JPH0423669B2 - - Google Patents
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- JPH0423669B2 JPH0423669B2 JP58205358A JP20535883A JPH0423669B2 JP H0423669 B2 JPH0423669 B2 JP H0423669B2 JP 58205358 A JP58205358 A JP 58205358A JP 20535883 A JP20535883 A JP 20535883A JP H0423669 B2 JPH0423669 B2 JP H0423669B2
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- Japan
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- parts
- oil
- manufactured
- based ink
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Description
本発明は、水性インキに関し、更に詳しくは経
時安定性に優れ、且つ、紙などの吸収面はもちろ
んのこと、ガラス、金属、樹脂、などの非吸収面
においても筆跡の定着性及び耐水性に優れ、更に
は非吸収面が手などの油脂分で汚れていてもはじ
くことなく筆記できる水性インキに関するもので
ある。 従来、直接染料、酸性染料、塩基性染料などの
水性染料を使用した水性インキは、紙などに筆記
した際、滲み、裏移りが少ないという優れた特性
を有している反面、油性染料を使用した油性イン
キに比較して耐水性が劣り、又、非吸収面に筆記
可能にするためには、ポリビニルアルコール、ポ
リビニルピロリドンなどの水溶性樹脂をバインダ
ーとして使用する必要があり、これら水溶性樹脂
はガラス、金属、樹脂などの非吸収面に対する接
着強度が弱く、筆跡の定着性が劣り、更に基本的
に水溶性であるため非吸収面における筆跡の耐水
性が弱いという問題を有していた。 又、油性染料を使用した油性インキは、水性染
料を使用した水性インキに比較し、耐水性が極め
て良好なものの紙などに筆記した際、滲み、裏移
りが多いという問題があり、更に油性染料や、非
吸収面用インキを得る場合に使用する油溶性樹脂
などを溶解するために、芳香族系の溶剤を使用し
ており、蒸気毒性、臭気の問題があつた。 そこで、上記水性インキの耐水性の問題、油性
インキの滲み、裏移りなどの問題の解決を特開昭
57−59970号で図つたものであるが、更にガラス、
金属、樹脂などの非吸収面に対する定着性及び耐
水性をも油性インキに近づけんとし、本発明者は
樹脂を種々検討した結果、油性染料の溶解を妨げ
ることなく、水と前記水溶性有機溶剤の混合溶液
に安定に溶解し、かつ優れた定着性と透明で耐水
性の良好な皮膜をつくるベタイン型アクリル樹脂
を見出した。（特願昭58年119645号） ベタイン型アクリル樹脂の優れた定着性によ
り、非吸収面に筆記する場合にもカスレや縮みの
ない均一な筆跡が得られ、また、溶剤の蒸発によ
り油性染料を含んだ耐水性の良好な樹脂皮膜が形
成されるため、耐水性の筆跡となるのである。 更にベタイン型アクリル樹脂は、分子内に親水
性部と親油性部とを有するので、水と前記水溶性
有機溶剤の混合溶液に安定に溶解する。これによ
りインキとしての経時安定性に優れるものであ
る。 然し乍ら、前述したベタイン型アクリル樹脂を
使用した水性インキは、非吸収面が手などの油脂
分で汚れていると筆跡をはじいてしまう傾向にあ
る。 そこで、本発明者は、非吸収面が油脂分で汚れ
ていてもはじくことなく筆記できるようにするた
めに、種々の添加剤を検討した結果、遂に本発明
を完成したものである。 即ち、油性染料と、誘電率８以上で沸点が常圧
で80〜300℃である水溶性有機溶剤と、水からな
る水性インキに、下記一般式で表わされるベタイ
ン型アクリル樹脂と、両性界面活性剤とを包含せ
しめたことを特徴とする水性インキを要旨とする
ものである。 一般式 R1＝Ｈ、CH3、C2H5 R2＝R3＝CH3、C2H5 R4＝C1〜C18のアルキル基 ｌ＝２〜18 ｍ＋ｎ＝100〜1000 本発明のベタイン型アクリル樹脂と両性界面活
性剤との併用した水性インキが、何故油脂分で汚
れた非吸収面ではじくことなく筆記できるのかは
定かでないが以下の通りと推察される。 ベタイン型アクリル樹脂の有する親水性部は、
両性界面活性剤の１つであるベタイン型両性界面
活性剤と同じ構造を有するため、両性界面活性剤
と相溶し、更には両性界面活性剤が有する洗浄効
果により、油脂分を溶解せしめ筆跡のはじきを防
止している。 以下、本発明を詳細に説明する。 油性染料としては、ほとんどすべて使用可能で
あるが、特に酸性染料あるいは無機酸と、塩基性
染料の造塩により得られた油性染料が、水と前記
水溶性有機溶剤の混合溶液に安定に溶解するため
好ましい。 その具体例を挙げると、Alcohol Yellow2103、
同Red2305、同Blue2503、同Blue2505（以上、中
央合成(株)製）や、Vali Fast Blue1603（Ｓ）、SP
−Pink1、SP−Violet19、同21（以上、オリエン
ト化学工業(株)製）や、Aizen Spilon Fiery Red
BH、Aizen Spilon Pink BH、同Violet BH、
Aizen Spilon Red CBH（以上、保土谷化学工業
(株)製）などがあり、単独もしくは混合して使用可
能であり、その使用量は水性インキ全量の0.3〜
15重量％が好ましい。 水溶性有機溶剤としては、エチレングリコー
ル、ジエチレングリコール、トリエチレングリコ
ール、プロピレングリコール、エチレングリコー
ルモノメチルエーテル、エチレングリコールモノ
エチルエーテル、グリセリンなどのグリコール類
及びその誘導体や、モノエタノールアミン、ジエ
タノールアミン、イソプロパノールアミン、Ｎ−
メチルジエタノールアミン、Ｎ・Ｎ−ジメチルエ
タノールアミン、２−（２−アミノエチルアミノ）
エタノールなどのＮ−アルカノールアミン類や、
２−クロルエタノール、テトラヒドロフルフリル
アルコールなどのアルコール類や、アセトアミ
ド、ホルムアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ
−メチルホルムアミド、Ｎ−メチルプロピルアミ
ド、Ｎ・Ｎ−ジメチルアミドなどのアミド類や、
２−ピロリドン、Ｎ−メチル−２−ピロリドンな
どの窒素含有５員環ケトン類及び、γ−ブチロラ
クトン、γ−パレロラクトン、γ−カプロラクト
ン、γ−カプリロラクトン、δ−バレロラクトン
などのオキシカルボン酸の分子内エステル化合物
などの誘電率８以上で、沸点が常圧で80〜300℃
の条件を満たすものが挙げられ、単独もしくは混
合して使用可能であり、その使用量はインキ全量
に対して10〜60重量％が好ましい。 水の使用量は、インキ全量に対して10〜60重量
％が好ましい。 ベタイン型アクリル樹脂は、前記一般式におい
てｍとｎの割合を変えることにより親水性の大き
さを変化せしめることができるため、水と水溶性
有機溶剤の任意の割合の混合溶液に安定に溶解せ
しめることができる。 その具体例を挙げるとユカフオーマー・AM−
75＃202、同＃204、同＃205、同＃206（以上、三
菱油化フアイン(株)製）などがあり、これらの樹脂
の使用量は固形分換算で水性インキ全量に対して
0.1〜10重量％が好ましい。 両性界面活性剤としては、アンヒトール24B、
同86B（以上、花王アトラス(株)製）、ダブロール
BL（吉村油化学(株)製）などのアルキルカルボキシ
ベタイン型、レボン15（三洋化成(株)製）、リポミン
LA（ライオン(株)製）などのアルキルアミノカルボ
ン酸型、オバゾリン662Y（東邦化学工業(株)製）、
リポミンCOH、同SH（以上、ライオン(株)製）な
どのアルキルイミダゾリン型などが挙げられる。
その使用量は水性インキ全量に対して0.05〜3.0
重量％が好ましい。 尚、上記組成の他に、粘度等の物性調整のため
に、メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−
プロピルアルコール、イソープロピルアルコー
ル、などの低級アルコール類、アセトン、ジアセ
トンアルコールなどのケトン、ケトンアルコール
類などの水溶性有機溶剤を適宜添加することもで
きる。 更に、筆記具のペン先乾燥防止のために尿素類
を添加したり、公知の防腐、防カビ剤を適宜使用
することも可能である。 以下、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明
するが、実施例中「部」とあるのは「重量部」を
示す。 実施例 １ Vali Fast Blue 1603（Ｓ）（オリエント化学工業
(株)製） 5.0部 ユカフオーマー・AM−75＃206（三菱油化フアイ
ン(株)製）ベタイン型メタクリル酸エステル重合
体、30％エタノール溶液） 10.0部 γ−ブチロラクトン〔誘電率（以下εで示す）＝
39、沸点（以下ｂ・ｐ・で示す）＝204.0℃〕
40.0部 水 44.0部 アンヒトール 24B（花王アトラス(株)製、アルキ
ルカルボキシベタイン型両性界面活性剤） 1.0部 上記油性染料とユカフオーマーAM−75＃206
をγ−ブチロラクトン中に入れ撹拌し、溶解後水
を加え、１時間撹拌し、アンヒトール24Bを加
え、さらに１時間撹拌して青色の水性インキを得
た。 実施例 ２ SP−Green＃26 4.0部 SP−Yellow＃51（以上、オリエント化学工業(株)
製） 1.5部 ユカフオーマー・AM−75＃206 10.0部 γ−ブチロラクトン 40.0部 水 44.0部 リポミンLA（ライオン(株)製、アルキルイミダゾリ
ン型両性界面活性剤） 0.5部 以上の成分を実施例１と同様の操作を行い、緑
色の水性インキを得た。 実施例 ３ SP−Pink＃１ 1.0部 SP−Violet＃21（以上、オリエント化学工業(株)
製） 3.0部 ユカフオーマー・AM75＃205（三菱油化フアイン
(株)製、ベタイン型メタクリル酸エステル重合体、
固型分30％エタノール溶液） 10.0部 Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ε＝32、b.p.＝
202℃） 40.0部 水 44.0部 オバゾリン662Y（吉村油化学(株)製、アルキルカル
ボキシベタイン型両性界面活性剤） 2.0部 上記油性染料とユカフオーマーAM−75＃205
をＮ−メチル−２−ピロリドン中に入れ撹拌し、
溶解後水を加え、１時間撹拌し、オバゾリン
662Yを加え、さらに１時間撹拌して紫色の水性
インキを得た。 比較例 １ 実施例１中のアンヒトール24Bの代わりに、
EF−132（新秋田化成(株)製、カチオン型フツ素系
界面活性剤）を1.0部添加した他は実施例１と同
様にして、黒色の水性インキを得た。 比較例 ２ 実施例１中のアンヒトール24Bの代わりに、リ
ポノツクスNCF（ライオン(株)製、非イオン界面活
性剤を1.0部添加した他は実施例１と同様にして、
黒色の水性インキを得た。 実施例１〜３及び比較例１、２で得られた水性
インキを市販のサインペンに充填し、（※１）〜
（※４）の各種試験を行なつた結果を表−１に示
す。
時安定性に優れ、且つ、紙などの吸収面はもちろ
んのこと、ガラス、金属、樹脂、などの非吸収面
においても筆跡の定着性及び耐水性に優れ、更に
は非吸収面が手などの油脂分で汚れていてもはじ
くことなく筆記できる水性インキに関するもので
ある。 従来、直接染料、酸性染料、塩基性染料などの
水性染料を使用した水性インキは、紙などに筆記
した際、滲み、裏移りが少ないという優れた特性
を有している反面、油性染料を使用した油性イン
キに比較して耐水性が劣り、又、非吸収面に筆記
可能にするためには、ポリビニルアルコール、ポ
リビニルピロリドンなどの水溶性樹脂をバインダ
ーとして使用する必要があり、これら水溶性樹脂
はガラス、金属、樹脂などの非吸収面に対する接
着強度が弱く、筆跡の定着性が劣り、更に基本的
に水溶性であるため非吸収面における筆跡の耐水
性が弱いという問題を有していた。 又、油性染料を使用した油性インキは、水性染
料を使用した水性インキに比較し、耐水性が極め
て良好なものの紙などに筆記した際、滲み、裏移
りが多いという問題があり、更に油性染料や、非
吸収面用インキを得る場合に使用する油溶性樹脂
などを溶解するために、芳香族系の溶剤を使用し
ており、蒸気毒性、臭気の問題があつた。 そこで、上記水性インキの耐水性の問題、油性
インキの滲み、裏移りなどの問題の解決を特開昭
57−59970号で図つたものであるが、更にガラス、
金属、樹脂などの非吸収面に対する定着性及び耐
水性をも油性インキに近づけんとし、本発明者は
樹脂を種々検討した結果、油性染料の溶解を妨げ
ることなく、水と前記水溶性有機溶剤の混合溶液
に安定に溶解し、かつ優れた定着性と透明で耐水
性の良好な皮膜をつくるベタイン型アクリル樹脂
を見出した。（特願昭58年119645号） ベタイン型アクリル樹脂の優れた定着性によ
り、非吸収面に筆記する場合にもカスレや縮みの
ない均一な筆跡が得られ、また、溶剤の蒸発によ
り油性染料を含んだ耐水性の良好な樹脂皮膜が形
成されるため、耐水性の筆跡となるのである。 更にベタイン型アクリル樹脂は、分子内に親水
性部と親油性部とを有するので、水と前記水溶性
有機溶剤の混合溶液に安定に溶解する。これによ
りインキとしての経時安定性に優れるものであ
る。 然し乍ら、前述したベタイン型アクリル樹脂を
使用した水性インキは、非吸収面が手などの油脂
分で汚れていると筆跡をはじいてしまう傾向にあ
る。 そこで、本発明者は、非吸収面が油脂分で汚れ
ていてもはじくことなく筆記できるようにするた
めに、種々の添加剤を検討した結果、遂に本発明
を完成したものである。 即ち、油性染料と、誘電率８以上で沸点が常圧
で80〜300℃である水溶性有機溶剤と、水からな
る水性インキに、下記一般式で表わされるベタイ
ン型アクリル樹脂と、両性界面活性剤とを包含せ
しめたことを特徴とする水性インキを要旨とする
ものである。 一般式 R1＝Ｈ、CH3、C2H5 R2＝R3＝CH3、C2H5 R4＝C1〜C18のアルキル基 ｌ＝２〜18 ｍ＋ｎ＝100〜1000 本発明のベタイン型アクリル樹脂と両性界面活
性剤との併用した水性インキが、何故油脂分で汚
れた非吸収面ではじくことなく筆記できるのかは
定かでないが以下の通りと推察される。 ベタイン型アクリル樹脂の有する親水性部は、
両性界面活性剤の１つであるベタイン型両性界面
活性剤と同じ構造を有するため、両性界面活性剤
と相溶し、更には両性界面活性剤が有する洗浄効
果により、油脂分を溶解せしめ筆跡のはじきを防
止している。 以下、本発明を詳細に説明する。 油性染料としては、ほとんどすべて使用可能で
あるが、特に酸性染料あるいは無機酸と、塩基性
染料の造塩により得られた油性染料が、水と前記
水溶性有機溶剤の混合溶液に安定に溶解するため
好ましい。 その具体例を挙げると、Alcohol Yellow2103、
同Red2305、同Blue2503、同Blue2505（以上、中
央合成(株)製）や、Vali Fast Blue1603（Ｓ）、SP
−Pink1、SP−Violet19、同21（以上、オリエン
ト化学工業(株)製）や、Aizen Spilon Fiery Red
BH、Aizen Spilon Pink BH、同Violet BH、
Aizen Spilon Red CBH（以上、保土谷化学工業
(株)製）などがあり、単独もしくは混合して使用可
能であり、その使用量は水性インキ全量の0.3〜
15重量％が好ましい。 水溶性有機溶剤としては、エチレングリコー
ル、ジエチレングリコール、トリエチレングリコ
ール、プロピレングリコール、エチレングリコー
ルモノメチルエーテル、エチレングリコールモノ
エチルエーテル、グリセリンなどのグリコール類
及びその誘導体や、モノエタノールアミン、ジエ
タノールアミン、イソプロパノールアミン、Ｎ−
メチルジエタノールアミン、Ｎ・Ｎ−ジメチルエ
タノールアミン、２−（２−アミノエチルアミノ）
エタノールなどのＮ−アルカノールアミン類や、
２−クロルエタノール、テトラヒドロフルフリル
アルコールなどのアルコール類や、アセトアミ
ド、ホルムアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ
−メチルホルムアミド、Ｎ−メチルプロピルアミ
ド、Ｎ・Ｎ−ジメチルアミドなどのアミド類や、
２−ピロリドン、Ｎ−メチル−２−ピロリドンな
どの窒素含有５員環ケトン類及び、γ−ブチロラ
クトン、γ−パレロラクトン、γ−カプロラクト
ン、γ−カプリロラクトン、δ−バレロラクトン
などのオキシカルボン酸の分子内エステル化合物
などの誘電率８以上で、沸点が常圧で80〜300℃
の条件を満たすものが挙げられ、単独もしくは混
合して使用可能であり、その使用量はインキ全量
に対して10〜60重量％が好ましい。 水の使用量は、インキ全量に対して10〜60重量
％が好ましい。 ベタイン型アクリル樹脂は、前記一般式におい
てｍとｎの割合を変えることにより親水性の大き
さを変化せしめることができるため、水と水溶性
有機溶剤の任意の割合の混合溶液に安定に溶解せ
しめることができる。 その具体例を挙げるとユカフオーマー・AM−
75＃202、同＃204、同＃205、同＃206（以上、三
菱油化フアイン(株)製）などがあり、これらの樹脂
の使用量は固形分換算で水性インキ全量に対して
0.1〜10重量％が好ましい。 両性界面活性剤としては、アンヒトール24B、
同86B（以上、花王アトラス(株)製）、ダブロール
BL（吉村油化学(株)製）などのアルキルカルボキシ
ベタイン型、レボン15（三洋化成(株)製）、リポミン
LA（ライオン(株)製）などのアルキルアミノカルボ
ン酸型、オバゾリン662Y（東邦化学工業(株)製）、
リポミンCOH、同SH（以上、ライオン(株)製）な
どのアルキルイミダゾリン型などが挙げられる。
その使用量は水性インキ全量に対して0.05〜3.0
重量％が好ましい。 尚、上記組成の他に、粘度等の物性調整のため
に、メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−
プロピルアルコール、イソープロピルアルコー
ル、などの低級アルコール類、アセトン、ジアセ
トンアルコールなどのケトン、ケトンアルコール
類などの水溶性有機溶剤を適宜添加することもで
きる。 更に、筆記具のペン先乾燥防止のために尿素類
を添加したり、公知の防腐、防カビ剤を適宜使用
することも可能である。 以下、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明
するが、実施例中「部」とあるのは「重量部」を
示す。 実施例 １ Vali Fast Blue 1603（Ｓ）（オリエント化学工業
(株)製） 5.0部 ユカフオーマー・AM−75＃206（三菱油化フアイ
ン(株)製）ベタイン型メタクリル酸エステル重合
体、30％エタノール溶液） 10.0部 γ−ブチロラクトン〔誘電率（以下εで示す）＝
39、沸点（以下ｂ・ｐ・で示す）＝204.0℃〕
40.0部 水 44.0部 アンヒトール 24B（花王アトラス(株)製、アルキ
ルカルボキシベタイン型両性界面活性剤） 1.0部 上記油性染料とユカフオーマーAM−75＃206
をγ−ブチロラクトン中に入れ撹拌し、溶解後水
を加え、１時間撹拌し、アンヒトール24Bを加
え、さらに１時間撹拌して青色の水性インキを得
た。 実施例 ２ SP−Green＃26 4.0部 SP−Yellow＃51（以上、オリエント化学工業(株)
製） 1.5部 ユカフオーマー・AM−75＃206 10.0部 γ−ブチロラクトン 40.0部 水 44.0部 リポミンLA（ライオン(株)製、アルキルイミダゾリ
ン型両性界面活性剤） 0.5部 以上の成分を実施例１と同様の操作を行い、緑
色の水性インキを得た。 実施例 ３ SP−Pink＃１ 1.0部 SP−Violet＃21（以上、オリエント化学工業(株)
製） 3.0部 ユカフオーマー・AM75＃205（三菱油化フアイン
(株)製、ベタイン型メタクリル酸エステル重合体、
固型分30％エタノール溶液） 10.0部 Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ε＝32、b.p.＝
202℃） 40.0部 水 44.0部 オバゾリン662Y（吉村油化学(株)製、アルキルカル
ボキシベタイン型両性界面活性剤） 2.0部 上記油性染料とユカフオーマーAM−75＃205
をＮ−メチル−２−ピロリドン中に入れ撹拌し、
溶解後水を加え、１時間撹拌し、オバゾリン
662Yを加え、さらに１時間撹拌して紫色の水性
インキを得た。 比較例 １ 実施例１中のアンヒトール24Bの代わりに、
EF−132（新秋田化成(株)製、カチオン型フツ素系
界面活性剤）を1.0部添加した他は実施例１と同
様にして、黒色の水性インキを得た。 比較例 ２ 実施例１中のアンヒトール24Bの代わりに、リ
ポノツクスNCF（ライオン(株)製、非イオン界面活
性剤を1.0部添加した他は実施例１と同様にして、
黒色の水性インキを得た。 実施例１〜３及び比較例１、２で得られた水性
インキを市販のサインペンに充填し、（※１）〜
（※４）の各種試験を行なつた結果を表−１に示
す。
【表】
以上の様に本発明のインキは、経時安定性が良
好で、ガラスなどの非吸収面における筆跡の定着
性、耐水性に優れたものであり、更には、非吸収
面の油脂分の汚れにもはじくことなく筆記できる
水性インキであり、筆記具用としてはもちろんの
こと、スタンプ用、記録計用、印刷用インキ、イ
ンキジエツトブリンター用インキなど各種用途に
使用しうるものである。
好で、ガラスなどの非吸収面における筆跡の定着
性、耐水性に優れたものであり、更には、非吸収
面の油脂分の汚れにもはじくことなく筆記できる
水性インキであり、筆記具用としてはもちろんの
こと、スタンプ用、記録計用、印刷用インキ、イ
ンキジエツトブリンター用インキなど各種用途に
使用しうるものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 油性染料と、誘電率８以上で沸点が常圧で80
〜300℃である水溶性有機溶剤と、水からなる水
性インキに、下記一般式で表わされるベタイン型
アクリル樹脂と両性界面活性剤とを包含せしめた
ことを特徴とする水性インキ。 一般式 R1＝Ｈ、CH3、C2H5 R2＝R3＝CH3、C2H5 R4＝C1〜C18のアルキル基 ｌ＝２〜18 ｍ＋ｎ＝100〜1000
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58205358A JPS6096673A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | 水性インキ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58205358A JPS6096673A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | 水性インキ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6096673A JPS6096673A (ja) | 1985-05-30 |
| JPH0423669B2 true JPH0423669B2 (ja) | 1992-04-22 |
Family
ID=16505536
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58205358A Granted JPS6096673A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | 水性インキ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6096673A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4834799A (en) * | 1987-10-27 | 1989-05-30 | Videojet Systems International, Inc. | Jet ink for vinyl substrate marking |
| US6174354B1 (en) | 1995-04-07 | 2001-01-16 | Canon Kabushiki Kaisha | Ink, ink-jet recording process and apparatus using the same |
| JP5908820B2 (ja) * | 2012-09-26 | 2016-04-26 | 富士フイルム株式会社 | インク組成物、画像形成方法及び印画物 |
| JP7135806B2 (ja) * | 2018-12-06 | 2022-09-13 | 東洋インキＳｃホールディングス株式会社 | インクジェット用インク、印刷物 |
-
1983
- 1983-10-31 JP JP58205358A patent/JPS6096673A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6096673A (ja) | 1985-05-30 |
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