JPH04284824A - 排気ガス浄化方法 - Google Patents
排気ガス浄化方法Info
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- JPH04284824A JPH04284824A JP3049725A JP4972591A JPH04284824A JP H04284824 A JPH04284824 A JP H04284824A JP 3049725 A JP3049725 A JP 3049725A JP 4972591 A JP4972591 A JP 4972591A JP H04284824 A JPH04284824 A JP H04284824A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、自動車等の内燃機関な
どから排出される排気ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）
を浄化する方法に関し、更に詳しくは酸素過剰雰囲気下
、 ３００〜 ５００℃という実用温度域で排気ガス中
の ＮＯｘを浄化する排気ガス浄化方法に関する。
どから排出される排気ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）
を浄化する方法に関し、更に詳しくは酸素過剰雰囲気下
、 ３００〜 ５００℃という実用温度域で排気ガス中
の ＮＯｘを浄化する排気ガス浄化方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】自動車等の内燃機関などから排出される
排気ガス中には窒素酸化物等が含まれているため、近年
、排気ガス中の窒素酸化物の浄化について種々の検討が
なされている。
排気ガス中には窒素酸化物等が含まれているため、近年
、排気ガス中の窒素酸化物の浄化について種々の検討が
なされている。
【０００３】従来、窒素酸化物の浄化には還元性ガスの
存在下に貴金属や金属の還元性触媒を用いるのが主体で
あったが、近年、窒素酸化物を酸化性ガスの存在下で浄
化する触媒について種々研究されている。そのような触
媒、特に空燃比の大きいリーン側で燃焼させた希薄燃焼
エンジンからの排気のような過剰酸素雰囲気下で ＮＯ
ｘを浄化するリーン ＮＯｘ触媒として、Ｃｕ／ゼオラ
イト触媒、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３ 触媒等が知られている。 しかしながら、これらの触媒のうち、Ｃｕ／ゼオライト
触媒は高効率で ＮＯｘを浄化できる温度が ４５０〜
５５０℃であり、また、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３ 触媒は
３５０〜４５０ ℃であり、高効率で ＮＯｘを浄化で
きる温度幅の広い （例えば、 ３００〜 ５００℃）
触媒は知られていなかった。
存在下に貴金属や金属の還元性触媒を用いるのが主体で
あったが、近年、窒素酸化物を酸化性ガスの存在下で浄
化する触媒について種々研究されている。そのような触
媒、特に空燃比の大きいリーン側で燃焼させた希薄燃焼
エンジンからの排気のような過剰酸素雰囲気下で ＮＯ
ｘを浄化するリーン ＮＯｘ触媒として、Ｃｕ／ゼオラ
イト触媒、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３ 触媒等が知られている。 しかしながら、これらの触媒のうち、Ｃｕ／ゼオライト
触媒は高効率で ＮＯｘを浄化できる温度が ４５０〜
５５０℃であり、また、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３ 触媒は
３５０〜４５０ ℃であり、高効率で ＮＯｘを浄化で
きる温度幅の広い （例えば、 ３００〜 ５００℃）
触媒は知られていなかった。
【０００４】即ち、ゼオライトは別名分子ふるいとも称
せられるように、種々の分子の大きさに匹敵する細孔を
有し、触媒として多くの反応に利用されており、また、
ゼオライトはその構成成分の一つである Ａｌ２Ｏ３の
負電荷を中和するために陽イオンを含み、この陽イオン
は水溶液中で他の陽イオンと容易に交換されるため、イ
オン交換体としても利用されていることは周知の通りで
ある。 この様な特徴を生かして、ゼオライトは近年、排気ガス
浄化用触媒への利用も検討されており、例えば特開平１
−１３５５４１号公報には、ゼオライトにＰｔ，Ｐｄ，
Ｒｈ，Ｉｒ及びＲｕから選ばれた貴金属をイオン交換に
より担持させた排気ガス浄化用触媒が開示されており、
この触媒は、燃料に対して酸素が過剰状態で燃焼させた
排気ガスのようなリーン雰囲気下においても優れた Ｎ
Ｏｘ浄化性能を示す旨記載されている。
せられるように、種々の分子の大きさに匹敵する細孔を
有し、触媒として多くの反応に利用されており、また、
ゼオライトはその構成成分の一つである Ａｌ２Ｏ３の
負電荷を中和するために陽イオンを含み、この陽イオン
は水溶液中で他の陽イオンと容易に交換されるため、イ
オン交換体としても利用されていることは周知の通りで
ある。 この様な特徴を生かして、ゼオライトは近年、排気ガス
浄化用触媒への利用も検討されており、例えば特開平１
−１３５５４１号公報には、ゼオライトにＰｔ，Ｐｄ，
Ｒｈ，Ｉｒ及びＲｕから選ばれた貴金属をイオン交換に
より担持させた排気ガス浄化用触媒が開示されており、
この触媒は、燃料に対して酸素が過剰状態で燃焼させた
排気ガスのようなリーン雰囲気下においても優れた Ｎ
Ｏｘ浄化性能を示す旨記載されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】前記したゼオライトに
陽イオンとしてＣｕを担持したＣｕ／ゼオライト触媒は
、ＣｕがＮＯｘ に対する高い吸着能を有するため、初
期の触媒活性は優れているが、耐久後の劣化が大きく、
高い ＮＯｘ浄化能を示す温度が ４５０〜 ５５０℃
付近の狭い範囲に限られるという問題がある。また、貴
金属担持触媒の典型例であるＰｔ／Ａｌ２Ｏ３ も同様
に高い ＮＯｘ浄化能を示す温度が３５０〜 ４５０℃
付近の比較的狭い温度範囲である。
陽イオンとしてＣｕを担持したＣｕ／ゼオライト触媒は
、ＣｕがＮＯｘ に対する高い吸着能を有するため、初
期の触媒活性は優れているが、耐久後の劣化が大きく、
高い ＮＯｘ浄化能を示す温度が ４５０〜 ５５０℃
付近の狭い範囲に限られるという問題がある。また、貴
金属担持触媒の典型例であるＰｔ／Ａｌ２Ｏ３ も同様
に高い ＮＯｘ浄化能を示す温度が３５０〜 ４５０℃
付近の比較的狭い温度範囲である。
【０００６】従って、本発明は、前記した従来技術の問
題を解決して、酸素過剰雰囲気下、３００ 〜 ５００
℃という広い実用温度域で排気ガス中の ＮＯｘを効率
良く浄化する方法を開発することを目的とする。
題を解決して、酸素過剰雰囲気下、３００ 〜 ５００
℃という広い実用温度域で排気ガス中の ＮＯｘを効率
良く浄化する方法を開発することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明に従えば、アルミ
ナ担体に、白金とストロンチウムとを担持してなる排気
ガス浄化用触媒を酸素過剰の排気ガス中に配置して排気
ガス中の ＮＯｘを浄化する方法が提供される。
ナ担体に、白金とストロンチウムとを担持してなる排気
ガス浄化用触媒を酸素過剰の排気ガス中に配置して排気
ガス中の ＮＯｘを浄化する方法が提供される。
【０００８】本発明に係る排気ガス浄化方法に使用する
触媒は、γ−Ａｌ２Ｏ３ にＰｔと、第二成分元素とし
てＳｒを、例えば含浸法で担持したもので、前記したＣ
ｕ担持ゼオライト触媒と比較すると、初期の触媒活性に
おいては劣るものの（温度域 ４００〜 ５５０℃）、
耐久後の劣化が小さく、従って ＮＯｘ浄化活性の低下
が小さく、また耐久後の４５０ ℃以下での活性ではＣ
ｕ／ゼオライト触媒の活性を遙かに上回っている。
触媒は、γ−Ａｌ２Ｏ３ にＰｔと、第二成分元素とし
てＳｒを、例えば含浸法で担持したもので、前記したＣ
ｕ担持ゼオライト触媒と比較すると、初期の触媒活性に
おいては劣るものの（温度域 ４００〜 ５５０℃）、
耐久後の劣化が小さく、従って ＮＯｘ浄化活性の低下
が小さく、また耐久後の４５０ ℃以下での活性ではＣ
ｕ／ゼオライト触媒の活性を遙かに上回っている。
【０００９】本発明の最大の特徴は、Ｐｔを担持したγ
−Ａｌ２Ｏ３ にＳｒを担持することにより高い ＮＯ
ｘ浄化活性を示す温度域が拡大することにある。本発明
者らは、これまでＰｔ担持ゼオライト触媒をはじめとす
るＰｔ担持酸化物触媒の調製を行ってきた。しかしなが
ら、これらの触媒は、高い ＮＯｘ浄化活性を示す温度
域が狭いという問題があり、かかる問題を如何に解決し
て高い ＮＯｘ浄化活性を示す温度域をどのようにして
拡大させるかを検討していたが、第二成分元素としてＳ
ｒを少量添加することによって温度域の拡大に成功した
。
−Ａｌ２Ｏ３ にＳｒを担持することにより高い ＮＯ
ｘ浄化活性を示す温度域が拡大することにある。本発明
者らは、これまでＰｔ担持ゼオライト触媒をはじめとす
るＰｔ担持酸化物触媒の調製を行ってきた。しかしなが
ら、これらの触媒は、高い ＮＯｘ浄化活性を示す温度
域が狭いという問題があり、かかる問題を如何に解決し
て高い ＮＯｘ浄化活性を示す温度域をどのようにして
拡大させるかを検討していたが、第二成分元素としてＳ
ｒを少量添加することによって温度域の拡大に成功した
。
【００１０】本発明において担体に使用する酸化物はγ
−Ａｌ２Ｏ３ を主体とするものであり、γ−Ａｌ２Ｏ
３ のみでも良いが、高温での一層の耐久性を確保する
ためにはＬａを添加したＬａ添加γ−Ａｌ２Ｏ３ の使
用が好ましい。また、ストロンチウムの添加量は担持Ｐ
ｔ量の５〜２０重量％程度がよく、担体アルミナに対す
るＰｔの担持量は ０．５〜２重量％が好ましい。
−Ａｌ２Ｏ３ を主体とするものであり、γ−Ａｌ２Ｏ
３ のみでも良いが、高温での一層の耐久性を確保する
ためにはＬａを添加したＬａ添加γ−Ａｌ２Ｏ３ の使
用が好ましい。また、ストロンチウムの添加量は担持Ｐ
ｔ量の５〜２０重量％程度がよく、担体アルミナに対す
るＰｔの担持量は ０．５〜２重量％が好ましい。
【００１１】アルミナに対するＰｔ及びＳｒの担持は例
えば通常の含浸法で行うことができる。含浸法による担
持の一例を説明すれば、Ｐｔ及びＳｒの担持金属成分を
含有する溶液の中にアルミナ担体を常温で２４〜４８時
間浸漬し（浸漬工程）、次に例えば温度 １００〜 １
１０℃で約１０時間乾燥し（乾燥工程）、最後に温度
４００〜 ８００℃で数時間保持して焼成する（焼成工
程）ことからなる。被含浸液に含有させる白金化合物と
しては例えば、ジニトロジアミン白金硝酸塩溶液、塩化
白金酸溶液などを用いることができ、ストロンチウム化
合物としては、硝酸ストロンチウム、酢酸ストロンチウ
ムなどを用いることができる。
えば通常の含浸法で行うことができる。含浸法による担
持の一例を説明すれば、Ｐｔ及びＳｒの担持金属成分を
含有する溶液の中にアルミナ担体を常温で２４〜４８時
間浸漬し（浸漬工程）、次に例えば温度 １００〜 １
１０℃で約１０時間乾燥し（乾燥工程）、最後に温度
４００〜 ８００℃で数時間保持して焼成する（焼成工
程）ことからなる。被含浸液に含有させる白金化合物と
しては例えば、ジニトロジアミン白金硝酸塩溶液、塩化
白金酸溶液などを用いることができ、ストロンチウム化
合物としては、硝酸ストロンチウム、酢酸ストロンチウ
ムなどを用いることができる。
【００１２】
【作用】本発明に従えば、理由は不明であるが、Ｐｔ／
アルミナ触媒に第二成分元素としてＳｒを添加すること
により、表１及び図１に示すように、３００〜 ５００
℃の広い温度範囲で酸素過剰雰囲気下で耐久試験後にお
いて高い浄化率で ＮＯｘを浄化することができる。
アルミナ触媒に第二成分元素としてＳｒを添加すること
により、表１及び図１に示すように、３００〜 ５００
℃の広い温度範囲で酸素過剰雰囲気下で耐久試験後にお
いて高い浄化率で ＮＯｘを浄化することができる。
【００１３】
【実施例】以下に、本発明にかかる触媒及び比較例触媒
の調製例並びに酸素過剰状態のモデルガスを用いた Ｎ
Ｏｘに対する該触媒の浄化活性の評価例を説明するが、
本発明の技術的範囲を以下の実施例に限定するものでは
ないことはいうまでもない。
の調製例並びに酸素過剰状態のモデルガスを用いた Ｎ
Ｏｘに対する該触媒の浄化活性の評価例を説明するが、
本発明の技術的範囲を以下の実施例に限定するものでは
ないことはいうまでもない。
【００１４】触媒の調製
市販のγ−アルミナ、ジニトロジアミンＰｔ硝酸塩溶液
及びＳｒ，Ｃａ，ＫもしくはＢａの硝酸塩又はＭｇの硫
酸塩を出発物質として用いた。先ず、市販のＬａ添加γ
−アルミナ（Ｗ．Ｒ． ＧＲＡＣＥ製ＭＩ−３８６）
を０．１ｍｏｌ％ジニトロジアミン白金硝酸塩水溶液中
に浸漬し、常温で２４時間攪拌下に保持した。次にろ過
及び洗浄を行い、温度 １１０℃で１０時間乾燥し、更
に温度 ５００℃で３時間焼成した。このようにして得
られた触媒を触媒Ａとする。更に触媒Ａと同様の手順で
触媒Ａに更にＳｒ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ又はＭｇを担持した
触媒Ｂ〜Ｆをそれぞれ調製した。
及びＳｒ，Ｃａ，ＫもしくはＢａの硝酸塩又はＭｇの硫
酸塩を出発物質として用いた。先ず、市販のＬａ添加γ
−アルミナ（Ｗ．Ｒ． ＧＲＡＣＥ製ＭＩ−３８６）
を０．１ｍｏｌ％ジニトロジアミン白金硝酸塩水溶液中
に浸漬し、常温で２４時間攪拌下に保持した。次にろ過
及び洗浄を行い、温度 １１０℃で１０時間乾燥し、更
に温度 ５００℃で３時間焼成した。このようにして得
られた触媒を触媒Ａとする。更に触媒Ａと同様の手順で
触媒Ａに更にＳｒ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ又はＭｇを担持した
触媒Ｂ〜Ｆをそれぞれ調製した。
【００１５】担持量分析
得られた排気ガス浄化用触媒を原子吸光分析により分析
した。結果は表１に示す。表示値は触媒 １００重量部
に対する担持金属の量である。
した。結果は表１に示す。表示値は触媒 １００重量部
に対する担持金属の量である。
【００１６】活性評価条件
得られた各触媒について耐久処理後の ＮＯｘ転化率を
空燃比 （Ａ／Ｆ）＝１８のモデルガスを用い、触媒温
度 ３００〜 ５００℃の範囲で５０℃ごとに定常評価
を行った。触媒はペレット状のもの ０．５ｇを使用し
た。なお耐久処理は、空燃比 （Ａ／Ｆ）＝１８相当の
モデルガス（水蒸気１０％を含む）雰囲気下で温度 ６
００℃に５時間曝すことによって行った。
空燃比 （Ａ／Ｆ）＝１８のモデルガスを用い、触媒温
度 ３００〜 ５００℃の範囲で５０℃ごとに定常評価
を行った。触媒はペレット状のもの ０．５ｇを使用し
た。なお耐久処理は、空燃比 （Ａ／Ｆ）＝１８相当の
モデルガス（水蒸気１０％を含む）雰囲気下で温度 ６
００℃に５時間曝すことによって行った。
【００１７】実験結果
各触媒の担持量と ＮＯｘ転化率の結果を表１及び図１
に示す。なおＣｕ担持触媒はゼオライト（ＺＳＭ−５）
に ２．６％のＣｕを常法により担持して調製した。
に示す。なおＣｕ担持触媒はゼオライト（ＺＳＭ−５）
に ２．６％のＣｕを常法により担持して調製した。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【発明の効果】表１及び図１の結果からも明らかなよう
に、Ｐｔ担持アルミナ触媒にＣａ，Ｍｇ，Ｋ又はＢａを
第二成分元素として添加した場合にも低温活性の向上す
るものもあるが、 ４００℃以上では逆に ＮＯｘ転化
率が低下するのに対し、第二成分元素としてＰｔにＳｒ
を添加した触媒では、 ３００℃での活性が向上するの
みでなく、高温側でもほとんど ＮＯｘ転化率の低下が
みられない。即ち、Ｐｔ／アルミナ触媒にＳｒを添加す
ることにより酸素過剰雰囲気下において耐久後も ＮＯ
ｘ転化率の高い温度域を広げることができる。
に、Ｐｔ担持アルミナ触媒にＣａ，Ｍｇ，Ｋ又はＢａを
第二成分元素として添加した場合にも低温活性の向上す
るものもあるが、 ４００℃以上では逆に ＮＯｘ転化
率が低下するのに対し、第二成分元素としてＰｔにＳｒ
を添加した触媒では、 ３００℃での活性が向上するの
みでなく、高温側でもほとんど ＮＯｘ転化率の低下が
みられない。即ち、Ｐｔ／アルミナ触媒にＳｒを添加す
ることにより酸素過剰雰囲気下において耐久後も ＮＯ
ｘ転化率の高い温度域を広げることができる。
【図１】本発明に従ったＰｔ＋Ｓｒ／アルミナ触媒並び
にアルミナにＰｔ、Ｐｔ＋Ｃａ、Ｐｔ＋Ｍｇ、Ｐｔ＋Ｋ
及びＰｔ＋Ｂａを担持した触媒並びにＣｕ／ゼオライト
触媒の ３００〜 ５００℃における ＮＯｘ転化率を
示すグラフ図である。
にアルミナにＰｔ、Ｐｔ＋Ｃａ、Ｐｔ＋Ｍｇ、Ｐｔ＋Ｋ
及びＰｔ＋Ｂａを担持した触媒並びにＣｕ／ゼオライト
触媒の ３００〜 ５００℃における ＮＯｘ転化率を
示すグラフ図である。
Claims (1)
- 【請求項１】 アルミナ担体に、白金とストロンチウ
ムとを担持してなる排気ガス浄化用触媒を酸素過剰の排
気ガス中に配置して、排気ガス中の窒素酸化物を浄化す
ることを特徴とする排気ガス浄化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3049725A JP2910278B2 (ja) | 1991-03-14 | 1991-03-14 | 排気ガス浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3049725A JP2910278B2 (ja) | 1991-03-14 | 1991-03-14 | 排気ガス浄化方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04284824A true JPH04284824A (ja) | 1992-10-09 |
| JP2910278B2 JP2910278B2 (ja) | 1999-06-23 |
Family
ID=12839165
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3049725A Expired - Fee Related JP2910278B2 (ja) | 1991-03-14 | 1991-03-14 | 排気ガス浄化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2910278B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993012863A1 (fr) * | 1991-12-27 | 1993-07-08 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif limitant l'emission des gaz d'echappement dans un moteur a combustion interne |
| WO1994025143A1 (fr) * | 1993-04-28 | 1994-11-10 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Procede pour eliminer des oxydes d'azote contenus dans des gaz d'echappement |
| JPH10156145A (ja) * | 1996-11-29 | 1998-06-16 | Ford Global Technol Inc | 捕捉性及び硫黄許容度を改良したジルコニア及び硫酸塩使用ＮＯｘトラップ |
| US6147027A (en) * | 1997-09-24 | 2000-11-14 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Alloy catalyst and process for producing the same |
| JPWO2024014407A1 (ja) * | 2022-07-13 | 2024-01-18 |
-
1991
- 1991-03-14 JP JP3049725A patent/JP2910278B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993012863A1 (fr) * | 1991-12-27 | 1993-07-08 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif limitant l'emission des gaz d'echappement dans un moteur a combustion interne |
| WO1994025143A1 (fr) * | 1993-04-28 | 1994-11-10 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Procede pour eliminer des oxydes d'azote contenus dans des gaz d'echappement |
| JPH10156145A (ja) * | 1996-11-29 | 1998-06-16 | Ford Global Technol Inc | 捕捉性及び硫黄許容度を改良したジルコニア及び硫酸塩使用ＮＯｘトラップ |
| US6147027A (en) * | 1997-09-24 | 2000-11-14 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Alloy catalyst and process for producing the same |
| JPWO2024014407A1 (ja) * | 2022-07-13 | 2024-01-18 | ||
| WO2024014407A1 (ja) * | 2022-07-13 | 2024-01-18 | 三井金属鉱業株式会社 | 排ガス浄化用触媒組成物、排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化システム |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2910278B2 (ja) | 1999-06-23 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090409 Year of fee payment: 10 |
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