JPH0449750B2 - - Google Patents
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- JPH0449750B2 JPH0449750B2 JP59101708A JP10170884A JPH0449750B2 JP H0449750 B2 JPH0449750 B2 JP H0449750B2 JP 59101708 A JP59101708 A JP 59101708A JP 10170884 A JP10170884 A JP 10170884A JP H0449750 B2 JPH0449750 B2 JP H0449750B2
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- electrolyte
- plate
- ceramic
- separator
- fuel cell
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M2300/00—Electrolytes
- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は電解質板から電解液、ガスの漏洩がな
い溶融炭酸塩型燃料電池に関する。
い溶融炭酸塩型燃料電池に関する。
燃料電池は化石燃料から電気エネルギーへの変
換率が高く、公害発生や騒音が少ないので、最近
開発が盛んに行なわれている。中でも溶融炭酸塩
型燃料電池は高効率のため特に関心が集められて
いる。
換率が高く、公害発生や騒音が少ないので、最近
開発が盛んに行なわれている。中でも溶融炭酸塩
型燃料電池は高効率のため特に関心が集められて
いる。
従来、溶融炭酸塩型燃料電池は負電極板と正電
極板との間に電解質板を設け、前記電解質板に電
解質を保持させた構造である。しかし両電極板の
間に挾まれている電解質板の周縁端部をシールす
ることがないので電解質の漏洩が生じる。そのた
め電池の高温（650℃）の作動時で電解質である
溶融炭酸塩が長時間の使用中に漏洩し、電解質板
のピンホールやクラツクが起り、燃料ガス、酸化
ガス、生成ガスが混合しクロスオーバ現象が生
じ、電池の性能が低下する原因になる。其故、電
解質板から電解液の漏洩を防止し電池の性能を改
善することが要望されている。
極板との間に電解質板を設け、前記電解質板に電
解質を保持させた構造である。しかし両電極板の
間に挾まれている電解質板の周縁端部をシールす
ることがないので電解質の漏洩が生じる。そのた
め電池の高温（650℃）の作動時で電解質である
溶融炭酸塩が長時間の使用中に漏洩し、電解質板
のピンホールやクラツクが起り、燃料ガス、酸化
ガス、生成ガスが混合しクロスオーバ現象が生
じ、電池の性能が低下する原因になる。其故、電
解質板から電解液の漏洩を防止し電池の性能を改
善することが要望されている。
本発明の目的は電解質板の周縁端部にセラミツ
クシール部を設けて電解質及びガスの漏洩を防止
した溶融炭酸塩型燃料電池を提供することにあ
る。
クシール部を設けて電解質及びガスの漏洩を防止
した溶融炭酸塩型燃料電池を提供することにあ
る。
本発明は、外側にセパレータを取り付けた負電
極板と外側にセパレータを取り付た正電極板との
間に電解質を保持した電解質板を挾んだ燃料電池
において、前記正負電極板の外側に該正負電極板
よりも大きいセパレータが取り付けられ、前記電
解質板の周縁端部の〓間がセラミツクシール材で
かつ該セラミツクシール材が該セパレータと接合
されることによつてシールされている溶融炭酸塩
型燃料電池である。
極板と外側にセパレータを取り付た正電極板との
間に電解質を保持した電解質板を挾んだ燃料電池
において、前記正負電極板の外側に該正負電極板
よりも大きいセパレータが取り付けられ、前記電
解質板の周縁端部の〓間がセラミツクシール材で
かつ該セラミツクシール材が該セパレータと接合
されることによつてシールされている溶融炭酸塩
型燃料電池である。
尚、通常燃料電池は両電極板の外側にセパレー
タが取り付けられて単位電池とし、この単位電池
が数多く重ねられスタツクとして使用される。本
発明におけるセパレータの取り付けは負電極板及
び正電極板の外側に電極板より少し大きいセパレ
ータが各々取り付けられ、また負電極板と正電極
板との間に電解質板が挾まれているので、両セパ
レータの間と電解質板の周縁端部により〓間が生
じ、その〓間をセラミツクシール材で接合するこ
とによりなされる。
タが取り付けられて単位電池とし、この単位電池
が数多く重ねられスタツクとして使用される。本
発明におけるセパレータの取り付けは負電極板及
び正電極板の外側に電極板より少し大きいセパレ
ータが各々取り付けられ、また負電極板と正電極
板との間に電解質板が挾まれているので、両セパ
レータの間と電解質板の周縁端部により〓間が生
じ、その〓間をセラミツクシール材で接合するこ
とによりなされる。
電解質として炭酸塩が使用され、例えば炭酸カ
リ、炭酸リチウム、炭酸ソーダ等がある。
リ、炭酸リチウム、炭酸ソーダ等がある。
セラミツクの材質は電池作動時の温度650℃程
度で変化しないような耐熱性であり、且つ溶融炭
酸塩に対して耐食性である材質のものが使用され
る。例えばα−アルミナ及び／又はγ−リチウム
アルミネート若しくは酸化ジルコニウム等で耐熱
性、耐アルカリ性に優れている。
度で変化しないような耐熱性であり、且つ溶融炭
酸塩に対して耐食性である材質のものが使用され
る。例えばα−アルミナ及び／又はγ−リチウム
アルミネート若しくは酸化ジルコニウム等で耐熱
性、耐アルカリ性に優れている。
セラミツクでシールする方法は、一般にペース
ト法、拡散接合法、及び物理蒸着等で行なう。
ト法、拡散接合法、及び物理蒸着等で行なう。
ペースト法はアルミナ等のセラミツクと無機ポ
リマーを主成分とする耐熱性無機接着剤からなる
セラミツクペーストを電解質板の周縁端部に塗布
し、加熱硬化してセパレータと接合一体化してシ
ールする方法である。拡散接合法はセラミツクシ
ール部をあらかじめ例えば四角い枠型に成形し、
このセラミツク枠型をセパレータに拡散接合によ
り接合する方法である。物理蒸着法はイオンプレ
ーテイングによりセラミツクを金属セパレータに
接合する方法である。これらの方法により電解質
板の周縁端部及び両セパレータの〓間を充分にセ
ラミツクでシールできる。なお、電解質板の周縁
端部をセラミツクシールする例が特開昭58−
87774号公報に示されているが、電極板の部分で
シールしているので反応ガスが電極板の細孔を通
して電池外部へ漏洩するのを防止することはでき
ない。また電極板の細孔を通して電解質が電池外
部へ流出するおそれもある。
リマーを主成分とする耐熱性無機接着剤からなる
セラミツクペーストを電解質板の周縁端部に塗布
し、加熱硬化してセパレータと接合一体化してシ
ールする方法である。拡散接合法はセラミツクシ
ール部をあらかじめ例えば四角い枠型に成形し、
このセラミツク枠型をセパレータに拡散接合によ
り接合する方法である。物理蒸着法はイオンプレ
ーテイングによりセラミツクを金属セパレータに
接合する方法である。これらの方法により電解質
板の周縁端部及び両セパレータの〓間を充分にセ
ラミツクでシールできる。なお、電解質板の周縁
端部をセラミツクシールする例が特開昭58−
87774号公報に示されているが、電極板の部分で
シールしているので反応ガスが電極板の細孔を通
して電池外部へ漏洩するのを防止することはでき
ない。また電極板の細孔を通して電解質が電池外
部へ流出するおそれもある。
実施例 １
本発明の溶融炭酸塩型燃料電池の構成の概略の
断面図を第１図に示す。上下の２枚の電極板２，
２′は夫々セパレータ１，１′に取り付けられ、そ
の両電極板２，２′の間に電解質板３が挾まれ、
電解質板３の周縁端部にセラミツクシール部４が
接合した構造の燃料電池である。
断面図を第１図に示す。上下の２枚の電極板２，
２′は夫々セパレータ１，１′に取り付けられ、そ
の両電極板２，２′の間に電解質板３が挾まれ、
電解質板３の周縁端部にセラミツクシール部４が
接合した構造の燃料電池である。
次に燃料電池の製作方法について述べる。電解
質板３は、α−アルミナ粉末：水酸化リチウム＝
１：２（モル比）の混合物を550℃で焼成しγ−リ
チウムアルミネートを合成し電解質保持材とし
た。次にこの電解質保持材55重量部に電解質とし
て炭酸リチウム：炭酸カリ＝62：38（モル比）の
混合物45重量部を添加し、プレス成形した後、真
空炉で480℃で２時間焼成し、大きさ110mm平方、
厚さ３mmの電解質板を作製した。また、２枚の電
極板２，２′は何れを負又は正電極としてもよい
が、負電極板はニツケル多孔質焼結体、正電極板
はニツケルにコバルトを5atom％を添加した酸化
物焼結体であり、大きさ110mm平方のものを使用
した。
質板３は、α−アルミナ粉末：水酸化リチウム＝
１：２（モル比）の混合物を550℃で焼成しγ−リ
チウムアルミネートを合成し電解質保持材とし
た。次にこの電解質保持材55重量部に電解質とし
て炭酸リチウム：炭酸カリ＝62：38（モル比）の
混合物45重量部を添加し、プレス成形した後、真
空炉で480℃で２時間焼成し、大きさ110mm平方、
厚さ３mmの電解質板を作製した。また、２枚の電
極板２，２′は何れを負又は正電極としてもよい
が、負電極板はニツケル多孔質焼結体、正電極板
はニツケルにコバルトを5atom％を添加した酸化
物焼結体であり、大きさ110mm平方のものを使用
した。
電極板２より少し大きいセパレータ１に電極板
２の外側を挿入して一体化したものの上に上記の
電解質板３を設置した。次にα−アルミナとγ−
リチウムアルミネート（20：80モル比）とのセラ
ミツク及び無機ポリマーを主成分とする無機接着
剤からなるセラミツクペーストを電解質板３の周
縁端部（セパレータと電解質板を重ねるとセラミ
ツクシール部４に相当する）に塗布し、上側の電
極板２′とセパレータ１′を上記と同様に一体化し
たものを電解質板３の上に設置し、加熱によりセ
ラミツクペーストを硬化させて電解質板３の周縁
端部をセラミツクでシールした。
２の外側を挿入して一体化したものの上に上記の
電解質板３を設置した。次にα−アルミナとγ−
リチウムアルミネート（20：80モル比）とのセラ
ミツク及び無機ポリマーを主成分とする無機接着
剤からなるセラミツクペーストを電解質板３の周
縁端部（セパレータと電解質板を重ねるとセラミ
ツクシール部４に相当する）に塗布し、上側の電
極板２′とセパレータ１′を上記と同様に一体化し
たものを電解質板３の上に設置し、加熱によりセ
ラミツクペーストを硬化させて電解質板３の周縁
端部をセラミツクでシールした。
得られた溶融炭酸塩型燃料電池を単位電池とし
て連続作動実験を行なつた。実験条件は反応温度
650℃、負電極ガス組成は80％H2−20％CO2、正
電極ガス組成は15％O2−30％CO2−55％N2であ
り、実験結果を第２図に示す。第２図は燃料電池
の時間と電池電圧の関係を示し、実線１（−〇
−）は本発明のセラミツクシール部のある場合、
点線２（−△−）はセラミツクシール部のない場
合であつた。50mA／cm2の負荷電流で作動を開始
したが、何れも上昇傾向を示したので、60時間以
降は100mA／cm2で作動させた。セラミツクシー
ル部を設けた場合の実線１は400時間以上電圧低
下はみられなかつたが、セラミツクシール部を設
けない場合の点線２は作動開始後200時間後から
急激に電圧が低下を始め、250時間後に電池電圧
が得られなくなつた。セラミツクシール部を設け
ない場合の電池出力の低下は電解質の漏洩による
クロスオーバ現象の為と考えられ、セラミツクシ
ール部を設けたことによる電解質漏洩防止の効果
は明瞭であつた。
て連続作動実験を行なつた。実験条件は反応温度
650℃、負電極ガス組成は80％H2−20％CO2、正
電極ガス組成は15％O2−30％CO2−55％N2であ
り、実験結果を第２図に示す。第２図は燃料電池
の時間と電池電圧の関係を示し、実線１（−〇
−）は本発明のセラミツクシール部のある場合、
点線２（−△−）はセラミツクシール部のない場
合であつた。50mA／cm2の負荷電流で作動を開始
したが、何れも上昇傾向を示したので、60時間以
降は100mA／cm2で作動させた。セラミツクシー
ル部を設けた場合の実線１は400時間以上電圧低
下はみられなかつたが、セラミツクシール部を設
けない場合の点線２は作動開始後200時間後から
急激に電圧が低下を始め、250時間後に電池電圧
が得られなくなつた。セラミツクシール部を設け
ない場合の電池出力の低下は電解質の漏洩による
クロスオーバ現象の為と考えられ、セラミツクシ
ール部を設けたことによる電解質漏洩防止の効果
は明瞭であつた。
また、セラミツクとしてα−アルミナと酸化ジ
ルコニウムとの混合物を使用し、上記と同様にし
て溶融炭酸塩型燃料電池を製作したが、電解質漏
洩がなく電池の寿命は400時間以上であつた。
ルコニウムとの混合物を使用し、上記と同様にし
て溶融炭酸塩型燃料電池を製作したが、電解質漏
洩がなく電池の寿命は400時間以上であつた。
尚、大型燃料電池を製作する場合は大型の電解
質板が必要になる。大型の電解質板は粉末又は繊
維状のγ−リチウムアルミネートの混合物からド
クターブレード法又はフイルタープレス法で電解
質マトリツクス（保持材）を作り、これに炭酸リ
チウムと炭酸カリの混合物を含浸して作ることが
できた。
質板が必要になる。大型の電解質板は粉末又は繊
維状のγ−リチウムアルミネートの混合物からド
クターブレード法又はフイルタープレス法で電解
質マトリツクス（保持材）を作り、これに炭酸リ
チウムと炭酸カリの混合物を含浸して作ることが
できた。
実施例 ２
電極板にセパレータを取り付けたものの周縁
で、電極板よりはみ出したセパレータ部分にセラ
ミツク枠（内寸112mm平方、外寸142mm平方、厚さ
２mm）を拡散接合により接合し、そのセラミツク
枠内に実施例１と同様の電解質板（110mm平方、
厚さ３mm）を設置し、この電解質板の上に電極板
にセパレータを取り付けたものを設置し、高温で
加圧して上下のセパレータの間の隙間をセラミツ
クでシールした。この時、セラミツク枠の厚さを
電解質板の厚さより薄くしたのは、高温加圧によ
り電解質板が圧縮されるからであつた。尚、負電
極板、正電極板は実施例１と同様のものを使用し
た。この得られた溶融炭酸塩型燃料電池を連続作
動実験したところ、電解質漏洩はなく電力出力は
400時間以上であつた。
で、電極板よりはみ出したセパレータ部分にセラ
ミツク枠（内寸112mm平方、外寸142mm平方、厚さ
２mm）を拡散接合により接合し、そのセラミツク
枠内に実施例１と同様の電解質板（110mm平方、
厚さ３mm）を設置し、この電解質板の上に電極板
にセパレータを取り付けたものを設置し、高温で
加圧して上下のセパレータの間の隙間をセラミツ
クでシールした。この時、セラミツク枠の厚さを
電解質板の厚さより薄くしたのは、高温加圧によ
り電解質板が圧縮されるからであつた。尚、負電
極板、正電極板は実施例１と同様のものを使用し
た。この得られた溶融炭酸塩型燃料電池を連続作
動実験したところ、電解質漏洩はなく電力出力は
400時間以上であつた。
上記から明らかなように、本発明の溶融炭酸塩
型燃料電池は電解質板の周縁端部がセラミツクシ
ール材をセパレータと接合することによつてシー
ルされているので、電解質板から電解質の漏洩及
び反応ガスの漏洩が防止され電池性能を向上する
ことができる。またクロスオーバ現象がなく、電
池の長寿命化をはかることができる。また、セラ
ミツクシールを設けることにより電解質板の補強
となり機械的強度が増大する。
型燃料電池は電解質板の周縁端部がセラミツクシ
ール材をセパレータと接合することによつてシー
ルされているので、電解質板から電解質の漏洩及
び反応ガスの漏洩が防止され電池性能を向上する
ことができる。またクロスオーバ現象がなく、電
池の長寿命化をはかることができる。また、セラ
ミツクシールを設けることにより電解質板の補強
となり機械的強度が増大する。
第１図は本発明の溶融炭酸塩型燃料電池の構成
を示した断面図であり、第２図は時間と電池電圧
の関係で、実線１は本発明のセラミツクシール部
がある場合、点線２はセラミツクシール部がない
場合を示す図である。 １，１′…セパレータ、２，２′…電極板、３…
電解質板、４…セラミツクシール部。
を示した断面図であり、第２図は時間と電池電圧
の関係で、実線１は本発明のセラミツクシール部
がある場合、点線２はセラミツクシール部がない
場合を示す図である。 １，１′…セパレータ、２，２′…電極板、３…
電解質板、４…セラミツクシール部。
Claims (1)
- １ 外側にセパレータを取り付けた負電極板と外
側にセパレータを取り付けた正電極板との間に電
解質を保持した電解質板を挾んだ燃料電池におい
て、前記正負電極板の外側に該正負電極板よりも
大きいセパレータが取り付けられ、前記電解質板
の周縁端部の〓間がセラミツクシール材でかつ該
セラミツクシール材が該セパレータと接合される
ことによつてシールされていることを特徴とする
溶融炭酸塩型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59101708A JPS60246570A (ja) | 1984-05-22 | 1984-05-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59101708A JPS60246570A (ja) | 1984-05-22 | 1984-05-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60246570A JPS60246570A (ja) | 1985-12-06 |
| JPH0449750B2 true JPH0449750B2 (ja) | 1992-08-12 |
Family
ID=14307804
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59101708A Granted JPS60246570A (ja) | 1984-05-22 | 1984-05-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60246570A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63178454A (ja) * | 1987-01-20 | 1988-07-22 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質燃料電池 |
| JPH0652660B2 (ja) * | 1987-10-02 | 1994-07-06 | 株式会社日立製作所 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
| JPH0652659B2 (ja) * | 1987-10-02 | 1994-07-06 | 株式会社日立製作所 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
| KR100812105B1 (ko) | 2006-08-28 | 2008-03-12 | 한국과학기술연구원 | 파괴저항성이 높은 평판형 고체산화물 연료전지 스택용복합 밀봉재 및 그 제조방법 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5887774A (ja) * | 1981-11-20 | 1983-05-25 | Toshiba Corp | 溶融炭酸塩燃料電池の電解質層形成法 |
| JPS59128776A (ja) * | 1983-01-13 | 1984-07-24 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 溶融塩電池 |
| JPS6091567A (ja) * | 1983-10-26 | 1985-05-22 | Hitachi Ltd | 燃料電池 |
| JPS60180066A (ja) * | 1984-02-27 | 1985-09-13 | Toshiba Corp | 燃料電池 |
-
1984
- 1984-05-22 JP JP59101708A patent/JPS60246570A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60246570A (ja) | 1985-12-06 |
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