JPH05209257A - ジルカロイのノジュラー腐食抵抗性を向上させるための焼なまし方法 - Google Patents
ジルカロイのノジュラー腐食抵抗性を向上させるための焼なまし方法Info
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- JPH05209257A JPH05209257A JP4220556A JP22055692A JPH05209257A JP H05209257 A JPH05209257 A JP H05209257A JP 4220556 A JP4220556 A JP 4220556A JP 22055692 A JP22055692 A JP 22055692A JP H05209257 A JPH05209257 A JP H05209257A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 冷間加工またはβ焼入れ結晶組織を有するジ
ルカロイ合金部材に焼なましを施した場合に見られるノ
ジュラー腐食抵抗性の低下を軽減するための焼なまし方
法を提供する。 【構成】 酸素および残部の不活性雰囲気から成る雰囲
気中で、ジルカロイ合金部材に焼なましを施すことによ
り、該部材上に緊密付着性の黒色酸化物を生成させる。
上記雰囲気は、少なくとも０．１容量％の酸素を含有す
る。
ルカロイ合金部材に焼なましを施した場合に見られるノ
ジュラー腐食抵抗性の低下を軽減するための焼なまし方
法を提供する。 【構成】 酸素および残部の不活性雰囲気から成る雰囲
気中で、ジルカロイ合金部材に焼なましを施すことによ
り、該部材上に緊密付着性の黒色酸化物を生成させる。
上記雰囲気は、少なくとも０．１容量％の酸素を含有す
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ジルカロイ−２または
ジルカロイ−４から製造された部材のノジュラー（nodu
lar ）腐食感受性を低下させるための焼なまし方法に関
するものである。
ジルカロイ−４から製造された部材のノジュラー（nodu
lar ）腐食感受性を低下させるための焼なまし方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】核燃料要素用の被覆材は幾つかの目的に
役立つが、主たる目的は次の２つである。第１は、核燃
料と冷却材または（減速材の存在時には）減速材との接
触および化学反応を防止することである。第２は、気体
状のものを含む放射性核分裂生成物が核燃料から冷却材
または減速材中に放出されるのを防止することである。
被覆材が破損した場合、すなわち密封性が失われた場合
には、冷却材または減速材および関連系統が長寿命の核
分裂生成物で汚染され、そのために発電所の運転が妨げ
られることがある。
役立つが、主たる目的は次の２つである。第１は、核燃
料と冷却材または（減速材の存在時には）減速材との接
触および化学反応を防止することである。第２は、気体
状のものを含む放射性核分裂生成物が核燃料から冷却材
または減速材中に放出されるのを防止することである。
被覆材が破損した場合、すなわち密封性が失われた場合
には、冷却材または減速材および関連系統が長寿命の核
分裂生成物で汚染され、そのために発電所の運転が妨げ
られることがある。
【０００３】ジルコニウム基合金は、原子炉用の燃料要
素の被覆材として長く使用されてきた。熱中性子断面積
が小さいと同時に、沸騰水型原子炉環境中における耐食
性がほぼ満足すべきレベルにあるという点で、ジルコニ
ウムを採用することが望ましいのである。約１．２〜
１．７％のスズ、０．０７〜０．２％の鉄、０．０５〜
０．１５％のクロム、０．０３〜０．０８％のニッケ
ル、０．１５％までの酸素および残部のジルコニウムか
ら成るジルコニウム合金であるジルカロイ−２は原子炉
用途において広く使用されてきたが、それは幾つかの欠
点を有している。それらの欠点に刺激されて、性能を改
善するための研究が行われてきた。ジルカロイ−２の改
良を目的とする研究の結果として開発された合金の１種
がジルカロイ−４である。ジルカロイ−４はジルカロイ
−２に類似しているが、ニッケル含量が少なく（最大
０．００７重量％）かつ鉄含量が僅かに多い点で異なっ
ている。ジルカロイ−２に対する改良合金としてのジル
カロイ−４は、ジルカロイ−２における水素の吸収を低
減させることを目的として開発されたものである。本明
細書中においては、ジルカロイ−２およびジルカロイ−
４はジルカロイ合金またはジルカロイと呼ばれる。な
お、ジルカロイ−２およびジルカロイ−４は米国特許第
２７７２９６４および３１４８０５５号明細書（援用す
る）中に開示されている。
素の被覆材として長く使用されてきた。熱中性子断面積
が小さいと同時に、沸騰水型原子炉環境中における耐食
性がほぼ満足すべきレベルにあるという点で、ジルコニ
ウムを採用することが望ましいのである。約１．２〜
１．７％のスズ、０．０７〜０．２％の鉄、０．０５〜
０．１５％のクロム、０．０３〜０．０８％のニッケ
ル、０．１５％までの酸素および残部のジルコニウムか
ら成るジルコニウム合金であるジルカロイ−２は原子炉
用途において広く使用されてきたが、それは幾つかの欠
点を有している。それらの欠点に刺激されて、性能を改
善するための研究が行われてきた。ジルカロイ−２の改
良を目的とする研究の結果として開発された合金の１種
がジルカロイ−４である。ジルカロイ−４はジルカロイ
−２に類似しているが、ニッケル含量が少なく（最大
０．００７重量％）かつ鉄含量が僅かに多い点で異なっ
ている。ジルカロイ−２に対する改良合金としてのジル
カロイ−４は、ジルカロイ−２における水素の吸収を低
減させることを目的として開発されたものである。本明
細書中においては、ジルカロイ−２およびジルカロイ−
４はジルカロイ合金またはジルカロイと呼ばれる。な
お、ジルカロイ−２およびジルカロイ−４は米国特許第
２７７２９６４および３１４８０５５号明細書（援用す
る）中に開示されている。
【０００４】ジルカロイ合金は、核分裂反応に由来する
放射線の存在しない水中において原子炉運転温度（通例
約２９０℃）の下で試験した場合には最良の耐食性材料
である。２９０℃の水中における腐食速度は極めて小さ
く、かつ腐食生成物は緊密付着した均一な黒色ＺｒＯ2
層である。しかるに、実際の使用時におけるジルカロイ
合金は照射を受けるばかりでなく、原子炉用水中に存在
する放射線分解生成物にも暴露される。このような条件
下では、ジルカロイ合金の耐食性は低下し、そしてそれ
の腐食速度は増大するのである。
放射線の存在しない水中において原子炉運転温度（通例
約２９０℃）の下で試験した場合には最良の耐食性材料
である。２９０℃の水中における腐食速度は極めて小さ
く、かつ腐食生成物は緊密付着した均一な黒色ＺｒＯ2
層である。しかるに、実際の使用時におけるジルカロイ
合金は照射を受けるばかりでなく、原子炉用水中に存在
する放射線分解生成物にも暴露される。このような条件
下では、ジルカロイ合金の耐食性は低下し、そしてそれ
の腐食速度は増大するのである。
【０００５】実際の原子炉条件下におけるジルカロイ合
金の耐食性の低下は、腐食速度の一様な増大として現わ
れるだけではない。詳しく述べれば、沸騰水型原子炉内
のジルカロイ合金製被覆管上においては、黒色ＺｒＯ2
層の形成に加えて局部的またはノジュラーの腐食現象の
発生が認められることがある。このようなノジュラー腐
食反応は、腐食速度を増大させるばかりでなく、黒色Ｚ
ｒＯ2 層よりも付着性が悪くかつ密度が小さい白色のＺ
ｒＯ2 塊（bloom ）を生成するという点で極めて望まし
くない。
金の耐食性の低下は、腐食速度の一様な増大として現わ
れるだけではない。詳しく述べれば、沸騰水型原子炉内
のジルカロイ合金製被覆管上においては、黒色ＺｒＯ2
層の形成に加えて局部的またはノジュラーの腐食現象の
発生が認められることがある。このようなノジュラー腐
食反応は、腐食速度を増大させるばかりでなく、黒色Ｚ
ｒＯ2 層よりも付着性が悪くかつ密度が小さい白色のＺ
ｒＯ2 塊（bloom ）を生成するという点で極めて望まし
くない。
【０００６】ノジュラー腐食反応がもたらす腐食速度の
増大は、被覆管の実用寿命を短縮する傾向がある。ま
た、かかるノジュラー腐食は原子炉の効率的な運転に対
して有害な影響を及ぼす。付着性の悪い白色のＺｒＯ2
は、被覆管から剥がれ落ちて原子炉用水中に混入し易
い。他方、ノジュラー腐食生成物が剥がれ落ちないにし
ても、ノジュラー腐食が増殖して密度の小さい白色のＺ
ｒＯ2 が被覆管の全部または大部分を覆った場合には、
被覆管を通して熱が水中に伝達される効率は低下する。
増大は、被覆管の実用寿命を短縮する傾向がある。ま
た、かかるノジュラー腐食は原子炉の効率的な運転に対
して有害な影響を及ぼす。付着性の悪い白色のＺｒＯ2
は、被覆管から剥がれ落ちて原子炉用水中に混入し易
い。他方、ノジュラー腐食生成物が剥がれ落ちないにし
ても、ノジュラー腐食が増殖して密度の小さい白色のＺ
ｒＯ2 が被覆管の全部または大部分を覆った場合には、
被覆管を通して熱が水中に伝達される効率は低下する。
【０００７】原子炉内において起こる照射を模擬する目
的で放射線源を使用することは実行不可能であるから、
通常の実験的研究のために実際の原子炉条件を再現する
ことは容易でない。その上、原子炉内における実際の使
用によってデータを得ることは極めて長い時間のかかる
作業である。このような理由により、ノジュラー腐食を
もたらす腐食メカニズムを正確に説明する決定的な証拠
はこれまで得られていなかった。その結果、新たな熱処
理または機械的処理を施したジルカロイ合金製の部材が
ノジュラー腐食を受け易いかどうかを確かめるために
は、該部材を実際に原子炉内に配置してみる以外にほと
んど方法がなかったのである。
的で放射線源を使用することは実行不可能であるから、
通常の実験的研究のために実際の原子炉条件を再現する
ことは容易でない。その上、原子炉内における実際の使
用によってデータを得ることは極めて長い時間のかかる
作業である。このような理由により、ノジュラー腐食を
もたらす腐食メカニズムを正確に説明する決定的な証拠
はこれまで得られていなかった。その結果、新たな熱処
理または機械的処理を施したジルカロイ合金製の部材が
ノジュラー腐食を受け易いかどうかを確かめるために
は、該部材を実際に原子炉内に配置してみる以外にほと
んど方法がなかったのである。
【０００８】（放射線の存在を除き）原子炉内において
通例見られる条件、すなわち約３００℃および１０００
psigの条件下で水中において実験室内試験を行った場
合、原子炉内で実際に使用されたジルカロイ合金上に見
られることのあるようなノジュラー腐食生成物はジルカ
ロイ合金上に生成しない。しかるに、５００℃以上に上
昇させた温度および１５００psigにまで上昇させた圧力
の下で蒸気に暴露すると、実験室内試験によってジルカ
ロイ合金の試験片上にノジュラー腐食生成物を生成させ
ることができる。このように５００℃および１５００ps
igの条件下で蒸気に暴露する試験は、本明細書中におい
て「高圧蒸気試験」と呼ばれる。
通例見られる条件、すなわち約３００℃および１０００
psigの条件下で水中において実験室内試験を行った場
合、原子炉内で実際に使用されたジルカロイ合金上に見
られることのあるようなノジュラー腐食生成物はジルカ
ロイ合金上に生成しない。しかるに、５００℃以上に上
昇させた温度および１５００psigにまで上昇させた圧力
の下で蒸気に暴露すると、実験室内試験によってジルカ
ロイ合金の試験片上にノジュラー腐食生成物を生成させ
ることができる。このように５００℃および１５００ps
igの条件下で蒸気に暴露する試験は、本明細書中におい
て「高圧蒸気試験」と呼ばれる。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】ジルカロイ合金の耐食
性を改善することに向けられた研究努力は、幾つかの成
果を生み出した。ある場合には、材料の製造前または製
造後において綿密に管理された熱処理を合金に施すこと
によって耐食性を向上させることができた。たとえば、
β相またはα＋β相範囲から早い冷却速度で冷却した場
合には、高圧蒸気試験において良好なノジュラー腐食抵
抗性を示すいわゆるβ焼入れ結晶組織が得られることが
判明した。しかるに、引続いて熱間加工あるいはα焼な
まし（たとえば、冷間加工後の回復焼なまし、部分再結
晶焼なましまたは完全再結晶焼なまし）を施せば、β焼
入れ結晶組織のノジュラー腐食抵抗性は低下する。
性を改善することに向けられた研究努力は、幾つかの成
果を生み出した。ある場合には、材料の製造前または製
造後において綿密に管理された熱処理を合金に施すこと
によって耐食性を向上させることができた。たとえば、
β相またはα＋β相範囲から早い冷却速度で冷却した場
合には、高圧蒸気試験において良好なノジュラー腐食抵
抗性を示すいわゆるβ焼入れ結晶組織が得られることが
判明した。しかるに、引続いて熱間加工あるいはα焼な
まし（たとえば、冷間加工後の回復焼なまし、部分再結
晶焼なましまたは完全再結晶焼なまし）を施せば、β焼
入れ結晶組織のノジュラー腐食抵抗性は低下する。
【００１０】ジルカロイ合金に冷間加工あるいはβ相ま
たはα＋β相範囲からの焼入れを施した場合にはノジュ
ラー腐食抵抗性の向上が得られることが知られている
が、冷間加工またはβ焼入れ結晶組織は他の性質（たと
えば、延性、耐クリープ性および靭性）にとっては有害
である。最終の冷間圧延および焼なましに先立ってβ焼
入れを施すようにすれば、機械的性質および耐食性を共
に達成するための妥協策が得られる。米国特許第４４５
００１６および４４５００２０号明細書中には、冷間圧
延に先立ってβ焼入れを施しかつ冷間圧延後に真空中に
おいて５００〜６１０℃で焼なましを施すことによって
製造されたジルカロイ合金製の燃料被覆管が開示されて
いる。β焼入れ後に相次いで施される焼なましの累積時
間および温度に応じて耐クリープ性および一様腐食抵抗
性は向上するが、残念ながら高圧蒸気試験によって評価
されるノジュラー腐食抵抗性は低下する。この点に関し
ては、「原子力産業におけるジルコニウム：第７回国際
シンポジウム」（ＡＳＴＭＳＴＰ９３９、アメリカ材料
試験協会、１９８７年）の４３１〜４４７頁に収載され
たディー・チャーケット、イー・スタインバーグおよび
ワイ・ミラー(D. Charquet, E. Steinberg & Y. Mille
r) の論文「ジルコニウム−４製品の腐食、機械的性質
および組織に対する初期製造工程の影響」を参照された
い。
たはα＋β相範囲からの焼入れを施した場合にはノジュ
ラー腐食抵抗性の向上が得られることが知られている
が、冷間加工またはβ焼入れ結晶組織は他の性質（たと
えば、延性、耐クリープ性および靭性）にとっては有害
である。最終の冷間圧延および焼なましに先立ってβ焼
入れを施すようにすれば、機械的性質および耐食性を共
に達成するための妥協策が得られる。米国特許第４４５
００１６および４４５００２０号明細書中には、冷間圧
延に先立ってβ焼入れを施しかつ冷間圧延後に真空中に
おいて５００〜６１０℃で焼なましを施すことによって
製造されたジルカロイ合金製の燃料被覆管が開示されて
いる。β焼入れ後に相次いで施される焼なましの累積時
間および温度に応じて耐クリープ性および一様腐食抵抗
性は向上するが、残念ながら高圧蒸気試験によって評価
されるノジュラー腐食抵抗性は低下する。この点に関し
ては、「原子力産業におけるジルコニウム：第７回国際
シンポジウム」（ＡＳＴＭＳＴＰ９３９、アメリカ材料
試験協会、１９８７年）の４３１〜４４７頁に収載され
たディー・チャーケット、イー・スタインバーグおよび
ワイ・ミラー(D. Charquet, E. Steinberg & Y. Mille
r) の論文「ジルコニウム−４製品の腐食、機械的性質
および組織に対する初期製造工程の影響」を参照された
い。
【００１１】たとえば、チャーケット等は焼なまし時
間、温度および実験的に決定された活性化エネルギーの
関数である累積焼なましパラメーターを開示している。
チャーケット等の論文から複写された図１には、完全再
結晶状態の材料の場合、焼なましパラメーターの増大に
伴ってノジュラー腐食抵抗性が実質的に低下することが
示されている。他方、冷間加工状態またはピルガー圧延
したままの状態にあるジルカロイ合金は優れたノジュラ
ー腐食抵抗性を維持する。しかしながら、それの機械的
性質は原子炉燃料用の被覆材として使用するためには適
さない。所望の機械的性質を達成するためには、冷間加
工後のジルカロイ合金に回復、部分再結晶または完全再
結晶のための焼なましを施す必要がある。
間、温度および実験的に決定された活性化エネルギーの
関数である累積焼なましパラメーターを開示している。
チャーケット等の論文から複写された図１には、完全再
結晶状態の材料の場合、焼なましパラメーターの増大に
伴ってノジュラー腐食抵抗性が実質的に低下することが
示されている。他方、冷間加工状態またはピルガー圧延
したままの状態にあるジルカロイ合金は優れたノジュラ
ー腐食抵抗性を維持する。しかしながら、それの機械的
性質は原子炉燃料用の被覆材として使用するためには適
さない。所望の機械的性質を達成するためには、冷間加
工後のジルカロイ合金に回復、部分再結晶または完全再
結晶のための焼なましを施す必要がある。
【００１２】本発明の目的は、焼なましを受けたジルカ
ロイ合金部材のノジュラー腐食抵抗性の低下を軽減する
ための方法を提供することにある。
ロイ合金部材のノジュラー腐食抵抗性の低下を軽減する
ための方法を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決する為の手段】このたび、冷間加工または
β焼入れ結晶組織を有するジルカロイ合金部材に焼なま
しを施した場合に見られるノジュラー腐食抵抗性の低下
を軽減するための焼なまし方法が発見された。かかる方
法は、酸素および残部の不活性雰囲気から成る雰囲気中
で上記のごとき部材に焼なましを施すことによって該部
材上に緊密付着性の黒色酸化物を生成させることから成
っている。本明細書中において使用される「残部の不活
性雰囲気」という表現は、酸素以外の雰囲気がジルカロ
イ合金と反応しない気体（たとえば、アルゴン、ヘリウ
ムまたはそれらの混合物）から成ることを意味する。ジ
ルカロイ合金と反応する成分（たとえば、水素、窒素お
よび水）は、部材の耐食性を低下させない不純物レベル
に制限される。上記雰囲気は、好適には、水素を約２pp
m 未満、窒素を２０ppm 未満、および、水を１０ppm 未
満、に夫々制限する。
β焼入れ結晶組織を有するジルカロイ合金部材に焼なま
しを施した場合に見られるノジュラー腐食抵抗性の低下
を軽減するための焼なまし方法が発見された。かかる方
法は、酸素および残部の不活性雰囲気から成る雰囲気中
で上記のごとき部材に焼なましを施すことによって該部
材上に緊密付着性の黒色酸化物を生成させることから成
っている。本明細書中において使用される「残部の不活
性雰囲気」という表現は、酸素以外の雰囲気がジルカロ
イ合金と反応しない気体（たとえば、アルゴン、ヘリウ
ムまたはそれらの混合物）から成ることを意味する。ジ
ルカロイ合金と反応する成分（たとえば、水素、窒素お
よび水）は、部材の耐食性を低下させない不純物レベル
に制限される。上記雰囲気は、好適には、水素を約２pp
m 未満、窒素を２０ppm 未満、および、水を１０ppm 未
満、に夫々制限する。
【００１４】
【実施例】本発明によれば、冷間加工またはβ焼入れ結
晶組織を有するジルカロイ合金部材のノジュラー腐食抵
抗性を低下させることなく該部材に焼なましを施すため
の方法が提供される。本発明の方法に従って焼なましを
施したジルカロイ合金部材においては、冷間加工または
β焼入れ結晶組織において見られるノジュラー腐食抵抗
性が実質的に維持もしくは改善される。このことは、冷
間加工またはβ焼入れ後に相次いで施される焼なましが
ジルカロイ合金部材のノジュラー腐食抵抗性を低下させ
るという先行技術の開示内容と全く異なっている。
晶組織を有するジルカロイ合金部材のノジュラー腐食抵
抗性を低下させることなく該部材に焼なましを施すため
の方法が提供される。本発明の方法に従って焼なましを
施したジルカロイ合金部材においては、冷間加工または
β焼入れ結晶組織において見られるノジュラー腐食抵抗
性が実質的に維持もしくは改善される。このことは、冷
間加工またはβ焼入れ後に相次いで施される焼なましが
ジルカロイ合金部材のノジュラー腐食抵抗性を低下させ
るという先行技術の開示内容と全く異なっている。
【００１５】本発明の方法に従って焼なましを施すこと
のできるジルカロイ合金部材の実例が図２に示されてい
る。図２は燃料集合体１０の部分切欠き側断面図であ
る。かかる燃料集合体１０は概して正方形の横断面を持
った筒形のチャネル１１を含んでいて、それの上端には
吊下げ用の取っ手１２が備わり、またそれの下端にはノ
ーズピース（燃料集合体１０の下部が省略されているた
めに図示されていない）が備わっている。チャネル１１
の上端は１３の位置において開放されており、またノー
ズピースの下端には冷却材流入用の開口が設けられてい
る。チャネル１１内には１群の燃料要素（または燃料
棒）１４が配置され、そして上端プレート１５および下
端プレート（下部省略のために図示されていない）によ
り支持されている。チャネル１１内に配置された燃料要
素１４同士の間隔はスペーサ２２によって維持されてい
る。通例、液体冷却材はノーズピースの下端に設けられ
た開口から流入し、燃料要素１４の周囲を上方に向かっ
て流れ、そして高温状態で上部の出口１３から流出す
る。その場合、沸騰水型原子炉ならば冷却材は部分的に
気化した状態にあり、また加圧水型原子炉ならば気化し
ない状態にある。
のできるジルカロイ合金部材の実例が図２に示されてい
る。図２は燃料集合体１０の部分切欠き側断面図であ
る。かかる燃料集合体１０は概して正方形の横断面を持
った筒形のチャネル１１を含んでいて、それの上端には
吊下げ用の取っ手１２が備わり、またそれの下端にはノ
ーズピース（燃料集合体１０の下部が省略されているた
めに図示されていない）が備わっている。チャネル１１
の上端は１３の位置において開放されており、またノー
ズピースの下端には冷却材流入用の開口が設けられてい
る。チャネル１１内には１群の燃料要素（または燃料
棒）１４が配置され、そして上端プレート１５および下
端プレート（下部省略のために図示されていない）によ
り支持されている。チャネル１１内に配置された燃料要
素１４同士の間隔はスペーサ２２によって維持されてい
る。通例、液体冷却材はノーズピースの下端に設けられ
た開口から流入し、燃料要素１４の周囲を上方に向かっ
て流れ、そして高温状態で上部の出口１３から流出す
る。その場合、沸騰水型原子炉ならば冷却材は部分的に
気化した状態にあり、また加圧水型原子炉ならば気化し
ない状態にある。
【００１６】燃料要素１４の両端は、被覆管１７に溶接
された端栓１８によって密封されている。端栓１８に
は、燃料集合体中への燃料要素の取付けを容易にするた
めの支柱１９が備わっていることもある。燃料要素１４
の一端には空所（またはプレナム）２０が設けられてい
るが、これは核燃料物質の縦方向膨張および核燃料物質
から放出されたガスの蓄積を可能にする。空所２０の内
部には、つる巻き部材から成る核燃料物質保持手段２４
が配置されているが、これは特に燃料要素の取扱いや輸
送に際してペレット柱の軸方向移動を防止するために役
立つ。これら全ての部材、とりわけチャネル１１、スペ
ーサ２２、被覆管１７および端栓１８は、本発明の方法
に従って焼なましを施したジルカロイ合金から製造する
ことができる。
された端栓１８によって密封されている。端栓１８に
は、燃料集合体中への燃料要素の取付けを容易にするた
めの支柱１９が備わっていることもある。燃料要素１４
の一端には空所（またはプレナム）２０が設けられてい
るが、これは核燃料物質の縦方向膨張および核燃料物質
から放出されたガスの蓄積を可能にする。空所２０の内
部には、つる巻き部材から成る核燃料物質保持手段２４
が配置されているが、これは特に燃料要素の取扱いや輸
送に際してペレット柱の軸方向移動を防止するために役
立つ。これら全ての部材、とりわけチャネル１１、スペ
ーサ２２、被覆管１７および端栓１８は、本発明の方法
に従って焼なましを施したジルカロイ合金から製造する
ことができる。
【００１７】たとえば燃料要素用の被覆管１７を製造す
るためには、ジルカロイ合金から成る押出し用ビレット
が約５９０〜６５０℃に加熱され、次いでかかるビレッ
トを押出すことによって管素材が形成される。こうして
得られた管素材に標準的な減径操作および約５７０〜５
９０℃における焼なましを施すことにより、所望の管寸
法および機械的性質が得られる。燃料要素において使用
されるジルカロイ合金管の標準的な減径操作はピルガー
圧延法である。ピルガー圧延法とは、管の外面上を走行
する回転ダイス型を使用することにより、管の内側に配
置された固定心金に対して管を鍛造するような減径操作
である。最終の圧延減径操作に先立ち、管にβ焼入れが
施される。最終の圧延減径操作の後、真空または不活性
雰囲気中において管に焼なましを施すことにより、管の
回復、部分再結晶または完全再結晶が達成される。その
結果、被覆管に対して要求される強度、延性、耐クリー
プ性および靭性が得られることになる。
るためには、ジルカロイ合金から成る押出し用ビレット
が約５９０〜６５０℃に加熱され、次いでかかるビレッ
トを押出すことによって管素材が形成される。こうして
得られた管素材に標準的な減径操作および約５７０〜５
９０℃における焼なましを施すことにより、所望の管寸
法および機械的性質が得られる。燃料要素において使用
されるジルカロイ合金管の標準的な減径操作はピルガー
圧延法である。ピルガー圧延法とは、管の外面上を走行
する回転ダイス型を使用することにより、管の内側に配
置された固定心金に対して管を鍛造するような減径操作
である。最終の圧延減径操作に先立ち、管にβ焼入れが
施される。最終の圧延減径操作の後、真空または不活性
雰囲気中において管に焼なましを施すことにより、管の
回復、部分再結晶または完全再結晶が達成される。その
結果、被覆管に対して要求される強度、延性、耐クリー
プ性および靭性が得られることになる。
【００１８】ジルカロイ合金に関して述べれば、回復焼
なましは約４００〜４９０℃で実施され、部分再結晶焼
なましは約４９０〜５３０℃で実施され、そして完全再
結晶焼なましは約５３０℃を越える温度下で実施され
る。かかる最終の焼なましは所要の機械的性質を与える
が、ノジュラー腐食抵抗性は低下する。しかしながら、
焼なまし後の部材のノジュラー腐食抵抗性は、最終の焼
なましを本発明の方法に従って実施することによって改
善される。
なましは約４００〜４９０℃で実施され、部分再結晶焼
なましは約４９０〜５３０℃で実施され、そして完全再
結晶焼なましは約５３０℃を越える温度下で実施され
る。かかる最終の焼なましは所要の機械的性質を与える
が、ノジュラー腐食抵抗性は低下する。しかしながら、
焼なまし後の部材のノジュラー腐食抵抗性は、最終の焼
なましを本発明の方法に従って実施することによって改
善される。
【００１９】本発明の方法に従った焼なましは、ジルカ
ロイ合金部材上に付着性の一様な酸化物が生成されるよ
うな温度、たとえば約３００℃よりも高い温度（好まし
くは約５００〜６００℃）において実施することができ
る。かかる焼なまし用の雰囲気は、ジルカロイ合金上に
緊密付着性の一様な黒色酸化物を生成させるような割合
の酸素および残部の不活性雰囲気から成るものである。
たとえば、流動雰囲気の場合には、少なくとも約０．１
容量％の酸素を含有すれば緊密付着性の一様な黒色酸化
物を生成させるのに十分である。また、封入雰囲気の場
合には、ジルカロイ合金の表面積１平方メートル当り少
なくとも約０．１グラムの酸素を含有すれば緊密付着性
の一様な黒色酸化物を生成させるのに十分である。
ロイ合金部材上に付着性の一様な酸化物が生成されるよ
うな温度、たとえば約３００℃よりも高い温度（好まし
くは約５００〜６００℃）において実施することができ
る。かかる焼なまし用の雰囲気は、ジルカロイ合金上に
緊密付着性の一様な黒色酸化物を生成させるような割合
の酸素および残部の不活性雰囲気から成るものである。
たとえば、流動雰囲気の場合には、少なくとも約０．１
容量％の酸素を含有すれば緊密付着性の一様な黒色酸化
物を生成させるのに十分である。また、封入雰囲気の場
合には、ジルカロイ合金の表面積１平方メートル当り少
なくとも約０．１グラムの酸素を含有すれば緊密付着性
の一様な黒色酸化物を生成させるのに十分である。
【００２０】本発明の方法に従って焼なましを施したジ
ルカロイ合金試験片に関してノジュラー腐食抵抗性の試
験が行われた。これらの試験によれば、冷間加工または
β焼入れ結晶組織を有するジルカロイ合金部材のノジュ
ラー腐食抵抗性は、焼なましに際して部材上に酸化物層
を生成させることによって保持し得ることが判明した。
とは言え、真空、不活性雰囲気、あるいは不純物レベル
よりも高い含量の水、水素または窒素を含有する不活性
雰囲気中においてジルカロイ合金部材に焼なましを施し
た場合に生成される酸化物層は、ノジュラー腐食抵抗性
を保持するために役立たない。
ルカロイ合金試験片に関してノジュラー腐食抵抗性の試
験が行われた。これらの試験によれば、冷間加工または
β焼入れ結晶組織を有するジルカロイ合金部材のノジュ
ラー腐食抵抗性は、焼なましに際して部材上に酸化物層
を生成させることによって保持し得ることが判明した。
とは言え、真空、不活性雰囲気、あるいは不純物レベル
よりも高い含量の水、水素または窒素を含有する不活性
雰囲気中においてジルカロイ合金部材に焼なましを施し
た場合に生成される酸化物層は、ノジュラー腐食抵抗性
を保持するために役立たない。
【００２１】焼なましに際して生成される一様な黒色酸
化物層に関しては、たとえば焼なまし後におけるジルカ
ロイ合金部材の取扱いをできるだけ少なくすることによ
り、それの損傷を最小限に抑える必要がある。たとえ
ば、燃料棒の組立てに際しては、被覆管内に核燃料およ
び端栓を挿入した後に最終の焼なましを施すことによ
り、被覆管上に酸化物層を生成させればよい。その結
果、被覆管上の酸化物層が取扱いに際して受ける損傷は
最小限に抑えられることになる。
化物層に関しては、たとえば焼なまし後におけるジルカ
ロイ合金部材の取扱いをできるだけ少なくすることによ
り、それの損傷を最小限に抑える必要がある。たとえ
ば、燃料棒の組立てに際しては、被覆管内に核燃料およ
び端栓を挿入した後に最終の焼なましを施すことによ
り、被覆管上に酸化物層を生成させればよい。その結
果、被覆管上の酸化物層が取扱いに際して受ける損傷は
最小限に抑えられることになる。
【００２２】本発明方法のその他の特徴および利点を説
明するため、以下に具体例を示す。これらの具体例にお
いては、高圧蒸気試験は５１０℃および１５００psigの
条件下で２４時間にわたり試験片を蒸気に暴露すること
によって行った。これらの試験条件は、７５０℃で４８
時間にわたる焼なましを施したジルカロイ合金上にノジ
ュラー腐食生成物を実験室内で生成させるような条件で
ある。こうして得られるノジュラー腐食生成物は、原子
炉内において使用されたジルカロイ合金上に時折見られ
るものと全く同じである。
明するため、以下に具体例を示す。これらの具体例にお
いては、高圧蒸気試験は５１０℃および１５００psigの
条件下で２４時間にわたり試験片を蒸気に暴露すること
によって行った。これらの試験条件は、７５０℃で４８
時間にわたる焼なましを施したジルカロイ合金上にノジ
ュラー腐食生成物を実験室内で生成させるような条件で
ある。こうして得られるノジュラー腐食生成物は、原子
炉内において使用されたジルカロイ合金上に時折見られ
るものと全く同じである。
【００２３】
【具体例１】約１．５５重量％のスズ、約０．１６重量
％の鉄、約０．１２重量％のクロム、約０．０５重量％
のニッケルおよび残部のジルコニウムから成るジルカロ
イ−２を下記のごとき熱機械的処理によって板状に成形
した。すなわち、インゴットを１０１６℃で鍛造するこ
とによって一辺が７．６５インチの正方形横断面を有す
る形状に変え、鍛造後のインゴットに１０３８℃でソー
キングを施し、次いで空気中において７８８℃で焼なま
しを施した。この鍛造品を一辺が７．３インチの正方形
横断面の形状に機械加工し、７８８℃で幅９．５インチ
に圧延し、７８８℃で交差圧延することによって横断面
が０．８インチ×９．５インチのストリップを形成し、
次いで空気中において７８８℃で１時間にわたり焼なま
しを施した。このストリップを４２７℃で圧延すること
により、０．５インチ×９．５インチの横断面を有する
薄板を形成した。この薄板を４２７℃で鍛造展伸した
後、サンドブラストおよび酸洗いによって表面を清浄に
した。かかる薄板から、放電加工によって約０．７５イ
ンチ×０．５インチ×０．２５インチの試験片を切出し
た。
％の鉄、約０．１２重量％のクロム、約０．０５重量％
のニッケルおよび残部のジルコニウムから成るジルカロ
イ−２を下記のごとき熱機械的処理によって板状に成形
した。すなわち、インゴットを１０１６℃で鍛造するこ
とによって一辺が７．６５インチの正方形横断面を有す
る形状に変え、鍛造後のインゴットに１０３８℃でソー
キングを施し、次いで空気中において７８８℃で焼なま
しを施した。この鍛造品を一辺が７．３インチの正方形
横断面の形状に機械加工し、７８８℃で幅９．５インチ
に圧延し、７８８℃で交差圧延することによって横断面
が０．８インチ×９．５インチのストリップを形成し、
次いで空気中において７８８℃で１時間にわたり焼なま
しを施した。このストリップを４２７℃で圧延すること
により、０．５インチ×９．５インチの横断面を有する
薄板を形成した。この薄板を４２７℃で鍛造展伸した
後、サンドブラストおよび酸洗いによって表面を清浄に
した。かかる薄板から、放電加工によって約０．７５イ
ンチ×０．５インチ×０．２５インチの試験片を切出し
た。
【００２４】第１の試験片に対しては、アルゴン雰囲気
中において約５７５℃で４時間にわたる再結晶焼なまし
を施した。第２の試験片に対しては、約２０容量％の酸
素と残部のアルゴンとから成る雰囲気中において約５７
５℃で再結晶焼なましを施した。第２の試験片上には一
様な黒色酸化物層が形成された。第１の試験片、第２の
試験片、および圧延したままの状態にある第３の試験片
に関して高圧蒸気試験を行った。試験結果を図３〜５に
示す。図３〜５は、高圧蒸気試験後におけるそれぞれの
試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。正
確な複写であるとは言い難いが、これらの図は高圧蒸気
試験後の試験片上に見られるノジュラー腐食を十分に表
わしている。これらの試験片は黒色の一様腐食（図示せ
ず）を示すと同時に、図３〜５中に円形部分として表わ
されている局部的な白色のノジュラー腐食２をも示して
いた。
中において約５７５℃で４時間にわたる再結晶焼なまし
を施した。第２の試験片に対しては、約２０容量％の酸
素と残部のアルゴンとから成る雰囲気中において約５７
５℃で再結晶焼なましを施した。第２の試験片上には一
様な黒色酸化物層が形成された。第１の試験片、第２の
試験片、および圧延したままの状態にある第３の試験片
に関して高圧蒸気試験を行った。試験結果を図３〜５に
示す。図３〜５は、高圧蒸気試験後におけるそれぞれの
試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。正
確な複写であるとは言い難いが、これらの図は高圧蒸気
試験後の試験片上に見られるノジュラー腐食を十分に表
わしている。これらの試験片は黒色の一様腐食（図示せ
ず）を示すと同時に、図３〜５中に円形部分として表わ
されている局部的な白色のノジュラー腐食２をも示して
いた。
【００２５】図３は、圧延したままの状態で試験した第
３の試験片上には少量のノジュラー腐食２が生じたこと
を示している。図４は、アルゴン中において再結晶焼な
ましを施した後に試験した第１の試験片上には極めて多
量のノジュラー腐食２が生じたことを示している。かか
る第１の試験片においては、ノジュラー腐食２は厚さ方
向の表面を実質的に覆っている。図５は、酸素とアルゴ
ンとから成る雰囲気中において再結晶焼なましを施した
後に試験した第２の試験片上には少量のノジュラー腐食
２が生じたことを示している。第２の試験片上に見られ
るノジュラー腐食の量は、第３の試験片上に見られるノ
ジュラー腐食の量と同等である。
３の試験片上には少量のノジュラー腐食２が生じたこと
を示している。図４は、アルゴン中において再結晶焼な
ましを施した後に試験した第１の試験片上には極めて多
量のノジュラー腐食２が生じたことを示している。かか
る第１の試験片においては、ノジュラー腐食２は厚さ方
向の表面を実質的に覆っている。図５は、酸素とアルゴ
ンとから成る雰囲気中において再結晶焼なましを施した
後に試験した第２の試験片上には少量のノジュラー腐食
２が生じたことを示している。第２の試験片上に見られ
るノジュラー腐食の量は、第３の試験片上に見られるノ
ジュラー腐食の量と同等である。
【００２６】図３〜５からわかる通り、焼なまし後のジ
ルカロイ合金部材において見られるノジュラー腐食抵抗
性の低下は本発明の方法に従って焼なましを施すことに
よって軽減される。すなわち、本発明の方法に従ってジ
ルカロイ合金部材に回復焼なまし、部分再結晶焼なまし
または完全再結晶焼なましを施すことにより、冷間加工
またはβ焼入れ結晶組織において見られる良好なノジュ
ラー腐食抵抗性を維持しながら、所望の延性、靭性およ
び耐クリープ性を得ることができるのである。なお、冷
間加工またはβ焼入れを施したジルカロイ合金に従来の
方法に従って焼なましを施した場合にそれのノジュラー
腐食抵抗性が低下することは図１に示されている通りで
ある。
ルカロイ合金部材において見られるノジュラー腐食抵抗
性の低下は本発明の方法に従って焼なましを施すことに
よって軽減される。すなわち、本発明の方法に従ってジ
ルカロイ合金部材に回復焼なまし、部分再結晶焼なまし
または完全再結晶焼なましを施すことにより、冷間加工
またはβ焼入れ結晶組織において見られる良好なノジュ
ラー腐食抵抗性を維持しながら、所望の延性、靭性およ
び耐クリープ性を得ることができるのである。なお、冷
間加工またはβ焼入れを施したジルカロイ合金に従来の
方法に従って焼なましを施した場合にそれのノジュラー
腐食抵抗性が低下することは図１に示されている通りで
ある。
【図１】ピルガー圧延したままの状態および完全再結晶
状態にあるジルカロイ合金管の試料に関して高圧蒸気試
験を行った場合に見られた腐食による重量増加を示すグ
ラフである。
状態にあるジルカロイ合金管の試料に関して高圧蒸気試
験を行った場合に見られた腐食による重量増加を示すグ
ラフである。
【図２】原子炉用燃料集合体の部分切欠き側断面図であ
る。
る。
【図３】高圧蒸気試験によって試験されたジルカロイ合
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
【図４】高圧蒸気試験によって試験されたジルカロイ合
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
【図５】高圧蒸気試験によって試験されたジルカロイ合
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
金試験片の写真を線描によって複写した斜視図である。
２ ノジュラー腐食 １０ 燃料集合体 １１ チャネル １２ 取っ手 １４ 燃料要素 １５ 上端プレート １７ 被覆管 １８ 端栓 ２０ 空所 ２２ スペーサ
Claims (5)
- 【請求項１】 冷間加工またはβ焼入れ結晶組織を有す
るジルカロイ合金部材に焼なましを施した場合に見られ
るノジュラー腐食抵抗性の低下を軽減するための焼なま
し方法において、酸素および残部の不活性雰囲気から成
る雰囲気中で前記部材に焼なましを施すことによって前
記部材上に付着性の黒色酸化物を生成させることを特徴
とする方法。 - 【請求項２】 前記雰囲気が少なくとも０．１容量％の
酸素を含有する流動雰囲気から成る請求項１記載の方
法。 - 【請求項３】 前記雰囲気がジルカロイ合金の表面積１
平方メートル当り少なくとも０．１グラムの酸素を含有
する封入雰囲気から成る請求項１記載の方法。 - 【請求項４】 前記雰囲気が２０ppm 未満の窒素、２pp
m 未満の水素、および１０ppm 未満の水を含有する請求
項１記載の方法。 - 【請求項５】 冷間加工またはβ焼入れ結晶組織を有す
るジルカロイ合金部材に再結晶焼なましを施した場合に
見られるノジュラー腐食抵抗性の低下を軽減するための
焼なまし方法において、酸素および残部の不活性雰囲気
から成る雰囲気中で前記部材に再結晶焼なましを施すこ
とによって前記部材上に付着性の黒色酸化物を生成させ
ることを特徴とする方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US749052 | 1991-08-23 | ||
| US07/749,052 US5188676A (en) | 1991-08-23 | 1991-08-23 | Method for annealing zircaloy to improve nodular corrosion resistance |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05209257A true JPH05209257A (ja) | 1993-08-20 |
| JP2677933B2 JP2677933B2 (ja) | 1997-11-17 |
Family
ID=25012027
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4220556A Expired - Fee Related JP2677933B2 (ja) | 1991-08-23 | 1992-08-20 | ジルカロイのノジュラー腐食抵抗性を向上させるための焼なまし方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5188676A (ja) |
| EP (1) | EP0529907A1 (ja) |
| JP (1) | JP2677933B2 (ja) |
| MX (1) | MX9204869A (ja) |
| TW (1) | TW198733B (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5436947A (en) * | 1994-03-21 | 1995-07-25 | General Electric Company | Zirconium alloy fuel cladding |
| US6512806B2 (en) * | 1996-02-23 | 2003-01-28 | Westinghouse Atom Ab | Component designed for use in a light water reactor, and a method for the manufacture of such a component |
| US5900083A (en) * | 1997-04-22 | 1999-05-04 | The Duriron Company, Inc. | Heat treatment of cast alpha/beta metals and metal alloys and cast articles which have been so treated |
| US5838753A (en) * | 1997-08-01 | 1998-11-17 | Siemens Power Corporation | Method of manufacturing zirconium niobium tin alloys for nuclear fuel rods and structural parts for high burnup |
| US6126762A (en) | 1998-03-30 | 2000-10-03 | General Electric Company | Protective coarsening anneal for zirconium alloys |
| DE19944509A1 (de) * | 1999-09-16 | 2001-04-19 | Siemens Ag | Kernbrennelementbauteile mit Schutzschichtsystem |
| US7964818B2 (en) * | 2006-10-30 | 2011-06-21 | Applied Materials, Inc. | Method and apparatus for photomask etching |
| US7919722B2 (en) | 2006-10-30 | 2011-04-05 | Applied Materials, Inc. | Method for fabricating plasma reactor parts |
| US7942965B2 (en) * | 2007-03-19 | 2011-05-17 | Applied Materials, Inc. | Method of fabricating plasma reactor parts |
| US7614871B2 (en) * | 2007-07-12 | 2009-11-10 | Husky Injection Molding Systems Ltd | Rotary valve assembly for an injection nozzle |
| US9364987B2 (en) | 2012-10-12 | 2016-06-14 | Manchester Copper Products, Llc | Systems and methods for cooling extruded materials |
| US9346089B2 (en) | 2012-10-12 | 2016-05-24 | Manchester Copper Products, Llc | Extrusion press systems and methods |
| US9545653B2 (en) | 2013-04-25 | 2017-01-17 | Manchester Copper Products, Llc | Extrusion press systems and methods |
| US9676016B2 (en) | 2013-09-23 | 2017-06-13 | Manchester Copper Products, Llc | Systems and methods for drawing materials |
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-
1991
- 1991-08-23 US US07/749,052 patent/US5188676A/en not_active Expired - Fee Related
-
1992
- 1992-02-25 TW TW081101397A patent/TW198733B/zh active
- 1992-08-18 EP EP92307522A patent/EP0529907A1/en not_active Ceased
- 1992-08-20 JP JP4220556A patent/JP2677933B2/ja not_active Expired - Fee Related
- 1992-08-21 MX MX9204869A patent/MX9204869A/es unknown
Patent Citations (4)
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| TW198733B (ja) | 1993-01-21 |
| EP0529907A1 (en) | 1993-03-03 |
| JP2677933B2 (ja) | 1997-11-17 |
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| US5188676A (en) | 1993-02-23 |
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