JPH0446227B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

発明の目的 （産業上の利用分野） 本第一および第二発明はポリオレフイン系加硫
ゴムあるいはポリオレフイン系合成樹脂などのポ
リオレフイン系ポリマーと、極性ポリマーとを接
着層を介して積層してなる積層体に関するもので
ある。 （従来の技術） 工業用ゴム製品には多くの種類があるが、とり
わけエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合ゴ
ム（EPDM）やエチレン−プロピレン共重合ゴ
ム（EPM）などのポリオレフイン系加硫ゴムは
耐候性、耐老化性、耐オゾン性などに卓越した性
能を示し、さらに使用温度範囲も−50℃〜150℃
と広範囲であるなど、優秀な特長を備えたゴムで
あるため、各種積層体や成形体の基材として多方
面で使用されている。また、用途に応じて上記
EPDMやEPMに天然ゴム（NR）やスチレン−
ブタジエン共重合ゴム（SBR）、ブタジエンゴム
（BR）、イソブチレン−イソプレン共重合ゴム
（IIR）、クロロプレンゴム（CR）、アクリロニト
リル−ブタジエン共重合ゴム（NBR）、イソプレ
ンゴム（IR）、クロロスルフオン化ポリエチレン
（CSM）、アクリルゴム（ACM）などの合成ゴム
をブレンドしたゴム、あるいはABS樹脂、スチ
レン樹脂（PS）、ポリエチレン（PE）、ポリプロ
ピレン（PP）などの樹脂をブレンドしたゴムも
多くの分野で使用されている。 一方、上記PPやPEなどのポリオレフイン系合
成樹脂も、ポリオレフイン系加硫ゴムと同様、耐
候性、耐老化性、耐オゾン性などに卓越した性能
を示し、かつ、安価でもあることから車両用各種
部品や電気製品など、各種積層体や成形体の基材
として広範囲の用途に使用されている。 （発明が解決しようとする問題点） ところが、上記EPDMやEPMなどのポリオレ
フイン系加硫ゴムあるいはPPやPEなどのポリオ
レフイン系合成樹脂はその分子の主鎖中に極性基
を含まないことから、極性ポリマーすなわち前記
NR、SBR、BR、IIR、CR、NBR、IR、CSM、
ACMなどの合成ゴム、あるいはABS樹脂、PS、
塩化ビニル樹脂（PVC）、ナイロン樹脂などの合
成樹脂に比べて反応性に乏しい。 従つて、前記ポリオレフイン系ポリマーからな
る成形体をインサートして前記極性ポリマーを押
出成形あるいは射出成形して積層体を製造して
も、両者の熱収縮率の相違やポリマーに配合され
た可塑剤の移行などが原因で接合面に剥離が生じ
てしまうという問題点があつた。 また、上記接合面の密着力を強化するために塗
料や接着剤を塗布しても前述した理由から、生じ
た塗膜が剥離し、ひいては接合面が剥離してしま
うという問題点があつた。 そして、上記問題点に対しては従来から数々の
対応策が試みられているにも係わらず、いまだ満
足な解決策が見出されていないのが現状である。 本発明者らは上記問題点に鑑みて研究を重ねた
結果、ポリオレフイン系ポリマーと極性ポリマー
とのいずれに対しても強固な密着力を備えた接着
剤を見出すことにより、本発明に到達したもので
ある。 発明の構成 （問題点を解決するための手段） すなわち、本第一発明はポリオレフイン系ポリ
マーと極性ポリマーとが積層されてなる成形体に
おいて、前記両ポリマーの接合面には塩素化ポリ
プロピレンとポリウレタンとの混合物からなる接
着層が塗布形成されていることを特徴とする積層
体を採用したものである。 また、本第二発明はポリオレフイン系ポリマー
と極性ポリマーとが積層されてなる成形体におい
て、前記両ポリマーの接合面には塩素化ポリプロ
ピレンとポリウレタンとハロゲン化剤との混合物
からなる接着層が塗布形成されていることを特徴
とする積層体を採用したものである。 （作用） 前記第一発明における塩素化ポリプロピレンと
ポリウレタンとの混合物からなる接着層、および
第二発明における塩素化ポリプロピレンとポリウ
レタンとハロゲン化剤との混合物からなる接着層
はポリオレフイン系ポリマーと極性ポリマーのい
ずれに対しても強固な密着力を備えていることか
ら、かかる組成の接着層が塗布形成された積層体
の接合面は長期間に渡つて強固に密着される。 （実施例） 実施例の説明に先立ち、前記積層体の各構成を
説明する。 まず、ポリオレフイン系ポリマーとは前述した
EPDM、EPMなどのポリオレフイン系加硫ゴム
やPP、PEなどのポリオレフイン系合成樹脂であ
る。さらにまた用途に応じて上記EPDMやEPM
に前記天然ゴムや各種合成ゴム、あるいはABS
樹脂、PS、PE、PPなどの樹脂をブレンドした
加硫ゴムも包含される。 一方、極性ポリマーとは前記NR、SBR、BR、
IIR、CR、NBR、IR ACMなどのように分子中
に極性基を含有する各種ゴム、あるいはABS樹
脂、PS、PVC、ナイロン樹脂などのように分子
中に極性基を含有する各種合成樹脂である。 そして、本第一発明および第二発明の積層体は
いずれも上記ポリオレフイン系ポリマーと極性ポ
リマーとが積層されてなる成形体であつて、押出
成形、射出成形、プレス成形あるいは真空成形な
ど、各種の成形方法によつて所望の形状が付与さ
れる。 次に、本第一発明の接着層は塩素化ポリプロピ
レンとポリウレタンとの混合物を溶剤で希釈した
接着剤を上記ポリオレフイン系ポリマーおよび／
または極性ポリマーの表面に塗布した後、自然乾
燥または加熱乾燥することにより得られる。 ここで使用する塩素化ポリプロピレンとして
は、ポリオレフイン系ポリマーに対する密着性や
ポリウレタンとの相溶性を考慮すると、塩素化度
５〜60％の塩素化ポリプロピレンが好ましい。 また、ポリウレタンとはポリオールとイソシア
ネートをモル比でイソシアネートが過剰となるよ
うに重合し、ついで鎖延長剤を加えてさらに重合
反応を行うことにより得られる分子末端にNCO
基またはOH基を含有する二液硬化型のポリウレ
タンが好ましい。 上記ポリオールとしてはポリエステルポリオー
ルまたはポリエーテルポリオールのいずれを採用
してもよく、ポリエステルポリオールのグリコー
ル成分としてはエチレングリコール、１，２−プ
ロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、
１，３−ブタンジオール、２，３−ブタンジオー
ル、１，５−ペンタンジオール、１，６−ペンタ
ンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペ
ンチルグリコール、ジエチレングリコール、ジプ
ロピレングリコール、トリエチレングリコール、
トリメチロールプロパンを例示することができ
る。 上記グリコール成分と反応させる有機酸成分と
してはコハク酸、フタル酸、無水フタル酸、イソ
フタル酸、マレイン酸、アジピン酸、アゼライン
酸、セバシン酸などのジカルボン酸を例示するこ
とができる。 他方、ポリエーテルポリオールとしてはポリオ
キシプロピレンジオール、ポリテトラメチレング
リコールエーテル、ポリオキシエチレンジオール
を例示することができる。 鎖延長剤としては上記ポリエステルポリオール
のグリコール成分として例示されたものを使用す
ればよい。 なお、ポリオールとしては上記例示のもの以外
にもクロロプレンゴムやアクリル樹脂など、種々
のものが利用可能であるが、極性ポリマー中に含
有された可塑剤が接合面に移行すると密着力が低
下し易いことから、この可塑剤の影響を受け難い
ポリエステルポリオールを使用することが特に好
ましい。 次に、ポリイソシアネートとは２，４−トリレ
ンジイソシアネート、水添２，４−トリレンジイ
ソシアネート、４，4′−ジフエニルメタンジイソ
シアネート、水添４，4′−ジフエニルメタンジイ
ソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネ
ート、キシレンジイソシアネート、水添キシレン
ジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイ
ソシアネート、イソホロンジイソシアネートなど
のジイソシアネート、あるいは４，4′，4″−トリ
フエニルメタントリイソシアネート、トリス−
（ｐ−イソシアネートフエニル）−チオフオスフエ
ートなどの多官能イソシアネートを重合して得ら
れるポリマーである。 上記塩素化ポリプロピレンとポリウレタンとの
好ましい配合比は塩素化ポリプロピレン100重量
部に対してポリウレタンが１〜250重量部の割合
であつて、ポリウレタンの配合比が上記以下では
密着力の向上に寄与しない。また、ポリウレタン
が250重量部を超えても密着力の向上は期待でき
ず、しかも可使時間が短縮されてしまう。 なお、上記塩素化ポリプロピレンとポリウレタ
ンとの混合物中には、必要に応じてさらに上記例
示のジイソシアネートや多官能イソシアネートあ
るいはトリメチロールプロパン、グリセリン、ペ
ンタエリスリトールなどの低分子ポリオールを塩
素化ポリプロピレン100重量部に対して50重量部
を超えない範囲で添加することにより、密着力を
一層向上させることができる。 次に、本第二発明の接着層は塩素化ポリプロピ
レンとポリウレタンとハロゲン化剤との混合物を
溶剤で希釈した接着剤を前記ポリオレフイン系ポ
リマーおよび／または極性ポリマーの表面に塗布
した後、自然乾燥または加熱乾燥することにより
得られる。 ここで使用する塩素化ポリプロピレンおよびポ
リウレタンは前記第一発明において使用するもの
と同一である。また、ハロゲン化剤とは分子中に

【式】（式中、Ｘはハロゲンを示 す）を含有する化合物、アルキルハイポハライド
あるいは次亜塩素酸塩などが代表例であるが、そ
の他にも塩素、臭素またはこれらの水溶液；次亜
塩素酸塩と有機酸とからなる混合物（特公昭57−
52216）；五フツ化アンチモン（特公昭50−
23483）；アルカリ金属またはアルカリ土類金属の
水溶液；フツ化イオウと臭素からなる混合溶液
（特公昭53−27751）；ヨウ素とヨウ化カリウムと
からなる混合物（特公昭53−27751）；ハロゲン酸
素酸塩と濃塩酸とからなる混合水溶液（特公昭46
−22103）；臭化アルカリとペルオキソ二硫酸とか
らなる混合水溶液など、各種のハロゲン化合物を
使用することができる。 前記分子中に

【式】（式中、Ｘはハロゲンを示 す） を含有する化合物とは具体的にはＮ−ブロムスク
シソイミドのようなハロゲン化スクシンイミド；
ジクロロイソシアヌル酸、トリクロロイソシアヌ
ル酸などのイソシアヌル酸ハライド；ジクロロジ
メチルヒダントインのようなハロゲン化ヒダント
インを例示することができる。 また、アルキルハイポハライドとはノルマル、
第二級あるいは第三級の各種アルキルハイポハラ
イドであるが、とりわけ安定な第三級アルキルハ
イポクロライドや第三級アルキルハイポブロマイ
ドを使用することが好ましい。 さらに、次亜塩素酸塩とは次亜塩素酸ナトリウ
ム、次亜塩素酸カリウムあるいは次亜塩素酸カル
シウムを例示することができるが、これらの水溶
性ハロゲン化剤を使用する場合は乳化剤を加えて
エマルジヨンとして使用する必要がある。 なお、これらの各種ハロゲン化合物は単独で使
用してもよいし、二種以上を混合して使用しても
よい。 また、塩素化ポリプロピレンとポリウレタンと
ハロゲン化剤との好ましい配合比は塩素化ポリプ
ロピレン100重量部に対してポリウレタンが１〜
250重量部、ハロゲン化剤が0.002〜40重量部の割
合であつて、ハロゲン化剤が0.002重量部以下で
は密着力の向上に寄与しない。また、その配合比
を40重量部以上にしても密着力の向上は期待でき
ない。 なお、第一および第二発明において使用する有
機溶剤はｎ−ヘキサン、シクロヘキサンなどの飽
和炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなど
の芳香族炭化水素；ジオキサン、テトラヒドロフ
ランなどのエーテル類；酢酸エチル、酢酸プロピ
ルなどの酢酸エステル類；アセトン、シクロヘキ
サノン、メチルエチルケトンなどのケトン類；メ
チレンクロライド、トリクロルエチレン、１，
１，１−トリクロルエタンなどの塩素系炭化水
素；ジメチルスルフオキシド、ジメチルホルムア
ミドなどから適宜選択された溶剤もしくはこれら
を二種以上配合してなる混合溶剤であるが、ハロ
ゲン化剤やイソシアネートと反応しないものであ
れば、他の有機溶剤を使用してもよい。 実施例 １ １，１，１−トリクロルエタン／ジメチルフオ
ルムアミド＝100／60の混合溶剤中にポリエステ
ルポリオール（またはポリエーテルポリオール）
とイソシアネートを固形分が35％となるように溶
解し、乾燥窒素ガス中で80℃、３時間反応させた
後、鎖延長剤を加えてさらに80℃、３時間反応さ
せてポリウレタン−〜を調整した。 使用したポリエステルポリオール（またはポリ
エーテルポリオール）、イソシアネートおよび鎖
延長剤の組成および配合比（重量比換算）を下記
の表−１〜７に示す。（以下、表中の部は全て重
量部である。）

【表】

【表】

【表】

【表】

【表】

【表】

【表】 次に、上記ポリウレタンと塩素化ポリプロピレ
ンを１，１，１−トリクロルエタン／ジメチルフ
オルムアミド＝100／60の混合溶剤中で混合して
接着剤を調整した。 使用したポリウレタンと塩素化ポリプロピレン
の混合割合（重量比換算）を表−８に示す。

【表】

【表】

【表】 次に、ポリプロピレン樹脂を押出成形して樹脂
板を製造し、その表面に前記表−８の接着剤−１
〜９を塗布した後、その表面に80℃の熱風を10秒
間吹きつけて塗膜を指触乾燥させた。 次いで、この樹脂板と下記表−９に示す組成の
塩化ビニル樹脂を同時押出成形して板状の積層体
を製造した。

【表】 上記ポリプロピレン樹脂、接着層および塩化ビ
ニル樹脂からなる積層体を製造後、室温で７日間
放置し、さらに80℃の恒温槽中に１時間放置した
後、接合面の密着力を調べるため下記の方法で剥
離試験を行つた。 試験方法： テンシロン万能引張り試験器 （東洋ボールドウイン社製） 引張り速度 30mm／分 その結果、前記接着剤−１〜９からなる接着層
はいずれもポリプロピレン樹脂と塩化ビニル樹脂
に対して良好な密着力を示し、大きな引張り剪断
強度を得ることができた。 なお、表−８に掲げた比較例１は塩素化ポリプ
ロピレンのみからなる接着剤を使用したものであ
つて、上記接着剤−１〜９と比較するとその引張
り剪断強度は小さかつた。また、比較例２は塩素
化ポリプロピレンに対するポリウレタンの混合割
合が過剰であつたため、さらに比較例３は塩素化
ポリプロピレンに対するイソシアネートの混合割
合が過剰であつたため、いずれも上記接着剤−１
〜９と比較するとその引張り剪断強度は小さかつ
た。 次に、以下の比較例４〜12の組成物は従来、ポ
リオレフイン系ポリマー用の接着剤として用いら
れているものである。 比較例 ４ 「ベツコゾールＪ−534」（大日本インキ化学工
業社製、アマニ油変性長油アルキド樹脂）をミネ
ラルベースで希釈し、さらに乾燥剤としてナフテ
ン酸コバルトを添加した組成物を調整した。 比較例 ５ 「エステルレジン−20」（東洋紡績社製、飽和
ポリエステル樹脂）をメチルエチルケトン／トル
エン＝１／９（重量比）の混合溶剤で希釈した組
成物を調整した。 比較例 ６ 「ビニライト−VMCH」（ユニオンカーバイド
社製、塩ビ−酢ビ共重合体）をメチルエチルケト
ン／トルエン＝１／１（重量比）の混合溶剤で希
釈した組成物を調整した。 比較例 ７ 「エスレツクBM−２」（積水化学社製、ブチ
ラール樹脂）をブタノール／キシレン＝１／１
（重量比）の混合溶剤で希釈した組成物を調整し
た。 比較例 ８ 「オレスターM55−80A」（三井東圧社製、湿
気硬化型ポリウレタン樹脂）をトルエンで希釈し
た組成物を調整した。 比較例 ９ 「デスモフエン−100」（バイエル社製、ポリヒ
ドロキシ化合物）と「デスモジユール−Ｒ」（同
社製、ポリイソシアネート）の１／1.5（重量比）
からなる混合物をメチレングリコール／酢酸ブチ
ル／酢酸エチル／トルエン＝１／１／１／１（重
量比）の混合溶剤で希釈した組成物を調整した。 比較例 10 「ベツコゾール・Ｊ−524」（大日本インキ化学
工業社製、アマニ油変性長油アルキド樹脂）およ
び「スーパーベツカミン・Ｊ−820」（同社製、ブ
チル化メラミン樹脂）の４／１混合物をキシロー
ルで希釈した組成物を調整した。 比較例 11 「アクリロイド・Ｃ−110V」（ローム＆ハース
社製、熱可塑性アクリル樹脂」とニトロセルロー
スの99／１混合物をトルエンで希釈した組成物を
調整した。 比較例 12 「アクリデイツク・47−712」（大日本インキ化
学工業社製、熱硬化性アクリル樹脂）および「ス
ーパーベツカミン・47−508」の４／１混合物を
トルエン、酢酸ブチルの混合溶剤で希釈した組成
物を調整した。 そこで、上記比較例４〜12の各接着剤を前記ポ
リプロピレン製樹脂板の表面にそれぞれ塗布して
指触乾燥後、前記表−９の塩化ビニル樹脂を同時
押出成形して板状の積層体を製造した。 そして、各積層体の接合面の密着力を調べるた
め前述した条件で剥離試験を行つたが、前記接着
剤−１〜９を使用した場合に比較すると、いずれ
もその密着力は弱く、極めて小さな引張り剪断強
度しか得られなかつた。 実施例 ２ 植毛布の裏面に30倍に発泡されたウレタン樹脂
からなるシートを裏打ちした。 一方、前記実施例１で使用したポリプロピレン
樹脂製押出成形板の表面に前記接着剤−１〜９を
塗布後、その表面に80℃の熱風を10秒間吹きつけ
て塗膜を指触乾燥させた。 さらに、この樹脂板と上記ウレタン樹脂からな
るシートを重ね合わせ、10Kg／cm²の圧でプレス成
形して板状の積層体を製造した。 次に、この積層体を室温で７日間放置し、さら
に80℃の恒温槽中に１時間放置した後、接合面の
密着力を調べるため前記実施例１のテンシロン万
能引張り試験器を使用して同様の条件で引張り剪
断強度を測定した。 その結果、前記接着剤−１〜９からなる接着層
はいずれもポリプロピレン樹脂とウレタン樹脂に
対して良好な密着力を示し、大きな引張り剪断強
度を得ることができた。 他方、前記比較例４〜12の各接着剤を前記ポリ
プロピレン製樹脂板の表面にそれぞれ塗布し、上
記ウレタン樹脂からなるシートを重ね合わせ、10
Kg／cm²の圧でプレス成形して板状の積層体を製造
した。 そして、各積層体の接合面の密着力を調べるた
め前述した試験器を使用して同様の条件で引張り
剪断強度を測定したが、前記接着剤−１〜９を使
用した場合に比較すると、いずれもその密着力は
弱く、極めて小さな引張り剪断強度しか得られな
かつた。 次に、前記ポリプロピレン樹脂製押出成形板の
表面に接着剤−１〜９をそれぞれ塗布後、シート
の基材を上記ウレタン樹脂発泡体からクロロプレ
ンゴム発泡体に代え、プレス成形により板状の積
層体を製造した。 また、上記ポリプロピレン樹脂製押出成形板に
代えてABS樹脂およびポリアミド樹脂にて押出
成形板を製造し、その表面に接着剤−１〜９をそ
れぞれ塗布後、シートの基材をポリエチレン樹脂
発泡体に代えてプレス成形により板状の積層体を
製造した。 そして、これらの積層体についても同様の条件
で引張り剪断強度を測定した結果、いずれの場合
も良好な密着力を示し、大きな引張り剪断強度を
得ることができた。 実施例 ３ 前記実施例１、２で使用したポリウレタンと塩
素化ポリプロピレンを１，１，１−トリクロルエ
タン／ジメチルフオルムアミド＝100／60の混合
溶剤中で混合し、さらにハロゲン化剤を加えて混
合することにより接着剤を調整した。 使用したポリウレタン、塩素化ポリプロピレ
ン、ハロゲン化剤の混合割合（重量比換算）を表
−10に示す。 次に、前記実施例１で使用したポリプロピレン
樹脂製押出成形板の表面に表−10の接着剤−10〜
19を塗布し、その表面に80℃の熱風を10秒間吹き
つけて塗膜を指触乾燥させた後、この樹脂板をイ
ンサートして前記表−９に示す組成の塩化ビニル
樹脂を射出成形して板状の積層体を製造した。 次に、この積層体を室温で７日間放置し、さら
に80℃の恒温槽中に１時間放置した後、接合面の
密着力を調べるため前記テンシロン万能引張り試
験器を使用して同様の条件で引張り剪断強度を測
定した。 その結果、前記接着剤−10〜19からなる接着層
はいずれもポリプロピレン樹脂と塩化ビニル樹脂
に対して良好な密着力を示し、大きな引張り剪断
強度を得ることができた。 他方、前記比較例４〜12の各接着剤からなる接
着層を有する積層体の場合には、いずれもその密
着力は弱く、極めて小さな引張り剪断強度しか得
られなかつた。 なお、表−10に掲げた比較例13は塩素化ポリプ
ロピレンに対するハロゲン化剤の混合割合が過剰
であつたため、その引張り剪断強度は小さかつ
た。 実施例 ４ 1.5mm厚のポリプロピレン樹脂製シートの表面
に前記接着剤10〜19を塗布後、その表面に80℃の
熱風を10秒間吹きつけて塗膜を指触乾燥させた
後、1.5mm厚のポリアミド樹脂製シートを貼り合
わせ、真空成形により積層シートを製造した。 次に、この積層シートを室温で７日間放置し、
さらに80℃の恒温槽中に１時間放置した後、接合
面の密着力を調べるため前記テンシロン万能引張
り試験器を使用して同様の条件で引張り剪断強度
を測定した。 その結果、前記接着剤−10〜19からなる接着層
はいずれもポリプロピレン樹脂とポリアミド樹脂
に対して良好な密着力を示し、大きな引張り剪断
強度を得ることができた。 なお、前記比較例４〜12の各接着剤からなる接
着層を有する積層体の場合には、いずれもその密
着力は弱く、極めて小さな引張り剪断強度しか得
られなかつた。 このように、各種のポリオレフイン系ポリマー
と、極性ポリマーとが積層されてなる成形体にお
いて、前記ポリマーの接合面に接着剤−１〜９
（実施例１、２）あるいは接着剤−10〜19（実施例
３、４）からなる接着層を塗布形成することによ
り、接合面が長期間にわたつて強固に密着された
積層体を得ることができる。 発明の効果 以上詳述したように、ポリオレフイン系ポリマ
ーと極性ポリマーとからなる成形体の接合面に塩
素化ポリプロピレンとポリウレタンとの混合物か
らなる接着層（第一発明）、あるいは塩素化ポリ
プロピレンとポリウレタンとハロゲン化剤との混
合物からなる接着層（第二発明）が塗布形成され
てなる積層体は、いずれもその接合面が長期間に
渡つて強固に密着されるという優れた効果を発揮
する。 従つて、本第一発明および第二発明の積層体は
自動車用ウエザーストリツプ、グラスラン、植毛
製品あるいは裏面に樹脂テープが貼着されたモー
ルなど、ポリオレフイン系ポリマーと極性ポリマ
ーとから構成される各種の積層体に具体化するこ
とのできる優れた発明である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ ポリオレフイン系ポリマーと極性ポリマーと
   が積層されてなる成形体において、前記両ポリマ
   ーの接合面には塩素化ポリプロピレンとポリウレ
   タンとの混合物からなる接着層が塗布形成されて
   いることを特徴とする積層体。 ２ 前記塩素化ポリプロピレンの塩素化度が５〜
   60％であることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項記載の積層体。 ３ 前記ポリウレタンが分子末端にNCO基また
   はOH基を含有するポリエステルポリウレタンで
   あることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
   の積層体。 ４ 前記接着層が塩素化ポリプロピレン100重量
   部に対して、ポリウレタン１〜250重量部の割合
   で混合されたものであることを特徴とする特許請
   求の範囲第１項記載の積層体。 ５ ポリオレフイン系ポリマーと極性ポリマーと
   が積層されてなる成形体において、前記両ポリマ
   ーの接合面には塩素化ポリプロピレンとポリウレ
   タンとハロゲン化剤の混合物からなる接着層が塗
   布形成されていることを特徴とする積層体。 ６ 前記塩素化ポリプロピレンの塩素化度が５〜
   60％であることを特徴とする特許請求の範囲第５
   項記載の積層体。 ７ 前記ポリウレタンが分子末端にNCO基また
   はOH基を含有するポリエステルポリウレタンで
   あることを特徴とする特許請求の範囲第５項記載
   の積層体。 ８ 前記ハロゲン化剤が、 (イ) 分子中に 【式】（式中、Ｘはハロゲン） を含有する化合物、 (ロ) アルキルハイポハライド、 (ハ) 次亜ハロゲン酸塩、 からなる群より選択された少なくとも一種である
   ことを特徴とする特許請求の範囲第５項記載の積
   層体。 ９ 前記接着層が塩素化ポリプロピレン100重量
   部に対して、ポリウレタン１〜250重量部、ハロ
   ゲン化剤0.002〜40重量部の割合で混合されたも
   のであることを特徴とする特許請求の範囲第５項
   記載の積層体。