JPH047325A - ポリエステル組成物の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ に詳しくは表面欠点の少ない、ないしは無いフィルムを
形成できる、粒子を多量に含有しながらも粗大粒子含有
量の少ないポリエステル組成物の製法に関する。

［従来の技術］ ポリエチレンテレフタレートで代表されるポリエステル
はその優れた機械的、化学的特性の故に、繊維・フィル
ムの用途で広く使用されている。特に近年めざましい発
展を遂げているオーディオテープ、ビデオテープ、コン
ピュータテープ、フロッピィディスク等の磁気記録分野
ではポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタ
レート等の二軸延伸フィルムが好適に使用されている。

また、フィルム、繊維等の成型品を得る成型工程におけ
る工程通過性や製品自体での取扱い性、作業性や商品価
値の向上のため、ポリエステル中に微粒子を存在させ、
表面に微細な凹凸を形成せしめ、製品の表面滑性を向上
させることが一般的に行なわれている。

このようなポリエステル中に微粒子を存在させる方法に
おいては、一般に粗大粒子・凝集粒子がポリエステル組
成物中に存在しやすく、例えば繊維用途に適用する場合
には断糸、毛羽の発生、また耐摩耗性の低下といった問
題を引き起こし、またフィルム用特に磁気記録用フィル
ムやコンデンサーなど電気用途においては電気特性の悪
化、削れ物の発生等の問題を引き起こすこともよく知ら
れている。

かかる凝集粒子や粗大粒子による問題を解決するため、
使用する粒子の分散処理、分級、分散剤などの提案が多
数行なわれている。例えば、特開昭５４−１２．０９８
、特開昭５５−９６０６号公報等では微粒子のエチレン
グリコールスラリを機械的に分散させる方法、特開昭５
４−１３１６９４、特開昭６０−７１６３２、特開昭６
１−２８５２２号公報等では分散剤または表面処理剤を
使用して粒子のポリマ中での分散性を改良する方法が提
案されている。さらに、特開昭５９−１７９５５、特開
昭６０−１１２８４９、特開昭６３７２７２９、特開昭
６３−．１０８０３７号公報等では粒子径分布が特定の
範囲にある粒子を使用することにより粗大粒子の存在を
回避しようとする方法が提案されている。また成型時に
ポリマフィルタを用い、ポリマ中の粗大粒子や凝集粒子
を濾過することによりポリマ中の粗大粒子を除去するこ
とも一般的に行なわれている。

［発明が解決しようとする課題」 しかしながら、かかる従来技術においては、定の改良効
果は認められるものの、その改良効果は不十分なもので
あった。例えば磁気テープ用途においては、録画・録音
済みのいわゆるソフトテープなどの需要が増加してきて
おり、また再生装置の高性能化に伴い、電気特性の向上
要求が大きくなり、さらにソフトテープに録画・録音す
る際に高速ダビングされるようになってきている。この
ため磁気テープベースフィルムの粗大突起の減少または
皆無化、高速走行時のガイドピンなどとの擦過時の摩擦
係数の低下、耐擦傷性の向上、走行安定性が必須となっ
てきている。高速走行時の耐擦傷性、走行安定性、摩擦
係数の低下はフィルム中での粒子濃度を高めることによ
り改良でき、そのためフィルム中に存在する粒子濃度を
従来に比較して大幅に増加させることが試みられている
。

しかるに粒子高濃度含有フィルムを従来技術の方法で製
造した場合には、フィルム中に存在する微量の粗大粒子
・凝集粒子の影響でフィルム表面に粗大突起が多数生成
しこの結果電気特性を大幅に低下させてしまうという問
題点を有していた。

またフィルムの薄膜化の要求も強く、特に３μｍ未満の
極薄フィルムが製造されるようになってきた。更に、こ
れら極薄フィルムに粒子を多量に含有せしめ、滑り性や
機械的特性を向上せしめる試みが行なわれているが、従
来技術では粒子を多量に含有せしめたポリエステルを製
造する場合に粒子が凝集してしまいその結果フィルムな
どに成形する際に減圧が上昇したり、フィルム破れが多
発するなど工程通過性が不良であるといった重大な問題
点を有していることが明らかになった。

本発明の目的は上記した従来技術の有していた問題点を
解決し、特に粒子を多量に含有した極薄フィルムやある
いはさらにこの極薄フィルムと他のフィルムとの積層体
に成型する場合に、減圧上昇や膜破れといった工程通過
性を改良し、かつ欠点の少ない製品を形成し得るポリエ
ステルの製法を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 前記した本発明の目的は、芳香族ジカルボン酸を主たる
酸成分とするジカルボン酸およびそのエステル形成性誘
導体とグリコールとからエステル交換反応またはエステ
ル化反応およびそれに引き続く重縮合反応によりポリエ
ステルを製造するにあたり、ポリエステルに対し不活性
な粒子のグリコールスラリーを、エステル交換反応また
はエステル化反応の反応率が０．２以上でエステル交換
反応またはエステル化反応が実質的に完結するまでの間
に少なくとも１回、エステル交換反応またはエステル化
反応が実質的に完結した後重縮合反応が進行し反応物の
固有粘度が０．２になるまでの間に少なくとも１回、添
加することを特徴とするポリエステルの製法によって達
成することができる。

本発明における芳香族ジカルボン酸およびそのエステル
形成性誘導体とは、例えばテレフタル酸、ナフタレンジ
カルボン酸、イソフタル酸、ジフェノキシエタンジカル
ボン酸、ジクロロフェノキシエタンジカルボン酸、ジフ
ェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸
、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニルケトン
ジカルボン酸、アントラセンジカルボン酸など、および
その低級アルキルエステル、フェニルエステル、酸無水
物などである。

本発明におけるグリコールとはエチレングリコール、ト
リメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ペ
ンタメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、
デカメチレングリコールなどのアルキレングリコールあ
るいはシクロヘキサンジメタツールなどの脂環族ジオー
ルなどである。

本発明のポリエステルは芳香族ジカルボン酸およびその
エステル形成性誘導体とグリコールとからエステル交換
反応またはエステル化反応により予備重合体を生成し、
引き続き高真空下または不活性気体流通下において重縮
合反応をせしめることにより製造される固有粘度が０．
４〜１．０好適には０．４５〜０．７のポリエステルで
あり、例えばアルキレンテレフタレートおよび／または
アルキレンナフタレートを主たる構成成分とするものが
好ましく用いられる。具体的にはポリエチレンテレフタ
レート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリ−
１，４−シクロヘキシルジメチレンテレフタレート、ポ
リ−１，４−シクロへキシルジメチレン−２，６−ナフ
タレートなどを挙げることができ、なかでもポリエチレ
ンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレー
トが好ましい。

もちろん、本発明のポリエステルには、イソフタル酸、
アジピン酸、ソジウムスルホイソフタル酸等の如き芳香
族ジカルボン酸や脂肪族ジカルボン酸、オキシ安息香酸
の如きオキシカルボン酸、トリメチレングリコール、テ
トラメチレングリコル、１．４−シクロヘキサンジメタ
ツール、キシリレングリコール等のグリコール成分、ポ
リエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール
等のポリアルキレングリコール成分を共重合させたコポ
リマであっても良い。

次に本発明のポリエステルをエステル交換反応法によっ
て得られるポリエチレンテレフタレートを例に説明する
。撹拌装置、精留塔、凝縮器を備えたエステル交換反応
器にジメチルテレフタレートをエチレングリコールを供
給した後、エステル交換反応触媒の存在下で１４０℃〜
２４０℃まで３〜４時間を要して徐々に昇温する。エス
テル交換反応で生成したメタノールは連続的に反応系外
へ留出させる。次いで、リン化合物、アンチモン化合物
を添加した後、過剰のエチレングリコールを留出させビ
ス−β−ヒドロキシエチルテレフタレート（以下ＢＩＴ
という）およびその低重合体を得る。この時点までの固
有粘度は０．１未満である。続いてＢＨＴを重縮合反応
器へ移行させたのち反応系を徐々に加熱減圧して重縮合
反応を行い最終的に反応系の温度を２９０℃〜３００℃
、減圧度を０．５ｍｍＨｇ以下にすることによりポリエ
チレンテレフタレートを得る。重縮合反応の段階でポリ
エチレンテレフタレートの固有粘度は連続的に変化する
が、反応系の温度および減圧度を制御し重縮合反応開始
後０．１〜１．０時間の間に固有粘度が０．２に達する
ようにするのが好ましい。

本発明における、ポリエステルに対し不活性な粒子とは
ポリエステルの製造時、成型時または成型後において、
ポリエステル成分と反応し、劣化を生じさせない微粒子
のことであり、具体的には、天然品を粉砕・分級したり
、合成法で製造した、シリカ、アルミナ、チタニア、ジ
ルコニア、セリア、酸化モリブデン、酸化タングステン
、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、硫酸バリウム、
酸化鉄、カオリン、カーボン等の無機化合物粒子、シリ
コーン樹脂粒子、シリコーンゴム粒子、架橋ポリスチレ
ン、ポリイミド粒子、エポキシ樹脂粒子などの有機化合
物粒子などを挙げることができる。

本発明で使用する粒子の平均径は０．０１〜３μｍ、よ
り好ましくは０．０３〜２μｍである。

粒子径が３μｍを越える場合には極薄フィルムを製造し
た場合にフィルム破れが多くなったり、フィルムの表面
粗さが高くなり電気特性の低下などを引き起こし好まし
くない。また０、０１μｍ未満のときは、粒子を多量に
含有させたフィルムでも滑り性が不足し好ましくない。

本発明で使用する粒子の粒子径の分布は均一であること
が好ましい。粒子径の分布は積算粒度分布をとった時の
積算１０％時の粒子径６１０と積算９０％時の粒子径ｄ
、。の比が１〜５．より好ましくは１〜４である。ｄｌ
ｏとｄ、。の比が５より大きいときはフィルムの表面突
起分布が幅広くなり滑り性の点から好ましくない。

粒子形状は天然品は粉砕法のため不定形をしているが、
−刃台成品については球状、方形、多角形、ロゼツタ状
、また核となる粒子の表面に微細粒子の付着したコンペ
イ糖状、いくつかの粒子が結合した繊維状粒子などがあ
り、いずれの形状も使用することができる。また合成後
粉砕して不定形としたものであってもかまわない。一般
に合成法で製造した粒子は粒度分布が均一であり、例え
ばコロイダルシリカやチタニャ、架橋ポリスチレン、シ
リコーン粒子などはｄｌＯとｄ９０の比が２以下となり
特に好ましい。

本発明方法はポリエステルに対し不活性な粒子の含有量
が、ポリエステルに対し１〜５０重量％特に好ましくは
２〜４０重量％さらに好ましくは６〜３０重量％もの多
量である場合特に有効である。含有量が本発明の範囲よ
り少ない場合には特に本発明で目的としている極薄フィ
ルムでの滑り性が不足し、成形時の工程通過性が不十分
であり、また本発明の範囲より多い場合には凝集粒子が
生成しやすくなり逆に成形工程での濾過性が低下するな
どして好ましくない。

ポリエステルに対し不活性な粒子のグリコールスラリー
は、粒子をグリコールに対し３〜５０重量％になるよう
に調整し高速分散機、超音波分散機、ロールミル、サン
ドミルなどの分散機で分散処理を行なって調整すること
ができる。もちろん、コロイダルシリカやコロイダルチ
タンなどコロイド状態で存在しうるものは濃度調整す、
るだけで使用することもできる。また、スラリー化した
後、デカンテーション、濾過などの方法で１０μｍ以上
、好ましくは５μｍ以上の粗大粒子は除去して使用する
ことが必要である。

また粒子を添加する際に低濃度の場合に比較して凝集し
やすいため、スラリーを煮沸処理したり、酢酸リチウム
などのアルカリ金属化合物やアミン化合物、リン化合物
などの凝集防止剤を共存させておくことが好ましい。

本発明の方法ではポリエステルに対し不活性な粒子のグ
リコールスラリーは、エステル交換反応またはエステル
化反応の反応率が０．２以上でエステル交換反応または
エステル化反応が実質的に完結するまでの間に少なくと
も１回、エステル交換反応またはエステル化反応が実質
的に完結した後重縮合反応が進行し反応物の固有粘度が
０．２になるまでの間に少なくとも１回、反応系に添加
される。ここでエステル交換反応またはエステル化反応
が実質的に完結するとは、反応系内に存在するメトキシ
末端基の濃度が反応物１トン当たり３００当量以下にな
ることをいう。不活性粒子のグリコールスラリーを反応
率が０．２に満たない、あるいはエステル交換反応また
はエステル化反応開始前に添加した場合には粒子の凝集
が多くなり好ましくない。特に好ましくは０．５以上さ
らに好ましくは０．７以上である。また、エステル交換
反応またはエステル化反応が実質的に完結し固有粘度が
０．　２以上になった後にグリコールスラリーを添加し
た場合にはスラリーの分散性が低く好ましくない。さら
に、グリコールスラリーを分割せずに反応系内に一度に
添加した場合にも粒子の凝集が多くなり好ましくない。

１回当たりの添加スラリー量は、エステル交換反応また
はエステル化反応が実質的に完結するまでに添加したス
ラリー量の合計およびエステル交換反応またはエステル
化反応が実質的に完結した後に添加したスラリー量の合
計がそれぞれ最終的に添加する全スラリー量の２０％以
上８０％以下が好ましい。特に好ましくは３０％以上７
０％以下さらに好ましくは４０％以上６０％以下である
。

また本発明のポリエステルには紫外線吸収剤、帯電防止
剤などを含有していても構わない。本発明の組成物は繊
維・フィルム用途において有効であるが、特に極薄フィ
ルムやあるいはさらにこの極薄フィルムと他のフィルム
との積層体として用いる場合でも、粗大突起が少なくか
つ耐擦傷性・走行安定性が極めて良好であるため使用頻
度の高い磁気テープ用途などにおいて電気特性および耐
久性などに優れたフィルムとして好ましく用いることが
できる。

［実施例コ 以下本発明を実施例により、さらに詳細に説明する。な
お、実施例中の物性は次のようにして測定した。

Ａ、スラリー中平均粒子径 粒子スラリーを作成し、遠心沈降式粒度測定装置（堀場
製作所製ＣＡＰＡ５００）または電子顕微鏡を用いて測
定した。

Ｂ、ポリマ中平均粒子径 粒子含有ポリマを予め１μｍフィルタで濾過したオルソ
クロロフェノールに溶解し遠心沈降式粒度測定装置（堀
場製作所製ＣＡＰＡ５００）または電子顕微鏡で測定し
た。

Ｃ，ポリマ固有粘度 オルソクロロフェノールを溶媒として２５℃で測定した
。

Ｄ、ポリマ濾片 ５μｍフィルタを装着した押出機でポリマを押し出して
押し出し量と減圧の関係から単位濾過面積当たりの減圧
曲線を作成し、ポリマ組成物１００ｇ通過時の濾片上昇
（ｋｇ／ｃＪ／ポリマ１００ｇ／フィルタ１ｃｍ２　　
）から次のように判定した。

濾片上昇 ２ｋｇ／ｃｊ未満　　　　　　　　　　１級２ｋｇ／ｃ
ｊ以上５ｋｇ／ｃＪ未満　　　２級５ｋｇ／ｃｅｌｆ以
上１０ｋｇ／ｃＪ未満　　３級１０ｋｇ／ｃｊ以上　　
　　　　　　　４級（３級以上で実用に供することがで
きる。）Ｅ、工程通過性 ポリエステル組成物をポリマの融点＋３０℃の温度で押
出し、冷却ドラム表面で冷却したのち、縦方向に３．６
倍、横方向に３．９倍の延伸を行なって、厚さ３μｍの
フィルムを作成した。この時に発生するフィルム破れや
巻取時の巻き姿を観察し工程通過性の評価とした。

Ｆ、フィルム表面欠点 Ｅで作成したフィルムをアルミニウム蒸着し、微分干渉
顕微鏡を用いて観察し、画像解析装置ルーゼックス５０
０（日本レギュレーター製）で３μｍ以上の大きさの突
起数をカウントした。

Ｇ、走行摩擦係数 幅１／２インチに裁断したフィルムを固定棒（表面粗さ
０．３μｍ）に角度１２０度で接触させ、毎分２００ｍ
の速さで移動（摩擦）させる。

入りロテンションが２０ｇになるように圧力を調整し、
移動させるフィルムの出口テンションを検出機で検出し
て走行摩擦係数μ、。を測定した。また、同じフィルム
を５０回摩擦した時の走行摩擦係数μに５０を測定した
。

実施例１ 平均粒子径０．３０μｍの球形コロイダルシリカ１０部
をエチレングリコール９ｏ部に分散したスラリーを目開
き２μｍのフィルタで濾過しスラリ濃度１０重量％球形
コロイダルシリカのエチレングリコールスラリーを得た
。

ジメチルテレフタレート９０部とエチレングリコール５
７部の混合物に酢酸マンガン・４水塩０゜０４部を添加
し、１５０”Ｃがら徐々に昇温しながらエステル交換反
応を行なった。反応率が０．　２になった時点で、反応
系に投入する全スラリーの半分すなわち４５部を添加し
た。その後さらに２４０℃まで昇温しエステル交換反応
を行った。この時点でのメトキシ末端基濃度は１５０当
量／を反応物であった。このようにして得られた反応物
にリン酸トリメチル０．０２５部、三酸化アンチモン０
．０４部を添加した。続いて反応物の固有粘度が０．０
５の時点で残りのスラリー４５部を添加した。続いて２
９０℃まで昇温し、０．２ｍ　ｍ　Ｈｇ以下の高真空下
にて重縮合反応を行なって、固有粘度０．５９のポリエ
チレンテレフタレートを得た。ポリマ中のコロイダルシ
リカの含有量は１０％で、ポリマ中粒子の平均径は０．
３０μｍ１積算粒度分布曲線から得たｄ９゜／ｄ１゜の
比は１．２であった。

このポリマを用いて濾過性テストを行なった結果は、波
圧上昇が６．Ｑｋｇ／ａｉｌであり良好な濾過特性を有
していた。

さらにこのポリマを用いてポリエステルフィルムを製造
した際の工程通過性は製膜時にフィルム破れは発生せず
、また巻き姿も良好であった。フィルム表面欠点は１２
コ／Ｃｌ１ｌで良好な表面状態を有していた。また走行
摩擦係数μｋｏは０．２６、μに５０は０．２７で耐久
走行性も良好であった。

実施例２ 球形コロイダルシリカのエチレングリコールスラリーを
反応率が０．２になった時点て４５部添加するかわりに
、反応率が０．５になった時点で４５部添加した以外は
実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．６０、コロイダルシリカ
含有量１０％、平均粒子径０．３０μｍ、ｄ　９０／　
ｄ　、。の比は１．２であった。また、濾過性テストに
おける波圧上昇が３．５ｋｇ／ｃＪであり良好な濾過性
を有していた。

このポリマを用いてポリエステルフィルムを製造した際
の工程通過性は良好で、フィルム表面欠点は６コ／　ｃ
Ｊ　、μｋｏは０．２６、μに５０は０．２７であった
。

実施例３ 球形コロイダルシリカのエチレングリコールスラリーを
反応率が０．２になった時点で４５部添加するかわりに
、反応率が０．７になった時点で４５部添加した以外は
実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．６０、コロイダルシリカ
含有量１０％、平均粒子径０．３０μｍ、ｄ　９０／　
ｄ　１ｏの比は１１．２であった。また、濾過性テスト
における波圧上昇が１．２ｋｇ／ｃＩであり良好な濾過
性を有していた。

このポリマを用いてポリエステルフィルムを製造した際
の工程通過性は良好で、フィルム表面欠点は１コ／　ｃ
ｄ　、μｋｏは０．２５、μに５０は０．２６であった
。

実施例４ 球形酸化チタンのエチレングリコールスラリを、反応系
の反応率が０．５になった時点で３０部、反応率が０．
７になった時点で３０部、さらにメトキシ末端基濃度が
１００当量／を一反応物となってエステル交換反応が実
質的に完結した後、反応物にリン酸トリメチル０．０２
５部、三酸化アンチモン０．０４部を添加し、反応物の
固有粘度が０．０５の時点で３０部添加した。その他は
実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．５９、酸化チタン含有量
１０％、平均粒子径０．３０μｍ、ｄ９゜／　ｄ　ｔｏ
の比は２．４であった。また、濾過性テストにおける波
圧上昇が２．５ｋｇ／ｃ−であり良好な濾過性を有して
いた。

このポリマを用いてポリエステルフィルムを製造した際
の工程通過性は良好で、フィルム表面欠点は５コ／ｃＪ
、μ　は０．２６、μに５０は０．２に０ ７であった。

比較実施例１ 球形コロイダルシリカのエチレングリコールスラリー９
０部全量を反応率が０．７になった時点で反応系に添加
した以外は実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．５９、コロイダルシリカ
含有量１０％、平均粒子径０．３０μｍ１ｄ９ｏ／ｄ１
ｏの比は１．２であった。このポリマを濾過性テストし
たところ波圧上昇が４０ｋｇ／ｃｒ１であり濾過性が不
良であった。さらにこのポリマヲ用いてポリエステルフ
ィルムを製造した際にはフィルム破れが多発した。フィ
ルム表面欠点は４０コ／　ｃＪ　、μｋＯは０．２７、
μに５０は０．３１であった。

比較実施例２ 球形コロイダルシリカのエチレングリコールスラリーを
反応率が０．２になった時点で４５部添加するかわりに
、反応率が０．１になった時点で４５部添加した以外は
実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．６０、コロイダルシリカ
含有量１０％、平均粒子径０．３０μｍ、ｄ　９０／　
ｄ　ｔｏの比は１．２であった。また、濾過性テストに
おける減圧上昇が３０ｋｇ／ｃＪであり濾過性が不良で
あった。さらにこのポリマを用いてポリエステルフィル
ムを製造した際にはフィルム破れが多発した。フィルム
表面欠点は４７コ／ｃｔｌ、μ　は０．２６、μに５０
は０．３０であった。

Ｏ 比較実施例３ 球形酸化チタンのエチレングリコールスラリーを反応率
が０．７になった時点で８０部添加し、さらにメトキシ
末端基濃度が１００当量／を一反応物となってエステル
交換反応が実質的に完結した後、反応物にリン酸トリメ
チル０．０２５部、三酸化アンチモン０．０４部を添加
し、反応物の固有粘度が０．０５の時点で１０部添加し
た。その他は実施例１と同様にしてポリマを得た。

得られたポリマは固有粘度０．６０、コロイダルシリカ
含有量１０％、平均粒子径０．３０μｍ、ｄ　９０／　
ｄ　ｔｏの比は２．４であった。また、濾過性テストに
おける減圧上昇が３５ｋｇ／ｃＪであり濾過性が不良で
あった。さらにこのポリマを用いてポリエステルフィル
ムを製造した際にはフィルム破れが多発した。フィルム
表面欠点は４３コ／Ｃ♂、μｋｏは０．２６、μに５０
は０．３０であった。

［発明の効果コ 本発明の方法で得られるポリエステル組成物はポリマ中
に粒子を多量に含有していても粗大粒子量が少ないこと
から、特に極薄フィルムや極細繊維を製造するとき、波
圧の上昇が少なく、糸切れやフィルム破れといった問題
がなく良好な生産性で製造することが出来、また製品と
しても以下のような効果を奏する。

■磁気記録用途や電気絶縁用途などのベースフィルムに
使用したとき、良好な滑り性を有しかつ電気特性の低下
が少ないフィルムを得ることができる。

■製品に成型する場合や製品として使用する場合、擦過
に対して抵抗力の大きなフィルムを製造でき、削れ物の
発生を抑制することができる。

■特に３μｍ厚さ以下極薄フィルムを製造する時、一般
に滑り性が低下するが本発明の組成物を用いた時には滑
り性の低下が少なく、良好な滑り性を有する極薄フィル
ムやこの極薄フィルムと他のフィルムとの複合フィルム
を得ることができる。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 芳香族ジカルボン酸を主たる酸成分とするジカルボン酸
   およびそのエステル形成性誘導体とグリコールとからエ
   ステル交換反応またはエステル化反応およびそれに引き
   続く重縮合反応によりポリエステルを製造するにあたり
   、ポリエステルに対し不活性な粒子のグリコールスラリ
   ーを、エステル交換反応またはエステル化反応の反応率
   が０．２以上でエステル交換反応またはエステル化反応
   が実質的に完結するまでの間に少なくとも１回、エステ
   ル交換反応またはエステル化反応が実質的に完結した後
   重縮合反応が進行し反応物の固有粘度が０．２になるま
   での間に少なくとも１回、添加することを特徴とするポ
   リエステル組成物の製法。