生
成ガスを耐圧外殻の内面に沿つて流通せしめる為
には、触媒層を耐圧外殻から隔離する必要が生
じ、この為には、耐圧外殻の円筒部および特に下
部蓋の内面から若干の距離を置いて、少なくとも
１個の隔壁が必要となり、冷却液の供給管を下部
蓋に設置する場合には、この供給管がこの隔壁と
下部蓋の両者を貫通する必要が生ずる。この隔壁
と下部蓋の両者を貫通して冷却液供給管を設置す
ることは、必ずしも不可能ではない。しかし耐圧
外殻の温度が低温に保持されている本発明の場合
にあつては、耐圧外殻と冷却液供給管との間に、
少なくとも100℃、通常200〜300℃の温度差があ
り、又上記隔壁と冷却液供給管との間にも100℃
程度の温度差があり、これら温度差に起因して、
冷却液供給管、上記隔壁あるいは下部蓋に熱応力
が発生することを回避出来る貫通構造は、複雑と
なつて高価である外、反応器全体の保守点検等に
際しても不便なものとなる。従つてこの様な難点
を排除する為に、この発明反応器においては、冷
却液供給管が、上部蓋を貫通して設置される構造
とされる。即ち、この発明における冷却液供給管
は、反応器外から上部蓋を貫通して反応器内に入
り、次に触媒層内を下方に延びて、冷却液を各冷
却管に分流せしめる為に触媒層の下部に設置され
ている分流構造に連結される。この様な本発明反
応器における冷却液供給管の設置構造にあつて
は、この供給管が触媒層内を通過する部分におい
て、この供給管内の冷却液が沸騰し、この沸騰に
よつて発生する冷却液の蒸気が冷却液の下方流動
を阻害しない構造が重要である。この為の具体的
構造として、冷却液供給管の触媒層通過部分の管
表面が断熱材で被覆される構造あるいはこの部分
を二重管とし、二重管の内管内が冷却液の下降通
路に使用され、内管と外管とに挾まれる環状部
は、下部において分流構造に開放され、上部が冷
却液の蒸気の導出管に連通させられ、この環状部
に内管内を下降する冷却液と同一温度の冷却液の
蒸気を存在せしめて断熱する構造等がある。又各
冷却管内において冷却液が沸騰して発生した蒸気
の導出管および上記の冷却液供給管とを別々に上
部蓋を貫通せしめる構造として設置することが可
能であるが、これら両管をも１個の二重管として
上部蓋を貫通する様に設置することが、設置構造
を簡単にする観点および上記同様の断熱性の観点
から望ましい。上記の如く冷却液供給管および冷
却液蒸気の導出管が共に上部蓋を貫通する設置構
造とすることにより、主としてこれら両管、分流
構造、各冷却管および各冷却管において発生する
冷却液蒸気の合流構造等からなる冷却液の通路を
構成する構造物（以下冷却液通路構造物という）
は、上部蓋からの懸垂方式あるいは反応器内の下
部において触媒層を耐圧外殻の下部蓋から隔離す
る為の隔壁に設置される台上に載架する方式等に
より、冷却液通路構造物の一箇所のみにおいて耐
圧外殻に固定される構造として設置することが可
能となり、耐圧外殻とこの冷却液通路構造物との
間に大きな温度差があつても、熱応力の発生しな
い構造とすることが出来る。

以下においては、この発明につき添付の図面に
記載した具体例を使用しつつ更に詳細な説明をす
るが、この発明の実施態様は、これらの図面に記
載された例に限定されるものではない。第１図
は、略垂直な円筒部１、上部蓋２および下部蓋３
からなる耐圧外殻の中心軸に沿つて位置し、この
中心軸と略共通な中心軸を有するシエルアンドチ
ユーブ型熱交換器４の外殻５を取り巻く触媒層６
が、単一の円筒状触媒層として設置されているこ
の発明による反応器の一例の垂直断面図である。
触媒層６は、熱交換器４の外殻５の外側に所望の
半径方向の距離を隔てて設置される円筒状のガス
透過性内側触媒受７とこの内側触媒受７より直径
の大なる円筒状のガス透過性外側触媒受８とに挾
まれる環状の空間に粒状触媒を充填することによ
り形成される。内側および外側の両触媒受７，８
は、ガスが触媒層６を通して略水平且つ半径方向
に流通せしめられる範囲に亙つて多数の貫通孔を
有する円筒状の板およびこの円筒状の板の貫通孔
のある範囲においてこの板に密着して取り付けら
れた１〜３枚の網からなつている。内側触媒受７
と熱交換器４の外殻５とに挾まれる環状の空間の
上端は、ガスの流路を規制する為の着脱可能な環
状閉鎖板９で閉鎖されている。この環状空間は、
ガス通路であり、この例においては、下端におい
て熱交換器の外殻５の下部にガスタイトに取付け
られ且つ内側触媒受７を通過するガスの上下方向
の流量分布を均一にする為の役割をする、多数の
貫通孔を有する円筒状抵抗板１１ａにより、内側
の円筒状ガス通路１２ａと外側の円筒状ガス通路
１２ｂとに区画されている。抵抗板１１ａにある
貫通孔の総開口面積は、内側触媒受７に使用され
ている多孔板にある貫通孔の総開口面積より通常
小である。又この例においては、外側触媒受８
が、この触媒受と耐圧外殻の円筒部１および下部
蓋３とに挾まれる空間を所望のガス通路に区画す
る為の底を有する円筒状隔壁１０ａの円筒部から
内側に所望の半径方向の距離を隔てて取付けられ
ている。外側触媒受８と隔壁１０ａとに挾まれる
環状空間は、外側触媒受８の上端および下端にお
いて閉鎖されている。隔壁１０ａは、この隔壁１
０ａが外側触媒受８と相対する範囲に亙つて多数
の貫通孔を有し、この範囲において、ガスを触媒
層に均一に流通せしめる為の外側触媒受の外側に
おける抵抗板１１ｂとなつている。隔壁１０ａと
耐圧外殻の円筒部および下部蓋とに挾まれる空間
は、隔壁１０ａの上端に近い個所おいてこの隔壁
１０ａにガスタイトに取付けられていて隔壁１０
ａに類似の形状を有する他の隔壁１０ｂにより、
ガス通路１３ａおよび１３ｂとに区画されてい
る。前記内側触媒受７に使用されている円筒状板
の下端は、隔壁１０ａにガスタイトに接続されて
いる。又熱交換器４の外殻５の下端も隔壁１０ａ
にガスタイトに接続されている。上記の諸構造に
おいて、熱交換器の外殻５内に収容されるこの熱
交換器の諸部品、内側触媒受７、外側触媒受８、
隔壁１０ａおよび隔壁１０ｂ等は、隔壁１０ａの
上端に設置されたフランジ１４により耐圧外殻の
円筒部１の上端付近に設けられる突起あるいは凹
部にガスタイトに載架懸垂されている。隔壁１０
ｂの耐圧外殻に面する部分には、熱がこの隔壁を
通して内側から外側に伝達されることを防止する
為に断熱材４３が取り付けられている。又上記の
構造において、外側触媒受８が隔壁１０ａの内側
に突出した形状となつているが、この部分の構造
は外側触媒受の多孔板を隔壁１０ａと共通のもの
とし、抵抗板１１ｂが隔壁１０ａと１０ｂとに挾
まれる環状空間内に隔壁１０ａから外側に突出し
ている構造とすることも可能である。

一方触媒層６内には、多数の冷却管１５が、垂
直に且つ反応器の中心軸を中心として形成される
多数の同心円上に配列されている。これら多数の
冷却管は、触媒層内において、反応器の中心軸を
中心とする触媒層の全ての半径方向に対して単一
の冷却帯を構成するか、あるいは反応器の中心軸
から水平断面において扇状に拡がる少なくとも２
個の冷却帯に区分使用される様構成されている。
又冷却帯毎に少なくとも１個の冷却液供給管およ
び冷却液蒸気の導出管を有している。上記の冷却
帯の構成に従つて、これら冷却管の下端は、冷却
帯毎に、単一冷却帯の場合にあつては、冷却管の
配列されている同心円の数より少ない数の同心円
上に設置される少なくとも１個の環状の管よりな
る二次分流構造中の何れかの二次分流管１６に、
あるいは複数の冷却帯の場合にあつては、これら
それぞれの環状の二次分流管１６が冷却帯毎の円
弧に分割された少なくとも２個の円弧状管からな
る二次分流構造中の何れかの二次分流管１６に連
結されている。各二次分流管１６は、それぞれ連
結管１７により、単一の冷却帯の場合にあつては
１個の環状の管からなる一次分流管１８に、ある
いは複数の冷却帯の場合にあつてはこの管が冷却
帯毎の円弧に分割された少なくとも２個の円弧状
管からなる一次分流構造中の何れかの一次分流管
１８に接続されている。又これら冷却管の上端
は、分流構造と同様冷却帯毎に、単一冷却帯の場
合にあつては、冷却管の配列されている同心円の
数より少ない数の同心円上に設置される少なくと
も１個の環状の管からなる一次合流構造中の何れ
かの一次合流管１９に、あるいは複数の冷却帯の
場合にあつては、これらそれぞれの環状の一次合
流管１９が冷却帯毎の円弧に分割された少なくと
も２個の円弧状管からなる一次合流構造中の何れ
かの一次合流管１９に連結されている。各一次合
流管は、二次分流管の場合と同様に、それぞれ連
結管２０により、単一の冷却帯の場合にあつては
１個の環状の二次合流管２１に、あるいは複数の
冷却帯の場合にあつては、環状の二次合流管２１
が冷却帯毎の円弧に分割された少なくとも２個の
円弧状の管からなる二次合流構造中の何れかの二
次合流管２１に接続されている。これらの一次お
よび二次の分流管と合流管は、何れも略水平に設
置され、半径方向に相隣れる二次分流管および一
次合流管は、それぞれ２段の高さの異なる位置に
整列せしめられている。二次分流管１６は触媒受
７および８のガス透過部の下端より若干下に、一
次分流管１８は更にその若干下に、一次合流管１
９は両触媒受のガス透過部の上端より若干上に、
二次合流管２１は更にその若干上に設置されるこ
とが好ましい。これら冷却管の配置および配列方
式、一次および二次の分流構造、一次および二次
の合流構造についてのより詳細な説明は、前記２
提案に記載されている。

二次合流管２１には、冷却帯毎に、少なくとも
１個の反応器外に通じる冷却液蒸気の導出管２３
が接続されている。又二次合流管２１およびこれ
より上方におけるこの各冷却液導出管２３の内部
に内管として冷却液供給管２２が設置されてい
る。この各冷却液供給管は、所属する冷却帯の二
次合流管２１を垂直下方に貫通し、触媒層内を略
垂直に下方に延び、同一冷却帯の一次分流管１８
に連通せしめられている。この例において、一次
分流管１８の上面と二次合流管２１の下面とに挾
まれる間における各冷却液供給管２２は、他の二
重管の内管として設けられ、この二重管部分にお
ける内管と外管との間の環状部は、上端において
二次合流管２１より上方にある二重管の環状部即
ち冷却液蒸気の導出管２３に、下端においては一
次分流管１８にそれぞれ連通せしめられている。
この様に冷却液供給管２２の触媒層貫通部に二重
管を使用する理由は、冷却液供給管２２のこの部
分において、冷却液が触媒層内の発熱により加熱
沸騰せしめられ、発生する冷却液の蒸気により冷
却液の下降が阻害されるのを防止する目的で、外
管と内管との間の環状空間に冷却液と同一温度の
冷却液およびその蒸気を流通せしめ、高温の触媒
層から冷却液供給管２２内への熱伝達を零または
僅少にならしめる為である。従つてこの部分にお
ける二重管は、条件によつては外管の代りに断熱
材を使用した断熱構造としても良い場合がある。

上記した冷却液およびその蒸気の通路構造にお
いて、冷却帯毎に、各冷却液供給管２２から供給
される冷却液は、まず一次分流管１８から多数の
連結管１７を経て二次分流管１６に分流し、二次
分流管１６において更に多数の冷却管に分流し、
冷却管内において、触媒層内における反応熱を吸
収して冷却液自体が沸騰して冷却液の蒸気とな
り、各冷却管からの冷却液蒸気が、冷却帯毎に、
一次合流管１９において合流し、多数の一次合流
管内の冷却液の蒸気が更に連結管２０を経て二次
合流管２１に合流し、最終的に冷却液導出管２３
と冷却液供給管２２とに挾まれる環状空間を経て
反応器外に去る。

一方、反応器の中心軸に沿つてチユーブが略垂
直になる様設置されているシエルアンドチユーブ
型の熱交換器４は、反応器外からのガス導入主管
２４が、外殻５の上部を貫通し上部管板２６の下
方のシエル側に開口する様に、この管板にガスタ
イトに接続されている。この熱交換器の下部管板
２７には、ガス導入副管２５が、反応器外から隔
壁１０ｂおよび１０ａを貫通して、下部管板２７
の上方のシエル側に開口する様、下部管板２７に
ガスタイトに接続されている。又熱交換器の外殻
５の下部は、このガス導入副管２５の周囲を所望
の距離を隔てて囲む外管として隔壁１０ａに接続
されている。上部管板２６と下部管板２７とに挾
まれる間におけるこの熱交換器の内部構造は、通
常のシエルアンドチユーブ型の熱交換器と略同様
であつて、主としてチユーブ２８およびバッフル
プレート２９よりなつている。大部分の原料ガス
は、導入主管２４から供給され、熱交換器のシエ
ル側を通る間に、触媒層を流出する高温の生成ガ
スと熱交換して、反応開始温度まで予熱され、熱
交換器の外殻５の下部にある開口３０から、ガス
通路１２ａ，１２ｂおよび内側触媒受７を経て、
触媒層内を全ての半径方向に均一に内側から外側
へ向けて流れる。ガスが触媒層を通過する間に所
望の反応が生起し、その際に発生する反応熱の略
全量が、前記の通り、冷却液に吸収される。反応
が終了し、反応熱の略全量が冷却液に吸収された
後の尚高温にある生成ガスは、外側触媒受８およ
び抵抗板１１ｂを経て、ガス通路１３ａに流出
し、このガス通路を経て熱交換器４の外殻下部に
設置されている二重管の外管と内管との間の環状
空間を経て、この熱交換器のチユーブ２８内に流
入せしめられる。チユーブ２８内を通過する間
に、この高温の生成ガスは、前記の通り、管２４
から供給される大部分の原料ガスと熱交換し、原
料ガスが予熱されると共に、生成ガスの温度が降
下せしめられる。この熱交換により低温となつた
生成ガスは、チユーブ２８から熱交換器４の上部
外殻内に流出した後、ガス連結管３３を経てガス
通路１３ｂに流入し、次いで耐圧外殻の円筒部１
および下部蓋３の内面に沿つて流れ、最終的に反
応器の生成ガス出口３４から反応器外に去る。

上記の反応器内部構造とこの構造に伴なうガス
の通路構成により、熱交換器外殻の内側の圧力は
この外殻の外側の圧力より高く、内側触媒受７に
おいても、内側の圧力は外側の圧力より高く、外
側触媒受、隔壁１０ａおよび隔壁１０ｂにおいて
も同様な圧力関係にすることが出来る。この様な
反応器内の圧力分布に基ずき、反応器内の諸隔壁
の設計は、外圧が内圧より大である場合に使用さ
れる圧壊に対する座屈抵抗力を基準とした強度計
算法から、内圧が外圧より大である場合に使用さ
れる引張応力を基準とした強度計算法に転換可能
となつて、通常の板材の強度特性上、肉厚の薄い
板材の使用が出来ることとなる。

第１図において、反応器の下端にあつて反応器
外に連通するガス導入副管２５は、反応器の操業
開始の際に、触媒を還元する場合の還元ガスの導
入口、触媒層を加熱する為の高温ガスの導入口あ
るいは通常操業の際に熱交換器４で予熱された後
の原料ガスの温度制御用低温原料ガスの導入口、
触媒層における反応が余りにも激し過ぎる場合に
希釈ガスとして使用する所望の温度に制御された
不活性ガスあるいは反応生成ガス等の導入口とし
て使用される。又下部蓋３に設置されている閉鎖
フランジ３５は、使用済触媒の排出口である。触
媒は上部蓋のマンホール３６から管状部材よりな
る冷却液通路構造物の管外に充填される。この様
な冷却液通路、熱交換器、両触媒受、隔壁１０
ａ，１０ｂ等の取り付け構造により、触媒を排出
口３５から抜き出し、更に上部蓋２を上方に取り
去つた後、各冷却帯を構成する冷却液通路構造
物、熱交換器、および触媒受、隔壁１０ａと１０
ｂ等からなるブロツク状構造物等を、この順に耐
圧外殻内から上方に抜き出すことが可能となり、
この発明反応器の保守点検は、前記２提案に比し
著しく便利になつている。

第２図および第３図は、この発明による反応器
の他の例である。第１図の例が単一の円筒状の触
媒層を有していたのに対し、この例は、第１図の
例における円筒状触媒層を、異なる半径方向の位
置において内側触媒受から外側触媒受に向けて半
径方向に延びる垂直は隔壁により、４等分し、且
つ分割された後の各触媒層のそれぞれに第１図の
場合と同様の独立した１個の冷却帯を設置した例
である。第２図は、この例の反応器についての第
１図と同様な垂直断面図である。又第３図は第２
図に示した反応器の水平断面図であつて、、上記
の円筒状触媒層が、半径方向に延びる垂直な隔壁
３７ａ，３７ｂ，３７ｃおよび３７ｄにより、第
１触媒層６ａ，第２触媒層６ｂ，第３触媒層６ｃ
および第４触媒層６ｄに４等分されている状態を
示す。第３図における各触媒層は、第１触媒層６
ａにあつては第２図のＡの高さにおける水平断面
を、第２触媒層６ｂにあつてはこの触媒層の為の
冷却液通路構造物およびこの触媒層用蓋３８が取
り去られた状態に対する第２図Ｂの高さにおける
平面図を、第３触媒層に６ｃにあつてはこの触媒
層の為の冷却液通路構造物および触媒層用蓋３８
を取り付けた状態に対する第２図のＣの高さにお
ける平面図を、第４触媒層６ｄにあつてはこの触
媒層の為の冷却液通路構造物が取り付けられてい
るが触媒層用蓋３８が取り去られている状態に対
する第２図のＣの高さにおける平面図をそれぞれ
示している。又この例にあつては、原料ガスが第
１触媒層から第４触媒層に向けて各触媒層を直列
に且つ各触媒層においては半径方向に流通せしめ
られる点で第１図の反応器とは基本的に異なる。
更にこの例においては、多くの種類が可能である
各触媒層に対する原料ガスの流通法のうち、原料
ガスが、先ず第１触媒層６ａにおいて内側から外
側への半径方向に、次に第２触媒層６ｂにおいて
外側から内側への半径方向に、続いて第３触媒層
６ｃにおいて内側から外側への半径方向に、更に
その次の第４触媒層６ｄにおいて外側から内側へ
の半径方向に流通せしめられる場合が選択されて
いる。

この例の反応器において、熱交換器４は、第１
図と同様反応器の中心軸に沿つて垂直に設置され
ている。この熱交換器の外殻５から円筒状のガス
通路１２を隔てて、ガス透過性内側触媒受７が円
筒状に設置されている。この円筒状内側触媒受７
の構成材料の一部である前記同様の多孔板は、孔
を設けることなく上方および下方に延長され、そ
の上端には、環状の閉塞板９が前記同様熱交換器
の円筒状外殻５との間に設置されていて、ガス通
路１２を他の空間からガスタイトに隔離し、その
下端は後記する隔壁１０ａにガスタイトに接続さ
れている。この閉塞板９は、各触媒層用蓋３８を
取り付ける為のフランジを兼ねている。円筒状の
ガス透過性外側触媒受８は、内側触媒受７の外側
である且つ内側触媒受に対向する高さに設置され
ている。円筒状外側触媒受８の構成材料の一部で
ある多孔板は、孔を設けることなく上方および下
方に延び、上方においては閉塞板９と同一平面を
形成するフランジ１４に接続され、下方において
は下部蓋３の内面と触媒層とを区画する為の隔壁
１０ａを形成している。フランジ１４には、多数
のガス流通孔３９が全周に亙つて設けられてい
る。前記した触媒層を区画する隔壁３７ａ，３７
ｂ，３７ｃおよび３７ｄは、それぞれ第３図に示
した位置おいて、内側触媒受７と外側触媒受８と
の間に半径方向に延びる且つ略垂直な隔壁として
設置され、その上端には閉塞板９およびフランジ
１４と一体となつているフランジ１４ａが設けら
れ、その下端が隔壁１０ａにガスタイトに接続さ
れている。外側触媒受８の外側には、円筒状のガ
ス通路４０を隔てて、円筒状隔壁１０ｂが設置さ
れている。この隔壁１０ｂはその上端および下端
において、それぞれ外側触媒受８の上方および下
方への前記延長部分にガスタイトに接続され且つ
その外側表面には断熱材４３が取り付けられてい
る。この例において、前記円筒状のガス通路１２
および４０は、主としてガスを、例えば第２触媒
層から第３触媒層へあるいは第１触媒層から第２
触媒層へと、内側触媒受の内側あるいは外側触媒
受の外側において、円周方向に沿つて流動せしめ
ることに使用されるガス通路であつて、第１触媒
層に隣接する１２ａおよび４０ａ、第２触媒層に
隣接する１２ｂおよび４０ｂ、第３触媒層に隣接
する１２ｃおよび４０ｃ、第４触媒層に隣接する
１２ｄおよび４０ｄと、それぞれ区分した名称に
することが出来る。この例における両ガス通路１
２および４０においては、ガスが分割された各触
媒層に前記の順序で流通せしめられる様、又ガス
が各触媒層内において円周方向と上下方向の両方
向に対して均一に流れる様、ガス通路１２ａと１
２ｂとの間にはガス通路隔壁４１ａが隔壁３７ａ
の延長面上に設置されて、ガス通路１２ａと１２
ｂとの間のガス流通を遮断し、ガス通路４０ａと
４０ｂとの間には多孔抵抗板１１ａが隔壁３７ａ
の延長面上に設置され、ガス通路４０ｂと４０ｃ
との間にはガス通路隔壁41bが隔壁３７ｂの延長
面上に設置されてガス通路４０ｂと４０ｃとの間
のガスの流通を遮断し、ガス通路１２ｂと１２Ｃ
との間には多孔抵抗板１１ｂが隔壁３７ｂの延長
面上に設置され、ガス通路１２ｃと１２ｄとの間
にはガス通路隔壁４１ｃが隔壁３７ｃの延長面上
に設置されてガス通路１２ｃと１２ｄの間のガス
流通を遮断し、ガス通路４０ｃと４０ｄとの間に
は多孔抵抗板１１ｃが設置され、ガス通路１２ｄ
と１２ａとの間にはガス通路隔壁４１ｄが隔壁３
７ｄの延長面上に設置されてガス通路１２ｄと１
２ａとの間のガス流通を遮断し、ガス通路４０ｄ
と４０ａとの間にはガス通路隔壁４１ｅが隔壁３
７ｄの延長面上に設置されてガス通路４０ｄと４
０ａとの間のガス流通を遮断する様設備されてい
る。

冷却液通路構造物は、第１図に示した例と略同
様である故説明を省略する。この例の反応器構造
にあつても、上部蓋２を上方に取り去つた後、各
触媒層用蓋３８を取り去れば、各冷却液通路構造
物を各触媒層毎に上方に抜き出すことが出来る。
熱交換器４は、第１図の例と同様なシエルアンド
チユーブ型であるが、この例においては原料ガス
がチユーブ内に流通せしめられる様設備されてい
る。

反応器外からガス導入主管２４により供給され
る原料ガスは、熱交換器４の多数のチユーブ２８
内に流入し、チユーブ内を通過する間に、シエル
側を流れる高温の第４触媒層流出ガス即ち生成ガ
スと熱交換して予熱される。予熱された原料ガス
は、熱交換器の下部管板２７より下部にある外殻
５のガス通路１２ａに面する部分に設けられた開
口３０を経てガス通路１２ａに流出せしめられ
る。このガスは、更にガス通路１２ａから内側触
媒受７を経て第１触媒層６ａ内を内側から外側に
向けて流れ、ガス通路４０ａに流出せしめられ
る。ガスがこの第１触媒層６ａ内を通過する間に
反応の一部が進行する。ガスは、このガス通路４
０ａから多孔抵抗板１１ａを経てガス通路４０ｂ
に移動せしめられ、続いて第２触媒層６ｂ内を外
側から内側に向けて流れ、ガス通路１２ｂに流出
せしめられる。ガスが第２触媒層６ｂを通過する
間に反応が更に進行する。ガスは更に、ガス通路
１２ｂから１２ｃに多孔抵抗板１１ｂを経て移動
せしめられ、続いて第３触媒層６ｃ内を内側から
外側に向けて流動し、ガス通路４０ｃに流出せし
められる。ガスがこの第３触媒層６ｃ内を通過す
る間に反応が更に進行する。ガスは、更にガス通
路４０ｃから多孔抵抗板１１ｃを経てガス通路４
０ｄに移動せしめられ、続いて第４触媒層６ｄ内
を外側から内側に向けて流れガス通路１２ｄに流
出せしめられる。ガスがこの第４触媒層を通過す
る間に反応は更に進行して完了する。以上により
反応を完了してガス通路１２ｄに流出した高温の
生成ガスは、ガス通路１２ｄに面し熱交換器の外
殻５のシエル部の下部にある開口３２から、この
熱交換器のシエル側に流入せしめられ、前記の通
りチユーブ側を流れる原料ガスと熱交換して冷却
され、熱交換器の外殻５の上部のシエル部にある
他の開口３１から、反応器内の上部空間に流出せ
しめられる。この冷却された生成ガスは、更にこ
の上部空間から、前記のフランジ１４に設けられ
ているガス流通孔３９を経て、ガス通路１３を耐
圧外殻１の内面に沿つて流れ、最終的にガス出口
３４から反応器外に去る。以上のガス流通経路に
おいて、ガスが各触媒層を通過する間に反応の進
行に伴なつて発生する反応熱が冷却液に吸収され
ることに関しては第１図の場合と同様である。こ
の例の様に円筒状の単一触媒層を水平断面におい
て扇状の少なくとも２個に分割し、これら分割さ
れた触媒層にガスを直列に流通せしめ、且つ各触
媒層においてはガスを半径方向に流すことによ
り、同一のガス量を同一量の同一触媒に接触せし
めて反応を生起せしめる場合に、各触媒層内にお
けるガスの線速度を上昇せしめることが出来るの
で、ガスから冷却管１５への熱の移動に対する抵
抗が小となり、反応熱を冷却管に吸収せしめる際
の総括伝熱係数が大となつて、第１図の例の本発
明反応器に比し冷却管の数および触媒層の体積の
うちの冷却管により占められる部分の体積を全体
として減少せしめことが出来る。

第４図は、第１図および第２，３図に示した如
きこの発明反応器に使用出来る熱交換器の他の例
である。第４図に示した熱交換器も一種のシエル
アンドチユーブ型の熱交換器であるが、各チユー
ブ２８がシエルの内部において螺旋状に設置され
ていることが第１図および第２図に示した熱交換
器とは異なる。シエル内における螺旋状のチユー
ブ２８は、直径の異なる多数の同心円上にあり、
半径方向に相隣れる螺旋状チユーブ間において
は、円周方向に対し所望の間隔を置いて設置され
た直径の小なる棒状スペーサー４２により、螺旋
状チユーブ間の間隔が保持され、シエル側を通過
するガスの為の通路が確保されている。この様な
螺旋状チユーブを有するシエルアンドチユーブ型
熱交換器は、比較的小なるシエル内空間に多量の
伝熱面積を収容することが出来、この発明の為の
熱交換器として望ましい型のものである。

この発明の利点の第１は、水素を多量に含有す
る高温高圧のガスを取り扱う為の反応器おいて、
耐圧外殻を比較的低温に保持することにより、耐
圧外殻の為の材料として炭素鋼の使用を可能とし
つつ且つ比較的に肉薄の材料で製作された耐圧外
殻内部用の円筒状あるいは半径方向の隔壁の使用
を可能としたことにある。耐圧外殻の内部におい
て使用される上記の如き隔壁は、通常水素を多量
に含有する高温高圧のガスとの接触を避けること
が出来ない故、この様な隔壁には、前記水素脆化
を回避する観点から不銹鋼の使用が必要となる
が、この発明反応器にあつては、不銹鋼の使用量
が減少するので、従来の反応器および前記２提案
に比し、反応器を安価に製作することが出来る。
反応器が大きくなる程この利点の効果は大とな
る。この利点についての具体的設計例を後記す
る。

この発明の第２の利点は、第１の利点を可能と
する為に発生した反応器内部構造の若干の複雑化
に起因して生ずる反応器の保守点検の困難さを、
冷却液の供給管および冷却液蒸気の導出管を共に
反応器の上部蓋に設置し、冷却液通路構造物を上
方に抜き出すことを可能ならしめることで解決し
た点にある。従つてこの発明反応器にあつては、
保守点検あるいは補修の為の作業が著しく容易で
ある。

この発明の第３の利点は、第１の利点について
の説明にも拘わらず、冷却液通路構造物にあつて
は、炭素鋼を使用し得る場合が多いことである。
即ち、冷却液通路構造物にあつては、反応器の操
業中において、その内部に加圧下に沸騰しつつあ
る冷却液が流れていて、この冷却液の温度は、触
媒層を流れているガスの温度に比し遥かに低い。
又この冷却液通路構造物を構成する金属と冷却液
との間における伝熱抵抗は、この金属と触媒層を
流れるガスとの間の伝熱抵抗に比し遥かに小であ
る故、冷却管表面の温度は、冷却液の温度より若
干高い程度の温度であり、ガスの温度に比し遥か
に低い故、第１の利点の説明の際に記載した隔壁
等に対しては不銹鋼の使用が必要な場合にあつて
も、冷却液通路構造物には炭素鋼の使用が可能で
ある場合が多い。冷却液通路構造物に炭素鋼を使
用する場合においては、この構造物の表面温度が
350℃以下好ましくは330℃以下に保持されること
が重要である。この表面温度の下限は、有効に利
用出来る冷却液の蒸気を発生せしめる観点から
100℃である。又炭素鋼の表面温度350℃以下で使
用すれば、この発明による反応器を使用し、水素
と窒素からなる混合ガスを原料としてアンモニア
を製造する場合にあつても、この構造物の表面に
おいて鉄の窒化物の生成による一種の腐食が進行
して、冷却帯構造物が強度的に脆化する恐れがな
くなり使用上安全である。

この発明反応器には、前記の第１〜第４図に記
載されていない多くの実施態様がある。以下にお
いては、上記までの説明に記載されなかつた実施
態様の主なものにつき説明する。前記の第２およ
び第３図に示したこの発明反応器の例は、触媒層
を半径方向に延びる垂直な４個の隔壁で４等分し
た例であつた。この様な触媒層の分割には各種の
分割法があり、４等分することが唯一の方法では
ない。例えば１個の円筒状触媒層を、大きさの異
なる複数の触媒層に２分あるいは３分する方法も
ある。どの様に分割することが最適となるかは、
目的とする反応の種類、触媒の性格、反応器の大
きさ等により異なり一概には言えない。通常２〜
４個の触媒層に分割するのが良い。余りにも多く
の触媒層に分割することは、反応器の内部構造を
複雑にする故好ましくない。又上記の如く少なく
とも２個に分割された触媒層にガスを直列に流通
せしめることが望ましく、並列に流通せしめて
も、前記した触媒層分割の効果は得られない。分
割された触媒層の一部においてはガスが並列に流
通せしめられ、全体としては直列に流通せしめら
れることが望ましい場合もある。又上記の如く分
割された触媒層を使用する場合において、原料ガ
スが最初に流入せしめられる触媒層には冷却液通
路構造物を設置しないことの望ましい場合があ
る。即ち、冷却液通路構造物を設置しないかある
いは冷却管本数の非常に少ない冷却液通路構造物
の設置により、最初の触媒層を断熱反応とし、原
料ガスの予熱が不充分な場合にあつても、反応熱
によりガスの温度を所望の温度まで上昇せしめる
ことが出来る。前記に説明した例は、原料ガスと
の熱交換により冷却された生成ガスが、反応器の
耐圧外殻の内面に沿つて下向きに流動する場合で
あつたが、反応器内の隔壁の構造を変更すること
により、このガスを反応器の耐圧外殻の内面に沿
つて上向に流すことも出来る。この様な本発明反
応器の内部におけるガス流路の変更は、ある程度
経験のある技術者にとつては容易なことである故
説明を省略した。又冷却液を各冷却管に分流せし
める為の分流構造および反応熱を吸収して蒸発し
た冷却液の蒸気をこの蒸気の導出管に合流せしめ
る為の合流構造においては、熱交換器４に使用さ
れている如き管板を使用する構造とすることも出
来る。しかしこれら両構造に管板構造を使用した
場合には、触媒の充填の際に触媒粒の通過可能な
貫通孔を有する管板構造を使用する必要があり、
又ガス側の圧力と冷却液側の圧力には大きな差の
ある場合が多く、管板用材料として肉厚の大なる
板の使用が必要となる故、一般的には、第１〜第
３図に示した例の如く、これらの両構造を管状素
材により組み立てられた構造とすることが好まし
い。又この発明反応器においては冷却液蒸気の導
出管２３から冷却液を含まない蒸気のみを取り出
すことが可能である。触媒層流出ガスと原料ガス
とを熱交換せしめる為の熱交換器としては、シエ
ル側とチユーブ側との間の圧力差が比較的に小で
ある故、管板構造を有する通常のシエルアンドチ
ユーブ型熱交換器とすることが便利である。この
様なシエルアンドチユーブ型熱交換器において
も、前記の如きシエル内においてチユーブが螺旋
状に配列されているものが、比較的小なるシエル
内体積の中に大なる伝熱面積を収容出来る点で好
ましい。

この発明における冷却液としては、水、ジフエ
ニールとジフエニールオキサイドとの混合物、ア
ルキルベンゼン類、アルキルナフタリン類等の如
き熱分解温度が高く且つ酸化され難い常温におい
て液状を保持出来る物質が好ましい。この発明反
応器にこれらの物質を冷却液として使用する際に
は、所望の温度においてこれ等の冷却液が沸騰す
る様に適当な圧力下に使用されることが好まし
い。前記各冷却液通路構造物中におけるこれら冷
却液の沸騰圧力を変化せしめることにより、冷却
帯毎に、その冷却液通路構造物が設置されている
触媒層の反応温度を制御することが出来る。又こ
の発明反応器にあつては、各触媒層内における冷
却管の配列を調整することにより、各触媒層内に
おいて、目的とする反応の為の最適温度分布をそ
の触媒層内のガスの流動方向に沿つて形成せしめ
ることが出来、その結果として、反応の種類、原
料ガスの組成、反応圧力等が所望の条件に定めら
れた場合に、例えば同一量の原料ガスから同一量
の製品を取得する為の最小な反応器を設計出来る
ことは、前記２提案と同様であるが、このことに
ついては、前記２提案に詳わしく記載されている
のでその詳細を省略する。尚この発明反応器の各
触媒層において、二次分流管１６の上面より下部
および一次合流管１９の下面より上部には、触媒
粒より若干粒径の小なる触媒効果の無い粒状物質
例えばアルミナ粒を充填しておくことが触媒量節
減の観点から望ましく、この点においても前記２
提案と同様である。更にこの発明反応器におい
て、反応器の耐圧外殻の内面に最も近い距離にあ
る内部隔壁の外面には、第１図の如く断熱材を取
り付けておくことが、耐圧外殻をより低温に保持
する為に有効である。しかし上記の如く、各触媒
層の下部に触媒作用のない粒状物質を充填した場
合には、第２図の例の如く耐圧外殻の内面に最も
近い隔壁の底面に対する断熱材の取り付けは省略
出来る場合がある。

この発明による反応器は、水素と窒素の混合ガ
スを原料とするアンモニアの製造、水素と一酸化
炭素および／または二酸化炭素との混合ガス原料
とするメタノール、エタノール、プロピルアルコ
ール、ブチルアルコール等の低級および中級脂肪
族一価アルコールの製造、同様な原料ガスから炭
素数１〜10の脂肪族飽和炭化水素の製造、炭素数
１〜10の低級および中級オレフイン類の水素添加
による脂肪族飽和炭化水素類の製造等、水素を多
量に含有する原料ガスを比較的高い圧力下に触媒
と接触せしめつつ行なわれる反応の為の反応器と
して優れている。

設計例水素75モル％窒素25モル％からなる混合ガスを
150Kg／cm²Ｇの圧力において鉄触媒と接触せしめ
てアンモニアを製造する場合につき、設計を実施
した。この設計例における工程が第５図に示して
ある。第５図において、５１は第１図に示したも
のと同様であるが、熱交換器には第４図に示した
ものを装着したこの発明による反応器である。第
５図の工程において、原料ガスは、管６７から反
応器５１のガス導入主管２４に供給される。前記
の通りに、この反応器内において反応を終了した
ガス状アンモニアを含む生成ガスは、ガス出口３
４から管５９を経て反応器外に流出し、先ず水冷
却器５２において冷却されて一部の生成アンモニ
アが凝縮液化された後、管６０を経て液体アンモ
ニアを熱交換の相手方とする深冷熱交換器５３に
流入し、この深冷熱交換器５３により更に冷却さ
れて残部のアンモニアの大部分が凝縮液化され、
次に管６１を経て分離器５４に移送されて、凝縮
した液体アンモニアが分離され、管６２から製品
として抜き出され、未凝縮の未反応ガスは管６３
を経て、管６４から供給される新規な原料ガスと
共に、循環圧縮機５５において昇圧された後、管
６６および６７を経て反応器５１に再循環され
る。反応器の操業開始の際には、管６６から流出
する循環圧縮機の出口ガスの大部分を、加熱器５
６に導入し、例えば管６８から供給される燃料の
燃焼により所定の温度に加熱した後、管６５を経
て、反応器のガス導入副管２５から反応器内に導
入し、触媒層の昇温を行ないつつ、ガス出口３４
から前記の通り、管６０，６１，６２，６３を経
てガスの循環を実施する。触媒層が所定の温度に
到達した後、ガスの反応器への流入口を逐次副管
２５から主管２４に切替て、通常の操業に移行す
る。一方この例においては、触媒層の為の冷却液
として水が使用されていて、冷却管１５内におい
て反応熱を吸収して沸騰した加圧下の水は、気液
混相物として管２３を経て反応器外に出て、更に
管６９を経て分離器５８に流入し、水蒸気と未蒸
発の水に分離される。分離された水蒸気は、管７
１から取り出され所望の用途に供給される。分離
器５８において分離された未蒸発の水は、ポンプ
５７により管７０を経て冷却液供給管２２へ再循
環される。この未蒸発分離水の再循環は、ポンプ
５７を使用することなく、重力流下法によつても
実施することが出来る。管７１から抜き出された
水蒸気と同量の補給用ボイラー用水が管７２から
供給される。尚この例における反応器の耐圧外殻
および冷却液通路構造物は何れも炭素鋼製であ
り、反応器内の他の隔壁、部品等は不銹鋼製であ
る。この設計によるガスの量、反応器の大きさ等
に関する諸元は下記の通りである。

耐圧外殻円筒部内径…3650mm 耐圧外殻円筒部の長さ…17400mm 内側触媒受の内径…1730mm 外側触媒受の外径…3350mm 触媒の充填高さ…15000mm 冷却管の外径…38mm 冷却管の総数…500本冷却帯の数…６ガス用熱交換器の伝熱面積…4000m² 熱交換器入口原料ガス量…500000Nm³／hr 熱交換器入口原料ガス温度…50℃ 触媒層入口原料ガス温度…400℃ 触媒層出口生成ガス温度…500℃ 熱交換器出口生成ガス温度…70℃ 冷却管用冷却水の圧力…120Kg／cm²Ｇ液体アンモニアの生成量…41600Kg／hr 発生水蒸気圧力…120Kg／cm²Ｇ発生水蒸気量…80000Kg／hr 尚この例と比較することを目的として、反応器
内に流入する予熱されていない原料ガスが、反応
器内において最初に耐圧外殻の内面に沿つて流
れ、次いで熱交換器に流入して、触媒層流出ガス
により予熱される様に、反応器内部の隔壁類を設
計した場合には、同様の不銹鋼で製作された前記
の隔壁、触媒受およびその他の部品等の重量が上
記の例に比較して約40トン大となる。これらの隔
壁、触媒受、その他の部品等は全て不銹鋼製であ
る故、これら内部品の製作に要する費用は相当高
価になる。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明による反応器の一例の垂直断
面図、第２図はこの発明による反応器の他の例の
垂直断面図、第３図は第２図による反応器の水平
断面図、第４図はこの発明反応器に使用する熱交
換器の他の例、第５図はこの発明反応器を使用し
たアンモニア製造の工程例。記号、１……耐圧外殻円筒部、２……耐圧外殻
上部蓋、３……耐圧外殻下部蓋、４……熱交換
器、５……熱交換器外殻、６……触媒層、６ａ…
…第１触媒層、６ｂ……第２触媒層、６ｃ……第
３触媒層、６ｄ……第４触媒層、７……内側触媒
受、８……外側触媒受、９……閉鎖板、１０ａ，
１０ｂ……隔壁、１１ａ，１１ｂ，１１ｃ……多
孔抵抗板、１２……ガス通路、１２ａ，１２ｂ…
…ガス通路、１３ａ，１３ｂ……ガス通路、１
４，１４ａ……フランジ、１５……冷却管、１６
……二次分流管、１７……連結管、１８……一次
分流管、１９……一次合流管、２０……連結管、
２１……二次合流管、２２……冷却液供給管、２
３……冷却液の蒸気導出管、２４……ガス導入主
管、２５……ガス導入副管、２６……上部管板、
２７……下部管板、２８……チユーブ、２９……
バツフルプレート、３０，３１，３２……開口、
３３……ガス連結管、３４……ガス出口、３５…
…触媒排出口、３６……マンホール、３７ａ，３
７ｂ……放射状隔壁、３７ｃ，３７ｄ……放射状
隔壁、３８……触媒層用蓋、３９……ガス流通
孔、４０……ガス通路、４１ａ，４１ｂ……ガス
通路隔壁、４１ｃ，４１ｄ……ガス通路隔壁、４
１ｅ……ガス通路隔壁、４２……スペーサー、４
３……断熱材、５１……反応器、５２……水冷却
器、５３……深冷熱交換器、５４……分離器、５
５……循環圧縮機、５６……加熱器、５７……ポ
ンプ、５８……分離器、５９〜７２……管。

Claims

【特許請求の範囲】１上下両端に蓋を有する円筒状耐圧外殻内に、
該耐圧外殻の中心軸に沿つて位置し該耐圧外殻と
共通な中心軸と略円筒形外殻を有する熱交換器、
該熱交換器外殻外面と該耐圧外殻内面とに挾まれ
る空間内に設置され且つ該耐圧外殻と略共通な中
心軸を有する直径の異なる２個の円筒状ガス透過
性触媒受により挾まれる空間内に充填される粒状
触媒からなる少なくとも１個の触媒層および該触
媒層の少なくとも１個内に垂直且つ該中心軸に対
し同心円的に配列せしめられる多数の冷却管を内
蔵し、多量の水素を含有する高温高圧の原料ガス
が該各触媒層の半径方向に流通せしめられて該触
媒層内の温度と圧力下においてガス状である発熱
接触反応の生成物が生成させられると共に該各冷
却管内に加圧下の沸騰温度にある冷却液が上向流
として流通せしめられて該反応に伴なって発生す
る反応熱が該液の蒸発潜熱により除去される反応
器において、該触媒層を最終的に流出せしめられる該生成
ガスが該熱交換器において最初の触媒層に流入
せしめられる低温の該原料ガスと熱交換冷却せ
しめられた後該耐圧外殻の内面に沿つて流通せ
しめられ、該反応器外から該液を該冷却管の下端へ供給
することおよび該冷却管の上端から該液の蒸気
あるいは該蒸気と該液とからなる混相物を該反
応器外へ導出することが該耐圧外殻の該上部蓋
を貫通する供給路あるいは導出路を通してそれ
ぞれ実施されることを特徴とする改良反応器。２該触媒層が、単一の円筒形触媒層として形成
される特許請求の範囲第１項記載の改良反応器。３該円筒形触媒層が、該中心軸に対して異なる
半径方向に有する垂直隔壁により、水平断面にお
いて略扇状形を有する少なくとも２個の触媒層に
分割されている特許請求の範囲第１項記載の改良
反応器。４該単一の円筒形触媒層内において多数の該冷
却管の全ての下端同志および上端同志がそれぞれ
相互に連通せしめられて単一の冷却帯に構成され
ると共に該液の供給路と該蒸気あるいは該蒸気と
該液とからなる混相物の導出路とがそれぞれ少な
くとも１個設置される特許請求の範囲第２項記載
の改良反応器。５該単一の円筒形触媒層内において多数の該冷
却管が該中心軸から異なる半径方向の範囲毎に区
画される少なくとも２個の該冷却帯に分割され該
各冷却帯毎に各冷却管の下端同志および上端同志
がそれぞれ連通せしめられ且つ該各冷却帯毎に少
なくとも１個の該供給路および該導出路が設置さ
れる特許請求の範囲第２項記載の改良反応器。６分割された該触媒層内に設置される各冷却が
単一の該冷却帯に構成され且つ少なくとも１個の
該供給路および該導出路を有する特許請求の範囲
第３項記載の改良反応器。７該供給路および該導出路が該耐圧外殻の上部
蓋を貫通する二重管として構成される特許請求の
範囲第１項、第４項、第５項あるいは第６項記載
の改良反応器。８該液を該上部蓋を貫通する該液の供給管から
該各冷却管へ分流せしめる構造および該各冷却管
から流出する該蒸気あるいは該混相物を該耐圧外
殻の上部蓋を貫通する該導出管に合流せしめる構
造が、主として管状素材により製作されている構
造物である特許請求の範囲第１項、第４項、第５
項あるいは第６項記載の改良反応器。９該熱交換器が、その上部および下部に管板を
有するシエルアンドチユーブ型のものである特許
請求の範囲第１項記載の改良反応器。１０該熱交換器の該各チユーブが該熱交換器外
殻内において螺旋状に湾曲せしめられる特許請求
の範囲第９項記載の改良反応器。１１少なくとも２個に分割された触媒層のう
ち、最初に原料ガスが流入せしめられる触媒層に
該冷却管が設置されていない特許請求の範囲第１
項あるいは第３項記載の反応器。１２該冷却管が、鉄と炭素以外の他の成分の合
計含有量において10重量％以下である鋼により製
作され且つ該冷却管の表面温度が100℃以上350℃
以下において使用される特許請求の範囲第１項記
載の反応器。１３直径の大なる方の該ガス透過性触媒受と該
耐圧外殻との間に少なくとも１層の円筒形断熱層
が設置される特許請求の範囲第１項記載の改良反
応器。