JPH04351668A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ポリアリーレンスルフ
ィド系樹脂（以下、ＰＡＳ系樹脂と略す）とポリアミド
（以下、ＰＡ系樹脂と略す）から成る親和性・相溶性に
優れた樹脂組成物に関するものであり、本発明の樹脂組
成物は耐熱性、耐薬品性、難燃性、柔難性、耐衝撃性な
どに優れるため、例えば、精密部品、各種電気・電子部
品、機械部品、自動車用部品、スポーツ用具等々の各種
成形用材料として用いられる。

【０００２】

【従来の技術】ポリフェニレンスルフィド（以下、ＰＰ
Ｓと略す）に代表されるＰＡＳ系樹脂とＰＡ系樹脂との
組成物は数多く知られている。

【０００３】しかしながら、これらの組成物の殆どは樹
脂間の親和性・相溶性が不十分であるために、成形品の
表面状態の劣化や柔軟性、耐衝撃性などの力学的特性が
充分ではなかったり、場合によっては、ブレンドするこ
とによって大幅に低下するなどの問題を有しており、ブ
レンド本来の目的を達成しているものとはいいがたい。

【０００４】例えば、特公昭５４ー３９８５６号公報で
はＰＡＳ系樹脂とＰＡ系樹脂の２成分系の場合について
開示されているが、樹脂間の相溶性が不十分であるため
に、柔軟性や耐衝撃性などの機械的特性が十分向上しな
かった。

【０００５】また、特開昭５９−１５５４６２、同５９
−２１３７５８号各公報では、ＰＰＳとＰＡの樹脂間の
親和性を向上させるために、エポキシ樹脂を添加する方
法が開示されているが、柔軟性や耐衝撃性等の機械的特
性などである程度の効果があったものの、溶融成形時に
ゲル化が激しく、場合によっては著しい増粘のため成形
ができなくなるなどの問題があった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、ＰＡＳ系樹
脂とＰＡ系樹脂から成る樹脂組成物の親和性を向上させ
ることによって、成形品の表面外観、耐衝撃性、柔軟性
等が著しく改善された樹脂組成物を得ることを目的とす
る。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、ポリアリーレ
ンスルフィド系樹脂とポリアミド系樹脂とシリコーン系
グラフト共重合体とを含有してなる樹脂組成物に関する
ものである。

【０００８】本発明で使用するＰＡＳ系樹脂とは構造式
（−Ａｒ−Ｓ−）（Ａｒ：アリーレン基）で表されるＰ
ＡＳ系樹脂である。ここでアリーレン基のＡｒは、ｐ−
フェニレン、ｍ−フェニレン、ｏ−フェニレン、２，６
−ナフタレン、４，４′−ビフェニレン等の２価芳香族
残基、或いは、（−φ−Ｏ−φ−）、（−φ−ＣＯ−φ
−）、（−φ−ＣＨ２−φ−）　、（−φ−ＳＯ２−φ
−）　、（−φ−Ｃ（ＣＨ３）２−φ−）（但し、−φ
−はｐ−フェニレン基であり、以下同様に表わす）等の
如き少なくとも２個の炭素数６の芳香環を含む２価の芳
香族残基であり、更に、各芳香環にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、
ＣＨ３　、ＣＯＯＨ、ＮＨ２　、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２　
等の置換基が導入されてもよい。これらはホモポリマー
であっても、ランダム共重合体、ブロック共重合体であ
ってもよく、線状、分岐状、或いは架橋型及びこれらの
混合物が用いられる。

【０００９】上記ＰＡＳ系樹脂の溶融粘度は、融点プラ
ス２０℃、又非晶性の場合はガラス転移温度プラス１０
０℃での温度域で、１０ｒａｄ／ｓｅｃでの動的粘性率
［η′］が５０〜１０５　ポイズ、好ましくは１００〜
５×１０４　ポイズのものが用いられる。

【００１０】本発明で使用するに好ましいＰＡＳ系樹脂
は、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニ
レンスルフィドケトン（ＰＰＳＫ）、ポリフェニレンス
ルフィドスルホン（ＰＰＳＳ）、ポリフェニレンスルフ
ィドスルフィドケトン（ＰＰＳＳＫ）、及び、ＰＰＳ部
分とＰＰＳＫ部分、ＰＰＳ部分とＰＰＳＳ部分、並びに
ＰＰＳＳ部分とＰＰＳＫ部分から成るブロック共重合体
である。

【００１１】ＰＰＳは、（−φ−Ｓ−）で示される構造
単位を７０モル％、特に好ましくは９０モル％以上を含
む重合体である。ＰＰＳに含まれるこれ以外の構成部分
は、主に、上記に示すアリーレンスルフィド基である。

【００１２】かかるＰＰＳは、例えば（１）ハロゲン置
換芳香族化合物と硫化アルカリとの反応（米国特許第２
５１３１８８号明細書、特公昭４４−２７６７１号公報
および特公昭４５−３３６８号公報参照）、（２）チオ
フェノール類のアルカリ触媒または銅塩等の共存下にお
ける縮合反応（米国特許第３２７４１６５号明細書、英
国特許第１１６０６６０号明細書参照）、（３）芳香族
化合物を塩化硫黄とのルイス酸触媒共存下における縮合
反応（特公昭４６−２７２５５号公報、ベルギー特許第
２９４３７号明細書参照）等により合成されるものであ
り、目的に応じ任意に選択し得る。

【００１３】ＰＰＳＫは、主に、（−φ−ＣＯ−φ−Ｓ
−）を繰り返し単位とする重合体である。ＰＰＳＫの重
合法は、例えば、４，４′−ジクロルベンゾフェノンと
アルカリ金属塩を有機アミド溶媒中で反応させる方法な
どがある。

【００１４】ＰＰＳＳは、主に、（−φ−ＳＯ２−φ−
Ｓ−）を繰り返し単位とする重合体であり、重合方法と
しては、例えば、４，４′−ジクロルジフェニールスル
ホンのようなジハロ芳香族スルホンと硫化ナトリウムの
ようなアルカリ金属硫化物を有機アミド溶媒中で反応さ
せる方法などが挙げられる。

【００１５】ＰＰＳＳＫは、主に、（−φ−ＣＯ−φ−
Ｓ−φ−Ｓ−）を繰り返し単位とする重合体である。Ｐ
ＰＳＳＫの重合法は、例えば、アルカリ金属炭酸塩など
の塩基の存在下で、芳香族ジチオールとジハロゲノベン
ゾフェノンとを芳香族スルホン溶媒中で反応させる方法
などが挙げられる。

【００１６】ＰＰＳ部分とＰＰＳＫ部分、及びＰＰＳ部
分とＰＰＳＳ部分、及び、ＰＰＳＳ部分とＰＰＳＫ部分
から成るブロック共重合体は、代表的には、予め反応末
端基としてクロルフェニル基を有するポリマーとナトリ
ウムスルフィド基を有するポリマーをそれぞれ合成し、
溶媒中で両者を反応せしめることによって得ることがで
きる。ブロック共重合体における、ＰＰＳ部分、ＰＰＳ
Ｋ部分、或いはＰＰＳＳ部分の割合は２０〜８０モル％
の範囲、好ましくは３０〜７０モル％の範囲で選択され
る。この範囲内でブロック共重合体としての好ましい特
性が表れる。

【００１７】本発明で使用するＰＡ系樹脂とは、アミド
結合（−ＮＨ−ＣＯ−）を主鎖に持つ重合体であり、ナ
イロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６
１２、ナイロン１１、ナイロン１２等の脂肪族ポリアミ
ド、及び、ポリアミド４６、ポリアミドＭＸＤ６等の芳
香族系ポリアミドが挙げられる。

【００１８】代表的なナイロンの最も一般的な製造方法
は溶融重合である。通常、原料のラクタム、アミノ酸ま
たはジアミンとジカルボン酸の塩を水または触媒ととも
に常圧または加圧下、２３０〜３００℃に加熱すること
によりナイロンが得られる。また、これらＰＡは酸等に
よる変性品を用いても構わない。

【００１９】また、本発明に用いるシリコーン系グラフ
ト共重合体（以後ＳＧＣと略す）とは、主として幹ポリ
マーがラジカル重合性モノマーの重合体又は共重合体で
あり、枝ポリマーが主にシリコーン鎖であるグラフト共
重合体をいう。ＳＧＣの一般的製造方法は、例えば、特
開昭５８−１１２０号公報、特開昭５８−１５４７６６
号公報、同６０−１２３５１８号公報等の公知の方法に
より得ることができる分子鎖の片末端にラジカル重合性
官能基有する（メタ）アクリル変性シリコーンと、スチ
レン、スチレン置換体、（メタ）アクリル酸、（メタ）
アクリル酸エステル又はアクリロニトリル等のラジカル
重合性モノマーの１種又は２種以上とをメルカプト酢酸
、３−メルカプトプロピオン酸又は２−メルカプトプロ
ピオン酸等の連鎖移動剤の存在下にラジカル重合して得
られる。この種のＳＧＣとしては東亜合成化学社製のＲ
ＥＳＥＤＡ　　ＧＰ−７００（商品名）がある。

【００２０】本発明における樹脂成分の混合の割合は、
ＰＡＳ系樹脂９５〜５重量部、ＰＡ系樹脂５〜９５重量
部、好ましくはＰＡＳ系樹脂９０〜１０重量部、ＰＡ系
樹脂１０〜９０重量部である。また、ＳＧＣの添加割合
は、通常、ＰＡＳ系樹脂＋ＰＡ系樹脂合計１００重量部
に対して、０．２〜３０重量部、好ましくは０．５〜２
０重量部である。　　本発明に用いる組成物には、上記
樹脂成分にさらに耐衝撃性、寸法安定性及び耐熱性を向
上させる目的で、充填剤を添加して用いることができる
。 充填剤としては無機充填剤、有機充填剤があるが無機充
填剤が好ましい。

【００２１】無機充填剤としては、繊維状充填剤、粒状
充填剤等がある。繊維状充填剤として、炭素繊維、ガラ
ス繊維、シラン処理ガラス繊維、セラミック繊維、アラ
ミド繊維、金属繊維、チタン酸カリウム、炭化ケイ素等
が挙げられ、粒状充填剤として、硫酸バリウム、硫酸カ
ルシウム、クレー、バイロフィライト、ベントナイト、
セリサイト、ゼオライト、マイカ、雲母、タルク、アタ
ルパルジャイト、フェライト、硅酸カルシウム、炭酸カ
ルシウム、炭酸マグネシウム、ガラスビーズ等が挙げら
れる。一般的には、繊維状充填剤の単独、又は、繊維状
充填剤と１種以上の他の無機充填剤の併用で用いられる
。

【００２２】該無機充填剤の添加量は、繊維状充填剤と
粒状充填剤等で異なるため一概には規定できないが、通
常、樹脂成分１００重量部に対して３００重量部以下で
使用される。特に、射出成形に供する場合、３〜２３０
重量部の範囲が好ましい。また、粒状充填剤は、通常８
０重量部以下が用いられる。

【００２３】また、本発明の目的を逸脱しない範囲で少
量のポリエチレンワックス等の離型剤、各種顔料類等の
着色剤、酸化防止剤、耐熱安定剤、紫外線安定剤、発泡
剤、難燃剤、難燃助剤、防錆剤、アミノシランやエポキ
シシラン等のシランカップリング剤やチタネートカップ
リング剤を含有せしめることが可能である。尚、耐熱安
定剤としては、マグネシウムを除く周期律表第ＩＩａ属
金属の水酸化物、酸化物、芳香族カルボン酸塩、及び周
期律表Ｉａ属金属の芳香族カルボン酸塩、炭酸塩、水酸
化物、リン酸塩、ホウ酸塩等の塩基性化合物、中でもカ
ルシウムやバリウムの水酸化物や酸化物が、酸化防止剤
としては、ヒンダードフェノール系化合物、ヒンダード
アミン系樹脂、リン系化合物、中でも３価のリン化合物
が、防錆剤はリチウム、カリウム等のアルカリ金属の炭
酸塩、マグネシウム、カルシュウム或いは亜鉛等の周期
律表ＩＩａ、ｂ族に属する金属の酸化物や炭酸塩など、
中でも特に酸化亜鉛や炭酸亜鉛などが好適に用いられる
。

【００２４】更に、本発明で使用する組成物は同様に下
記の如き樹脂を混合して使用できる。これらの樹脂とし
ては、エチレン、プロピレン、ペンテン、ベンゼン、ブ
タジエン、イソプレン、クロロプレン、スチレン、α−
メチルスチレン、酢酸ビニル、アクリル酸エステル、（
メタ）アクリロニトルなどの単量体の単独重合体または
共重合体、ポリウレタン、ポリエチレンテレフタレート
やポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポ
リカーボネート、ポリアセタール、ポリサルホン、ポリ
アリールサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリー
レート、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンス
ルフィドケトン、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテ
ルエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミドイミド、フ
ェノキシ樹脂、フッ素系樹脂、ポリアリールエーテル、
エポキシ樹脂、フェノール樹脂などの単独重合体、共重
合体またはブロックおよびグラフト共重合体を挙げるこ
とができる。これらの樹脂は２種類以上を併用しても構
わない。また、硫酸などの酸類などによって変性したも
のを用いてもよい。

【００２５】上記樹脂組成物の溶融成形は、種々の公知
の方法で行うことができるが、ＰＡＳ系樹脂、ＰＡ系樹
脂、ＳＧＣ及び必要に応じて添加される充填剤等をタン
ブラー又はヘンシェルミキサーなどで均一に混合し、１
軸又は２軸の押出機に供給し、溶融混練した後、ペレッ
ト化し、これを成形機に供し、これを溶融成形する方法
が好ましい。

【００２６】上記組成物の溶融成形法としては、射出成
形、押し出し成形及び圧縮成形等が挙げられるが、中で
も射出成形が特に好ましい。

【００２７】

【実施例】以下に、本発明を実施例により具体的に説明
する。尚、本発明はこれら実施例にのみ限定されるもの
ではない。

【００２８】［合成例１］特開昭６３−２２７６７０号
公報の参考例１の方法に従いアクリル変性シリコーン（
Ａ）を合成した。攪拌機、コンデンサー、温度計、滴下
ロート及び窒素ガス導入管を備えたフラスコにトルエン
３００ｇ、及び（Ａ）６０ｇを仕込み、攪拌下、窒素置
換後７０℃に昇温した系にアゾビスイソブチロニトリル
（ＡＩＢＮ）１ｇ及び３−メルカプトプロピオン酸　０
．３ｇを溶解したスチレン２６ｇとメチルメタクリレー
ト１４ｇの混合モノマー溶液を２時間かけて滴下後６時
間加熱した。その後反応液を冷却して１ｌのメタノール
に攪拌しながら流下し、重合物を析出させ、ろ別し、メ
タノールで２回洗浄後７０℃で減圧乾燥して、重合物（
Ｂ）９５ｇを得た。この重合物をシクロヘキサノン（３
５重量％）とジクロロエタン（６５重量％）の混合溶媒
で溶媒分別した結果９４重量％の不溶成分（Ｃ）と６重
量％の可溶成分（Ｄ）に分離された。（Ｃ）及び（Ｄ）
についてフーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）により分
析した結果、（Ｄ）成分はシリコーン成分［（Ａ）］が
検出されずスチレン／メタクリレート共重合体であり、
（Ｃ）成分はスチレン／メチルメタクリレート共重合体
とアクリル変性シリコーン（Ａ）の共重合体（ＳＧＣ）
であることが確認された。

【００２９】［実施例１、比較例１、２］ＰＰＳ　５０
重量部とナイロン６６　５０重量部の合計１００重量部
に対して、合成例１で得たスチレン／メチルメタクリレ
ート共重合体とアクリル変性シリコーン共重合体（ＳＧ
Ｃ）　３重量部を押出機にて３００゜Ｃで溶融混練し、
ペレット状にした後、射出成形機を用いて、成形試験片
を作製した。成形性は良好で、得られた成形品の外観も
良好であった。アイゾット衝撃試験（ノッチ無し）と曲
げ試験を行った。また、比較例として、ＳＧＣを添加し
ない場合及び５０重量部添加した場合について、同様な
検討を行った。比較例１は成形性は良好であったが、成
型品の外観はパール色を呈しており、外観は劣るもので
あった。また比較例２は耐衝撃性に劣るものであった。 結果を表１に示す。耐衝撃性と柔軟性が著しく改善され
るのが判る。

【００３０】尚、ナイロン６６は宇部興産社製のＵＢＥ
ナイロン　　２０２６Ｄを、ＳＧＣは東亜合成化学社製
のレセダ　　ＧＰ−７００を用いた。また、示差走査型
熱量計（ＤＳＣ）で求めたＰＰＳの融点は２８５℃であ
り、３０５℃、１０ｒａｄ／ｓｅｃでの動的粘性率［η
’　］は約１６００ポイズであった。ＰＰＳの曲げたわ
みは２．８％、曲げ強度は１０５ＭＰａ、アイゾット衝
撃強度は４．８　Ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ２であった。

【００３１】［実施例２〜４、比較例３、４］ＰＰＳ、
ナイロン６６、ＳＧＣ及びガラス繊維（ＧＦ）を表１の
ように配合し、実施例１と同様な方法で成形試験片を作
成し、同様な検討を行った。成形性及び成形試験片の表
面外観はともに良好であった。また、比較例として、Ｓ
ＧＣを添加しない場合及び５０重量部添加した場合につ
いて、同様な検討を行った。比較例は成形性は良好であ
ったが、成型品の耐衝撃性及び柔軟性に劣り、成形試験
片の表面はパール色を呈しており、外観は劣るものであ
った。結果は表１に示す。

【００３２】

【表１】

【００３３】［実施例５、６、比較例５］ＳＧＣの添加
率を１０重量部とした場合、及びＳＧＣとして東亜合成
化学社製のＲＥＳＥＤＡ　　ＧＰ−７００を用いた場合
について、実施例１と同様な検討を行った。いずれの場
合も成形性、耐衝撃性、柔軟性、成形試験片の表面外観
は良好であった。比較例としてＲＥＳＥＤＡを５０重量
部添加した場合について同様な検討を行った。結果は表
２に示す。

【００３４】［実施例７、８、比較例６〜９］ＰＰＳ、
ナイロン６、ＳＧＣ及びＧＦを表２に示すように配合し
、実施例１と同様な手法で成形試験片を作製し、同様な
検討を行った。成形性と成形試験片の表面外観は良好で
あった。また、比較例として、ＳＧＣを添加しない場合
及び５０重量部、４０重量部添加した場合について、同
様な検討を行った。比較例は成形性は良いものの、成形
試験片の表面がパール状を呈しており、外観に劣り、耐
衝撃性、柔軟性に劣るものであった。結果は表２に示す
。

【００３５】尚、ナイロン６はカネボウ社製のＭＣ−１
１２Ｌを用いた。また、アイゾツト衝撃試験（ノッチ）
はＪＩＳ（Ｋ７１１０）に、曲げ試験はＪＩＳ（Ｋ７０
５５）に従っている。

【００３６】

【表２】

【００３７】［実施例９〜１０、比較例１０〜１３］Ｐ
ＰＳ、ナイロンＭＸＤ６、ナイロン４６、ＳＧＣ及びＧ
Ｆを表３に示すように配合し、実施例１と同様な手法で
成形試験片を作製し、同様な検討を行った。但し、実施
例１０については、３２０℃で溶融混練を行った。成形
性、耐衝撃性、柔軟性、成形試験片の表面外観はいずれ
も良好であった。また、比較例として、ＳＧＣを添加し
ない場合及び５０重量部添加した場合について、同様な
検討を行った。比較例は成形性は良いものの、耐衝撃性
、柔軟性が劣り、成形試験片の表面がパール状を呈して
おり、外観も劣るものであった。結果は表３に示す。

【００３８】尚、ナイロンＭＸＤ６は三菱瓦斯化学社製
のＲｅｎｙ６００２を、ナイロン４６はＤＭＳ社製のＪ
ＳＲナイロン４６を用いた。

【００３９】

【表３】

【００４０】［合成例２］（ＰＰＳ部分とＰＰＳＳ部分
からなるブロック共重合体の合成） １０ｌオートクレーブにＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ
）１９８０ｇ、水硫化ナトリウム１．２水和物　３８８
ｇ、水酸化ナトリウム２００ｇ、ビス（ｐ−クロルフェ
ニル）スルホン１４３６ｇを仕込み、窒素雰囲気下、２
００℃で約６時間反応させた。更に、ビス（ｐ−クロル
フェニル）スルホン７２ｇとＮＭＰ２００ｇを加え、２
００℃で１時間反応させ、末端クロル基型のＰＰＳＳ反
応物スラリーを得た。

【００４１】次に、１０ｌオートクレーブにＮＭＰ　３
１００ｇ、水酸化ナトリウム１．２水和物　５９７．５
ｇ、及び水酸化ナトリウム３０８ｇを仕込み、水を流出
させながら昇温し、脱水処理を行った後、オートクレー
ブを密閉し、２２０℃の状態で、この脱水処理した系に
ｐ−ジクロルベンゼン１０２９ｇとＮＭＰ７００ｇを圧
入して加え、更に、２６０℃の温度で２時間反応させ、
末端ナトリウムスルフィド基型のＰＰＳ反応物スラリー
を得た。

【００４２】上記ＰＰＳＳ反応物スラリーとＰＰＳ反応
物スラリーをオートクレーブに仕込み、２２０℃で３時
間反応させ、反応生成物を熱水、メタノール、アセトン
で精製し、ＰＰＳＳ部分が５０重量部のブロック共重合
体（ＰＴＥＳ）を得た。

【００４３】ＤＳＣで求めたＰＴＥＳの融点は２７０℃
であり、２９０℃、１０ｒａｄ／ｓｅｃで測定した動的
粘性率は約２０００ポイズであった。 ［実施例１２〜１５、比較例１４〜１７］ＰＴＥＳ、ナ
イロン６６、ナイロン６、ＳＧＣ及びＧＦを表４に示す
ように配合し、実施例１と同様な手法で成形試験片を作
製し、同様な検討を行った。いずれの場合も、成形性と
成形試験片の表面外観は良好であった。また、比較例と
して、ＳＧＣを添加しない場合及び５０重量部添加した
場合について、同様な検討を行った。比較例は成形性は
良いものの、成型品の耐衝撃性、柔軟性に劣り、成形試
験片の表面がパール状を呈しており、外観も劣るもので
あった。結果は表４に示す。

【００４４】

【表４】

【００４５】

【発明の効果】本発明の樹脂組成物は、耐熱性、耐薬品
性、難燃性、寸法安定性、成型性に優れ、ブレンド相溶
性、表面外観、耐衝撃性、柔軟性が大幅に改善された。 そのため、本発明の樹脂組成物は、例えば、コネクタ・
プリント基板・封止成形品などの電気・電子用部品、ラ
ンプリフレクター・各種電装品部品などの自動車用部品
、各種建築物や航空機などの内装用材料、テニスラケッ
ト・スキー・ゴルフクラブ・釣竿などのスポーツ用具、
スピーカー等のエンクロージャーや弦楽器等の裏甲板な
どの音響用材料、ＯＡ機器部品・カメラ部品・時計部品
などの精密機器用部品などの射出成形・圧縮成形、或い
はコンポジット・シート・パイプ等の押出成形・引抜成
形などの各種成形加工分野において優れた成形用材料と
して好適に用いられる。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ポリアリーレンスルフィド系樹脂とポリア
   ミド系樹脂とシリコーン系グラフト共重合体とを含有し
   てなる樹脂組成物。
2. 【請求項２】シリコーン系グラフト共重合体の量が、ポ
   リアリーレンスルフィド系樹脂とポリアミド系樹脂から
   成る樹脂混合物１００重量部に対し、０．２〜３０重量
   部であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
3. 【請求項３】ポリアリーレンスルフィド系樹脂とポリア
   ミド系樹脂とシリコーン系グラフト共重合体と充填材と
   を含有してなる樹脂組成物。
4. 【請求項４】充填剤として無機充填剤を使用することを
   特徴とする請求項３記載の樹脂組成物。