JPH05198209A - 誘電体磁器の製造方法 - Google Patents

誘電体磁器の製造方法

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JPH05198209A
JPH05198209A JP4027273A JP2727392A JPH05198209A JP H05198209 A JPH05198209 A JP H05198209A JP 4027273 A JP4027273 A JP 4027273A JP 2727392 A JP2727392 A JP 2727392A JP H05198209 A JPH05198209 A JP H05198209A
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JP
Japan
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bao
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mgo
ta2o5
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JP4027273A
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English (en)
Inventor
Toshihiro Tomita
俊弘 富田
Shinsuke Yano
信介 矢野
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NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 BaO−MgO−Ta2 5 系材料の焼結性
を高めて、Q値等の特性に優れた誘電体磁器を有利に得
るための手法を提供するものであって、なかでも、複雑
な製造工程や特別な粉砕法・焼成法等を何等採用するこ
となく、通常のセラミック製造工程に従って、難焼結性
のBaO−MgO−Ta2 5 系誘電体磁器を効果的に
焼結せしめ、且つ充分に高いQ値を持つ誘電体磁器を有
利に製造し得る手法を提供する。 【構成】 BaO源原料、MgO源原料、及びTa2
5 源原料を主体とする原料成分を均一に混合して得られ
る原料組成物を仮焼せしめ、次いでその仮焼物を粉砕
し、そして所望の形状に成形した後、焼成することによ
り、複合ペロブスカイト型結晶構造を有するBaO−M
gO−Ta2 5 系誘電体磁器を製造するに際して、前
記BaO源原料として、BET比表面積が6m2 /g以
上の微細な炭酸バリウム粉末を用いる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【技術分野】本発明は、誘電体磁器の製造方法に係り、
特に高周波用誘電体材料として好適なBaO−MgO−
Ta2 5 系誘電体磁器を有利に製造する方法に関する
ものである。
【0002】
【背景技術】複合ペロブスカイト型結晶構造を有するB
aO−MgO−Ta2 5 系の磁器材料は、特開昭53
−60544号公報等において明らかにされ、高周波用
誘電体磁器材料として、特に低損失材料として優れた特
性を有するものであることが認められているが、かかる
BaO−MgO−Ta2 5 系誘電体磁器は、1600
℃の高温で数十時間焼成しても緻密化しないため、極め
て焼結が難しいものとされており、原料調合→混合粉砕
→仮焼→粉砕→造粒→成形→焼成の各工程からなる通常
のセラミック製造手法によっては、容易に焼結せしめ得
ず、そのために、その焼結性の向上を図り、また低損失
化の特性を有利に発揮すべく、従来から種々なる提案が
為されている。
【0003】例えば、特開昭58−206003号公報
や特開昭60−210568号公報においては、Mnや
2 5 の添加による低損失化の向上が図られており、
また特開昭62−235251号公報には、湿式合成粉
末を用いることにより低温焼結性を改善し、低損失化を
達成する技術が、更に特開平2−225367号公報に
は、急速昇温法を採用した二段焼成手法によって緻密化
を達成する技術が、それぞれ明らかにされ、そして「新
素材産業情報」,1990年12月5日号,第9〜10
頁には、原料粉体を短時間でサブミクロンオーダー以下
の微粒子に粉砕するナノパウダープロセス法により、均
質高密度化を達成する技術が明らかにされており、そし
てまた、特開平2−223103号公報には、リンの添
加による緻密化の達成とQの向上を図る技術が、明らか
にされている。
【0004】しかしながら、これらの従来技術におい
て、一般に、BaO成分とMgO成分とTa2 5 成分
とからなる主原料成分以外の第三成分の添加は、緻密化
の達成には有効であるものの、得られる誘電体磁器にお
けるQ値を小さくすることが多く、また特殊な原材料の
使用や特殊なプロセスの導入は、製造工程が複雑となる
ことが避けられず、量産化の点で実用的でないばかりで
なく、コスト高ともなっているのである。
【0005】
【解決課題】ここにおいて、本発明は、かかる事情を背
景にして為されたものであって、その課題とするところ
は、BaO−MgO−Ta2 5 系材料の焼結性を高め
て、Q値等の特性に優れた誘電体磁器を有利に得ること
にあり、なかでも、複雑な製造工程や特別な粉砕法・焼
成法等を何等採用することなく、通常のセラミック製造
工程に従って、難焼結性のBaO−MgO−Ta2 5
系誘電体磁器を効果的に焼結せしめ、且つ充分に高いQ
値を持つ誘電体磁器を有利に製造し得る手法を提供する
ことにある。
【0006】
【解決手段】そして、本発明は、かかる課題を解決する
ために、BaO源原料、MgO源原料、及びTa2 5
源原料を主体とする原料成分を均一に混合して得られる
原料組成物を仮焼せしめ、次いでその仮焼物を粉砕し、
そして所望の形状に成形した後、焼成することにより、
複合ペロブスカイト型結晶構造を有するBaO−MgO
−Ta2 5 系誘電体磁器を製造するに際して、前記B
aO源原料として、BET比表面積が6m2 /g以上の
微細な炭酸バリウム粉末を用いることを特徴とするもの
である。
【0007】なお、かくの如き本発明に従って得られ
る、複合ペロブスカイト型結晶構造を有するBaO−M
gO−Ta2 5 系誘電体磁器は、次の一般式:Bax
Mgy Ta(1-y) z (但し、x=0.97〜1.0
3,y=0.30〜0.36,z=Ba,Mg,Taの
陽イオンの合計の電荷を中和し、磁器全体として電気的
に中性とする数)にて表わされる組成を有している。
【0008】
【具体的構成】ところで、このような本発明に従う誘電
体磁器の製造方法において、原料組成物は、目的とする
Ba(Mg1/3 Ta2/3 )O3 にて与えられる複合ペロ
ブスカイト型の結晶構造を生成すべく、BaO源原料、
MgO源原料、及びTa2 5 源原料にて主として構成
されることとなるが、またそれら原料成分(出発原料)
に加えて、更に、必要に応じて、温度特性を補正するた
めの助剤や他の誘電体磁器特性等を改善するための成分
を添加することも可能である。例えば、τf 値を任意の
値に、特に0ppm/℃に調整する目的で、Ca,Sr
等のアルカリ土類金属;Co,Mn,Ni,Zn,Z
r,Hf,Si,Ti,Nb等の金属元素、及びNd,
Sm等のランタノイド元素等の酸化物が添加されたり、
或いはBa,Mg,Taに対して置換される場合があ
る。なお、それら原料成分の中で、BaO源原料として
は、後述のように、特定の比表面積を有する微細な炭酸
バリウム粉末が用いられるが、他のMgO源原料やTa
2 5 源原料は、何れも、従来と同様に、Mg,Taの
酸化物、水酸化物の他、炭酸塩等の無機酸塩、酢酸塩等
の有機酸塩等の形態において、用いられることとなる。
【0009】そして、本発明者等の検討によれば、目的
とするBaO−MgO−Ta2 5 系誘電体磁器を構成
する主原料成分たるBaO源原料として、BET比表面
積が6m2 /g以上の微細な炭酸バリウム粉末を用いる
ことにより、難焼結性とされているBaO−MgO−T
2 5 系誘電体磁器の焼結が効果的に進行せしめら
れ、また得られる誘電体磁器のQ特性も充分に高められ
得ることが明らかとなったのである。勿論、かかるBE
T比表面積が6m2 /gよりも小さくなると、焼結性が
悪化し、またQ特性も充分に改善し得なくなることは言
うまでもないところである。
【0010】本発明においては、かかるBaO源原料と
しての微細な炭酸バリウム粉末と共に、MgO源原料及
びTa2 5 源原料を主体とする原料成分が、目的とす
る誘電体磁器を与える組成において調合され、そして混
合粉砕せしめられて、均一な原料組成物とされた後、公
知の各種のセラミック製造工程に従って、一般的には通
常の製造工程に従って、仮焼、粉砕、造粒、成形、焼成
の各操作が実施されて、目的とする誘電体磁器が製造さ
れるのである。
【0011】なお、本発明においては、上記原料組成物
の仮焼に際して、得られる仮焼物中に実質的に複合ペロ
ブスカイト型結晶構造が生成しないようにして、仮焼を
行なうことが推奨される。そのような原料組成物の仮焼
は、仮焼後の粉末中に、調合に用いられた原料が、目的
とする複合ペロブスカイトを生成せず、未反応のまま残
存するような条件下において、行なわれるものであっ
て、具体的には600℃〜900℃程度、好ましくは7
00℃〜900℃程度の仮焼温度を採用して、そのよう
な温度下に、1分間以上、望ましくは2〜4時間程度保
持することにより、実施され、これによって、得られる
誘電体磁器のQ特性が有利に改善されることとなる。
【0012】そして、このような本発明に従って形成さ
れるBaO−MgO−Ta2 5 系誘電体磁器にあって
は、有利には、次のような一般式:Bax Mgy Ta
(1-y) z (但し、x=0.97〜1.03,y=0.
30〜0.36,z=Ba,Mg,Taの陽イオンの合
計の電荷を中和し、磁器全体として電気的に中性とする
数)にて表わされる組成を有しており、その中でも、最
適値は、x=1.00,y=0.33であって、この限
定されたx,y,zの範囲外では、焼成に際しての緻密
化が困難となるのである。
【0013】
【実施例】以下に、本発明の実施例を示し、本発明を更
に具体的に明らかにすることとするが、本発明が、その
ような実施例の記載によって、何等の制約をも受けるも
のでないことは、言うまでもないところである。また、
本発明には、以下に示される実施例の他にも、本発明の
趣旨を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づい
て、種々なる変更、修正、改良等を加え得るものである
ことが、理解されるべきである。
【0014】先ず、BET比表面積が、それぞれ、炭酸
バリウム:7.03m2 /gまたは12.4m2 /g、
酸化マグネシウム:25.4m2 /g、酸化タンタル:
2.7m2 /gである高純度の炭酸バリウム粉末、酸化
マグネシウム粉末、及び酸化タンタル粉末を用い、それ
らをBa:Mg:Ta=3:1:2のモル比となるよう
に秤量し、そしてそれら原料成分を、ポリエチレン製ポ
ットの中にジルコニア玉石と共に投入して、純水を加
え、16時間湿式混合せしめた。次いで、その得られた
混合物をポットから取り出して、乾燥し、白金皿中にお
いて、850℃の仮焼温度下に2時間保持して、仮焼を
行なった。
【0015】その後、この得られた仮焼物を、ジルコニ
ア玉石と共に、再び、ポリエチレン製ポットに投入し、
更に純水を加えて、16時間湿式粉砕せしめた。更にそ
の後、この得られた粉砕物を乾燥して、40メッシュの
篩を通すことにより、造粒を行なった。
【0016】そして、このようにして造粒された粉砕物
を、プレス成形機を用いて、面圧:1ton /cm2 にて成
形し、12mmφ×6mmt のサイズの円盤状のサンプルを
得た。更にその後、このようにして成形したサンプル
を、純酸素雰囲気中において、1600℃の温度で、1
0時間,20時間,または200時間の各時間の下に焼
成した。
【0017】かくして得られた各種のサンプルについ
て、その比誘電率(εr)及び無負荷Qを公知の平行導
体板型誘電体共振器法によって測定し、その結果を、下
記表1に示した。また、比較のため、同様の方法で、B
ET比表面積が6m2 /g未満の炭酸バリウム粉末を用
いて得られたサンプルについても測定し、その結果を併
わせ示した。
【0018】
【表1】
【0019】かかる表1の結果から明らかなように、B
aO源原料として、BET比表面積が6m2 /g以上の
炭酸バリウム微粉末を用いた場合にあっては、短時間で
緻密化が認められ、そしてQ特性に優れた誘電体磁器を
得ることが出来た。
【0020】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
に従って、BaO源原料として、BET比表面積が6m
2 /g以上の微細な炭酸バリウム粉末を用いて、原料組
成物を調製し、そしてそれから、目的とするBaO−M
gO−Ta2 5 系誘電体磁器を製造することにより、
BaO−MgO−Ta2 5 系材料の焼結性を効果的に
高め得て、Q値等の特性に優れた誘電体磁器が有利に得
られることとなったのであり、なかでも、複雑な製造工
程や特別な粉砕法・焼成法等を何等採用することなく、
通常のセラミック製造工程に従って、難焼結性のBaO
−MgO−Ta2 5 系誘電体磁器を効果的に焼結せし
めることが出来、以て充分に高いQ値を持つ誘電体磁器
を有利に製造することが出来ることとなったのである。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 BaO源原料、MgO源原料、及びTa
    2 5 源原料を主体とする原料成分を均一に混合して得
    られる原料組成物を仮焼せしめ、次いでその仮焼物を粉
    砕し、そして所望の形状に成形した後、焼成することに
    より、複合ペロブスカイト型結晶構造を有するBaO−
    MgO−Ta2 5 系誘電体磁器を製造するに際して、 前記BaO源原料として、BET比表面積が6m2 /g
    以上の微細な炭酸バリウム粉末を用いることを特徴とす
    る誘電体磁器の製造方法。
  2. 【請求項2】 前記BaO−MgO−Ta2 5 系誘電
    体磁器が、一般式:Bax Mgy Ta(1-y) z (但
    し、x=0.97〜1.03,y=0.30〜0.3
    6,z=Ba,Mg,Taの陽イオンの合計の電荷を中
    和し、磁器全体として電気的に中性とする数)にて表わ
    される組成を有している請求項1に記載の誘電体磁器の
    製造方法。
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