JPH0513475B2

JPH0513475B2 -

Info

Publication number: JPH0513475B2
Application number: JP23429085A
Authority: JP
Inventors: Hisashi Shiraishi
Original assignee: Fuji Photo Film Co Ltd
Current assignee: Fujifilm Holdings Corp
Priority date: 1985-10-19
Filing date: 1985-10-19
Publication date: 1993-02-22
Also published as: JPS6293679A

Description

【発明の詳細な説明】

［発明の分野］本発明は、オートラジオグラフ記録方法および
その方法に用いられる蓄積性蛍光体シート並びに
蓄積性蛍光体シート積層体に関する。さらに詳し
くは、本発明は、放射性標識が付与されている生
物体もしくは生物体由来の物質からなる試料の位
置情報を得ることにより、その物質の分離、同定
などを行なうために有効に利用されるオートラジ
オグラフ記録方法、およびその方法に用いられる
蓄積性蛍光体シート並びに蓄積性蛍光体シート積
層体に関する。［発明の技術的背景および従来技術］放射性標識が付与された物質を生物体に投与し
たのち、その生物体、あるいは、その生物体の組
織の一部を試料とし、この試料と高感度Ｘ線フイ
ルムなどの放射線フイルムとを一定時間重ね合わ
せることによつて、該フイルムを感光（あるい
は、露光）させ、その感光部位から該試料中にお
ける放射性標識物質の位置情報を得ることからな
るオートラジオグラフイー（ラジオオートグラフ
イーとも呼ばれる）、すなわちオートラジオグラ
フ測定法は、従来より知られている。このオート
ラジオグラフイーは、たとえば、生物体における
投与物質の代謝、吸収、排泄の経路、状態などを
詳しく研究するために利用されており、その詳細
については、たとえば、次に示す文献に記載され
ている。生化学実験講座６トレーサー実験法（上）271
〜289頁、『8.オートラジオグラフイー』末吉徹、
重松昭世（1977年、(株)東京化学同人刊）また近年では、オートラジオグラフイーは、蛋
白質、核酸などのような生物体由来の高分子物質
に放射性標識を付与したのち、その放射性標識高
分子物質、その誘導体あるいはその断片物などを
ゲル電気泳動などにより分離展開して得られた支
持媒体上の放射性標識物質の位置情報を得るため
にも有効に利用されている。そして、その位置情
報に基づいて高分子物質の分離、同定、あるいは
高分子物質の分子量、特性の評価などを行なう方
法も開発され、実際に利用されている。さらに、たとえば生物体における代謝経路など
を解明するために、二種類の放射性同位元素を用
いた二十標識法（ダブル・トレーサー法）による
オートラジオグラフイーも提案されている。すな
わち、相異なる二種以上の放射性同位元素で標識
された放射性標識物質をそれぞれ時間をずらして
生物体に投与し、各放射性標識物質ごとの（すな
わち、各放射性同位元素ごとの）オートラジオグ
ラフを得ることにより、生体内における化学反応
を明らかにすることが試みられている。このような二重標識法を利用するオートラジオ
グラフイー用の放射線フイルムとして、たとえば
特公昭47−45540号公報には、二層のハロゲン化
銀からなる乳剤層中にそれぞれ色相の異なるカプ
ラーを含有させ、かつ乳剤層の層厚を調整するこ
とにより、トリチウム（³H）およびその他の放
射性同位元素の分布像を分別記録するためのカラ
ー・オートラジオグラフ用ハロゲン化銀写真感光
材料が開示されている。しかしながら、従来の放射線写真法によるオー
トラジオグラフイーにおいては、異なる放射性同
位元素によつて多重に標識された試料のオートラ
ジオグラフ像を同位元素別に得ることは非常に困
難である。たとえ上記のような放射線フイルムを
用いたとしても、オートラジオグラフ像はそれぞ
れ、発色の異なる色素像として一枚の放射線フイ
ルム上に可視化されて記録されるために、研究者
はその色相の違いによつてのみ個々のオートラジ
オグラフ像を判別し、解析しなければならない。
そして、異なるオートラジオグラフ像が一枚の放
射線フイルム上に記録されているために、試料中
の放射性標識物質の位置情報を高精度に得ること
ができないという問題があつた。さらに、オートラジオグラフイーを実際に利用
する場合にはいくつかの問題がある。その第一は、放射性標識物質を含む試料のオー
トラジオグラフを得るために、試料と高感度Ｘ線
フイルムなどの放射線フイルムとを一定時間重ね
合わせて、該フイルムを感光（露光）させること
が行なわれているが、この露光操作が長時間（数
十時間〜数日間）を必要とする点である。これ
は、オートラジオグラフイーの測定対象となる試
料には一般に高い放射性が付与されていないこと
による。第二には、この露光操作は通常、低温（たとえ
ば、０℃〜−80℃）で行なわなければならない点
である。その理由は、室温などの比較的高い温度
では、放射線または蛍光による感光によつて形成
されたフイルム上に銀塩中の潜像が退行して現像
できない像となりやすく、また、上記の試料から
銀塩に対して有害な成分が移動するなどして化学
カブリを形成しやすいからである。第三には、化学ガブリなどによる画質の低下を
防ぐために、放射性標識物質を含む試料を乾燥し
た状態で放射線フイルムと重ね合わせて露光させ
なければならない点である。このため、通常は試
料の乾燥もしくは合成樹脂フイルム等による試料
の包装が行なわれている。オートラジオグラフイーによつて得られる画像
にこのようなガブリが発生した場合には、放射性
標識物質の位置情報の精度は著しく低下したもの
となる。そして、以上の理由により、オートラジ
オグラフイーの操作が煩雑なものとなつている。また、放射線フイルムの感光成分の銀塩は科学
的刺激のみでなく、フイルムの移動、設置などの
作業に伴う物理的な刺激にも影響されやすい欠点
があり、これもオートラジオグラフイーの操作を
困難にし、かつその精度を低下させる原因とな
る。すなわち、試料との接触などに起因する物理
的圧力などによつて放射線フイルムは物理的カブ
リ現象を起す傾向がある。そして、そのような放
射線フイルムの物理的カブリの発生を回避するた
めには、その取扱い作業において高度の熟練と注
意とを必要とし、オートラジオグラフイーの操作
をさらに複雑にする結果となる。さらに、従来のオートラジオグラフイーでは上
記のように長時間の露光操作が行なわれるため、
放射性標識物質以外の試料に含まれる自然放射能
もまた放射線フイルムの露光に関与し、得られる
放射性標識物質の位置情報の精度を低下させると
いう問題がある。そのような自然放射能による妨
害を除くために、たとえば、対照試料を用いた並
行実験の実施、露光時間の適正化などが図られて
いるが、並行実験の実施による実験回数の増大、
好適な露光時間の決定を行なうための予備実験の
必要性などにより、その操作全体が煩雑になると
の欠点がある。またさらに、従来のオートラジオグラフイーに
おいては、画像化されたオートラジオグラフから
必要な情報を得るためには目視によつてその位置
情報を読み取るという単純な作業を長時間に渡つ
て行なうことが必要であつた。特に前述のよう
に、一枚の放射線フイルムから多種類の放射性標
識物質についての位置情報を得ることは容易なこ
とではない。［発明の要旨］本発明者は、従来のオートラジオグラフイー、
特に二重標識法によるオートラジオグラフイーに
附随する上記のような問題点の解決を目的として
鋭意研究を行なつた結果、感光材料として放射線
フイルムの代りに、輝尽性蛍光体を含有する蛍光
体層を複数層有する蓄積性蛍光体シートもしくは
蓄積性蛍光体シート積層体を用いることにより、
前記の問題点の解決あるいは欠点の低減が実現す
ることを見出し、本発明に到達した。すなわち本発明は、生物体の組織、および生物
体の組織および／または生物体由来の物質を含む
媒体からなる群より選ばれる試料に含まれている
複数種の放射性標識物質の位置情報を得ることか
らなるオートラジオグラフ記録方法において、 (1) 該試料と、輝尽性蛍光体を含有する複数の蛍
光体層を有する蓄積性蛍光体シートとを一定時
間重ね合わせることにより、上記複数種の放射
性標識物質からそれぞれ放出される放射線のエ
ネルギーレベルに応じて、試料により近い側の
蛍光体層には平均エネルギーのより低い放射線
を放出する放射性標識物質からの放射線を優先
的に吸収させ、そして試料からより遠い側の蛍
光体層には平均エネルギーのより高い放射線を
放出する放射性標識物質からの放射線を優先的
に吸収させる工程； (2) 該蓄積性蛍光体シートの複数の蛍光体層を電
磁波により励起して各蛍光体層に蓄積記録され
ている放射線エネルギーをそれぞれ輝尽光とし
て放出させ、そしてこの各輝尽光を検出するこ
とにより、各蛍光体層に対応する画像信号をそ
れぞれ得る工程；および (3) 各画像信号間でサブトラクシヨン処理を行な
うことにより、該試料中の複数種の放射性標識
物質それぞれについての位置情報を得る工程；を含むことを特徴とするオートラジオグラフ記録
方法を提供するものである。また、本発明は、上記のオートラジオグラフ記
録方法に用いられる蓄積性蛍光体シート、すなわ
ち、輝尽性蛍光体を分散状態で含有支持する結合
剤からなる複数の蛍光体層を有する蓄積性蛍光体
シートにおいて、少なくとも一方のシート表面側
の蛍光体層の層厚が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sから
なる群より選ばれる一種の放射性同位元素から放
出される放射線の最大飛程と同等もしくはそれよ
り若干大きいことを特徴とする蓄積性蛍光体シー
トをも提供するものである。さらに本発明は、上記のオートラジオグラフ記
録方法において、輝尽性蛍光体を含有する複数の
蛍光体層を有する蓄積性蛍光体シートの代りに、
複数枚の蓄積性蛍光体シートを有する蓄積性蛍光
体シート積層体を用いる方法、およびその方法に
用いられる蓄積性蛍光体シート積層体をも提供す
るものである。なお、本発明において試料に含有されている放
射性標識物質の「位置情報」とは、試料中の放射
性標識物質もしくはその集合体の位置を中心とす
る各種の情報、たとえば、試料中に存在する放射
性物質の集合体の存在位置と形状、その位置にお
ける放射性物質の濃度、分布などからなる情報の
一つもしくは任意の組合わせとして得られる各種
の情報を意味する。また、本発明において「複数
種の放射性標識物質」とは、標識を異にする同一
物質をも意味する。［発明の構成］本発明の蓄積性蛍光体シートは放射線像変換パ
ネルとも呼ばれるものであり、その例は、たとえ
ば特開昭55−12145号公報などに記載されており、
その一般的な構成としては既に公知である。すなわち、蓄積性蛍光体シートは輝尽性蛍光体
からなるものであり、被写体を透過した放射線エ
ネルギー、あるいは被写体から発せられた放射線
エネルギーを該シートの輝尽性蛍光体に吸収さ
せ、そののちに該シートを可視乃至赤外領域の電
磁波（励起光）を用いて励起することにより、該
シートの輝尽性蛍光体中に蓄積されている放射線
エネルギーを蛍光として放出させることができる
ものである。従つて、被写体あるいは被写体の放
射線像は、この蛍光を光電的に読み取つて電気信
号に変換し、得られた電気信号を写真フイルムな
どの記録材料、CRTなどの表示装置上に可視画
像として再生するか、あるいは数値化もしくは記
号化した位置情報などとして表わすことができ
る。本発明の方法によれば、多重標識法を利用する
オートラジオグラフイーにおいて、従来のオート
ラジオグラフイーで用いられている放射線フイル
ムの代りに、輝尽性蛍光体を含有してなる蓄積性
蛍光体シートもしくは蓄積性蛍光体シート積層体
を用いることにより、複数種の放射性標識物質を
含む試料の位置情報を個別に得ることができる。
すなわち、異なる放射性同位元素で放射性標識化
された物質の位置情報を、放射性同位元素ごとに
分別して得ることができるものである。また、感光材料として蓄積性蛍光体シートを使
用した場合には、蓄積性蛍光体シートに蓄積記録
された放射性標識物質の位置情報を得るために特
に画像化する必要はなく、その蓄積性蛍光体シー
トをレーザーなどの電磁波で走査することにより
上記の位置情報を読み出し、その位置情報を画
像、記号および／または数値、あるいはそれらの
組合わせなどの任意な形態に変えて取り出すこと
が可能となる。さらに、上記の位置情報を電気的
手段などを利用して更に処理することにより、所
望の各種の形態で、すなわち必ずしも画像の形で
位置情報を得るのではなく、その画像情報につい
てデータ処理して得られる他の情報として得るこ
とも可能である。たとえば、蓄積性蛍光体シート
を読み出して得られる放射性標識物質の位置情報
を有する電気信号あるいはデジタル信号を、コン
ピユータなどを利用して解析し、目的の生体系に
関する情報を得ることも可能である。さらに、本発明の方法によれば、露光時間の大
幅な短縮化が実現されるのみでなく、露光が環境
温度あるいはその付近の温度という温度条件で行
なわれても、得られる位置情報の精度は低下する
ことがない。従つて、従来においては冷却下で長
時間かけて実施されていた露光操作が著しく簡便
なものとなり、オートラジオグラフイー操作が簡
略化されるものである。またさらに、オートラジオグラフ記録方法に用
いられる感光材料として上記の蓄積性蛍光体シー
トを利用することにより、従来より放射線フイル
ムの使用において大きな問題となつていた化学カ
ブリおよび物理カブリが実質的に発生しなくなる
点も、得られる位置情報の精度の向上および作業
性において非常に有利に作用する。また、試料中
に含まれていた不純物の放射能または自然放射能
などに起因する精度の低下は、蓄積性蛍光体シー
トに蓄積記録されている位置情報を電気的に処理
することにより容易に低減あるいは解消すること
が可能となる。次にオートラジオグラフ記録方法に好適に使用
することができる本発明の蓄積性蛍光体シートお
よび蓄積性蛍光体シート積層体について添付図面
を参照しながら詳しく説明する。蓄積性蛍光体シートは、基本構造として、支持
体と、その片面に設けられた蛍光体層とからなる
ものである。ただし、蛍光体層自体が自己支持性
である場合には、必ずしも支持体を設ける必要は
ない。また蛍光体層の表面（蛍光体層の片面に支
持体が設けられている場合には、支持体に面して
いない側の表面）には一般に、透明な保護膜が設
けられ、蛍光体層を化学的な変質あるいは物理的
な衝撃から保護している。本発明の蓄積性蛍光体シートの典型的な態様と
しては、第１図に示されるような態様を挙げるこ
とができる。なお、第１図は、蓄積性蛍光体シー
トの実施態様を示す断面図である。 (1) 順に保護膜１ａ、第一蛍光体層２ａ、第二蛍
光体層３ａおよび保護膜４ａからなる蓄積性蛍
光体シート［第１図ａ］。 (2) 順に保護膜１ｂ、第一蛍光体層２ｂ、第二蛍
光体層３ｂおよび支持体５ｂからなる蓄積性蛍
光体シート［第１図ｂ］。 (3) 順に保護膜１ｃ、第一蛍光体層２ｃ、中間層
６ｃ、第二蛍光体層３ｃおよび保護膜４ｃから
なる蓄積性蛍光体シート［第１図ｃ］。 (4) 順に保護膜１ｄ、第一蛍光体層２ｄ、中間層
６ｄ、第二蛍光体層３ｄおよび支持体５ｄから
なる蓄積性蛍光体シート［第１図ｄ］。ただし、第１図に示されている態様は典型的
な態様の例示であり、本発明の蓄積性蛍光体シ
ートは、上記四種の態様に限定されるものでは
ない。たとえば、本発明の蓄積性蛍光体シート
を構成する蛍光体層は二層に限られるものでは
なく、三層以上の蛍光体層から構成されていて
もよい。また蛍光体層が三層以上からなり、か
つ中間層が設けられる場合には、中間層は各蛍
光体層間の少なくとも一箇所に設けられていれ
ばよく、各蛍光体層間に設けられていてもかま
わない。本発明の蓄積性蛍光体シートの一例である上記
(2)［第１図ｂ］の構成を有する蓄積性蛍光体層シ
ートは、たとえば、次に述べるような方法により
製造することができる。蛍光体層は、基本的には粒子状の輝尽性蛍光体
層を分散状態で含有支持す結合剤からなる層であ
る。輝尽性蛍光体は、先に述べたように放射線を照
射した後、励起光を照射すると輝尽発光を示す蛍
光体であるが、実用的な面からは波長が400〜
900nｍの範囲にある励起光によつて300〜500nｍ
の波長範囲の輝尽発光を示す蛍光体であることが
望ましい。本発明において利用される蓄積性蛍光
体シートに用いられる輝尽性蛍光体としては、二
価ユーロピウム賦活アルカリ土類金属弗化ハロゲ
ン化物系蛍光体であることが好ましいが、これに
限定されるものではない。本発明において利用される蓄積性蛍光体シート
に用いられる輝尽性蛍光体の例としては、米国特許第3859527号明細書に記載されている
SrS：Ce、Sm、SrS：Eu、Sm、ThO₂：Er、お
よびLa₂O₂S：Eu、Sm、特開昭55−12142号公報に記載されている
ZnS：Cu、Pb、BaO・xAl₂O₃：Eu（ただし、0.8
≦ｘ≦10）および、M〓Ｏ・xSiO₂：Ａ（ただし、
M〓はMg、Ca、Sr、Zn、Cd、またはBaであり、
ＡはCe、Tb、Eu、Tm、Pb、Tl、Bi、または
Mnであり、ｘは、0.5≦ｘ≦2.5である）、特開昭55−12143号公報に記載されている
（Ba_1-x-y、Mg_x、Ca_y）FX：aEu²⁺（ただし、Ｘ
はClおよびBrのうちの少なくとも一つであり、
ｘおよびｙは、０＜ｘ＋ｙ≦0.6、かつxy≠０で
あり、ａは10^-6≦ａ≦５×10^-2である）、特開昭55−12144号公報に記載されている
LnOX：xA（ただし、LnはLa、Ｙ、Gd、および
Luのうちの少なくとも一つ、ＸはClおよびBrの
うちの少なくとも一つ、ＡはCeおよびTbのうち
の少なくとも一つ、そして、ｘは、０＜ｘ＜0.1
である）、特開昭55−12145号公報に記載されている
（Ba_1-X、M²⁺ _X）FX：yA（ただし、M²⁺はMg、
Ca、Sr、Zn、およびCdのうちの少なくとも一
つ、ＸはCl、Br、およびＩのうちの少なくとも
一つ、ＡはEu、Tb、Ce、Tm、Dy、Pr、Ho、
Nd、Yb、およびErのうちの少なくとも一つ、そ
してｘは、０ｘ≦0.6、ｙは、０≦ｙ≦0.2であ
る）、特開昭55−160078号公報に記載されているM〓
FX・xA：yLn［ただし、M〓はBa、Ca、Sr、
Mg、Zn、およびCdのうちの少なくとも一種、Ａ
はBeO、MgO、CaO、SrO、BaO、ZnO、
Al₂O₃、Y₂O₃、La₂O₃、In₂O₃、SiO₂、TlO₂、
ZrO₂、GeO₂、SnO₂、Nb₂O₅、Ta₂O₅、および
ThO₂のうちの少なくとも一種、LnはEu、Tb、
Ce、Tm、Dy、Pr、Ho、Nd、Yb、Er、Sm、
およびGdのうちの少なくとも一種、ＸはCl、
Br、およびＩのうちの少なくとも一種であり、
ｘおよびｙはそれぞれ５×10^-5≦ｘ≦0.5、およ
び０＜ｙ≦0.2である］の組成式で表わされる蛍
光体、特開昭56−116777号公報に記載されている
（Ba_1-X、M〓_X）F₂・aBaX₂：yEu、zA［ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種、Ａはジルコニウムおよ
びスカンジウムのうちの少なくとも一種であり、
ａ、ｘ、ｙ、およびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、
０≦ｘ≦１、10^-6≦ｙ≦２×10^-1、および０＜ｚ
≦10^-2である］の組成式で表わされる蛍光体、特開昭57−23673号公報に記載されている
（Ba_1-X、M〓_X）F₂・aBaX₂：yEu、zB［ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、ｙ、お
よびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ≦１、
10^-6≦ｙ≦２×10^-1、および０＜ｚ≦２×10^-1で
ある］の組成式で表わされる蛍光体、特開昭57−23675号公報に記載されている
（Ba_1-X、M〓_X）F₂・aBaX₂：yEu、zA［ただし、
M〓はベリウム、マグネシウム、カルシウム、ス
トロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうちの
少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素の
うちの少なくとも一種、Ａは砒素および硅素のう
ちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、ｙおよびｚ
はそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ≦１、10^-6≦ｙ
≦２×10^-1、および０＜ｚ≦５×10^-1である］の
組成式で表わされる蛍光体、特開昭58−69281号公報に記載されているM〓
OX：xCe［ただし、M〓はPr、Nd、Pm、Sm、
Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、およびBiか
らなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属
であり、ＸはClおよびBrのうちのいずれか一方
あるいはその両方であり、ｘは０＜ｘ＜0.1であ
る］の組成式で表わされる蛍光体、特開昭58−206678号公報に記載されている
Ba_1-XM_X/2L_X-2FX：ｙEu²⁺［ただし、ＭはLi、
Na、Ｋ、Rb、およびCsからなる群より選ばれる
少なくとも一種のアルカリ金属を表わし；Ｌは、
Sc、Ｙ、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Gd、
Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Ga、
In、およびTlからなる群より選ばれる少なくと
も一種の三価金属を表わし；Ｘは、Cl、Br、お
よびＩからなる群より選ばれる少なくとも一種の
ハロゲンを表わし；そして、ｘは10^-2≦ｘ≦0.5、
ｙは０＜ｙ≦0.1である］の組成式で表わされる
蛍光体、特開昭59−27980号公報に記載されている
BaFX・xA：yEu²⁺［ただし、Ｘは、Cl、Br、お
よびＩからなる群より選ばれる少なくとも一種の
ハロゲンであり；Ａは、テトラフルオロホウ酸化
合物の焼成物であり；そして、ｘは10^-6≦ｘ≦
0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1である］の組成式で表わさ
れる蛍光体、特開昭59−47289号公報に記載されている
BaFX・xA：yEu²⁺［ただし、Ｘは、Cl、Br、お
よびＩからなる群より選ばれる少なくとも一種の
ハロゲンであり；Ａは、ヘキサフルオロケイ酸、
ヘキサフルオロチタン酸およびヘキサフルオロジ
ルコニウム酸の一価もしくは二価金属の塩からな
るヘキサフルオロ化合物群より選ばれる少なくと
も一種の化合物の焼成物であり；そして、ｘは
10^-6≦ｘ≦0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1である］の組成
式で表わされる蛍光体、特開昭59−56479号公報に記載されている
BaFX・xNaX′；aEu²⁺［ただし、ＸおよびX′は、
それぞれCl、Br、およびＩのうちの少なくとも
一種であり、ｘおよびａはそれぞれ０＜ｘ≦２、
および０＜ａ≦0.2である］の組成式で表わされ
る蛍光体、特開昭59−56480号公報に記載されているM〓
FX・xNaX′：yEu²⁺：zA［ただし、M〓は、Ba、
Sr、およびCaからなる群より選ばれる少なくと
も一種のアルカリ土類金属であり；Ｘおよび
X′は、それぞれCl、Br、およびＩからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のハロゲンであり；Ａ
は、Ｖ、Cr、Mn、Fe、Co、およびNiより選ば
れる少なくとも一種の遷移金属であり；そして、
ｘは０＜ｘ≦２、ｙは０＜ｙ≦0.2、およびｚは
０＜ｚ≦10^-2である］の組成式で表わされる蛍光
体、特開昭59−75200号公報に記載されているM〓
FX・aM〓X′・bM′〓X″₂.cM〓Ｘ₃・xA：yEu²⁺
［ただし、M〓はBa、Sr、およびCaからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のアルカリ土類金属で
あり；M〓はLi、Na、Ｋ、Rb、およびCsからな
る群より選ばれる少なくとも一種のアルカリ金属
であり；M′〓はBeおよびMgからなる群より選ば
れる少なくとも一種の二価金属であり；M〓は
Al、Ga、In、およびTlからなる群より選ばれる
少なくとも一種の三価金属であり；Ａは金属酸化
物であり；ＸはCl、Br、およびＩからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のハロゲンであり；
X′、X″、およびＸは、Ｆ、Cl、Br、およびＩ
からなる群より選ばれる少なくとも一種のハロゲ
ンであり；そして、ａは０≦ａ≦２、ｂは０≦ｂ
≦10^-2、ｃは０≦０≦10^-2、かつａ＋ｂ＋ｃ≧
10^-6であり；ｘは０＜ｘ≦0.5、ｙは０＜ｙ≦0.2
である］の組成式で表わされる蛍光体、特開昭60−84381号公報に記載されているM〓
X₂・aM〓X′₂：xEu²⁺［ただし、M〓はBa、Srおよ
びCaからなる群より選ばれる少なくとも一種の
アルカリ土類金属であり；ＸおよびX′はCl、Br
およびＩからなる群より選ばれる少なくとも一種
のハロゲンであつて、かつＸ≠X′であり；そし
てａは0.1≦ａ≦10.0、ｘは０＜ｘ≦0.2である］
の組成式で表わされる蛍光体、本出願人による特開昭58−208727号明細書に記
載されているM〓FX・aM〓X′：xEu²⁺［ただし、
M〓はBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる
少なくとも一種のアルカリ土類金属であり；M〓
はRbおよびCsからなる群より選ばれる少なくと
も一種のアルカリ金属であり；ＸはCl、Brおよ
びＩからなる群より選ばれる少なくとも一種のハ
ロゲンであり；X′はＦ、Cl、BrおよびＩからな
る群より選ばれる少なくとも一種のハロゲンであ
り；そしてａおよびｘはそれぞれ０≦ａ≦4.0お
よび０＜ｘ≦0.2である］の組成式で表わされる
蛍光体、本出願人による特願昭60−70484号明細書に記
載されているM〓Ｘ：xBi［ただし、M¹はRbおよ
びCsからなる群より選ばれる少なくとも一種の
アルカリ金属であり；ＸはCl、BrおよびＩから
なる群より選ばれる少なくとも一種のハロゲンで
あり；そしてｘは０＜ｘ≦0.2の範囲の数値であ
る］の組成式で表わされる蛍光体、などを挙げることができる。また、上記特開昭60−84381号公報に記載され
ているM〓X₂・aM〓X′₂：xEu²⁺蛍光体には、以下
に示すような添加物がM〓X₂・aMX′₂1モル当
り以下の割合で含まれていてもよい。本出願人による特願昭59−22169号明細書に記
載されているbM〓X″（ただし、M〓はRbおよびCs
からなる群より選ばれる少なくとも一種のアルカ
リ金属であり、X″はＦ、Cl、BrおよびＩからな
る群より選ばれる少なくとも一種のハロゲンであ
り、そしてｂは０＜ｂ≦10.0である）；特願昭59
−77225号明細書に記載されているbKX″・cMgX
₂・dM〓Ｘ′′′′₃（ただし、M〓はSc、Ｙ、La、Gd
およびLuからなる群より選ばれる少なくとも一
種の三価金属であり、X″、ＸおよびＸ′′′′はい
ずれもＦ、Cl、BrおよびＩからなる群より選ば
れる少なくとも一種のハロゲンであり、そして
ｂ、ｃおよびｄはそれぞれ、０≦ｂ≦2.0、０≦
ｃ≦2.0、０≦ｄ≦2.0であつて、かつ２×10^-5≦
ｂ＋ｃ＋ｄである）；特願昭59−84356号明細書に
記載されているyB（ただし、ｙは２×10^-4≦ｙ≦
２×10^-1である）；特願昭59−84358号明細書に記
載されているbA（ただし、ＡはSiO₂およびP₂O₅
からなる群より選ばれる少なくとも一種の酸化物
であり、そしてｂは10^-4≦ｂ≦２×10^-1であ
る）；特願昭59−240452号明細書に記載されてい
るbSiO（ただし、ｂは０＜ｂ≦３×10^-2であ
る）；特願昭59−240454号明細書に記載されてい
るbSnX″₂（ただし、X″はＦ、Cl、BrおよびＩか
らなる群より選ばれる少なくとも一種のハロゲン
であり、そしてｂは０＜ｂ≦10^-3である）；本出
願人による特願昭60−78033号明細書に記載され
ているbCsX″・cSnX₂（ただし、X″およびＸ
はそれぞれＦ、Cl、BrおよびＩからなる群より
選ばれる少なくとも一種のハロゲンであり、そし
てｂおよびｃはそれぞれ、０＜ｂ≦10.0および
10^-6≦ｃ≦２×10^-2である）；および本出願人に
よる特願昭60−78035号明細書に記載されている
bCsX″・yLn³⁺（ただし、X″はＦ、Cl、Brおよび
Ｉからなる群より選ばれる少なくとも一種のハロ
ゲンであり、LnはSc、Ｙ、Ce、Pr、Nd、Sm、
Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuから
なる群より選ばれる少なくとも一種の希土類元素
であり、そしてｂおよびｙはそれぞれ、０＜ｂ≦
10.0および10^-6≦ｙ≦1.8×10^-1である）。などを挙げることができる。ただし、本発明に
用いられる輝尽性蛍光体は上述の蛍光体に限られ
るものではなく、放射線を照射したのちに励起光
を照射した場合に、輝尽発光を示す蛍光体であれ
ばいかなるものであつてもよい。蛍光体層の結合剤の例としては、ゼラチン等の
蛋白質、デキストラン等のポリサツカライド、ま
たはアラビアゴムのような天然高分子物質；およ
び、ポリビニルブチラール、ポリ酢酸ビニル、ニ
トロセルロース、エチルセルロース、塩化ビニリ
デン・塩化ビニルコポリマー、ポリアルキル（メ
タ）アクリレート、塩化ビニル・酢酸ビニルコポ
リマー、ポリウレタン、セルロースアセテートブ
チレート、ポリビニルアルコール、線状ポリエス
テルなどような合成高分子物質などにより代表さ
れる結合剤を挙げることができる。このような結
合剤のなかで特に好ましいものは、ニトロセルロ
ース、線状ポリエステル、ポリアルキル（メタ）
アクリレート、ニトロセルロースと線状ポリエス
テルとの混合物およびニトロセルロースとポリア
ルキル（メタ）アクリレートとの混合物である。
なお、これらの結合剤は架橋剤によつて架橋され
たものであつてもよい。蛍光体層は、たとえば、次のような方法により
支持体上に形成することができる。また蛍光体層の結合剤の例としては、ゼラチン
等の蛋白質、デキストラン等のポリサツカライ
ド、またはアラビアゴムのような天然高分子物
質；および、ポリビニルブチラール、ポリ酢酸ビ
ニル、ニトロセルロース、エチルセルロース、塩
化ビニリデン・塩化ビニルコポリマー、ポリアル
キル（メタ）アクリレート、塩化ビニル・酢酸ビ
ニルコポリマー、ポリウレタン、セルロースアセ
テートブチレート、ポリビニルアルコール、線状
ポリエステルなどような合成高分子物質などによ
り代表される結合剤を挙げることができる。この
ような結合剤のなかで特に好ましいものは、ニト
ロセルロース、線状ポリエステル、ポリアルキル
（メタ）アクリレート、ニトロセルロースと線状
ポリエステルとの混合物、およびニトロセルロー
スとポリアルキル（メタ）アクリレートとの混合
物である。第二蛍光体層は、たとえば、次のような方法に
より支持体上に形成することができる。まず粒子状の輝尽性蛍光体と結合剤とを適当な
溶剤に加え、これを充分に混合して、結合剤溶液
中に輝尽性蛍光体が均一に分散した塗布液を調製
する。塗布液調製用の溶剤の例としては、メタノー
ル、エタノール、ｎ−プロパノール、ｎ−ブタノ
ールなどの低級アルコール；メチレンクロライ
ド、エチレンクロライドなどの塩素原子含有炭化
水素；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイ
ソブチルケトンなどのケトン；酢酸メチル、酢酸
エチル、酢酸ブチルなどの低級脂肪酸と低級アル
コールとのエステル；ジオキサン、エチレングリ
コールモノエチルエーテル、エチレングリコール
モノメチルエーテルなどのエーテル；そして、そ
れらの混合物を挙げることができる。塗布液における結合剤と輝尽性蛍光体との混合
比は、目的とする蓄積性蛍光体シートの特性、蛍
光体の種類などによつて異なるが、一般には結合
剤と蛍光体との混合比は、１：１乃至１：100（重
量比）の範囲から選ばれ、そして特に１：８乃至
140（重量比）の範囲から選ぶのが好ましい。なお、塗布液には、該塗布液中における蛍光体
の分散性を向上させるための分散剤、また、形成
後の蛍光体層中における結合剤と蛍光体との間の
結合力を向上させるための可塑剤などの種々の添
加剤が混合されていてもよい。そのような目的に
用いられる分散剤の例としては、フタル酸、ステ
アリン酸、カプロン酸、親油性界面活性剤などを
挙げることができる。そして可塑剤の例として
は、燐酸トリフエニル、燐酸トリクレジル、燐酸
ジフエニルなどの燐酸エステル；フタル酸ジエチ
ル、フタル酸ジメトキシエチルなどのフタル酸エ
ステル；グリコール酸エチルフタリルエチル、グ
リコール酸ブチルフタリルブチルなどのグリコー
ル酸エステル；そして、トリエチレングリコール
とアジピン酸とのポリエステル、ジメチレングリ
コールとコハク酸とのポリエステルなどのポリエ
チレングリコールと脂肪族二塩基酸とのポリエス
テルなどを挙げることができる。上記のようにして調製された蛍光体と結合剤と
を含有する塗布液を、次に、支持体の表面に均一
に塗布することにより塗布液の塗膜を形成する。
この塗布操作は、通常の塗布手段、たとえば、ド
クターブレード、ロールコーター、ナイフコータ
ーなどを用いることにより行なうことができる。支持体としては、従来の放射線写真法における
増感紙（または増感スクリーン）の支持体として
用いられている各種の材料、あるいは蓄積性蛍光
体シートの支持体として公知の材料から任意に選
ぶことができる。そのような材料の例としては、
セルロースアセテート、ポリエステル、ポリエチ
レンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミド、
トリアセテート、ポリカーボネートなどのプラス
チツク物質のフイルム、アルミニウム箔、アルミ
ニウム合金箔などの金属シート、通常の紙、バラ
イタ紙、レジンコート紙、二酸化チタンなどの顔
料も含有するピグメント紙、ポリビニルアルコー
ルなどをサイジングした紙などを挙げることがで
きる。ただし、蓄積性蛍光体シートの情報記録材
料としての特性および取扱いなどを考慮した場
合、本発明において好ましい支持体の材料はプラ
スチツクフイルムである。このプラスチツクフイ
ルムにはカーボンブラツクなどの光吸収性物質が
練り込まれていてもよくあるいは二酸化チタンな
どの光反射性物質が練り込まれていてもよい。前
者は高鮮鋭度タイプの蓄積性蛍光体シートに適し
た支持体であり、後者は高感度タイプの蓄積性蛍
光体シートに適した支持体である。公知の蓄積性蛍光体シートにおいて、支持体と
蛍光体層の結合を強化するため、あるいは蓄積性
蛍光体シートとしての感度もしくは画質を向上さ
せるために、蛍光体層が設けられる側の支持体表
面にゼラチンなどの高分子物質を塗布して接着性
付与層としたり、あるいは二酸化チタンなどの光
反射性物質からなる光反射層、もしくはカーボン
ブラツクなどの光吸収性物質からなる光吸収層を
設けることも行なわれている。本発明において用
いられる支持体についてもこれらの各種の層を設
けることができる。さらに、特開昭58−200200号公報に開示されて
いるように、得られる画像の鮮鋭度を向上させる
目的で、支持体の蛍光体層側の表面（支持体の蛍
光体層側の表面に接着性付与層、光反射層、光吸
収層、あるいは金属箔などが設けられている場合
には、その表面を意味する）には、凹凸が形成さ
れていてもよい。ただし、後述するように蓄積性蛍光体シートの
読出しを支持体側表面からも行なう場合には、支
持体はその表面が平らで透明なプラスチツクフイ
ルムであるのが好ましく、また蛍光体層はこの支
持体上に直接に設けられるのが好ましい。ついで、形成された塗膜を徐々に加熱すること
により乾燥して、支持体上への第二蛍光体層の形
成を完了する。蛍光体層の層厚は、目的とする蓄積性蛍光体シ
ートの特性、蛍光体粒子の種類、結合剤と蛍光体
粒子との混合比などによつて異なるが、通常は
5μｍ乃至１mmとする。ただし、この層厚は10乃
至500μｍとするのが好ましい。なお、第二蛍光体層は、必ずしも上記のように
支持体上に塗布液を直接塗布して形成する必要は
なく、たとえば、別に、ガラス板、金属板、プラ
スチツクシートなどのシート上に塗布液を塗布し
乾燥することにより蛍光体層を形成した後、これ
を、支持体上に押圧するか、あるいは接着剤を用
いる方法などにより支持体と蛍光体層とを接合し
てもよい。次に、第二蛍光体層の上には第一蛍光体層が形
成される。この第一蛍光体層は、第二蛍光体層の
形成において用いることができる材料を用いて第
二蛍光体層と同様にして形成することができる。
第二蛍光体層および第一蛍光体層は、別々にまた
は逐次に塗布することにより、あるいは同時に塗
布乾燥することにより形成することができる。ただし、第二蛍光体層上に第一蛍光体層を直接
に設ける場合には、第二蛍光体層の結合剤を溶解
することがないように、第一蛍光体層に用いられ
る結合剤および溶剤は第二蛍光体層のものとは異
なるものであるのが望ましい。なお、第一蛍光体層に使用される輝尽性蛍光体
は、第二蛍光体層の蛍光体と同一であつてもよい
が、主となる発光波長の重複しない異なる蛍光体
であるのが好ましい。特に、第一蛍光体層および
第二蛍光体層に吸収蓄積された放射線エネルギー
の読出しをシートの片面から同時に行なう場合に
は、発光波長の重複しない異なる蛍光体を用いる
必要がある。また、蓄積性蛍光体シートの使用時
に試料側に配置される第一蛍光体層に、平均エネ
ルギーの低い放射性元素からの放射線をより効率
良く吸収蓄積させるためには、第一蛍光体層の輝
尽性蛍光体は低エネルギーの放射線に対する吸収
特性の高いものであるのが好ましい。また、第一蛍光体層において低エネルギーの放
射線に対する遮蔽効果をより一層高めるために、
第一蛍光体層にはたとえば金属（Cu、Ｗ、Mo、
Ni、Pb等）などの低エネルギー吸収物質が含有
されていてもよい。次いで、第一蛍光体層の上には保護膜が設けら
れる。この保護膜は、たとえば、ポリエチレテレ
フタレート、ポリエチレン、塩化ビニリデン、ポ
リアミドなどから別に形成した透明な薄膜を、第
一蛍光体層の表面に適当な接着剤を用いて接着す
る方法によつて形成することができる。あるいは
保護膜は、酢酸セルロース、ニトロセルロースな
どのセルロース誘導体；ポリメチルメタクリレー
ト、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマー
ル、ポリカーボネート、ポル酢酸ビニル、塩化ビ
ニル・酢酸ビニルコポリマーなどの合成高分子物
質のような透明な高分子物質を適当な溶媒に溶解
して調製した溶液を第一蛍光体層の表面に塗布す
る方法によつても形成することができる。このよ
うにして形成する透明保護膜の薄厚は、通常約
0.1乃至50μｍ、好ましくは0.3乃至20μｍとするの
が望ましい。このようにして製造される蓄積性蛍光体シート
は、特開昭55−163500号公報および本出願人によ
る特願昭55−171545号明細書に記載されているよ
うに、得られる蓄積性蛍光体シートの鮮鋭度を高
める目的で少なくともシートの一部が適当な着色
剤によつて着色されていてもよい。第１図ｃおよびｄに示されるように蛍光体層間
に中間層が設けられる場合には、中間層の形成は
たとえば、前述の蛍光体層に用いられる結合剤を
適当な溶剤に溶かした溶液を蛍光体層上に塗布す
ることなどにより行なうことができる。あるい
は、第１図ｃのような構成を有する蓄積性蛍光体
シートにおいては、中間層を支持体に用いられる
材料から形成することによつて支持体としての役
割を兼ねるようにしてもよい。本発明において、中間層は平均エネルギーの低
い放射性元素からの放射線を吸収することによつ
て遮蔽効果をもたらすために設けられるものであ
る。すなわち、平均エネルギーの低い放射性元素
からの放射線は中間層を境にして試料側の蛍光体
層にのみ吸収されて、その反対側の蛍光体層には
吸収されないようにするためのバリヤとなるもの
である。上記の効果は、試料側となるシート表面
からの中間層を含めた厚さが目的の放射性元素か
らの放射線の最大飛程と同等とすることによつて
達成することができる。従つて中間層の層厚は、目的とする蓄積性蛍光
体シートの特性、蛍光体層の層厚、中間層の材料
などによつて異なるが、一般には１乃至500μｍ
とする。ただし、この層厚は３乃至200μｍとす
るのが好ましい。また、中間層に用いられる材料
は、密度の大きなものであるのが好ましい。この中間層は、例えばCu、Ｗ、Mo、Ni、Pb
などの金属を含有させることにより、低エネルギ
ーの放射線に対する吸収特性が高められていても
よい。また、中間層は蓄積性蛍光体シートの各蛍光体
層についての読出しを前述のようにシートの両側
から行なう場合には、中間層より下層の蛍光体層
からの輝尽発光も同時に読み出すことがないよう
に、その蛍光体層に含まれる輝尽性蛍光体の発光
波長領域の光を吸収するような着色剤によつて着
色されていてもよい。上述のようにして製造することができる本発明
の蓄積性蛍光体シートの特徴的な要件である層構
成および各層の層厚は、試料中に含まれる放射性
同位元素の種類、含有量および放出される放射線
の強度などに応じて好適に選ばれる。試料に放射性標識を付与するために用いられる
放射性同位元素の例としては、³H、¹²⁵I、¹⁴C、35S、
32Pを挙げることができる。たとえば試料が二種
類の放射性元素を含んでいる場合には、相対的に
平均エネルギーの低い放射線を放出する放射性元
素からの放射線を試料側の蛍光体層（第１図ｂの
構成においては第一蛍光体層）に主として吸収さ
せ、もう一方の放射性元素からの放射線を試料か
ら遠い側の蛍光体層（同じく第二蛍光体層）に主
として吸収させるためには、第一蛍光体層の層厚
を、前者の低エネルギー放射線の最大飛程以上で
あつて、かつ後者の高エネルギー放射線の最大飛
程よりも小さくなるようにする。放射性元素別
に、すなわち放出される放射線のエネルギーの高
低によつて放射線エネルギーをより効率良く別々
の蛍光体層に分けて吸収させるためには、放射性
元素の組合せによつても異なるが、第一蛍光体層
の層厚は低エネルギーの放射線を放出する放射性
元素からの放射線の最大飛程と同等もしくはそれ
より若干大きくなるようにするのが望ましい。上
記の放射性同位元素から放出される放射線（β
線、ただし¹²⁵IのみＸ線）の蛍光体層中における
最大飛程は、蛍光体層に用いられる材料によつて
も異なるがおよそ第１表に示されるような値であ
る。従つて、試料側となる蛍光体層の層厚は第１
表に示される範囲とするのが特に好ましい。

【表】蛍光体層は一層が上記の層厚となるようにして
もよいし、あるいは複数層の総和が上記の層厚と
なるようにしてもよい。また、保護膜、中間層な
どが設けられる場合には、それらの層厚を含めた
総和が上記の層厚となるようにする。たとえば、
試料に含まれる放射性同位元素が³Hと¹⁴Cであ
り、蓄積性蛍光体シートが第１図ｂの構成を有す
るものである場合には、保護膜の膜厚を0.3〜1μ
ｍ、第一蛍光体層の層厚を10〜15μｍ、第二蛍光
体層の層厚を100〜250μｍとするのが好ましい。
またたとえば、試料に含まれる放射性元素が¹⁴C
と³²Pであり、蓄積性蛍光体シートが第１図ｄの
構成を有するものである場合には、保護膜の膜厚
を0.5〜10μｍ、第一蛍光体層の層厚を100〜150μ
ｍ、中間層の層厚を50〜200μｍ、そして保護膜、
第一蛍光体層および中間層の層厚の総和が200〜
300μｍとなるようにし、第二蛍光体層の層厚を
100〜300μｍとするのが好ましい。各蛍光体層に含有される輝尽性蛍光体の種類、
混合比は、目的とする放射性元素の種類、組合わ
せ、その放射線強度などに応じて好適に選ぶのが
望ましく、さらに以上に記載したような蓄積性蛍
光体シートの層構成、層厚などとも関連して適宜
選択される。また、本発明の蓄積性蛍光体シート積層体の典
型的な態様としては、第２図に示されるような態
様を挙げることができる。なお、第２図は、本発
明の蓄積性蛍光体シート積層体の実施態様を示す
断面図である。 (1) 第一蓄積性蛍光体シートａ（保護膜１ａ、蛍
光体層２ａ、支持体３ａ）と、第二蓄積性蛍光
体シートｂ（保護膜１ｂ、蛍光体層２ｂ、支持
体３ｂ）とからなるシート積層体［第１図１］ (2) 第一蓄積性蛍光体シートａ（保護膜１ａ、蛍
光体層２ａ、支持体３ａ）、バリヤｃおよび第
二蓄積性蛍光体シートｂ（保護膜１ｂ、蛍光体
層２ｂ、支持体３ｂ）からなるシート積層体
［第１図２］ただし、第２図に示されている二種の態様は典
型的な態様の例示であり、本発明の蓄積性蛍光体
シート積層体は、上記二種の態様に限定されるも
のではない。たとえば、本発明の蓄積性蛍光体シ
ート積層体を構成する蓄積性蛍光体シートは二枚
に限られるものではなく、三枚以上の蓄積性蛍光
体シートから構成されていてもよい。また蓄積性
蛍光体シートが三枚以上からなり、かつその間に
バリヤが設けられる場合には、バリヤは各シート
間の少なくとも一箇所に設けられていればよく、
各シート間に設けられていてもかまわない。蓄積性蛍光体シートは前述と同様にして製造す
ることができる。蓄積性蛍光体シート積層体に用
いられるシートは、単層の蛍光体層であつてもよ
いし、あるいは上記のような複数の蛍光体層を有
する層構成であつてもよい。またバリヤは、たと
えば前述の支持体に用いられる材料の中から選ぶ
ことができる。このバリヤには、前記の金属など
の低エネルギー吸収物質が分散含有されていても
よい。第２図１の蓄積性蛍光体シート積層体において
は、試料側となる第一蓄積性蛍光体シートａの支
持体がバリヤを兼ねることができ、従つて支持体
中に上記のような低エネルギー吸収物質が含有さ
れていてもよい。本発明の特徴的な要件である各蓄積性蛍光体シ
ートの厚さは、上記第１表に蛍光体層の層厚とし
て示されている範囲の厚さとするのが好ましい。
また、蓄積性蛍光体シートは複数枚で上記の厚さ
とされていてもよく、さらにバリヤが設けられる
場合にはバリヤを含めた厚さの総和が上記の厚さ
とされていればよい。そして、平均エネルギーの
低い放射線を放出する放射性同位元素からの放射
線を主として吸収するための蓄積性蛍光体シート
（または蓄積性蛍光体シートおよびバリヤ、以下
同様）を外側にし、平均エネルギーのより高い放
射線を放出する放射性同位元素からの放射線を主
として吸収するための蓄積性蛍光体シートを順に
積層することにより、本発明の蓄積性蛍光体シー
ト積層体を調製する。次に、本発明のオートラジオグラフ記録方法に
ついて説明する。本発明のオートラジオグラフ記録方法は、以上
に記載したような構成を有する本発明の蓄積性蛍
光体シート（または蓄積性蛍光体シート積層体）
を用いることにより、好ましく実施することがで
きる。すなわち本発明のオートラジオグラフ記録方法
は、上記の蓄積性蛍光体シートを、従来の放射線
フイルムからなる感光材料の代りに使用するもの
であり、その露光操作は、放射性標識物質を含む
試料と蓄積性蛍光体シートとを一定時間重ね合わ
せることにより、試料の放射性標識物質から放出
される放射線の少なくとも一部を該シートに吸収
させて実施する。本発明においてオートラジオグラフイーの記録
対象となる試料は、生物体の組織、および、生物
体の組織および／または生物体由来の物質を含む
媒体からなる群より選ばれる試料である。ここ
で、生物体の組織および／または生物体由来の物
質を含む媒体としては、たとえば、蛋白質、該
酸、それらの誘導体、それらの分解物などの生体
高分子物質が分離展開された支持媒体を挙げるこ
とができる。また、上記試料に含まれる放射性標識物質は記
録対象の試料に、あるいは試料中の特定物質に適
当な方法で放射性同位元素を保持させることによ
つて得られる。本発明に用いられる放射性同位元
素は、放射線（α線、β線、γ線、中性子線、Ｘ
線など）を放射するものであればどのような該種
であつてもよいが、代表的なものとしては前述の
³H、¹²⁵I、¹⁴C、³⁵S、³²Pを挙げることができる。本
発明の記録対象となる試料は、少なくとも異なる
二種類の放射性元素で放射性標識された多種類の
放射性標識物質を有するものである。露光操作において上記の試料は、そのまま、あ
るいは乾燥処理、分離展開物の固定処理などの任
意の処理を行なつたのちに蓄積性蛍光体シートと
重ね合わされ、これにより試料のオートラジオグ
ラフが蓄積性蛍光体シートに蓄積記録される。試
料と蓄積性蛍光体シートとを重ね合わせた状態
は、通常は試料と蓄積性蛍光体シートとを密着さ
せることにより実現するが、必ずしもそれらを密
着する必要はなく、それらが近接した状態で配置
されていてもよい。なお、この重ね合わせは本発明の複数層の蛍光
体層からなる蓄積性蛍光体シートにおいては、よ
り低エネルギーの放射線を吸収蓄積するための蛍
光体層が試料側となるようにシートを配置して行
なわれる。たとえば、第１図ａ〜ｄの蓄積性蛍光
体シートにおいては保護膜１ａ〜１ｄが試料側と
なるように配置する。また、本発明の複数枚の蓄
積性蛍光体シートからなる蓄積性蛍光体シート積
層体においては、より低エネルギーの放射線を吸
収蓄積するための蓄積性蛍光体シートが試料側と
なるようにシート積層体を配置して行なわれる。
たとえば、第２図１，２の蓄積性蛍光体シート積
層体においては蓄積性蛍光体シートａが試料側と
なるように配置する。第２図２のようなバリヤｃ
を有するシート積層体を利用する場合に試料が顕
著な経時変化を示さないものであるならば、まず
蓄積性蛍光体シートａと試料とを重ね合わせて露
光させ、次にバリヤｃを間に挟んで蓄積性蛍光体
シートｂと試料とを重ね合わせて露光させること
により、エネルギー強度の異なる放射性同位元素
からの放射線を、順次異なる蓄積性蛍光体シート
に吸収蓄積させることも可能である。また、いわゆる露光時間は、試料に含まれる放
射性同位元素の種類、その放射線強度；放射性標
識物質の濃度、密度；蓄積性蛍光体シートの感
度、試料と蓄積性蛍光体シートとの位置関係など
により変動するが、露光操作は一定時間、たとえ
ば数秒程度以上は必要とする。ただし、本発明の
蓄積性蛍光体シートを用いた場合には、従来の放
射線フイルムを使用する場合に要する露光時間に
比較して、その露光時間は大幅に短縮される。ま
た、露光により試料から蓄積性蛍光体シートに蓄
積記録された試料中の放射性標識物質の位置情報
を有するオートラジオグラフを読み出す操作にお
いて、該シートに吸収蓄積されている放射線エネ
ルギーの強さ、分布状態、所望の情報などに応じ
て各種の電気的処理を施すことにより、得られる
位置情報の形態を変えることが可能であるため、
露光操作時における露光時間の厳密な制御は特に
必要とはしない。露光操作を実施する温度は特に制限はないが、
本発明の蓄積性蛍光体シートを用いるオートラジ
オグラフイーは、特に10〜35℃などの環境温度に
て実施することが可能である。ただし、従来のオ
ートラジオグラフイーにおいて利用されている低
温（たとえば、５℃付近、あるいはそれ以下の温
度）において露光操作を行なつてもよい。上記の露光操作により、感光材料として本発明
の複数層の蛍光体層からなる蓄積性蛍光体シート
を用いた場合には、平均エネルギーのより低い放
射性元素からの放射線を試料側の蛍光体層に吸収
させ、平均エネルギーのより高い放射性元素から
の放射線を試料からより遠い側の蛍光体層に吸収
させて、放射性標識物質ごとに別の蛍光体層にそ
の放射線エネルギーが吸収蓄積されるようにす
る。ただし、本発明においてはたとえば放射性元素
が二種類である場合に、前記のような構成を有す
る蓄積性蛍光体シートを用いることにより、平均
エネルギーの低い放射線を放出する放射性元素か
らの放射線は、試料側の蛍光体層にほぼ完全に吸
収されるようにすることができる。すなわち、少
なくとも平均エネルギーの低い放射性元素につい
ては、複数の蛍光体層により分別することができ
る。従つて、もう一方の平均エネルギーの高い放
射性元素からの放射線が効率良く分別されないで
複数の蛍光体層に渡つて吸収されたとしても、後
述するように蛍光体層ごとに読出しを行ない、さ
らに蛍光体層ごとに得られるデジタル信号につい
てサブトラクシヨンなどの好適な信号処理を行な
うことにより、放射性元素ごとにその位置情報を
得ることができる。また、感光材料として本発明の複数枚の蓄積性
蛍光体シートからなる蓄積性蛍光体シート積層体
を用いた場合にも同様にして、放射性標識物質ご
とに別の蓄積性蛍光体シートにその放射線エネル
ギーが吸収蓄積されるようにする。以下に、本発明において蓄積性蛍光体シートに
蓄積記録されたオートラジオグラフが示す放射性
標識物質の位置情報を読み出すための方法につい
て、第３図に示した読出装置（あるいは読取装
置）の例を参照しながら略述する。本発明の蓄積性蛍光体シートの一例である二層
の蛍光体層を有する蓄積性蛍光体シート（第１図
参照）の読出しは、たとえばまず、片方のシート
表面（第１図ａ〜ｄにおいて保護膜１ａ〜１ｄの
表面）から行ない、第一蛍光体層に蓄積記録され
ている位置情報を読み出す。第３図は、蓄積性蛍光体シート（以下において
は、シートと略記することもある）１に蓄積記録
されている放射性標識物質の一次元もしくは二次
元的な位置情報を仮に読み出すための先読み用読
出部２と、放射性標識物質の位置情報を出力する
ためにシート１に蓄積記録されているオートラジ
オグラフを読み出す機能を有する本読み用読出部
３から構成される読出装置の例の概略図を示して
いる。先読み用読出部２においては次のような先読み
操作が行なわれる。レーザー光源４から発生したレーザー光５はフ
イルター６を通過することにより、このレーザー
光５による励起に応じて蓄積性蛍光体シート１か
ら発生する輝尽発光の波長領域に該当する波長鎖
域の部分がカツトされる。次いでレーザー光は、
ガルバノミラー等の光偏向器７により偏向処理さ
れ、平面反射鏡８により反射されたのちシート１
上に一次元的に偏向して入射する。ここで用いる
レーザー光源４は、そのレーザー光５の波長領域
が、シート１から発する輝尽発光の主要波長領域
と重複しないように選択される。蓄積性蛍光体シート１は、偏向レーザー光５の
照射下において上記の保護膜１ａ〜１ｄ側を上に
して矢印９の方向に移送される。従つて、シート
１の全面にわたつて偏向レーザー光が照射される
ようになる。なお、レーザー光源４の出力、レー
ザー光５のビーム径、レーザー光５の走査速度、
シート１の移送速度については、先読み操作のレ
ーザー光５のエネルギーが本読み操作に用いられ
るエネルギーよりも小さくなるように調整され
る。蓄積性蛍光体シート１は、上記のようなレーザ
ー光の照射を受けると、保護膜側の第一蛍光体層
中に蓄積されている放射線エネルギーに比例する
光量の輝尽発光を示し、この光は先読み用光ガイ
ド１０に入射する。この光ガイド１０はその入射
面が直線状で、蓄積性蛍光体シート１上の走査線
に対向するように近接して配置されており、その
射出面は円環を形成し、フオトマルなどの光検出
器１１の受光面に連絡している。この光ガイド１
０は、たとえばアクリル系合成樹脂などの透明な
熱可塑性樹脂シートを加工してつくられたもの
で、入射面より入射した光がその内部において全
反射しながら射出面へ伝達されるように構成され
ている。蓄積性蛍光体シート１からの輝尽発光は
この光ガイド１０内を導かれて射出面に到達し、
その射出面から射出されて光検出器１１に受光さ
れる。なお、光ガイドの好ましい形状、材質等は特開
昭55−87970号公報、同56−11397号公報等に開示
がある。光検出器１１の受光面には、輝尽発光の波長領
域の光のみを透過し、励起光（レーザー光）の波
長領域の光をカツトするフイルターが貼着され、
輝尽発光のみを検出しうるようにされている。光
検出器１１により検出された輝尽発光は電気信号
に変換され、さらに増幅器１２により増幅され出
力される。増幅器１２から出力された蓄積記録情
報は、本読み用読出部３の制御回路１３に入力さ
れる。制御回路１３は、得られた蓄積記録情報に
応じて、濃度およびコントラストが最も均一でか
つ観察読影性能の優れた画像が得られるように、
増幅率設定値ａ、収録スケールフアクターｂ、お
よび、再生画像処理条件設定値ｃを出力する。以上のようにして先読み操作が終了した蓄積性
蛍光体シート１は、本読み用読出部３へ移送され
る。本読み用読出部３においては次のような本読み
操作が行なわれる。本読み用レーザー光源１４から発せられたレー
ザー光１５は、前述のフイルター６と同様な機能
を有するフイルター１６を通過したのちビーム・
エクスパンダー１７によりビーム径の大きさが厳
密に調整される。次いでレーザー光は、ガルバノ
ミラー等の光偏向器１８により偏向処理され、平
面反射鏡１９により反射されたのち蓄積性蛍光体
シート１上に一次元的に偏向して入射する。な
お、光偏向器１８と平面反射鏡１９との間にはfθ
レンズ２０が配置され、シート１の上を偏向レー
ザー光を操作した場合に、常に均一なビーム速度
を維持するようにされている。蓄積性蛍光体シート１は、上記の偏向レーザー
光の照射下において、先読み操作の場合と同様に
保護膜側を上にして矢印２１の方向に移送され
る。従つて、先読み操作におけると同様にシート
１の全面にわたつて偏向レーザー光が照射される
ようになる。蓄積性蛍光体シート１は、上記のようにしてレ
ーザー光の照射を受けると、先読み操作における
と同様に、蓄積されている放射線エネルギーに比
例する光量の輝尽発光を発し、この光は本読み用
光ガイド２２に入射する。この本読み用光ガイド
２２は先読み用光ガイド１０と同様の材質、構造
を有しており、本読み用光ガイド２２の内部を全
反射を繰返しつつ導かれた輝尽発光はその射出面
から射出されて、光検出器２３に受光される。な
お、光検出器２３の受光面には輝尽発光の波長領
域のみを選択的に透過するフイルターが貼着さ
れ、光検出器２３が輝尽発光のみを検出するよう
にされている。光検出器２３により検出された輝尽発光は電気
信号に変換され、前記の増幅率設定値ａに従つて
感度設定された増幅器２４において適正レベルの
電気信号に増幅されたのち、Ａ／Ｄ変換器２５に
入力される。Ａ／Ｄ変換器２５は、収録スケール
フアクター設定値ｂに従い信号変動幅に適したス
ケールフアクターでデジタル信号に変換され、信
号処理回路２６に入力される。また、蓄積性蛍光体シートのもう一方のシート
表面（第１図ａ〜ｄにおいて保護膜４ａ，４ｃま
たは支持体５ｂ，５ｄの表面）に対して上述と同
様の操作を行なうことにより、第二蛍光体層に蓄
積されている位置情報を読み出し、信号処理回路
２６に入力する。ただし、この場合に得られる位
置情報は、既に得られている上記の位置情報とは
鏡像関係にあることに注意しなければならない。信号処理回路２６では、まず、複数の蛍光体層
を読出して得られた位置情報（画像信号）を一旦
メモリー（すなわち、バツフアーメモリーあるい
は磁気デイスク等の不輝発性メモリー）に記憶さ
せた後、そのデジタル信号に対してサブトラクシ
ヨン処理を行なう。すなわち、サブトラクシヨン
すべき放射線像の対応する位置間で引き算を行な
うことによつて、放射性標識物質についての位置
情報を各放射性元素ごとに分離することができ
る。サブトラクシヨン処理におけるサブトラクシ
ヨンの倍率は、蛍光体層の厚みと放射線エネルギ
ーとから計算することにより、あるいは標準物質
（リフアレンス）を同時に露光させ、それを基準
とすることにより決定することができる。画像信
号にこの決定された倍率をかけたのち信号間で引
算をする。放射線画像のサブトラクシヨン処理方
法についてはたとえば、本出願人による特願昭57
−45475号明細書に詳細に記載されている。次い
で、得られた位置情報それぞれについて再生画像
処理条件設定値ｃに基づいて、濃度およびコント
ラストが適正で観察読影性能の優れた可視画像が
得られるように信号処理が行なわれたのち、磁気
テープなどの保存手段を介して記録装置（図示な
し）へ伝送される。記録装置としては、たとえば、感光材料上をレ
ーザー光等で走査して記録するもの、CRT等に
電子的に表示するもの、CRT等に表示された放
射線画像光学的にをビデオ・プリンター等に記録
するもの、熱線を用いて感熱記録材料上に記録す
るものなど種々の原理に基づいた記録装置を用い
ることができる。ただし、記録装置は上記のように得られたオー
トラジオグラフを可視画像化するものに限られる
ものではなく、前述したように試料中の放射性標
識物質の一次元的もしくは二次元的な位置情報
を、たとえば数字化もしくは記号化するなどして
所望の形態で記録することもできる。なお、本発明における蓄積性蛍光体シートに蓄
積記録された試料中の放射性標識物質を読み出す
ための方法について、上記においては先読み操作
と本読み操作とからなる読出し操作を説明した
が、本発明において利用することができる読出し
操作は、上記の例に限られるものではない。たと
えば、試料中の放射性物質の含有量、その放射線
強度および、その試料についての蓄積性蛍光体シ
ートの露光時間が予めわかつていれば、上記の例
において先読み操作を省略することもできる。また、本発明における蓄積性蛍光体シートに蓄
積記録された試料中の放射性標識物質の位置情報
を読み出すための方法としては、上記に例示した
以外の適当な方法を利用することも当然可能であ
る。このようにして、二層の蛍光体層に蓄積記録さ
れた位置情報を蓄積性蛍光体シートの両表面から
それぞれ読み出た後、サブトラクシヨン処理を施
すことにより、標識を異にする放射性標識物質そ
れぞれについての位置情報を得ることができる。上記においては蓄積性蛍光体シートの両側から
読み出す場合について記載したが、本発明のシー
トの読出し方法は上記の方法に限られるものでは
なく、たとえば、各蛍光体層に含有される輝尽性
蛍光体を変えて、その主たる輝尽発光の波長領域
を蛍光体層ごとに重複しないようにすることによ
り、片側から同時に読み出すこともできる。この
場合には、蓄積性蛍光体シートから同位に放射さ
れる輝尽発光を光電変換装置内において分光した
のち、別々の信号として処理する必要がある。従
つて、蛍光体層が三層以上であつても各層ごとに
読出しを行なうことが可能であり、二種もしくは
それ以上の放射性標識物質を含む試料に対して放
射性同位元素ごとの位置情報を得ることが可能で
ある。本発明の蓄積性蛍光体シート積層体を用いるオ
ートラジオグラフ記録方法においては、シート積
層体に蓄積記録されている放射性標識物質の位置
情報の読出しは、シートごとに第３図に示される
ような読出装置を用いて上述のようにして行なう
ことができる。そして、得られる位置情報を画像
として、あるいは数値、記号など所望の形態で記
録、保存させることができる。従つて、本発明の蓄積性蛍光体シートもしくは
蓄積性蛍光体シート積層体を用いることにより、
認識を異にする多種類の放射性標識物質を含む試
料のオートラジオグラフを放射性標識物質（放射
性同位元素）ごとに可視画像として記録すること
ができ、さらに、試料中の放射性標識物質の位置
情報を放射性標識物質ごとに所望の形態で得るこ
とが可能となるものである。また、蓄積性蛍光体シート（または蓄積性蛍光
体シート積層体）を用いる本発明のオートラジオ
グラフ記録方法を利用することにより、放射性元
素で多重に標識された試料のオートラジオグラフ
を放射性元素単位で画像化することができる。さ
らに、得られる放射性標識物質の位置情報を電気
信号処理および／またはデジタル信号処理（コン
ピユータ処理）することにより、所望の数値、記
号などの形で直接に得ることが可能になる。

【図面の簡単な説明】

第１図ａ〜ｄは、本発明の蓄積性蛍光体シート
の実施態様を示す概略断面図である。１ａ，４ａ，１ｂ，１ｃ，４ｃ，１ｄ：保護
膜、２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄ：第一蛍光体層、３
ａ，３ｄ，３ｃ，３ｄ：第二蛍光体層、５ｂ，５
ｄ：支持体、６ｃ，６ｄ：中間層。第２図１および２は、本発明の蓄積性蛍光体シ
ート積層体の実施態様を示す概略断面図である。ａ，ｂ：蓄積性蛍光体シート、ｃ：バリヤ、１
ａ，１ｂ：保護膜、２ａ，２ｂ：蛍光体層、３
ａ，３ｂ：支持体。第３図は、本発明において蓄積性蛍光体シート
に蓄積記録された試料中の放射性標識物質の位置
情報を読み出すための読出装置（あるいは読取装
置）の例を示すものである。１：蓄積性蛍光体シート、２：先読み用読出
部、３：本読み用読出部、４：レーザー光源、
５：レーザー光、６：フイルター、７：光偏向
器、８：平面反射鏡、９：移送方向、１０：先読
み用光ガイド、１１：光検出器、１２：増幅器、
１３：制御回路、１４：レーザー光源、１５：レ
ーザー光、１６：フイルター、１７：ビーム・エ
クスパンダー、１８：光偏向器、１９：平面反射
鏡、２０：fθレンズ、２１：移送方向、２２：本
読み用光ガイド、２３：光検出器、２４：増幅
器、２５：Ａ／Ｄ変換器、２６：信号処理回路。

Claims

【特許請求の範囲】１生物体の組織、および生物体の組織および／
または生物体由来の物質を含む媒体からなる群よ
り選ばれる試料に含まれている複数種の放射性標
識物質の位置情報を得ることからなるオートラジ
オグラフ記録方法において、 (1) 該試料と、輝尽性蛍光体を含有する複数の蛍
光体層を有する蓄積性蛍光体シートとを一定時
間重ね合わせることにより、上記複数種の放射
性標識物質からそれぞれ放出される放射線のエ
ネルギーレベルに応じて、試料により近い側の
蛍光体層には平均エネルギーのより低い放射線
を放出する放射性標識物質からの放射線を優先
的に吸収させ、そして試料からより遠い側の蛍
光体層には平均エネルギーのより高い放射線を
放出する放射性標識物質からの放射線を優先的
に吸収させる工程； (2) 該蓄積性蛍光体シートの複数の蛍光体層を電
磁波により励起して各蛍光体層に蓄積記録され
ている放射線エネルギーをそれぞれ輝尽光とし
て放出させ、そしてこの各輝尽光を検出するこ
とにより、各蛍光体層に対応する画像信号をそ
れぞれ得る工程；および (3) 各画像信号間でサブトラクシヨン処理を行な
うことにより、該試料中の複数種の放射性標識
物質それぞれについての位置情報を得る工程；を含むことを特徴とするオートラジオグラフ記録
方法。２上記蓄積性蛍光体シートが二層の蛍光体層を
有し、かつその一層の蛍光体層の層厚が、平均エ
ネルギーの低い放射線を放出する放射性標識物質
からの放射線の最大飛程と同等もしくはそれより
若干大きくされており、そして上記(1)の工程にお
いて、試料と蓄積性蛍光体シートとの重ね合わせ
を該蛍光体層を試料側に配置して行なうことを特
徴とする特許請求の範囲第１項記載のオートラジ
オグラフ記録方法。３上記蓄積性蛍光体シートが二層の蛍光体層と
その間に設けられた中間層とを有し、かつ一層の
蛍光体層と中間層との層厚の総和が、平均エネル
ギーの低い放射線を放出する放射性標識物質から
の放射線の最大飛程と同等もしくはそれより若干
大きくされており、そして上記(1)の工程におい
て、試料と蓄積性蛍光体シートとの重ね合わせを
該蛍光体層を試料側に配置して行なうことを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載のオートラジオ
グラフ記録方法。４上記平均エネルギーの低い放射線を放出する
放射性標識物質が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sからな
る群より選ばれる少なくとも一種の放射性同位元
素によつて放射性標識が付与されたものであるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第３項
のいずれかの項記載のオートラジオグラフ記録方
法。５上記(2)の工程において、電磁波による励起お
よび輝尽光の検出を上記蓄積性蛍光体シートの両
面に対して行なうことを特徴とする特許請求の範
囲第１項乃至第３項のいずれかの項記載のオート
ラジオグラフ記録方法。６上記(3)の工程において、複数種の放射性標識
物質それぞれについての位置情報を画像として得
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第
３項のいずれかの項記載のオートラジオグラフ記
録方法。７上記(3)の工程において、複数種の放射性標識
物質それぞれについての位置情報を記号および／
または数値として得ることを特徴とする特許請求
の範囲第１項乃至第３項のいずれかの項記載のオ
ートラジオグラフ記録方法。８生物体の組織、および生物体の組織および／
または生物体由来の物質を含む媒体からなる群よ
り選ばれる試料に含まれている複数種の放射性標
識物質の位置情報を得ることからなるオートラジ
オグラフ記録方法において、 (1) 該試料と、輝尽性蛍光体を含有する蛍光体層
からなる蓄積性蛍光体シートを複数枚有する積
層体とを一定時間重ね合わせることにより、上
記複数種の放射性標識物質からそれぞれ放出さ
れる放射線のエネルギーレベルに応じて、試料
により近い側の蓄積性蛍光体シートには平均エ
ネルギーのより低い放射線を放出する放射性標
識物質からの放射線を優先的に吸収させ、そし
て試料からより遠い側の蓄積性蛍光体シートに
は平均エネルギーのより高い放射線を放出する
放射性標識物質からの放射線を優先的に吸収さ
せる工程； (2) 該複数枚の蓄積性蛍光体シートそれぞれを電
磁波により励起して該シートに蓄積記録されて
いる放射線エネルギーを輝尽光として放出さ
せ、そしてこの輝尽光を検出することにより、
各蓄積性蛍光体シートに対応する画像信号をそ
れぞれ得る工程；および (3) 各画像信号間でサブトラクシヨン処理を行な
うことにより、該試料中の複数種の放射性標識
物質それぞれについての位置情報を得る工程；を含むことを特徴とするオートラジオグラフ記録
方法。９上記蓄積性蛍光体シート積層体が二枚の蓄積
性蛍光体シートからなり、かつその一枚のシート
の厚さが、平均エネルギーの低い放射線を放出す
る放射性標識物質からの放射線の最大飛程と同等
もしくはそれより若干大きくされており、そして
上記(1)の工程において、試料と積層体との重ね合
わせを該シートを試料側に配置して行なうことを
特徴とする特許請求の範囲第８項記載のオートラ
ジオグラフ記録方法。１０上記蓄積性蛍光体シート積層体が二枚の蓄
積性蛍光体シートとその間に介在するバリヤとか
らなり、かつその一枚のシートとバリヤとの厚さ
の総和が、平均エネルギーの低い放射線を放出す
る放射性標識物質からの放射線の最大飛程と同等
もしくはそれより若干大きくされており、そして
上記(1)の工程において、試料と積層体との重ね合
わせを該シートを試料側に配置して行なうことを
特徴とする特許請求の範囲第８項記載のオートラ
ジオグラフ記録方法。１１上記平均エネルギーの低い放射線を放出す
る放射性標識物質が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sから
なる群より選ばれる少なくとも一種の放射性同位
元素によつて放射性標識が付与されたものである
ことを特徴とする特許請求の範囲第８項乃至第１
０項のいずれかの項記載のオートラジオグラフ記
録方法。１２上記(3)の工程において、複数種の放射性標
識物質それぞれについての位置情報を画像として
得ることを特徴とする特許請求の範囲第８項乃至
第１０項のいずれかの項記載のオートラジオグラ
フ記録方法。１３上記(3)の工程において、複数種の放射性標
識物質それぞれについての位置情報を記号およ
び／または数値として得ることを特徴とする特許
請求の範囲第８項乃至第１０項のいずれかの項記
載のオートラジオグラフ記録方法。１４輝尽性蛍光体を分散状態で含有支持する結
合剤からなる複数の蛍光体層を有する蓄積性蛍光
体シートにおいて、少なくとも一方のシート表面
側の蛍光体層の層厚が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sか
らなる群より選ばれる一種の放射性同位元素から
放出される放射線の最大飛程と同等もしくはそれ
より若干大きいことを特徴とする蓄積性蛍光体シ
ート。１５上記蓄積性蛍光体シートが、二層の蛍光体
層を有することを特徴とする特許請求の範囲第１
４項記載の蓄積性蛍光体シート。１６上記蓄積性蛍光体シートが、順に保護膜、
二層の蛍光体層および支持体からなり、かつ保護
膜側の蛍光体層の層厚が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵S
からなる群より選ばれる一種の放射性同位元素か
ら放出される放射線の最大飛程と同等もしくはそ
れより若干大きいことを特徴とする特許請求の範
囲第１５項記載の蓄積性蛍光体シート。１７上記シート表面側の蛍光体層の層厚が、10
〜250μｍの範囲であることを特徴とする特許請
求の範囲第１４項乃至第１６項のいずれかの項記
載の蓄積性蛍光体シート。１８輝尽性蛍光体を分散状態で含有支持する結
合剤からなる複数の蛍光体層と、これらの蛍光体
層間の少なくとも一箇所に設けられた中間層とを
有する蓄積性蛍光体シートにおいて、少なくとも
一方のシート表面から該中間層までの層厚の総和
が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sからなる群より選ばれ
る一種の放射性同位元素から放出される放射線の
最大飛程と同等もしくはそれより若干大きいこと
を特徴とする蓄積性蛍光体シート。１９上記蓄積性蛍光体シートが、二層の蛍光体
層とその間に設けられた中間層とを有することを
特徴とする特許請求の範囲第１８項記載の蓄積性
蛍光体シート。２０上記蓄積性蛍光体シートが、順に保護膜、
第一蛍光体層、中間層、第二蛍光体層および支持
体からなり、かつ保護膜表面から中間層までの層
厚の総和が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sからなる群よ
り選ばれる一種の放射性同位元素から放出される
放射線の最大飛程と同等もしくはそれより若干大
きいことを特徴とする特許請求の範囲第１９項記
載の蓄積性蛍光体シート。２１上記片方のシート表面から該中間層までの
層厚の総和が、10〜250μｍの範囲であることを
特徴とする特許請求の範囲第１８項乃至第２０項
のいずれかの項記載の蓄積性蛍光体シート。２２輝尽性蛍光体を含有する蓄積性蛍光体シー
トを複数枚有する積層体において、少なくとも一
枚のシートの厚さが、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび³⁵Sから
なる群より選ばれる一種の放射性同位元素から放
出される放射線の最大飛程と同等もしくはそれよ
り若干大きくされており、かつ該シートを該積層
体の表面側に置くことを特徴とする蓄積性蛍光体
シート積層体。２３上記積層体表面側の蓄積性蛍光体シート
が、順に保護膜、蛍光体層および支持体からなる
ものであることを特徴とする特許請求の範囲第２
２項記載の蓄積性蛍光体シート積層体。２４上記積層体表面側の蓄積性蛍光体シート
が、10〜250μｍの範囲であることを特徴とする
特許請求の範囲第２２項もしくは第２３項記載の
蓄積性蛍光体シート積層体。２５輝尽性蛍光体を含有する複数枚の蓄積性蛍
光体シートを有する積層体において、これらのシ
ート間の少なくとも一箇所にバリヤが介在してお
り、かつ一方の積層体表面から該バリヤを含めた
バリヤまでの厚さの総和が、³H、¹²⁵I、¹⁴Cおよび
³⁵Sからなる群より選ばれる一種の放射性同位元
素から放出される放射線の最大飛程と同等もしく
はそれより若干大きくなるようにされていること
を特徴とする蓄積性蛍光体シート積層体。２６上記バリヤが、プラスチツクシートからな
ることを特徴とする特許請求の範囲第２５項記載
の蓄積性蛍光体シート積層体。２７上記一方の積層体表面からバリヤを含めた
バリヤまでの厚さの総和が、10〜250μｍの範囲
であることを特徴とする特許請求の範囲第２５項
もしくは第２６項記載の蓄積性蛍光体シート積層
体。