JPH0434868A - 全固体電圧記憶素子 - Google Patents
全固体電圧記憶素子Info
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- JPH0434868A JPH0434868A JP2141064A JP14106490A JPH0434868A JP H0434868 A JPH0434868 A JP H0434868A JP 2141064 A JP2141064 A JP 2141064A JP 14106490 A JP14106490 A JP 14106490A JP H0434868 A JPH0434868 A JP H0434868A
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- Japan
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- solid
- electrode
- voltage
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- voltage storage
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- Pending
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、最近開発が盛んに行なわれている電気化学素
子の一つである全固体電圧記憶素子に関する。
子の一つである全固体電圧記憶素子に関する。
従来の技術
従来、電解液を用いる電池やコンデンサなどの電気化学
素子は、電解液の漏液やガス発生による素子の膨張、破
袋の危険性があシ、使用層器への絶対的信頼性を確未す
ることは不可能であり７’ｃ。
素子は、電解液の漏液やガス発生による素子の膨張、破
袋の危険性があシ、使用層器への絶対的信頼性を確未す
ることは不可能であり７’ｃ。
これに対して固体電解質を用いた素子は、上記のような
問題点がなく、また電解液で起こる氷結、蒸発がなく、
広い使用温度範囲が期待でき、高い信頼性を具備するも
のにできる可能性がある。このため電解液に代えて固体
電解質を使用する全固体電気化学素子の開発が盛んに行
われている。その中でも、固体電解質を用いた全固体電
池の開発は最も盛んであり１例えば、銅イオン導電性固
体電解質を用いる銅系全固体二次電池、銀イオン導電性
固体電解質を用いる銀糸全固体二次電池、リチウムイオ
ン導電性固体電解質を用いるリチウム系全固体電池など
がある。一方、その応用展開として自己放電がきわめて
小さい固体電解質を用いた全固体電圧記憶素子が提案さ
れている。これまで水分、酸素、熱に対して安定でかつ
高温においても電子伝導性がきわめて小さい４ムｇＩ−
ムｇ２ＷＯａを銀イオン導電性固体電解質に用い、電極
活物質にムｇ２ｓｅ−ムＫｓＰＯａや銀バナジウム酸化
物ｔ−用イた電圧記憶素子が開発されておシ、前者の電
極を用いた電圧記憶素子は現在実用化されている。その
断面は第１図に示すように銀イオン導電性固体電解質層
１の両面に電極２を設け、その電極２の表面にカーボン
ベースド層３を設け、そのカーボンペースト層３に接し
てリード端子４を設け、全体を、封脂６で塗装した構成
である。
問題点がなく、また電解液で起こる氷結、蒸発がなく、
広い使用温度範囲が期待でき、高い信頼性を具備するも
のにできる可能性がある。このため電解液に代えて固体
電解質を使用する全固体電気化学素子の開発が盛んに行
われている。その中でも、固体電解質を用いた全固体電
池の開発は最も盛んであり１例えば、銅イオン導電性固
体電解質を用いる銅系全固体二次電池、銀イオン導電性
固体電解質を用いる銀糸全固体二次電池、リチウムイオ
ン導電性固体電解質を用いるリチウム系全固体電池など
がある。一方、その応用展開として自己放電がきわめて
小さい固体電解質を用いた全固体電圧記憶素子が提案さ
れている。これまで水分、酸素、熱に対して安定でかつ
高温においても電子伝導性がきわめて小さい４ムｇＩ−
ムｇ２ＷＯａを銀イオン導電性固体電解質に用い、電極
活物質にムｇ２ｓｅ−ムＫｓＰＯａや銀バナジウム酸化
物ｔ−用イた電圧記憶素子が開発されておシ、前者の電
極を用いた電圧記憶素子は現在実用化されている。その
断面は第１図に示すように銀イオン導電性固体電解質層
１の両面に電極２を設け、その電極２の表面にカーボン
ベースド層３を設け、そのカーボンペースト層３に接し
てリード端子４を設け、全体を、封脂６で塗装した構成
である。
このような構成において、電極２にムｇ２ｓｅ −ムｇ
ｇＰＯ４を用いた電圧記憶素子は電圧記憶領域がＯ〜１
００ｍＶと小さいという欠点を有していた。
ｇＰＯ４を用いた電圧記憶素子は電圧記憶領域がＯ〜１
００ｍＶと小さいという欠点を有していた。
一方、電極２に銀バナジウム複合酸化物を用いた電圧記
憶素子は記憶できる電圧範囲が０〜２００ｍＶと前記の
１！極に比べて大きいという特徴を有すると同時に固体
電解質が、水分、酸素、熱に対して安定で、高温におい
ても電子伝導性が非常に小さいため１００℃を超える広
い温度範囲で使用できるという特徴を有するものである
。
憶素子は記憶できる電圧範囲が０〜２００ｍＶと前記の
１！極に比べて大きいという特徴を有すると同時に固体
電解質が、水分、酸素、熱に対して安定で、高温におい
ても電子伝導性が非常に小さいため１００℃を超える広
い温度範囲で使用できるという特徴を有するものである
。
発明が解決しようとする課題
しかしながら、電極反応速度が低いために、電圧記憶速
度すなわち充放電速度が低く、短時間の充放電を行う場
合、通電停止後所定電圧からの電圧変動が生じ、入力信
号に対する十分な応答性が得られないという課題を有し
ていた。
度すなわち充放電速度が低く、短時間の充放電を行う場
合、通電停止後所定電圧からの電圧変動が生じ、入力信
号に対する十分な応答性が得られないという課題を有し
ていた。
本発明はこのような課題を解決するもので、充放電速度
の優れた全固体電圧記憶素子の提供を目的とする。
の優れた全固体電圧記憶素子の提供を目的とする。
課甜を解決するための手段
上記の目的を達成するために本発明の全固体電圧記憶素
子は、板状銀イオン導電性固体電解質層の両面に、ムｇ
ｘｏ２０ｓ −ｙ （０−３５＜ ｘ 、 ｙは酸素欠
損）で表わされる複合酸化物よシなる電極を設け、その
電極の表面に電子伝導性集電成型体層（以下、単に集電
体と称する）を設け、その集電体に接してリード端子を
設けた構成とした。
子は、板状銀イオン導電性固体電解質層の両面に、ムｇ
ｘｏ２０ｓ −ｙ （０−３５＜ ｘ 、 ｙは酸素欠
損）で表わされる複合酸化物よシなる電極を設け、その
電極の表面に電子伝導性集電成型体層（以下、単に集電
体と称する）を設け、その集電体に接してリード端子を
設けた構成とした。
作用
本発明は上記した構成によって電気化学的に銀のインタ
ーカレーシ目ン、デインターカレーシロンが行われると
ともに電極層と固体電解質層が良好な接触状態となシ、
安定した反応が実現できる。
ーカレーシ目ン、デインターカレーシロンが行われると
ともに電極層と固体電解質層が良好な接触状態となシ、
安定した反応が実現できる。
以下、本発明について実施例を用いて詳細に説明する。
実施例
まず、ムｇＩ、ムｇ２ｏ 、 ｗｏ３をモル比で４：１
：１の比となるように秤量し、アルミナ乳鉢で混合し
た。この混合物を加圧成型しペレット状とした後、パイ
レックス管に減圧封入し、４００℃で１７時間溶融、反
応させた。その反応物を乳鉢で粉砕。
：１の比となるように秤量し、アルミナ乳鉢で混合し
た。この混合物を加圧成型しペレット状とした後、パイ
レックス管に減圧封入し、４００℃で１７時間溶融、反
応させた。その反応物を乳鉢で粉砕。
分級して２００メツシユ以下の４ムｇＩ−ムｇ２Ｗ０４
で表される銀イオン導電性の固体電解質粉末を得た。
で表される銀イオン導電性の固体電解質粉末を得た。
次に、ｖ２０５とムｇ粉末をモル比で１＝〇、７となる
よう秤量し、乳鉢で混合した。その混合物を加圧成型し
ペレット状とした後、石英管中に減圧封入し、６００℃
で４８時間反応させた。その反応物を乳鉢で粉砕１分級
して２００メツシユ以下のムｇＸｖ２ｏ５−ｙ （０，
６≦Ｘ≦０．８、Ｙは酸素欠損）で表わされる銀バナジ
ウム酸化物の電極活物質粉末を得た。
よう秤量し、乳鉢で混合した。その混合物を加圧成型し
ペレット状とした後、石英管中に減圧封入し、６００℃
で４８時間反応させた。その反応物を乳鉢で粉砕１分級
して２００メツシユ以下のムｇＸｖ２ｏ５−ｙ （０，
６≦Ｘ≦０．８、Ｙは酸素欠損）で表わされる銀バナジ
ウム酸化物の電極活物質粉末を得た。
このようにして得た固体電解質と電極活物質を用いて、
以下の方法により全固体電圧記憶素子を作製し念。最初
に、固体電解質粉末と電極活物質粉末を混合して作製す
る電極中の電極活物質の含有量を３０重量％とし混合し
電極材料を得た。
以下の方法により全固体電圧記憶素子を作製し念。最初
に、固体電解質粉末と電極活物質粉末を混合して作製す
る電極中の電極活物質の含有量を３０重量％とし混合し
電極材料を得た。
この電極材料の重量として１０■＋１５Ｗｋ！＋２６■
の３種類を秤量し、４ｔＯｎ／、Ｊの圧力で加圧成型し
、直径がｙｍｍの電極ペレットを作製した。
の３種類を秤量し、４ｔＯｎ／、Ｊの圧力で加圧成型し
、直径がｙｍｍの電極ペレットを作製した。
正極、負極ともに同一の電極ペレットを用いる。
また、集電体として平均粒径６μｍの鱗状黒鉛１６■を
秤量し、４ｔｏｎ／−の圧力で加圧成型し、直径カフｍ
ｔＩｌＯ集電ベレットを作製した。
秤量し、４ｔｏｎ／−の圧力で加圧成型し、直径カフｍ
ｔＩｌＯ集電ベレットを作製した。
まず、得られた正画、負衝ベレットを１６０■の固体電
解質を介して配し、さらにその両側に集電ペレットを配
し、全体を４ｔｏｎ／、、）Ｊの圧力で加圧圧接し、直
径が７ｍｍのペレット状全固体電圧記憶素子を作製した
。
解質を介して配し、さらにその両側に集電ペレットを配
し、全体を４ｔｏｎ／、、）Ｊの圧力で加圧圧接し、直
径が７ｍｍのペレット状全固体電圧記憶素子を作製した
。
さらに集電ペレット表面にスズめっきした＠線を、導電
性のカーボンペーストで接合し、全体をエポキシ樹脂系
の粉体塗料を１ｓｏｔでコーティングした。
性のカーボンペーストで接合し、全体をエポキシ樹脂系
の粉体塗料を１ｓｏｔでコーティングした。
比較列として前記黒鉛集電層を配しない全固体！圧記憶
素子も作製した。
素子も作製した。
このようにして得られた各種全固体電圧記憶素子の急速
充放電特性を評価した。
充放電特性を評価した。
ここで、急速充電特注の測定方法は次の通シとした。
全固体電圧記憶素子に２０’Ｃで２ｏｏｍｖの電圧を保
護抵抗なしで２分間印加し、その後開回路状態で放置し
、電圧がほぼ安定する２時間後の端子電圧を測定するこ
とで行った。また、この素子電圧低下量の充電電圧に対
する割合を電ＦＥ低下率と定義し、素子の急速充電特性
を評価する指標とした。
護抵抗なしで２分間印加し、その後開回路状態で放置し
、電圧がほぼ安定する２時間後の端子電圧を測定するこ
とで行った。また、この素子電圧低下量の充電電圧に対
する割合を電ＦＥ低下率と定義し、素子の急速充電特性
を評価する指標とした。
試作した全固体電圧記憶素子の集電層を設けた素子と集
電層を設けない素子を対比して、電極材料の重量と上記
の方法で評価した急速充電特注結果（２時間後の素子室
ａＥＩｆ下率）を次の表に示す。
電層を設けない素子を対比して、電極材料の重量と上記
の方法で評価した急速充電特注結果（２時間後の素子室
ａＥＩｆ下率）を次の表に示す。
（以 下金 白）
また、急速充電特性の評価は、それぞれ３個の素子を用
いた。
いた。
この表に見られるように、電極重量が素子の急速充電特
性に大きく影響する。集電体を設けた素子（黒１〜Ａ９
）では電極重量が少ないほど電圧低下率が小さい。電極
重量がＩＱｌ＋９の素子（＆１〜鳳３）では電圧低下率
は２０％〜２３％まで減少している。しかも素子間の特
性のばらつきが小さく安定していることがわかる。
性に大きく影響する。集電体を設けた素子（黒１〜Ａ９
）では電極重量が少ないほど電圧低下率が小さい。電極
重量がＩＱｌ＋９の素子（＆１〜鳳３）では電圧低下率
は２０％〜２３％まで減少している。しかも素子間の特
性のばらつきが小さく安定していることがわかる。
一方、集電体を設けない素子（％ １０− ＆ １Ｂ
）では、電圧低下率の素子間ばらつきが大きく、単に少
量の電極活物質を使用するだけでは良好な急速充電特性
は得られないことがわかる。
）では、電圧低下率の素子間ばらつきが大きく、単に少
量の電極活物質を使用するだけでは良好な急速充電特性
は得られないことがわかる。
これらの結果は集電体を設けることによシミ極層と固体
電解質層の界面の平面ヰをより得られやすくな如、均一
な成型圧力で良好な接触状態とし、安定した反応が獲得
できる電極電解質界面状態が形成され、優れた急速充電
特性を獲得できることを示している。
電解質層の界面の平面ヰをより得られやすくな如、均一
な成型圧力で良好な接触状態とし、安定した反応が獲得
できる電極電解質界面状態が形成され、優れた急速充電
特性を獲得できることを示している。
なお、本発明の実施列において急速充電特注に優れる電
圧記憶素子（＆１〜＆３）の安定性ならびに信頼性を確
認するため、１１０℃で０〜２００ｍＶの電圧範囲で６
０μ人定電流充放電サイクル試験を行い、およそＳＯＯ
サイクルで充放電試験を終了し１本実施例と同一の条件
で急速充放電特性を評価したところ、電圧低下率にほと
んど変化は認められず、電圧記憶素子として安定した特
性を有することを確認した。
圧記憶素子（＆１〜＆３）の安定性ならびに信頼性を確
認するため、１１０℃で０〜２００ｍＶの電圧範囲で６
０μ人定電流充放電サイクル試験を行い、およそＳＯＯ
サイクルで充放電試験を終了し１本実施例と同一の条件
で急速充放電特性を評価したところ、電圧低下率にほと
んど変化は認められず、電圧記憶素子として安定した特
性を有することを確認した。
以上のように本発明は、銀イオン導電性固体電解質層と
、前記固体電解質層を介して配される一対の電極を有し
、前記電極がＡｇＸＶ２Ｏ５−ｙ（ｏ、ｓｓ＜ｘ、ｙは
酸素欠損）で表わされる複合酸化物を含む電圧記憶素子
において、電極の両側に集電体を配することによシ、優
れた１急速充電特性を有し、入力信号に対する応答性が
良好で安定した特性を示す実用性に優れた全固体電圧記
憶素子を実現したものである。
、前記固体電解質層を介して配される一対の電極を有し
、前記電極がＡｇＸＶ２Ｏ５−ｙ（ｏ、ｓｓ＜ｘ、ｙは
酸素欠損）で表わされる複合酸化物を含む電圧記憶素子
において、電極の両側に集電体を配することによシ、優
れた１急速充電特性を有し、入力信号に対する応答性が
良好で安定した特性を示す実用性に優れた全固体電圧記
憶素子を実現したものである。
実施例では集電体として鱗状黒鉛を用いたが、球状黒鉛
、繊維状黒鉛、 Ｎｉ 、 Ｓｎ 、 Ｐｂなど他の電
子伝導体を用いた場合も同様の効果が得られることは言
うまでもない。
、繊維状黒鉛、 Ｎｉ 、 Ｓｎ 、 Ｐｂなど他の電
子伝導体を用いた場合も同様の効果が得られることは言
うまでもない。
また、急速充電後の電圧低下率と急速放電後の電圧上昇
率はほぼ同一であることも確認している。
率はほぼ同一であることも確認している。
したがって、以上のように得られた急速充電後の電圧低
下率に関する結果は急速放電特性においても全く同傾向
となる。
下率に関する結果は急速放電特性においても全く同傾向
となる。
なお、実施例においては、銀イオン導電性固体電解質と
してムｇＩ 、ムｇ２０およびＷＯ３を合成して作製し
た４ムｇＩ−ムｇ２ＷＯ４で表される固体電解質で説明
したが、吸湿性を持たない５ｉ０２ 、 ＭＯＯ５。
してムｇＩ 、ムｇ２０およびＷＯ３を合成して作製し
た４ムｇＩ−ムｇ２ＷＯ４で表される固体電解質で説明
したが、吸湿性を持たない５ｉ０２ 、 ＭＯＯ５。
ｖ２０５から還ばれる化合物とムｇＸ 、ムｇ２０から
合成される固体電解質、さらに合成されたものが吸湿性
を持たないＣｒＯ３、Ｐ２Ｏ５、Ｂ２Ｏ３から赳ばれる
化合物とムｇＸ 、ムｇ２ｏから合成された固体電解質
のいずれを使用しても、上記と同様な集電体を配するこ
とにより、優れた急速充放電特性を獲得できることを確
認している。
合成される固体電解質、さらに合成されたものが吸湿性
を持たないＣｒＯ３、Ｐ２Ｏ５、Ｂ２Ｏ３から赳ばれる
化合物とムｇＸ 、ムｇ２ｏから合成された固体電解質
のいずれを使用しても、上記と同様な集電体を配するこ
とにより、優れた急速充放電特性を獲得できることを確
認している。
さらに、実施例では電極活物質としてムｇα７Ｖ２０５
で表される組成のもので説明したが、銀のインターカレ
ーシコン；ダインターカレーション反応カはぼ同様に行
われるムｇα６Ｖ２０５およびムｇα８Ｖ２０５で表さ
れる銀と酸化バナジウムを合成して得られる複合酸化物
を！極とした場合でも、同様な集電体を配することによ
り、優れた急速充放電特性が得られることを確認してい
る。
で表される組成のもので説明したが、銀のインターカレ
ーシコン；ダインターカレーション反応カはぼ同様に行
われるムｇα６Ｖ２０５およびムｇα８Ｖ２０５で表さ
れる銀と酸化バナジウムを合成して得られる複合酸化物
を！極とした場合でも、同様な集電体を配することによ
り、優れた急速充放電特性が得られることを確認してい
る。
発明の効果
以上のように本発明によれば、銀イオン導電性固体電解
質層と、前記固体電解質層を介して配される一対の電極
を有し、前記電極がＡｇＸＶ２Ｏ５−ｙ（０，３５＜χ
、ｙは酸素欠損）で表わされる複合酸化物を含む電圧記
憶素子において、電極の両側に電子伝導性集電成型体を
配することによシ、優れた急速充放電特性を有し、安定
した特性を有する電圧記憶素子を得ることができる。
質層と、前記固体電解質層を介して配される一対の電極
を有し、前記電極がＡｇＸＶ２Ｏ５−ｙ（０，３５＜χ
、ｙは酸素欠損）で表わされる複合酸化物を含む電圧記
憶素子において、電極の両側に電子伝導性集電成型体を
配することによシ、優れた急速充放電特性を有し、安定
した特性を有する電圧記憶素子を得ることができる。
第１図は全固体電圧記憶素子の断面図である。
Claims (1)
- 板状の銀イオン導電性固体電解質層の両面に、Ａｇ＿
ＸＶ＿２Ｏ＿５＿−＿ｙ（０．３５＜ｘ、ｙは酸素欠損
）で表わされる複合酸化物よりなる電極を設け、その電
極の表面に電子伝導性集電成型体層を設け、その電子伝
導性集電成型体層に接してリード端子を設けた全固体電
圧記憶素子。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2141064A JPH0434868A (ja) | 1990-05-29 | 1990-05-29 | 全固体電圧記憶素子 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2141064A JPH0434868A (ja) | 1990-05-29 | 1990-05-29 | 全固体電圧記憶素子 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0434868A true JPH0434868A (ja) | 1992-02-05 |
Family
ID=15283410
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2141064A Pending JPH0434868A (ja) | 1990-05-29 | 1990-05-29 | 全固体電圧記憶素子 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0434868A (ja) |
-
1990
- 1990-05-29 JP JP2141064A patent/JPH0434868A/ja active Pending
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