JPH0448296A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、核燃料ペレットの製造方法に関する。

［従来の技術］ 軽水炉あるいは高速増殖炉に装荷される核燃料ペレット
は、発電炉において経験された最も高い燃焼度までその
健全性が確認されている。しかし、現在計画されている
燃料の高燃焼度化に伴って、燃料からの核分裂生成ガス
放出がさらに増大し、そのため燃料棒内の内圧上昇、お
よびペレット被覆管ギャップの熱伝導度の低下か起こり
、燃料の健全性が失われる可能性がある。そこで現在使
用されているペレットを改良する必要がある。

この問題に対して、従来から、ペレットからの核分裂生
成ガス放出率が核分裂生成ガスのペレット結晶粒内の拡
散に律速されると考え、ペレットの結晶粒径を大きくす
ることによって、核分裂生成ガスの放出率を抑える方法
が考えられている。

現在の軽水炉の高燃焼度化計画から予想される燃料棒内
圧上昇の観点から、好ましいペレット粒径は５０μｍ以
上と考えられている。

大粒径ペレットを製作する方法としては、（１）燃焼助
剤の使用 （２）焼結条件の調整 （３）粉末活性化処理 の３種類がある。

（１）の方法は、結晶粒径を１５０μｍ以上にできるが
、焼結助剤によって核分裂生成ガスの拡散係数が増加し
、放出率が増大して大粒径化の効果が薄れることがある
。

（２）の方法は、５０μｍ以上の結晶粒径を得るには、
焼結温度の大幅上昇、焼結時間の長大化を招くという問
題が生じることがある。

（３）の粉末活性化処理には、湿式法とよばれる方法と
乾式法とよばれる方法とがある。湿式法はウラン粉末を
一度硝酸等の酸に溶解し、再びウラン粉末を製作するも
ので、溶解、沈殿、濾過、熱処理の各工程でそれらの条
件を適当に制御することにより高活性なウラン粉末を得
る方法であり、乾式法はウラン粉末をバイブロミルやジ
ェットミル等により機械的に微細化したり、歪エネルギ
ーを与えて活性な粉末にする方法である。

乾式法による粉末活性化では、一般に処理時間に対して
活性度が極大を有する特徴がある。これは、活性度があ
る程度上昇すると粉末の凝集が起こり始め、活性度が減
少するからである。そのため、現在乾式処理粉末による
ペレットの結晶粒径は、おおよそ４０μｍが限界である
。

一方、湿式処理法には種々の方法があるが、そのうちで
効果的なのは外部ゲル化法とよばれる処理法である。外
部ゲル化法は高温ガス炉用に用いられる被覆粒子燃料の
燃料球（直径５００〜１０００μｍ）の製作に使用され
ているが、焼結条件を適当にすることにより燃料球内の
結晶粒径を１００μｍ以上にすることが可能と報告され
ている（日本原子力学会、昭和６３年度年会、発表番号
；Ｌ−５）。しかし、外部ゲル化法で製作したウラン粉
末を原料粉末としてペレット燃料を作り、それの結晶粒
大粒径化に成功した例はない。その主な原因は、外部ゲ
ル化法による粉末は直径がペレット製造に通常使用され
る粉末の１００〜１０００倍あるうえ、燃料球は堅い外
殻を有しているため、通常の粉末のように粉末粒子が密
着しにくいことがあげられる。このため、上述のような
被覆粒子燃料球の結晶粒を大粒径化させる焼結条件で外
部ゲル粉末の成型体を焼結したとしても、粒子間隔で容
易に剥離を生じ、健全な焼結ペレットを製作することは
難しい。

［発明が解決しようとする課題］ 本発明は上記情況に対処してなされたもので、その目的
は、焼結助剤を添加したり特別な焼結条件を適用したり
することなく、健全性に優れかつ結晶粒径が広範囲に制
御された大粒径ペレットを製造することにある。

［課題を解決するための手段］ 上記目的は、核燃料ペレット製造工程において、原料粉
末を外部ゲル化法により製造し、その外部ゲル化法によ
る原料粉末の製造を、外部ゲル化法によって製造した核
燃料物質の硝酸塩をアンモニア水中で６乃至１０時間熟
成し、乾燥させ、空気中で６５０±２０℃の温度におい
て焙焼した後、１００％水素気流中で７Ｈ±２０℃の温
度において還元処理することによって達成される。

［作　用］ 本発明において核燃料原料粉末を外部ゲル化法により製
造するには、まず外部ゲル化法により重ウラン酸アンモ
ンゲル球を作り、このゲル球を熟成結晶化させた後、洗
浄・乾燥させ、これを空気中で上記の焙焼温度、５５０
±２０℃の範囲で焙焼し、この焙焼粉末を還元すること
によって行う。この焙焼温度が６３０℃以下では粉末は
ＵＯ，であり、活性度が著しく大きいため次工程の還元
工程後に空気中酸化を起こし、焼結中の急激なＯ／Ｕ　
（酸素／ウラン）比の変化によるペレットのクラック発
生を招く。６７０℃以上では、粉末はＵ２Ｏ５であるが
、活性度が著しく低下する。

外部ゲル化法により製作した原料二酸化ウラン粉末は、
粒度が数１０ｎｍの球状−次粒子が緻密に凝集した二次
粒子を構成しており、焙焼温度を制御することによって
比表面積を７〜８　ｒｄ　／　ｇ、０／Ｕ比を２０〜２
．１の範囲内に保つことができる。このような粉末は一
次粒子の凝集力が弱いため成型性がよく、また、−次粒
子が小さく球状なので焼結性がよく、焼結ペレットの大
粒径化に適した原料粉末である。

このようにして製造した原料粉末を圧縮成形し、焼結し
て核燃料ペレットを製造する。圧縮成形は、金型を用い
て成形圧力３±２ｔ／ａｌで行うのが好ましい。また、
成形体を焼結するのには、−３５０ＫＪ／ｍｏｌから一
９０ＫＪ／ｍｏｌの酸素ポテンシャル雰囲気中で焼結す
るのが好ましい。

［実施例］ 以下、本発明の具体的実施例およびその効果について述
べる。

図は、本発明の核燃料ペレットの製造工程の一実施例を
示したものである。図中、ＡＤＵは重ウラン酸アンモン
である。

まず、外部ゲル化法により重ウラン酸アンモンゲル球を
次のような手順で製作した。

硝酸ウラニル溶液に粘結剤としてメチルセルロースを、
また粘性低下防止のためにテトラヒドロフルフリルアル
コールを混入して原液を作成しく但し、ウラン濃度はＬ
Ｍ、メチルセルロース濃度は４ｇ／ｌ、テトラヒドロフ
ルフリルアルコール濃度は３０容量％である）、この原
液をアンモニア気相中を落下させたのちアンモニア水中
に滴下し、重ウラン酸アンモンゲル球とした。

次にこのゲル球をアンモニア水中で６〜１０時間熟成さ
せ、結晶化させた。結晶化した重ウラン酸アンモンを純
水、エタノールにより洗浄し、真空乾燥させた。

次に、この重ウラン酸アンモン乾燥球を空気中、６３０
〜６７０℃において焙焼し、Ｕ３０８粉末を得た。この
Ｕ３Ｏ８粉末を１００％水素中、７００±２０℃におい
て還元してＵ　Ｏ２原料粉末を得た。

成形体は、バインダーを使用せずに原料Ｕ０２粉末を２
．５３ｔ／ｃｎｆの一軸圧縮することにより製作した。

成形圧力は、５【／ｃＩｌをこえる強圧ではペレットに
キャッピングを生じ、１１／ａｌｆ以下では粉末粒子間
の接着が十分でなく、健全な成形体を製作できない。こ
の成形体を１００％ＣＯ２中で１６００℃において２時
間焼結し、最後にペレットの０／Ｕ比調節のため同じ温
度において０．５時間、Ｎ２＋８％Ｈ２中で還元し、同
じ雰囲気中で室温まで降温して核燃料ペレットとした。

ペレット焼結の重要な条件は、ＵＯ２からＵ２Ｏ５が析
出しないように酸素ポテンシャルを制御することである
。すなわち、焼結時の酸素ポテンシャルを−３５０〜−
９０ＫＪ／ｍｏｌの範囲に制御する必要がある。

以上の方法により製作した核燃料ペレットは、液浸法に
より理論密度が９７．０％であり、ペレット切断面のエ
ツチング後の観察により結晶粒径がＩＨ〜１５０μｍで
あることがわかった。これは、従来の大粒径ペレットに
比べ、２倍以上の結晶粒径をもったペレットである。

［発明の効果］ 本発明により製造した核燃料ペレットは結晶粒径が大き
いので、従来のペレットに比較して、高燃焼度時におけ
るペレットからの核分裂生成ガス放ａ率が低減し、燃料
棒内圧上昇を抑える効果が大きい。したがって、本発明
の核燃料ペレットを使用することにより、燃料棒内圧上
昇によるリフトオフの発生の問題を大幅に改善すること
ができる。

【図面の簡単な説明】

図は、本発明の一実施例の核燃料ペレット製造工程を示
す図である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）核燃料物質の原料粉末を圧縮成形した後焼結する
   ことからなる核燃料ペレットの製造方法において、外部
   ゲル化法によって製造した核燃料物質の硝酸塩をアンモ
   ニア水中で６乃至１０時間熟成し、乾燥させ、空気中で
   ６５０±２０℃の温度において焙焼した後、１００％水
   素気流中で７００±２０℃の温度において還元処理を施
   したものを核燃料原料粉末として用いることを特徴とす
   る核燃料ペレットの製造方法。