JPH04316807A - 長繊維強化樹脂ペレット - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は射出成形に用いることの
できる２相構造を有する長繊維強化樹脂ペレットに関す
るものであり、特に力学特性に優れた成形体を成形しう
る２相構造を有する長繊維強化樹脂ペレットに関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】射出成形に使用される繊維強化熱可塑性
樹脂ペレットは従来ベースレジン、強化用繊維およびそ
の他の添加剤等を溶融混練して得た溶融混合物をダイの
ノズル先端より吐出し、切断してペレット化することに
より製造されていた。しかしながら溶融押出機中で溶融
混合物に加えられる剪断力のため添加された強化用繊維
は短く切断され、この結果得られるペレットを用いて成
形体とする場合、成形体の力学特性その他の特性を発現
する上で問題を有していた。

【０００３】また混合物の均質化を図る観点からもペレ
ット製造に際し、押出操作を２回以上繰り返すことが行
われるが、強化用繊維の長さは著しく短くなる方向であ
った。そして上述のごとき繊維強化樹脂ペレットの製造
に用いられる強化用繊維の原長は数ｍｍ〜＋数ｍｍのも
のが通常用いられるが、成形体中の平均残留繊維長はガ
ラス繊維の場合約０．３〜０．５ｍｍ、炭素繊維の場合
約０．１〜０．２ｍｍ程度と一般に言われている。とこ
ろで射出成形法によって得られる成形体の力学特性はマ
トリックス樹脂と強化用繊維の界面での接着が良好であ
る場合、残留する繊維の長さ（臨界繊維長：Ｌｃｒ以上
の長さを意味する）に著しく依存することが知られてい
るが、現行の形成体の製造法では力学特性を向上させる
ことが限界に達していた。

【０００４】近年この繊維強化樹脂ペレットを用いて成
形される成形体の力学特性を改善する方向として長繊維
強化樹脂ペレットの開発が検討されている。すなわち繊
維強化樹脂ペレット中に存在する強化繊維の長さを３〜
１３ｍｍ程度の長さとし、かつこの強化繊維束の単繊維
それぞれがマトリックス樹脂中に均一分散し、しかも強
化用繊維がペレットの長さ方向に平行に配列した構造と
するものであり、ガラス繊維を中心とした短繊維強化熱
可塑性複合材料（ＦＲＴＰと略す）の分野において繊維
強化樹脂ペレットの長繊維化と高Ｖｆ化が検討されてい
る。

【０００５】ところで長繊維強化樹脂ペレットの製造法
は一般に連続繊維の一方向強化熱可塑性樹脂の引抜成形
法をベースとするものであるが、この中で樹脂の供給法
は一般に粉末含浸法、溶液含浸法及び溶融含浸法の三つ
に大別される。第一の粉末含浸法は数μから数百μのポ
リマー微粉末中に強化繊維を浸し、強化繊維を構成する
各単繊維にポリマー微粉末を付着させるか又は開繊した
繊維束に静電粉体塗装機によりチャージさせたポリマー
微粉体を付着させる方法である。ポリマー微粉体を付着
後は繊維束を高温炉又は高温の金型中に引込みポリマー
を融解させ繊維に含浸させる。

【０００６】第二の溶液含浸法はポリマーを溶剤に溶解
したラッカー中に、開繊した強化用繊維束を通して含浸
し、しかる後溶剤を乾燥機で飛散させる。このようにし
て得られたポリマー付着繊維束を数本高温の金型内に引
き抜き、繊維束中の各単繊維にポリマーを完全にさせる
方法である。第三の溶融含浸法はもっとも一般的な方法
であり、溶融押出機の先端に取り付けた金型の中にマト
リックス樹脂を押し出し、更にこの金型中に強化用繊維
を引き込んで樹脂を繊維に含浸しようとする方法である
。

【０００７】更に長繊維を含有する熱可塑性樹脂組成物
をスクリューの溝の深さが特定以上である射出成形機を
用いて、噴出成形する方法が特開平２−２９２００８号
公報に、またノズルの径が６ｍｍ以上の射出成形機を用
いて射出成形する方法が特開平２−２９２００９号公報
にそれぞれ提案されている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記ＦＲ
ＴＰにおける従来の技術は力学特性中心グレードのＦＲ
ＴＰの改良を試みたものであり、商品としてＦＲＴＰ成
形体に要求されるその他の要素、作業性、外観、電気特
性、熱特性等を十分に満足する性能に至っていないのが
現状である。また上記の粉末含浸法は安価な高分子量ポ
リマー微粉体の入手が難しく、しかもポリマーの繊維へ
の含浸時に各種の添加剤を同時に供給することも困難で
あるという問題点を有する。

【０００９】更に上記の溶液含浸法はポリマーの溶解性
の見地から使用ポリマーが制限されるため一般的な方法
とは言い難い。しかもポリマーが溶剤に溶解する場合で
もポリマーの溶解度が約２０重量％前後であり、強化用
繊維に付着できるポリマー量を大きくすることができな
い問題点がある。しかも粉末含浸法のケースと同じよう
にポリマーの含浸時に各種添加剤を同時に供給できない
という欠点がある。

【００１０】更にまた、上記の溶融含浸法においては使
用する熱可塑性樹脂が一般に溶融粘度が高いため（約数
万ポアズ）、強化用繊維を構成する各単繊維まで樹脂で
濡らすことは極めて困難である。さらにこの方法はマト
リックス樹脂に各種添加剤を同時に供給できるという長
所はあるものの、各種添加剤を実際に加えた場合に溶融
粘度はさらに高くなる傾向となり好ましくない。従って
かかる溶融含浸法の場合には樹脂を含浸後更に強化用繊
維を熱ロールもしくは加熱ダイスを用いて再含浸する方
法が用いられているが、かかる再含浸の方法は強化用繊
維を傷つけやすく、毛羽を発生しやすくするため好まし
くない。しかも熱ロールを用いて再含浸する場合には強
化用繊維の巻付などを生じ作業性に問題がある。さらに
樹脂の含浸不良のため得られるペレット中にボイドやす
などの欠陥も残りやすく不都合な面がある。

【００１１】一方上記特開平２−２９２００８号公報及
び同２−２９２００９号公報にて提案されている射出成
形法は、いずれも複雑な成形条件を必要とするものであ
り、射出成形条件のコントロールが厳しいという問題点
を有する。以上述べた如く、従来技術による長繊維強化
樹脂ペレットは各種の添加剤をも含有した汎用グレード
には程遠いものであり、しかも射出成形法も特殊な条件
を用いなければならないものである。

【００１２】本発明者らは上述したごとき現状に鑑み特
殊な射出成形条件を用いることなしに長繊維強化熱可塑
性樹脂組成物が本来有する優れた性質を十分に活かした
力学的性質に優れた成形品として得られる長繊維強化ペ
レットを得るべく鋭意検討した結果本発明に到達したも
のである。

【００１３】

【課題を解決するための手段】本発明の要旨とするとこ
ろは、ペレットの長さ方向に強化用繊維が配列した繊維
強化樹脂芯部と該芯部を構成する樹脂と同じ樹脂からな
る繊維未強化樹脂鞘部から構成される２相構造を有する
長繊維強化樹脂ペレットにある。

【００１４】本発明の２相構造を有する長繊維強化樹脂
ペレットの代表的な構造の概略を図面に基いて説明する
。図１は円柱状構造のペレットの斜視図であり、図２は
矩形状構造のペレットの斜視図であり、図１及び図２に
おいて１は強化用繊維を、２は繊維強化樹脂芯部を、３
は樹脂を、４は繊維未強化樹脂鞘部をそれぞれ示すもの
である。

【００１５】本発明の最も大きな特徴とするところは従
来のような単に長繊維を熱可塑性樹脂に配合して成形し
た長繊維強化樹脂ペレットとは異なり、上述のごとき繊
維強化樹脂芯部と繊維未強化樹脂鞘部から構成される２
相構造を有している点であり、このような構造とするこ
とによって繊維未強化樹脂鞘部を構成する樹脂が、芯部
中の強化用繊維により多く含浸することができる。しか
もこの鞘部を構成する樹脂中に各種の添加剤を含有させ
ることができ、この結果本発明の長繊維強化樹脂ペレッ
トを用いて射出成形することによって樹脂が均一に強化
用繊維を含浸し、その上各種添加剤が得られる成形体中
に均一に分散され、力学特性、外観、電気特性、熱特性
等に優れた成形体を得ることができるという汎用グレー
ドとして優れた効果を有する。

【００１６】本発明において用いられる強化繊維として
はガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、シリコン
カーバイド繊維、チラノ繊維、ピッチ系炭素繊維、ＰＡ
Ｎ系炭素繊維等が挙げられ、これらのうちＰＡＮ系炭素
繊維が好ましい。またＰＡＮ系炭素繊維とこれ以外の上
記強化用繊維のハイブリッド使用を行うこともできる。

【００１７】また本発明において用いられる上記芯部お
よび鞘部を構成する樹脂としてはポリエチレンやポリプ
ロピレン等のポリオレフィン系樹脂，ポリエチレンテレ
フタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエス
テル樹脂，ポリカーボネート樹脂，６−ナイロン，６，
６−ナイロン等のポリアミド樹脂，ポリエーテルイミド
樹脂，ポリエーテルエーテルケトン樹脂，ポリエーテル
ケトンケトン樹脂，ポリフェニレンサルファイド樹脂等
が挙げられる。

【００１８】本発明を実施するに際しては繊維強化樹脂
芯部の樹脂と繊維未強化樹脂鞘部の樹脂とは同じものを
使用する。これにより強化用繊維への樹脂の含浸がより
向上される。なお繊維強化樹脂芯部における樹脂の含有
量は２０〜８０重量％の範囲であることが好ましい。こ
の範囲の樹脂含有量であれば長繊維強化樹脂ペレットと
しての流動性を失うことなく、また射出成形時の繊維の
切断を極力抑止した成形が行え、成形体中の平均残留繊
維長を長くすることが可能となるので好ましい。

【００１９】更に本発明においては上述したとうり繊維
未強化樹脂鞘部を構成する樹脂中に添加剤を含有させる
ことができるため，従来技術の粉末含浸法，溶液含浸法
，溶融含浸法による長繊維強化樹脂ペレットの製造技術
では、作業上の理由で添加が困難であった充填剤等を長
繊維強化樹脂ペレットに担持させることが可能となり、
これまでの力学特性中心の特殊グレードタイプの長繊維
強化樹脂ペレットに射出成形用ペレットとして要求され
る種々の要求事項を満たす汎用グレードとしての特性を
付与させることができる。

【００２０】本発明の実施に際して用いることのできる
添加剤は充填剤，改質剤，離型剤，顔料，酸化防止剤，
帯電防止剤，核形成剤，低収縮剤，難燃剤，比重調整剤
，流動調整剤等が挙げられ、これらは目的に応じて１種
又は２種以上組み合わせて用いることができる。

【００２１】次に本発明の２相構造を有する長繊維強化
樹脂ペレットの代表的な製法について、強化用繊維とし
て炭素繊維を用いた場合の例について以下に説明する。 以下の製法例は他の強化用繊維を用いた場合にも適用す
ることができる。

【００２２】まずペレットの長さ方向に強化用繊維が配
列し、かつ樹脂に均一分散した繊維強化樹脂芯部を作成
するわけであるが、この芯部の形成は例えば図３に示す
プロセスで容易に実施することができる。即ち最初に例
えばサイズ量０．５重量％の炭素繊維束を粒径数＋μ以
下の熱可塑性樹脂粉末６が入った含浸槽に導き、ここで
繊維に樹脂粉末６を付着させると繊維束５は開繊し拡幅
化する。

【００２３】次に前記樹脂粉末６と同じ熱可塑性樹脂を
溶剤に約１０重量％溶解したラッカー７中で前記拡幅化
した繊維束５を浸漬含浸し、しかる後これを熱風乾燥機
８に導き、溶剤を揮散させ樹脂が付着した拡幅炭素繊維
トウを得る。繊維トウに付着する樹脂量はトウの幅と大
体直線関係にあり、開繊トウのトウ幅をコントロールす
ることにより見掛けの付着樹脂量を数％〜８０％の範囲
に適宜設定することができるが、この付着樹脂量は記述
したように２０〜８０重量％の範囲が好ましい。

【００２４】次にこのようにして得た樹脂付着繊維束５
の数本を図４に示すような押出機９の先端に取り付けた
高温に加熱された金型１０の入口１１に導く。しかる後
金型の出口１２から前記繊維束５を引き出すと同時に、
各種添加剤を添加して別途調製した樹脂ペレットを押出
機９のホッパー（図示されていない）から供給し、溶融
混練したものを押出機９の先端に取り付けた前記金型１
０内に押出し、前記の樹脂付着繊維束５の周りに被覆し
樹脂鞘部を形成し金型１０の出口１２から引き出す。

【００２５】なお金型１０の入口１１に導かれた前記樹
脂付着繊維束５は入口１１に導かれた直後互いに溶融接
着されているため、これが芯部となり、その周囲に各種
添加剤を含有する樹脂が上述のごとき金型１０内で被覆
され樹脂鞘部となる。この鞘部が形成された２相構造の
連続棒状物は金型１０をでた後冷却され、ギロチンカッ
ターで約１０ｍｍの長さに切断され２相構造を有する長
繊維強化樹脂ペレットとされる。本発明においては上記
ペレットの調製時に樹脂鞘部の厚みを変えることにより
ペレット全体の樹脂含有量を変えることが可能である。

【００２６】上述の長繊維強化樹脂ペレットを調製する
技術に類似する技術として電線被覆技術があるが、かか
る技術によってペレットを調製すると芯部の強化用繊維
は殆んど被覆樹脂に濡れていないので得られるペレット
を用いて射出成形すると繊維の未含浸部での細分切断化
，糸球の発生，成形体の不均質化等種々の問題を生じる
。しかしながら本発明の長繊維強化樹脂ペレットを調製
する際、上述のような方法を採用するとかかる従来技術
が呈するような問題を何等生ずることなく優れたペレッ
トを提供することができる。

【００２７】なお本発明の２相構造を有する長繊維強化
樹脂ペレット中における強化用繊維の長さはペレットの
長さと実質的に同一であり、ペレットの長さは通常は３
ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以上のものが好適に用いら
れる。

【００２８】

【実施例】以下実施例により本発明を具体的に説明する
。 実施例１ 強化用繊維としてＰＡＮ系炭素繊維（三菱レイヨン（株
）製登録商標パイロフィル　　ＴＲ３０，１２Ｋ）のト
ウ形態でサイズ量０．５重量％のものを用い、図３に示
すようなプロセスにより粒径数十μ以下のポリカーボネ
ート樹脂粉末（三菱ガス化学（株）製登録商標ユーピロ
ンＡＬＯ７１）が入った含浸槽に上記炭素繊維トウを導
き開繊拡幅化した。しかる後この開繊拡幅化した炭素繊
維トウをポリカーボネート樹脂（三菱化成（株）製登録
商標ノバレックス７０２５Ａ）を１，２−ジクロロエタ
ンに約１０重量％溶解したラッカーに浸漬含浸し、その
後含浸した炭素繊維トウを１３０℃の熱風循環方式の乾
燥機を通すことにより、１，２−ジクロロエタンを揮散
させ乾燥した。更に乾燥後の炭素繊維トウを２００〜３
００℃の乾燥機に通してポリカーボネート樹脂の含浸を
改良した。このようにしてポリカーボネート樹脂を含有
する炭素繊維のテープ状物を連続的に製造した。このテ
ープ状物の樹脂付着量は約５０重量％であった。

【００２９】このようにして得られたポリカーボネート
樹脂が含浸付着した炭素繊維のテープ状物４本を図４に
示すような押出機の先端に取り付けた引抜き用金型の入
口１１から供給し出口１２から引抜き、供給した４本の
テープ状物を溶融接着させた。一方ポリカーボネート樹
脂に充填剤，改質剤，顔料，離型剤を配合して別途調製
された改質ポリカーボネート樹脂ペレットを押出機のホ
ッパーに供給し溶融混練し、３００℃に加熱された引抜
き用金型内に移送供給し、先に溶融接着した炭素繊維の
テープ状物の集合体を金型の先方外部に設けた引抜装置
を通して引き抜くことにより、前記炭素繊維のテープ状
物の集合体の表面に前記改質ポリカーボネート樹脂を連
続的に被覆形成せしめた。

【００３０】このようにして得たポリカーボネート樹脂
を含浸付着した炭素繊維のテープ状物の集合体からなる
芯部と、改質ポリカーボネート樹脂層からなる鞘部とか
ら構成される２相構造を有する連続棒を金型を出た後冷
却し、巻取り機に連続的に巻取った。しかる後巻取った
連続棒をギロチンカッターで約１０ｍｍ毎の長さに切断
し、長さ方向に炭素繊維が配列した炭素繊維強化樹脂芯
部と、樹脂鞘部とから構成される２相構造を有する長炭
素繊維強化樹脂ペレットを得た。

【００３１】この長炭素繊維強化樹脂ペレットを、射出
成形機により射出成形し試験片を作成した。射出成形時
の成形条件は、圧縮比２，Ｌ／Ｄ＝１０（Ｌ：スクリュ
ー長，Ｄ：スクリュー外径）、スクリュー回転数４０ｒ
ｐｍ　以下、射出速度４ｍｍ／ｍｉｎ，ランナーゲート
口を極力大きくした。得られた試験片を用いてＪＩＳ　
　Ｋ　　７０５５に準拠した曲げ試験を実施した結果、
曲げ弾性率３ｔｏｎ　／ｍｍ２　、曲げ強度４０ｋｇ／
ｍｍ２　であった。また試験片中の平均残留炭素繊維長
は３ｍｍ、炭素繊維の含有率は４０重量％であった。

【００３２】実施例２ 実施例１で用いた炭素繊維のトウをスプレッダーロール
で開繊した。次に図５に示す静電粉体塗装機にて実施例
１で用いたのと同様のポリカーボネート樹脂粉末を前記
開繊した炭素繊維トウに５０重量％付着せしめた。しか
る後このポリカーボネート樹脂粉末を含浸付着せしめた
炭素繊維トウを２４０〜３００℃に設定した加熱炉を通
過させ、ポリカーボネート樹脂粉末を炭素繊維トウに溶
融付着した。次にこのようにして得られた炭素繊維トウ
４本を実施例１で行った方法と同じ方法で図４に示すよ
うな押出機の先端に取り付けた引抜き金型の入口１１か
ら供給し、出口１２から引き抜き、供給した４本の炭素
繊維トウを溶融接着させた。

【００３３】一方この炭素繊維トウの溶融接着物の表面
に実施例１と同じ方法により実施例１で用いた改質ポリ
カーボネート樹脂を連続的に被覆形成せしめ、ポリカー
ボネート樹脂を含浸付着せしめた芯部と改質ポリカーボ
ネート樹脂層からなる鞘部とから構成される２相構造を
有する連続棒とした。

【００３４】この連続棒が金型を出た後冷却し、巻取り
機に連続的に巻取った。しかる後巻取った連続棒をギロ
チンカッターで約１０ｍｍ毎の長さに切断し、長さ方向
に炭素繊維が配列した炭素繊維強化樹脂芯部と樹脂鞘部
とから構成される２相構造を有する長炭素繊維強化樹脂
ペレットを得た。この長炭素繊維強化樹脂ペレットを用
いて実施例１と同じ射出成形機および成形条件によって
射出成形し、試験片を作成した。得られた試験片を用い
てＪＩＳ　　Ｋ　　７０５５に準拠した曲げ試験を実施
した結果、曲げ弾性率２．８ｔｏｎ　／ｍｍ２　、曲げ
強度４１ｋｇ／ｍｍ２　であった。また試験片中の平均
炭素繊維長は２．８ｍｍ、炭素繊維の含有率は３９重量
％であった。

【００３５】

【発明の効果】本発明の長繊維強化樹脂ペレットは上述
したごとき構造を有するため、（ａ）従来技術の長繊維
強化ペレット製造技術では困難であった充填剤，改質剤
，離型剤等の添加剤を長繊維強化樹脂ペレットに担持さ
せることが可能であり、これまでの力学特性中心の特殊
グレードタイプの長繊維強化樹脂ペレットに射出成形ペ
レットとして要求される種々の要求事項を満足させる汎
用グレードの特性を付与させることができるようになっ
たこと、（ｂ）樹脂鞘部に添加剤を含有せしめることが
でき、かかる添加剤が射出成形時に長繊維強化樹脂芯部
のマトリックス樹脂とも均一混合されること、（ｃ）長
繊維強化樹脂ペレットとしての流動性を失うことなく、
かつ射出成形時の強化用繊維の切断を極力抑止した成形
が可能であり、（ｄ）総合的に力学特性に優れた成形体
を成形しうることができる等優れた効果を奏する。

【００３６】

【図面の簡単な説明】

【図１，図２】本発明の２相構造を有する長繊維強化樹
脂ペレットの実施態様例の斜視図

【図１】円柱状構造ペレットの斜視図

【図２】矩形状構造ペレットの斜視図

【図３】繊維強化樹脂芯部を作成するためのプロセスの
一例を示す図

【図４】繊維強化樹脂芯部と樹脂鞘部を合体形成するた
めのプロセスの一例を示す図

【図５】静電粉体塗装機の概略図

【符号の説明】

１　　　　強化用繊維　　　　　　　　　　　　　　　
　　　２　　　　繊維強化樹脂芯部 ３　　　　樹脂　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　４　　　　樹脂鞘部５　　　　繊維束　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６　　　　
ポリマー微粉末 ７　　　　ラッカー　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　８　　　　乾燥機９　　　　押出機　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　１０　　　　金型１１
　　　　金型の強化用繊維入口　　　　　　１２　　　
　金型の出口 １３　　　　２相構造の長繊維強化樹脂棒１４　　　　
引抜き装置

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　ペレットの長さ方向に強化用繊維が配
   列した繊維強化樹脂芯部と該芯部を構成する樹脂と同じ
   樹脂からなる繊維未強化樹脂鞘部から構成される２相構
   造を有する長繊維強化樹脂ペレット。
2. 【請求項２】　　繊維強化樹脂芯部の樹脂含有量が２０
   〜８０重量％であることを特徴とする請求項１記載のペ
   レット。
3. 【請求項３】　　繊維未強化樹脂鞘部を構成する樹脂が
   添加剤を含むことを特徴とする請求項１記載のペレット
   。