JPH0460304B2 - - Google Patents

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JPH0460304B2
JPH0460304B2 JP58173056A JP17305683A JPH0460304B2 JP H0460304 B2 JPH0460304 B2 JP H0460304B2 JP 58173056 A JP58173056 A JP 58173056A JP 17305683 A JP17305683 A JP 17305683A JP H0460304 B2 JPH0460304 B2 JP H0460304B2
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Atsuko Tooyama
Noboru Ebato
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Description

【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕 本発明は充電可能なポリマ２次電池に関する。 〔発明の背景〕 ポリアセチレンなどの共役２重結合を有するポ
リマは電気化学的にClOＳ -、PF6 -、BF4 -等のア
ニオンを、またLi+や（C4H9）4N+などのカチオ
ンをドーピングしｐ型及びｎ型電導性ポリアセチ
レンを作ることが知られており〔J.C.S.Chem.
Comm.（1979）pp594〜595，Ｃ＆EN、26，39
（1981）〕、電気化学的ドーピングを応用した充電
可能な電池が報告されている。この電池の一例と
して正極、負極にポリアセチレン膜を、有機電解
液として炭酸プロピレンに（C4H9）4NClO4を溶
解させたものを用いた電池では開路電圧2.5V、
短絡電流11.1ｍＡが得られている〔J.C.S.Chem.
Comm、（1981）pp317〜319〕。ポリアセチレン
を電極とする２次電池はエネルギー密度（Wh／
Kg）が大きく、かつ出力密度（Ｗ／Kg）が大きい
ことから最近注目を集めている。しかしながら、
この種の電池の最大の欠点は寿命、即ち、充放電
の繰返し寿命が極めて短かく、２次電池として実
用に供し難い点である。なお、特開昭58−111275
号公報に記載されているように、正、負極とし
て、導電剤を混合したポリアセチレンで構成した
電極を用い、電解質を溶解している有機溶媒の分
解を抑制する方法を採用することも考えられる
が、この方法を単に採用しても、ポリマ電極中の
共役２重結合の破壊を防止するには十分ではな
い。 〔発明の目的〕 本発明は寿命特性のすぐれたポリマ２次電池を
提供することにある。 〔発明の要点〕 本発明のポリマ２次電池は、正、負電極の少な
くとも一方が共役２重結合を有するポリマからな
る電極および前記正極と負極の間に介在する電解
質を含むポリマ２次電池において、電池反応に伴
つて生成する分解生成物を捕足する物質を備えた
ことを特徴とする。 本発明者らは種々の研究により次のような新し
い知見を得、これにより本発明を見出すことに成
功したものである。即ち、充放電の繰返しによる
寿命特性の低下の主要因が電池反応、特に充電の
際、電解質が副反応を起して分解したり、あるい
は電解質を溶解している有機溶媒が分解し、生成
したこれら活性な分解生成物によつてポリマ電極
中の共役２重結合が少しづつ破壊されるためであ
ることが判明した。従つて、この分解生成物の発
生を抑制するか、またはこれを捕捉すればよいこ
とを確認した。そして、特に、実用性、特に経済
性の点から、150回の充放電繰返し寿命を得るた
めには、１回の充電操作において、共役２重結合
の減少率が0.35モル％以下とすることが有効であ
ることを見出した。因みに、本発明者らの別の検
討によれば、ポリマ電極の共役２重結合の量が約
50モル％程度に減少する当りからクーロン効率が
80％から20％程度に急激に低下することを発見し
た。そして、クーロン効率20％ではもはや実用に
供し得ない。それで、前述の通り、充電操作１回
当りの共役２重結合の減少率を0.35モル％以下と
することにより、150回充放電可能なポリマ２次
電池を得ることができる。 本発明において用いられる共役２重結合を有す
るポリマとしては例えばポリアセチレン、ポリパ
ラフエニレン、ポリチエニレン、ポリピロールな
ど数多くのものが知られている。現在２次電池の
電極材料として使用できる導電性高分子は、ポリ
パラフエニレン、ポリアセチレンなどが有望であ
るが、現在の所、アセチレンの共重合体であるポ
リアセチレンが最良と言える。このポリマ電極に
使用するポリアセチレンの重合方法は、種々あ
り、報告されている（“合成金属”pp15、化学同
人（1980））が、本発明に用いるポリアセチレン
はいずれの重合方法により製造されたものでも使
用可能である。このポリアセチレンにドーピング
されうる電解質、即ち、ドーパントイオンとして
は、（）PF6 -、SbF6 -、AsF6 -の如きVa族の元
素のハロゲン化アニオン、（）BF4 -の如きａ
族のハロゲン化アニオン、（）I-（I3 -）、Br-、
Cl-、F-の如きハロゲンアニオン、（）ClO4 -の
如き過塩素酸アニオン、（）Li+、Na+、K+、
Cs+の如きアルカリ金属イオン、（）R4N+
（Ｒ：炭素数１〜20の炭化水素基）の如き４級ア
ンモニウムイオン、（）R4P+（Ｒ：炭素数１〜
20の炭化水素基）の如きホスホニウムイオンなど
をあげることができる。上述の陰イオンドーパン
ト及び陽イオンドーパントを与える化合物の具合
例としては、LiPF6、LiBF4、LiClO4、NaI、
NaClO4、KClO4、（C2H5）4NBF4、（C2H5）
NClO4、（C4H9）4NBF4、（C4H9）NClO4などを
上げることができるが、必ずしもこれに限定され
るものではなく、また、これらのドーパントは単
独又は混合して使用することができる。また、本
発明において用いる電解液は、上記ドーパントを
水又は非水溶媒に溶解したものであるが、電池電
圧を高くとれることなどから、溶媒としては、非
水溶媒の方が望ましい。 本発明の電解質の濃度は、電解質（ドーパン
ト）及び溶媒により異なるが通常は、0.001〜
10mol／の範囲である。 ポリアセチレンを電極とし、前述したドーパン
ト及び溶媒を用いた単電池の構造の１例を第１図
に示す。ポリアセチレン及びドーピングしたポリ
アセチレンは水及び酸素に対して不安定であるの
で、電池ケースとしての外壁は、Al薄膜（１〜
100μｍ）をラミネートした樹脂フイルム１でお
おわれている。また、ポリアセチレン電極２の集
電効果を高め、電極端子５を取り出すため、
SUS等の耐食材で作られたエキスパンドメタル
又は金網３をうめ込んだ電極構造となつている。
電極間にはポリプロピレン、ガラスなどで構成さ
れた布状のセパレータ４を置き、電極間の短絡防
止と、電解液の保持を行なつている。第１図の構
成図は単電池のそれであるが、単電池間に適切な
導電性セパレータを置き、電解液の単電池間の移
動を防止することにより、積層化することも可能
である。このポリアセチレンを電極に用いた電池
の理論エネルギー密度はドーパントとしてLiBF4
を用い、ポリアセチレンへのドーパントのドーピ
ング率（ドーパントモル量／ポリアセチレンモル
量×100）を30モル％とした場合355Wh／Kgと従
来より用いられているニツケルカドミウム電池の
230Wh／Kg、鉛電池の170Wh／Kgより大巾に大
きい。使用する電極の重量が軽いため、電池ケー
スに酸素及び水が不透過な金属ラミネートを用い
ることにより軽量化が可能であり、実効エネルギ
ー密度としても、ニツケル−カドミウム電池の
25Wh／Kg、鉛電池の30Wh／Kgより大きなエネ
ルギー密度となる。 今、厚さ200μｍのポリアセチレンを用い、ド
ーパントとして（C2H5）4NBF4、溶媒として
CH3CNを用い、電解液の濃度は1mol／ｌとし
た。電流密度５ｍＡ／cm2、ドーピング率４モル％
で充放電サイクルテストを行なつた所、サイクル
寿命は第２図に示す如く、50回程度であつた。現
在のこの充放電サイクル寿命では、２次電池とし
ての機能を十二分に発揮しているとは言い難い。
この充放電サイクル寿命の短かい原因は、ポリア
セチレン電極の変質に起因するものと考えられ
る。第３図に白金板を作用極とした場合の電解液
〔ドーパント：（C2H5）4NBF4、溶媒：CH3CN〕
のサイクリツクボルタムグラフを示す。基準電極
としてAg／Ag+を用いた。−2.0V以下の電位で還
元を受け還元電流が、＋2.2V以上の電位で酸化さ
れ酸化電流が流れる。一方、第４図に第35サイク
ル目の充放電における電極電位の変化を示す。負
極の電位はAg／Ag+を基準として−2.5Vまで卑
に低下している。このことから、負極表面上で何
らかの分解反応が起り電極の変質が進んでいるも
のと考えられる。第２図に示した電池の54サイク
ル後の電極のＣ、Ｈ、Ｎ元素分析を行ない、その
結果を表１に示す。
【表】 負極においては、水素付加、正極においてはニ
トリル基の付加が、電極の赤外吸収スペクトルと
元素分析の結果より判明した。これら官能基の付
加により、ポリアセチレンの２重結合が開裂し、
ドーピング可能な２重結合の量が減少している。
この時の２重結合の減少量は負極で45モル％であ
つた。 ポリアセチレン（CH）xへのニトリル基及び水
素の付加反応は以下の如くと考えられるが、反応
系路は明確ではない。 正 極 BF4 -→BF4

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 正、負電極の少なくとも一方が共役２重結合
    を有するポリマからなる電極および前記正極と負
    極間に介在する電解質を含むポリマ２次電池にお
    いて、電池反応に伴つて生成する分解生成物を捕
    捉する物質を備え、該物質が活性アルミナ、シリ
    カ、アルミノシリケート化合物、スチレン、ジビ
    ニルベンゼン架橋ゲル、アクリルエステル樹脂か
    らなる吸着剤及びメルカプタン類芳香族ニトロ化
    合物、ハイドロキノン、ジフエニルピリジルヒド
    ラジド、１−３−５トリフエニルフエルダジン、
    キノン、ｔ−ブチルカテコール、クロルアニル、
    ピロガロール、ジメチルチオカルバミン酸塩、硫
    黄からなるラジカル捕捉剤の少なくとも１種より
    なることを特徴とするポリマ２次電池。 ２ 電池反応に伴つて生成する分解生成物を捕捉
    する物質を電解質と共存せしめたことを特徴とす
    る特許請求の範囲第１項記載のポリマ２次電池。 ３ 電解質をニトリル系化合物に溶解してなる電
    解液を用いたことを特徴とする特許請求の範囲第
    １項記載のポリマ２次電池。
JP58173056A 1983-09-21 1983-09-21 ポリマ２次電池 Granted JPS6065478A (ja)

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