JPH04322405A - 希土類永久磁石 - Google Patents
希土類永久磁石Info
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- JPH04322405A JPH04322405A JP3118081A JP11808191A JPH04322405A JP H04322405 A JPH04322405 A JP H04322405A JP 3118081 A JP3118081 A JP 3118081A JP 11808191 A JP11808191 A JP 11808191A JP H04322405 A JPH04322405 A JP H04322405A
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- H01F1/01—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
- H01F1/03—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ＴｈＭｎ１２構造をも
つ新規でかつ高い磁気特性を有する希土類永久磁石に関
するものである。
つ新規でかつ高い磁気特性を有する希土類永久磁石に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】体心正方晶ＴｈＭｎ１２型の希土類−遷
移金属化合物において、高Ｆｅ量の３元化合物が本発明
者らによって以前に発明された（特許出願番号昭６１−
８４７２３、６１−８４７２４、６１−８４７２５、６
２−８２３９８、６２−８２３９９、６２−１０８２１
８、６２−１０８２１９、６２−２１１１９４、６２−
２２４７６４参照）。しかしＴｈＭｎ１２型のＲＦｅ１
２化合物は存在せず、第３元素の導入により初めて高Ｆ
ｅ領域の化合物が安定化したものである。典型的な化学
量論比としてはＳｍＴｉＦｅ１１、ＳｍＶ２Ｆｅ１０，
ＳｍＣｒ２Ｆｅ１０，ＳｍＭｏ２Ｆｅ１０，ＳｍＷＦｅ
１１，ＳｍＳｉ２Ｆｅ１０，ＳｍＲｅＦｅ１１などが知
られている。もちろんＳｍに限定されるものではなく、
殆どすべての希土類元素（Ｒ）について同じ化学量論比
を有する化合物が存在する。このような高Ｆｅ領域のＴ
ｈＭｎ１２構造を有する化合物を、Ｒ（ ＭＦｅ）１２
と表わすとき、これらの化合物はほとんどのものが
３００℃以上のキュリー温度（Ｔｃ）を有し、しかも高
Ｆｅ量であるため高い飽和磁束密度（Ｍｓ）を有してい
る。また、中でもＳｍ系化合物は著しく高い異方性磁場
を有しており、永久磁石材料として最適であり、実際に
液体超急冷磁石では１０ＫＯｅ以上の高い保磁力が得ら
れている。このような高Ｆｅ領域での３元化合物として
は、他にＮｄ２Ｆｅ１４Ｂが知られているのみである。
移金属化合物において、高Ｆｅ量の３元化合物が本発明
者らによって以前に発明された（特許出願番号昭６１−
８４７２３、６１−８４７２４、６１−８４７２５、６
２−８２３９８、６２−８２３９９、６２−１０８２１
８、６２−１０８２１９、６２−２１１１９４、６２−
２２４７６４参照）。しかしＴｈＭｎ１２型のＲＦｅ１
２化合物は存在せず、第３元素の導入により初めて高Ｆ
ｅ領域の化合物が安定化したものである。典型的な化学
量論比としてはＳｍＴｉＦｅ１１、ＳｍＶ２Ｆｅ１０，
ＳｍＣｒ２Ｆｅ１０，ＳｍＭｏ２Ｆｅ１０，ＳｍＷＦｅ
１１，ＳｍＳｉ２Ｆｅ１０，ＳｍＲｅＦｅ１１などが知
られている。もちろんＳｍに限定されるものではなく、
殆どすべての希土類元素（Ｒ）について同じ化学量論比
を有する化合物が存在する。このような高Ｆｅ領域のＴ
ｈＭｎ１２構造を有する化合物を、Ｒ（ ＭＦｅ）１２
と表わすとき、これらの化合物はほとんどのものが
３００℃以上のキュリー温度（Ｔｃ）を有し、しかも高
Ｆｅ量であるため高い飽和磁束密度（Ｍｓ）を有してい
る。また、中でもＳｍ系化合物は著しく高い異方性磁場
を有しており、永久磁石材料として最適であり、実際に
液体超急冷磁石では１０ＫＯｅ以上の高い保磁力が得ら
れている。このような高Ｆｅ領域での３元化合物として
は、他にＮｄ２Ｆｅ１４Ｂが知られているのみである。
【０００３】Ｒ（ ＭＦｅ）１２ 化合物は前述のごと
くたいへん高い磁気特性を有しているが、第３元素（Ｍ
）は非磁性元素でＦｅを置換するため、例えばＮｄ２Ｆ
ｅ１４ＢとＳｍＴｉＦｅ１１化合物を比較すると、Ｆｅ
原子の原子百分比はほぼ同等であるのに飽和磁化の大き
さは後者の方がかなり低い。このためＲ（ ＭＦｅ）１
２ 系で第３元素Ｍの比率をできるだけ低下させ、でき
れば零に近づけて飽和磁化を高める努力が続けられてい
る。しかし、ＲＴｉＦｅ１１化合物等におけるＭ元素の
比率より更に下げることには成功していない。
くたいへん高い磁気特性を有しているが、第３元素（Ｍ
）は非磁性元素でＦｅを置換するため、例えばＮｄ２Ｆ
ｅ１４ＢとＳｍＴｉＦｅ１１化合物を比較すると、Ｆｅ
原子の原子百分比はほぼ同等であるのに飽和磁化の大き
さは後者の方がかなり低い。このためＲ（ ＭＦｅ）１
２ 系で第３元素Ｍの比率をできるだけ低下させ、でき
れば零に近づけて飽和磁化を高める努力が続けられてい
る。しかし、ＲＴｉＦｅ１１化合物等におけるＭ元素の
比率より更に下げることには成功していない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】以上の観点から本発明
では、ＲＦｅ１２系化合物のＦｅを置換するのではなく
、Ｒを第３元素Ｍで置換することによりＴｈＭｎ１２構
造を安定化して磁気特性の向上を図ろうとするものであ
る。
では、ＲＦｅ１２系化合物のＦｅを置換するのではなく
、Ｒを第３元素Ｍで置換することによりＴｈＭｎ１２構
造を安定化して磁気特性の向上を図ろうとするものであ
る。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らはＲ（ ＭＦ
ｅ）１２ 化合物におけるＭ元素の役割について研究を
重ねた結果、第３元素ＭでＦｅを置換するのではなく、
Ｒを置換すればＴｈ２Ｍｎ１２ 構造を安定化さ得るこ
とを見出し、諸条件を充分検討して本発明を完成させた
もので、合金組成が式 （Ｒ１−Ｘ ＭＸ）（Ｆｅ１−
ＹＣｏＹ）Ｚ （但し、ＲはＹ，Ｔｈ およびＳｍを主
体とした希土類元素の１種もしくは２種以上、ＭはＺｒ
，Ｈｆ，Ｂｉ，Ｓｎ，Ｉｎ，Ｐｂ から選らばれた１種
または２種以上の元素、０．０１≦Ｘ ≦０．４、０≦
Ｙ ≦０．５、１０≦Ｚ ≦１３）からなり、その主相
が体心正方晶ＴｈＭｎ１２構造でかつＭ原子がＲ原子を
置換していることを特徴とする希土類永久磁石を要旨と
するものである。
ｅ）１２ 化合物におけるＭ元素の役割について研究を
重ねた結果、第３元素ＭでＦｅを置換するのではなく、
Ｒを置換すればＴｈ２Ｍｎ１２ 構造を安定化さ得るこ
とを見出し、諸条件を充分検討して本発明を完成させた
もので、合金組成が式 （Ｒ１−Ｘ ＭＸ）（Ｆｅ１−
ＹＣｏＹ）Ｚ （但し、ＲはＹ，Ｔｈ およびＳｍを主
体とした希土類元素の１種もしくは２種以上、ＭはＺｒ
，Ｈｆ，Ｂｉ，Ｓｎ，Ｉｎ，Ｐｂ から選らばれた１種
または２種以上の元素、０．０１≦Ｘ ≦０．４、０≦
Ｙ ≦０．５、１０≦Ｚ ≦１３）からなり、その主相
が体心正方晶ＴｈＭｎ１２構造でかつＭ原子がＲ原子を
置換していることを特徴とする希土類永久磁石を要旨と
するものである。
【０００６】以下、本発明を詳細に説明する。Ｍ元素は
その格子がＦｅより少し大きい場合には、Ｆｅを置換し
て格子を押し広げ、ＴｈＭｎ１２構造を安定化すると考
えられる。 Ｍ元素が広い固溶限をもっているバナジュウムＶ元素の
場合には、Ｖ量の減少とともに格子が縮小することがわ
かっている。つまり、Ｍ元素無しでは格子が小さくなり
、Ｆｅ原子が本来入るべき空間が小さくなり過ぎる。し
かしまた、Ｍ原子がＦｅ原子よりかなり大きい場合は、
格子を大幅に押し広げなければならないため、ＴｈＭｎ
１２構造を安定化できない。このような理由でＲ（ Ｍ
Ｆｅ）１２ 化合物を安定化する元素が限定され、しか
も置換量も狭い幅の中に制限されるものと考えられる。
その格子がＦｅより少し大きい場合には、Ｆｅを置換し
て格子を押し広げ、ＴｈＭｎ１２構造を安定化すると考
えられる。 Ｍ元素が広い固溶限をもっているバナジュウムＶ元素の
場合には、Ｖ量の減少とともに格子が縮小することがわ
かっている。つまり、Ｍ元素無しでは格子が小さくなり
、Ｆｅ原子が本来入るべき空間が小さくなり過ぎる。し
かしまた、Ｍ原子がＦｅ原子よりかなり大きい場合は、
格子を大幅に押し広げなければならないため、ＴｈＭｎ
１２構造を安定化できない。このような理由でＲ（ Ｍ
Ｆｅ）１２ 化合物を安定化する元素が限定され、しか
も置換量も狭い幅の中に制限されるものと考えられる。
【０００７】以上の考察から、Ｆｅを大きめの原子で置
換するのでなく、逆にＲを小さめの原子で置換すること
により、格子にＦｅ原子が入ることができるような空間
的な余裕を与えることにより、ＴｈＭｎ１２構造を安定
化出来るものと考えられる。Ｒサイトの置換原子として
、一般的な希土類元素よりも小さめであり、かつＦｅサ
イトを置換するには大き過ぎるＺｒやＨｆ等によりＴｈ
Ｍｎ１２構造を安定化出来ることが判った。
換するのでなく、逆にＲを小さめの原子で置換すること
により、格子にＦｅ原子が入ることができるような空間
的な余裕を与えることにより、ＴｈＭｎ１２構造を安定
化出来るものと考えられる。Ｒサイトの置換原子として
、一般的な希土類元素よりも小さめであり、かつＦｅサ
イトを置換するには大き過ぎるＺｒやＨｆ等によりＴｈ
Ｍｎ１２構造を安定化出来ることが判った。
【０００８】添加元素Ｍの量Ｘ は、０．０１以上、０
．４以下が好ましい。０．０１未満ではＴｈＭｎ１２構
造を安定化させることが出来ず、Ｒ２Ｆｅ１７ 相とＦ
ｅの相に分離してしまい、また、Ｒを置換する量が０．
４ よりも多いとＲＦｅ１２系磁性合金の磁気異方性が
主にＲ元素に依存していることから、磁石材料として満
足出来る磁気特性が得られなくなってしまう。Ｍ置換元
素は希土類元素とＦｅ原子の中間の大きさを持つものが
良く、かつＴｉ原子より大きい元素が好ましいことかが
実験的に判った。Ｍ元素はＺｒ，Ｈｆ，Ｂｉ，Ｓｎ，Ｉ
ｎ，Ｐｂ がＴｈＭｎ１２構造を安定化出来る。
．４以下が好ましい。０．０１未満ではＴｈＭｎ１２構
造を安定化させることが出来ず、Ｒ２Ｆｅ１７ 相とＦ
ｅの相に分離してしまい、また、Ｒを置換する量が０．
４ よりも多いとＲＦｅ１２系磁性合金の磁気異方性が
主にＲ元素に依存していることから、磁石材料として満
足出来る磁気特性が得られなくなってしまう。Ｍ置換元
素は希土類元素とＦｅ原子の中間の大きさを持つものが
良く、かつＴｉ原子より大きい元素が好ましいことかが
実験的に判った。Ｍ元素はＺｒ，Ｈｆ，Ｂｉ，Ｓｎ，Ｉ
ｎ，Ｐｂ がＴｈＭｎ１２構造を安定化出来る。
【０００９】Ｆｅ原子はＣｏ原子で置換することが可能
で、Ｃｏ置換によりキュリー温度が向上し、磁気特性の
温度安定性が改善される。また、Ｃｏ置換により飽和磁
化も少し上昇するが、逆に結晶磁気異方性は減少するの
でＣｏ置換量は Ｙ≦０．５ 以下がよい。遷移金属の
量は Ｚ＜１０ではＲ２Ｆｅ１７ が安定化され、Ｚ＞
１３ではＦｅが主相となりＴｈＭｎ１２構造が安定化さ
れないため、この範囲内であることが必要である。
で、Ｃｏ置換によりキュリー温度が向上し、磁気特性の
温度安定性が改善される。また、Ｃｏ置換により飽和磁
化も少し上昇するが、逆に結晶磁気異方性は減少するの
でＣｏ置換量は Ｙ≦０．５ 以下がよい。遷移金属の
量は Ｚ＜１０ではＲ２Ｆｅ１７ が安定化され、Ｚ＞
１３ではＦｅが主相となりＴｈＭｎ１２構造が安定化さ
れないため、この範囲内であることが必要である。
【００１０】ここで、ＲはＹ、Ｔｈ、Ｓｍ を主体とす
る希土類元素からなる群から選択される１種または２種
以上の元素に適用される。
る希土類元素からなる群から選択される１種または２種
以上の元素に適用される。
【００１１】本発明の化合物の磁石化は種々の手段によ
って可能である。典型的な手段としては、焼結磁石また
はボンド磁石化が挙げられる。得られた合金はジェット
ミル等で微粉砕して磁石合金粉末を作製する。この微粉
砕には液体超急冷法、メカニカルアロイング法やガスア
トマイズ法等を使用してもよい。焼結磁石については磁
石合金粉末を磁場中で配向させながら成形し、これを１
，０００〜 １，３００℃の温度範囲で焼結し、その後
５００ 〜９００ ℃で時効処理を行う。ボンド磁石に
ついては磁石合金粉末を有機バインダーと混合し、磁場
中で配向させた後、有機バインダーを硬化させてボンド
磁石とすれば良い。
って可能である。典型的な手段としては、焼結磁石また
はボンド磁石化が挙げられる。得られた合金はジェット
ミル等で微粉砕して磁石合金粉末を作製する。この微粉
砕には液体超急冷法、メカニカルアロイング法やガスア
トマイズ法等を使用してもよい。焼結磁石については磁
石合金粉末を磁場中で配向させながら成形し、これを１
，０００〜 １，３００℃の温度範囲で焼結し、その後
５００ 〜９００ ℃で時効処理を行う。ボンド磁石に
ついては磁石合金粉末を有機バインダーと混合し、磁場
中で配向させた後、有機バインダーを硬化させてボンド
磁石とすれば良い。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の実施態様を実施例、比較例を
挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定され
るものではない。 （実施例１）純度９９％のＳｍメタル、純度９９．９％
のＦｅ、ＣｏおよびＺｒ等の添加金属元素を各々表１（
合金番号２〜９）のように秤量し、不活性ガス中で高周
波溶解を行い、溶湯を銅鋳型で冷却した。該インゴット
を粗粉砕後、Ｎ２ガスによるジェットミルで３〜５μｍ
径に微粉砕を行なった。該微粉を１５ＫＯｅ の静磁場
中で配向させた状態で、１ｔｏｎ／ｃｍ２ の圧力でプ
レス成形を行なった後、該成形体を不活性ガス中１，０
５０〜１，２５０ ℃の温度で１〜２時間焼結を行い、
引続き ５００〜 ９００℃の温度範囲で１時間以上熱
処理を行なった後急冷した。該焼結体の磁気特性 ｉＨ
ｃを自記磁束計で測定した結果を表１に示した。比較例
としてＭを添加しない合金を合金Ｎｏ． １として作製
し、表１に併記した。 表１に示したように、Ｚｒ等
のＭ元素を添加しなかったものは、ＴｈＭｎ１２構造を
とることが出来ず、Ｔｈ２Ｚｎ１７ 構造の２−１７相
とＦｅおよびＣｏの相に分離してしまうため、満足出来
る磁気特性が得られていない。またＭ元素の量がＲサイ
トの置換率１０％を越えると磁気特性が急激に悪くなっ
ていることが判る。
挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定され
るものではない。 （実施例１）純度９９％のＳｍメタル、純度９９．９％
のＦｅ、ＣｏおよびＺｒ等の添加金属元素を各々表１（
合金番号２〜９）のように秤量し、不活性ガス中で高周
波溶解を行い、溶湯を銅鋳型で冷却した。該インゴット
を粗粉砕後、Ｎ２ガスによるジェットミルで３〜５μｍ
径に微粉砕を行なった。該微粉を１５ＫＯｅ の静磁場
中で配向させた状態で、１ｔｏｎ／ｃｍ２ の圧力でプ
レス成形を行なった後、該成形体を不活性ガス中１，０
５０〜１，２５０ ℃の温度で１〜２時間焼結を行い、
引続き ５００〜 ９００℃の温度範囲で１時間以上熱
処理を行なった後急冷した。該焼結体の磁気特性 ｉＨ
ｃを自記磁束計で測定した結果を表１に示した。比較例
としてＭを添加しない合金を合金Ｎｏ． １として作製
し、表１に併記した。 表１に示したように、Ｚｒ等
のＭ元素を添加しなかったものは、ＴｈＭｎ１２構造を
とることが出来ず、Ｔｈ２Ｚｎ１７ 構造の２−１７相
とＦｅおよびＣｏの相に分離してしまうため、満足出来
る磁気特性が得られていない。またＭ元素の量がＲサイ
トの置換率１０％を越えると磁気特性が急激に悪くなっ
ていることが判る。
【００１３】
【表 １】
【００１４】
【発明の効果】本発明によれば、従来遷移金属サイトに
Ｔｉ等を導入しなければ安定化出来ないとされていたＴ
ｈＭｎ１２構造を持つＲ（Ｆｅ，Ｃｏ）１２ 系磁性体
が希土類サイトをＺｒ，Ｈｆ 等で置換することで安定
化でき、さらに従来１−１２系磁性体の持つ問題点であ
る飽和磁束密度の低さを主にそれを担う遷移金属サイト
をＴｉ等の非磁性金属で希釈する必要がなくなったため
、克服することができただけでなく、それを用いて高特
性の磁石を作製出来るようになった。またこの１−１２
系磁石はＦｅを主成分とするため、高価なＣｏを多く使
用する必要がなく、資源や供給安定性およびコストの面
で利点が大きく、産業上その利用価値は極めて高い。
Ｔｉ等を導入しなければ安定化出来ないとされていたＴ
ｈＭｎ１２構造を持つＲ（Ｆｅ，Ｃｏ）１２ 系磁性体
が希土類サイトをＺｒ，Ｈｆ 等で置換することで安定
化でき、さらに従来１−１２系磁性体の持つ問題点であ
る飽和磁束密度の低さを主にそれを担う遷移金属サイト
をＴｉ等の非磁性金属で希釈する必要がなくなったため
、克服することができただけでなく、それを用いて高特
性の磁石を作製出来るようになった。またこの１−１２
系磁石はＦｅを主成分とするため、高価なＣｏを多く使
用する必要がなく、資源や供給安定性およびコストの面
で利点が大きく、産業上その利用価値は極めて高い。
Claims (1)
- 【請求項１】合金組成が式 （Ｒ１−Ｘ ＭＸ）（Ｆｅ
１−ＹＣｏＹ）Ｚ （但し、ＲはＹ，Ｔｈ およびＳｍ
を主体とした希土類元素の１種もしくは２種以上、Ｍは
Ｚｒ，Ｈｆ，Ｂｉ，Ｓｎ，Ｉｎ，Ｐｂから選らばれた１
種または２種以上の元素、０．０１≦Ｘ ≦０．４、０
≦Ｙ ≦０．５、１０≦Ｚ≦１３）からなり、その主相
が体心正方晶ＴｈＭｎ１２構造でかつＭ原子がＲ原子を
置換していることを特徴とする希土類永久磁石。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3118081A JPH04322405A (ja) | 1991-04-22 | 1991-04-22 | 希土類永久磁石 |
| EP19920106791 EP0510578A3 (en) | 1991-04-22 | 1992-04-21 | Rare earth-based alloy for permanent magnet |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3118081A JPH04322405A (ja) | 1991-04-22 | 1991-04-22 | 希土類永久磁石 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04322405A true JPH04322405A (ja) | 1992-11-12 |
Family
ID=14727526
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3118081A Pending JPH04322405A (ja) | 1991-04-22 | 1991-04-22 | 希土類永久磁石 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0510578A3 (ja) |
| JP (1) | JPH04322405A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020139183A (ja) * | 2019-02-27 | 2020-09-03 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | ＳｍＺｒＦｅＣｏ磁性化合物およびその製造方法 |
| WO2021065254A1 (ja) * | 2019-10-02 | 2021-04-08 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 磁石、膜、積層体、モータ、発電機、及び、自動車 |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5856953B2 (ja) * | 2010-05-20 | 2016-02-10 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 希土類永久磁石の製造方法および希土類永久磁石 |
| CN107785139A (zh) | 2016-08-24 | 2018-03-09 | 株式会社东芝 | 磁铁材料、永久磁铁、旋转电机及车辆 |
| EP3291250B1 (en) * | 2016-08-24 | 2021-05-26 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Magnetic material, permanent magnet, rotary electrical machine, and vehicle |
| US10490325B2 (en) | 2016-08-24 | 2019-11-26 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Magnetic material, permanent magnet, rotary electrical machine, and vehicle |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0732090B2 (ja) * | 1984-05-18 | 1995-04-10 | 株式会社東芝 | 永久磁石 |
| JPS62241304A (ja) * | 1986-04-12 | 1987-10-22 | Shin Etsu Chem Co Ltd | 希土類永久磁石 |
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| JPWO2021065254A1 (ja) * | 2019-10-02 | 2021-04-08 |
Also Published As
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|---|---|
| EP0510578A2 (en) | 1992-10-28 |
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