JPH053893B2 - - Google Patents
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- JPH053893B2 JPH053893B2 JP59280934A JP28093484A JPH053893B2 JP H053893 B2 JPH053893 B2 JP H053893B2 JP 59280934 A JP59280934 A JP 59280934A JP 28093484 A JP28093484 A JP 28093484A JP H053893 B2 JPH053893 B2 JP H053893B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gas detection
- detection piece
- type
- oxygen
- exhaust gas
- Prior art date
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-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/02—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance
- G01N27/04—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance by investigating resistance
- G01N27/12—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance by investigating resistance of a solid body in dependence upon absorption of a fluid; of a solid body in dependence upon reaction with a fluid, for detecting components in the fluid
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- Pathology (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Fluid Adsorption Or Reactions (AREA)
Description
〔発明の利用分野〕
この発明はｎ形金属酸化物半導体とｐ形金属酸
化物半導体とを組み合せた排ガスセンサの改良に
関し、エンジンやボイラーの空燃比の制御や、ス
トーブの不完全燃焼の防止等に適したもので有
る。 〔従来技術〕 特公昭57−37824号は、ｎ形金属酸化物半導体
とｐ形金属酸化物半導体とを組み合せた排ガスセ
ンサを開示する。この技術の特長は、２つの半導
体の組み合わせにより、センサの温度依存性の補
償と空燃比（λ）への検出信号の倍増とを図つた
点に有る。 このような排ガスセンサへの要求は、 (1) 酸素に高感度で有ること、 (2) 可燃性ガスへの感度を抑制し、酸素感度とバ
ランスさせること、これによつて未反応の可燃
性ガスの残存による検出誤差が抑制される、 の２点で有る。 〔発明の課題〕 この発明の課題は、酸素に高感度で、未反応の
可燃性ガスと酸素との共存による検出誤差の小さ
い、排ガスセンサを提供することに有る。 〔発明の構成〕 この発明の排ガスセンサは、 (1) ｎ形金属酸化物半導体はASnO3−δ、ここ
にＡはBaおよびRaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現
す、と、 (2) ｐ形金属酸化物半導体のBTiO3−δ、ここ
にＢはSrおよびCaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現
す、 とを組み合せたことを特徴とする。 〔表記法〕 以下では非化学量論的パラメータδを除いて化
合物を表示する。また酸素感度を示す概念とし
て、酸素勾配(n)を導入し、 Rs＝Ｋ・Po2 n、（Rs；半導体の抵抗値）として
定義する。 〔実施例〕 (A) 排ガスセンサの構造 第１図と第２図とにより、排ガスセンサの構
造を説明する。図において２はアルミナ製の６
穴管基体で、その先端にはヒータ内蔵のセラミ
ツクス管４が取り付けてある。このセラミツク
ス管４は、内部にタングステンや白金等の膜ヒ
ータ６を設けたもので、ｎ形ガス検出片８やｐ
形ガス検出片１０を一定温度に加熱するための
もので有る。なおヒータについては、図示の膜
ヒータ６以外にも種々のものを用い得る。 基体２とセラミツクス管４との間のくぼみ部
には、しきい部１２を介してｎ形ガス検出片８
とｐ形ガス検出片１０とを設ける。 ここでｎ形ガス検出片８は、BaSnO3、
RaSnO3、Ba0.7Ra0.3SnO3等のｎ形ペロブスカ
イト化合物に少量の貴金属触媒と、SiO2等の
ゲルとを加えたもので有る。貴金属触媒は、可
燃性ガスへの感度を抑制し、酸素感度とのバラ
ンスを達成するためのもので、Pt、Ir、Ru、
Os、Rh等の貴金属やこれらの混合物を用い
る。添加量は金属に換算して、AnSnO31ｇ当
り10μｇ〜５mgが適当である。SiO2等のゲルは
酸素増感剤として用いるもので、SiO2、GeO2、
ZrO2、HfO2の非晶質、非ガラス質のゲルを用
いる。なおここでいう非晶質とは、Ｘ線回折よ
り求めた半値幅が60Å以下で有ることを意味す
る。SiO2等の添加量はASnO31モル当り１〜30
モル％が好ましい。貴金属触媒やSiO2等は加
えなくても良い。 ｎ形ガス検出片８の他の問題は、化合物
AnSnO3が基本２のアルミナ等と反応して、
AAl2O4とSnO2とに分解することを防止する点
に有る。 そこでｎ形ガス検出片８周囲を、化合物
AnSnO3と反応しない物質で被覆する。被覆材
には、ムライトやスピネル、コーデイエライ
ト、あるいは前記のSiO2やGeO2等のゲル等を
用いる。 第３図により、ｎ形ガス検出片８の構造をよ
り詳細に説明すると、１４はASnO3の多孔質
焼結体、１６，１８は貴金属電極、２０は厚さ
100μ程度のムライトの保護膜で有る。 ｐ形ガス検出片１０は、SrTiO3、CaTiO3、
Sr0.7Ra0.3TiO3等のｐ形ペロブスカイト化合物
に、図示しない一対の貴金属電極を接続したも
ので有る。BTiO3は多孔質の焼結体として用
い、10〜600μｇ／ｇの貴金属触媒を添加する。
触媒の意義や組成の基準は、ｎ形の場合と同じ
で、添加量はBTiO31ｇ当り金属換算で10〜
600μｇが好ましい。もちろん触媒は加えなく
ても良い。 周知のようにペロブスカイト化合物は、置換
に鈍感な物質で有り、例えばＡ元素やSn元素、
Ｂ元素やTi元素を10モル％程度他の元素で置
換しても良い。またASnO3やBTiO3は、その
抵抗値が支配的となる範囲で、他の化合物と混
合して用いても良い。 第１図、第２図にもどつて、２２はセンサを
自動車エンジンの排気管やストーブやボイラー
等の燃焼室等に取り付けるための金具である。
また２４，２６は膜ヒータ６に接続したリード
ピン、２８，３０はｎ形ガス検出片８に接続し
たリードピン３２，３４はｐ形ガス検出片１０
に接続したリードピンで有る。 (B) 付帯回路 第４図に付帯回路例を示すと、ガス検出片
８，１０に負荷抵抗R1，R2を接続してブリツ
ジ回路とし、電源EBを接続する。また各負荷
抵抗R1，R2への印加電圧を増幅器Ａ１，Ａ２
を介して取り出す。 ここでASnO3とBTiO3とを比較すると、リ
ーン領域中の700℃での抵抗値はASnO3で
10KΩ強、BTiO3で100KΩ弱となる。またリー
ン領域での500℃と900℃の抵抗値の比は、
ASnO3で100倍強、BTiO3で1000倍弱で有る。
そこで抵抗R1，R2の値や、増幅器Ａ１，Ａ２
のゲインを調整し、抵抗値をマツチングさせ
る。またｎ形ガス検出片８からの出力を、1.5
乗程度のべき乗回路Ｍ１に接続し、温度係数も
マツチングさせる。べき乗回路Ｍ１はなくても
良い。 べき乗回路Ｍ１と増幅器Ａ２の出力を、除算
回路Ｄ１に入力し、温度補償済みの出力を制御
回路４０に加えて、空燃比を制御する。 一方、排ガスセンサの温度を一定とするた
め、膜ヒーター６への印加電圧のデユーテイ比
を制御する。べき乗回路Ｍ１と増幅器Ａ２の出
力を、乗算回路Ｍ２に加えて、温度にのみ依存
する信号を得る。発振回路４２の出力パルスの
幅を、電圧−パルス幅変調回路４４で乗算回路
Ｍ２の出力により変化させ、スイツチングトラ
ンジスタ４６のオン時間を変化させる。このよ
うにして電源EB′から膜ヒータ６への印加電力
を排ガスセンサの温度により変化させて、加熱
温度を一定とする。 (C) ガス検出片８，１０の製造 アルカリ土類の炭酸塩とSnO2やTiO2を混合
し、1200℃で仮焼してASnO3やBTiO3とする。
これらの物質の粉砕後、1300℃で焼成しガス検
出片８，１０とする。好ましい変形範囲は
ASnO3について焼成条件を1200〜1500℃とす
ることで仮焼条件は重要ではない。BTiO3に
ついては、焼成温度を1200〜1300℃とすること
で、仮焼温度は焼成温度と同一または100℃低
い温度する。 酸素増感剤の添加は、仮焼後にゾルやゲルの
形態で行うのが良く、貴金属触媒は焼成後に含
浸させ900〜1000℃程度で熱分解して担持させ
るのが良い。また保護膜２０は焼成後に、溶射
や塗布後の焼結等により設けるのが良い。 なお比較例として、La2（CO3）3とCoOとを
1200℃で仮焼、1300℃焼成したLaCoO3（ｐ形）
を用いた。また1200℃で仮焼1300℃で焼成した
TiO2（ｎ形）を他の比較例とした。これらの比
較例の試料には、いずれも１ｇ当り100μｇの
Ptを加えた。 (D) 当量点（λ＝１）付近の特性 ASnO3とBTiO3とを組み合せたものも、
TiO2とLaCoO3とを組み合せたものも、当量点
付近の特性はほぼ等しい。 (E) 酸素感度 表１に、各ガス検出片８，１０の酸素勾配を
示す。ASnO3の酸素勾配はTiO2よりも約50％
大きく、BTiO3の酵素勾配はLaCoO3の約２倍
となる。つぎにBaSnO3とRaSnO3、CaTiO3と
SrTiO3とは相互に均等物で有る。なおBa0.7
Ra0.3SnO3の特性はBaSnO3に、Sr0.7Ca0.3TiO3
の特性はSrTiO3に、酷似する。またPtの添加
は、酸素勾配には影響しなかつた。 表２に、ASnO3へのSiO2等の添加効果を示
す。SiO2等の添加により酸素勾配は0.03〜0.04
改善される。
化物半導体とを組み合せた排ガスセンサの改良に
関し、エンジンやボイラーの空燃比の制御や、ス
トーブの不完全燃焼の防止等に適したもので有
る。 〔従来技術〕 特公昭57−37824号は、ｎ形金属酸化物半導体
とｐ形金属酸化物半導体とを組み合せた排ガスセ
ンサを開示する。この技術の特長は、２つの半導
体の組み合わせにより、センサの温度依存性の補
償と空燃比（λ）への検出信号の倍増とを図つた
点に有る。 このような排ガスセンサへの要求は、 (1) 酸素に高感度で有ること、 (2) 可燃性ガスへの感度を抑制し、酸素感度とバ
ランスさせること、これによつて未反応の可燃
性ガスの残存による検出誤差が抑制される、 の２点で有る。 〔発明の課題〕 この発明の課題は、酸素に高感度で、未反応の
可燃性ガスと酸素との共存による検出誤差の小さ
い、排ガスセンサを提供することに有る。 〔発明の構成〕 この発明の排ガスセンサは、 (1) ｎ形金属酸化物半導体はASnO3−δ、ここ
にＡはBaおよびRaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現
す、と、 (2) ｐ形金属酸化物半導体のBTiO3−δ、ここ
にＢはSrおよびCaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現
す、 とを組み合せたことを特徴とする。 〔表記法〕 以下では非化学量論的パラメータδを除いて化
合物を表示する。また酸素感度を示す概念とし
て、酸素勾配(n)を導入し、 Rs＝Ｋ・Po2 n、（Rs；半導体の抵抗値）として
定義する。 〔実施例〕 (A) 排ガスセンサの構造 第１図と第２図とにより、排ガスセンサの構
造を説明する。図において２はアルミナ製の６
穴管基体で、その先端にはヒータ内蔵のセラミ
ツクス管４が取り付けてある。このセラミツク
ス管４は、内部にタングステンや白金等の膜ヒ
ータ６を設けたもので、ｎ形ガス検出片８やｐ
形ガス検出片１０を一定温度に加熱するための
もので有る。なおヒータについては、図示の膜
ヒータ６以外にも種々のものを用い得る。 基体２とセラミツクス管４との間のくぼみ部
には、しきい部１２を介してｎ形ガス検出片８
とｐ形ガス検出片１０とを設ける。 ここでｎ形ガス検出片８は、BaSnO3、
RaSnO3、Ba0.7Ra0.3SnO3等のｎ形ペロブスカ
イト化合物に少量の貴金属触媒と、SiO2等の
ゲルとを加えたもので有る。貴金属触媒は、可
燃性ガスへの感度を抑制し、酸素感度とのバラ
ンスを達成するためのもので、Pt、Ir、Ru、
Os、Rh等の貴金属やこれらの混合物を用い
る。添加量は金属に換算して、AnSnO31ｇ当
り10μｇ〜５mgが適当である。SiO2等のゲルは
酸素増感剤として用いるもので、SiO2、GeO2、
ZrO2、HfO2の非晶質、非ガラス質のゲルを用
いる。なおここでいう非晶質とは、Ｘ線回折よ
り求めた半値幅が60Å以下で有ることを意味す
る。SiO2等の添加量はASnO31モル当り１〜30
モル％が好ましい。貴金属触媒やSiO2等は加
えなくても良い。 ｎ形ガス検出片８の他の問題は、化合物
AnSnO3が基本２のアルミナ等と反応して、
AAl2O4とSnO2とに分解することを防止する点
に有る。 そこでｎ形ガス検出片８周囲を、化合物
AnSnO3と反応しない物質で被覆する。被覆材
には、ムライトやスピネル、コーデイエライ
ト、あるいは前記のSiO2やGeO2等のゲル等を
用いる。 第３図により、ｎ形ガス検出片８の構造をよ
り詳細に説明すると、１４はASnO3の多孔質
焼結体、１６，１８は貴金属電極、２０は厚さ
100μ程度のムライトの保護膜で有る。 ｐ形ガス検出片１０は、SrTiO3、CaTiO3、
Sr0.7Ra0.3TiO3等のｐ形ペロブスカイト化合物
に、図示しない一対の貴金属電極を接続したも
ので有る。BTiO3は多孔質の焼結体として用
い、10〜600μｇ／ｇの貴金属触媒を添加する。
触媒の意義や組成の基準は、ｎ形の場合と同じ
で、添加量はBTiO31ｇ当り金属換算で10〜
600μｇが好ましい。もちろん触媒は加えなく
ても良い。 周知のようにペロブスカイト化合物は、置換
に鈍感な物質で有り、例えばＡ元素やSn元素、
Ｂ元素やTi元素を10モル％程度他の元素で置
換しても良い。またASnO3やBTiO3は、その
抵抗値が支配的となる範囲で、他の化合物と混
合して用いても良い。 第１図、第２図にもどつて、２２はセンサを
自動車エンジンの排気管やストーブやボイラー
等の燃焼室等に取り付けるための金具である。
また２４，２６は膜ヒータ６に接続したリード
ピン、２８，３０はｎ形ガス検出片８に接続し
たリードピン３２，３４はｐ形ガス検出片１０
に接続したリードピンで有る。 (B) 付帯回路 第４図に付帯回路例を示すと、ガス検出片
８，１０に負荷抵抗R1，R2を接続してブリツ
ジ回路とし、電源EBを接続する。また各負荷
抵抗R1，R2への印加電圧を増幅器Ａ１，Ａ２
を介して取り出す。 ここでASnO3とBTiO3とを比較すると、リ
ーン領域中の700℃での抵抗値はASnO3で
10KΩ強、BTiO3で100KΩ弱となる。またリー
ン領域での500℃と900℃の抵抗値の比は、
ASnO3で100倍強、BTiO3で1000倍弱で有る。
そこで抵抗R1，R2の値や、増幅器Ａ１，Ａ２
のゲインを調整し、抵抗値をマツチングさせ
る。またｎ形ガス検出片８からの出力を、1.5
乗程度のべき乗回路Ｍ１に接続し、温度係数も
マツチングさせる。べき乗回路Ｍ１はなくても
良い。 べき乗回路Ｍ１と増幅器Ａ２の出力を、除算
回路Ｄ１に入力し、温度補償済みの出力を制御
回路４０に加えて、空燃比を制御する。 一方、排ガスセンサの温度を一定とするた
め、膜ヒーター６への印加電圧のデユーテイ比
を制御する。べき乗回路Ｍ１と増幅器Ａ２の出
力を、乗算回路Ｍ２に加えて、温度にのみ依存
する信号を得る。発振回路４２の出力パルスの
幅を、電圧−パルス幅変調回路４４で乗算回路
Ｍ２の出力により変化させ、スイツチングトラ
ンジスタ４６のオン時間を変化させる。このよ
うにして電源EB′から膜ヒータ６への印加電力
を排ガスセンサの温度により変化させて、加熱
温度を一定とする。 (C) ガス検出片８，１０の製造 アルカリ土類の炭酸塩とSnO2やTiO2を混合
し、1200℃で仮焼してASnO3やBTiO3とする。
これらの物質の粉砕後、1300℃で焼成しガス検
出片８，１０とする。好ましい変形範囲は
ASnO3について焼成条件を1200〜1500℃とす
ることで仮焼条件は重要ではない。BTiO3に
ついては、焼成温度を1200〜1300℃とすること
で、仮焼温度は焼成温度と同一または100℃低
い温度する。 酸素増感剤の添加は、仮焼後にゾルやゲルの
形態で行うのが良く、貴金属触媒は焼成後に含
浸させ900〜1000℃程度で熱分解して担持させ
るのが良い。また保護膜２０は焼成後に、溶射
や塗布後の焼結等により設けるのが良い。 なお比較例として、La2（CO3）3とCoOとを
1200℃で仮焼、1300℃焼成したLaCoO3（ｐ形）
を用いた。また1200℃で仮焼1300℃で焼成した
TiO2（ｎ形）を他の比較例とした。これらの比
較例の試料には、いずれも１ｇ当り100μｇの
Ptを加えた。 (D) 当量点（λ＝１）付近の特性 ASnO3とBTiO3とを組み合せたものも、
TiO2とLaCoO3とを組み合せたものも、当量点
付近の特性はほぼ等しい。 (E) 酸素感度 表１に、各ガス検出片８，１０の酸素勾配を
示す。ASnO3の酸素勾配はTiO2よりも約50％
大きく、BTiO3の酵素勾配はLaCoO3の約２倍
となる。つぎにBaSnO3とRaSnO3、CaTiO3と
SrTiO3とは相互に均等物で有る。なおBa0.7
Ra0.3SnO3の特性はBaSnO3に、Sr0.7Ca0.3TiO3
の特性はSrTiO3に、酷似する。またPtの添加
は、酸素勾配には影響しなかつた。 表２に、ASnO3へのSiO2等の添加効果を示
す。SiO2等の添加により酸素勾配は0.03〜0.04
改善される。
【表】
【表】
第５図に、BaSnO3とSrTiO3とを組み合せ
た、実施例と、TiO2とLaCoO3とを組み合せた
比較例の酸素感度を示す。測定は700℃のN2バ
ランスで行い、ｎ形ガス検出片８とｐ形ガス検
出片１０の抵抗値の比、（酸素分圧１％で１と
規格化）、を出力として示す。 (F) 可燃性ガス感度 リーンバーン領域での検出誤差は、未反応の
可燃性ガスへの感度と酸素感度とがバランスし
ないことから生ずる。 COとH2とを代表するものとしてCOを、炭
化水素類を代表するものとしてプロピレンを用
い、可燃性ガスを感度を表３に示す。なお試料
９、10については、ｎ形ガス検出片８とｐ形ガ
ス検出片１０の抵抗値の比の変化を示す。
た、実施例と、TiO2とLaCoO3とを組み合せた
比較例の酸素感度を示す。測定は700℃のN2バ
ランスで行い、ｎ形ガス検出片８とｐ形ガス検
出片１０の抵抗値の比、（酸素分圧１％で１と
規格化）、を出力として示す。 (F) 可燃性ガス感度 リーンバーン領域での検出誤差は、未反応の
可燃性ガスへの感度と酸素感度とがバランスし
ないことから生ずる。 COとH2とを代表するものとしてCOを、炭
化水素類を代表するものとしてプロピレンを用
い、可燃性ガスを感度を表３に示す。なお試料
９、10については、ｎ形ガス検出片８とｐ形ガ
ス検出片１０の抵抗値の比の変化を示す。
この発明では、酸素に高感度で、未反応の可燃
性ガスの残存による検出誤差の小さい排ガスセン
サが得られる。
性ガスの残存による検出誤差の小さい排ガスセン
サが得られる。
第１図は実施例の排ガスセンサの部分切り欠き
部付き斜視図、第２図はその長手方向断面図、第
３図は実施例に用いるｎ形ガス検出片の断面図で
ある。第４図は付帯回路のブロツク図、第５図〜
第６図は、実施例の排ガスセンサの特性図で有
る。 ２……基体、４……セラミツクス、６……膜ヒ
ータ、８……ｎ形ガス検出片、１０……ｐ形ガス
検出片。
部付き斜視図、第２図はその長手方向断面図、第
３図は実施例に用いるｎ形ガス検出片の断面図で
ある。第４図は付帯回路のブロツク図、第５図〜
第６図は、実施例の排ガスセンサの特性図で有
る。 ２……基体、４……セラミツクス、６……膜ヒ
ータ、８……ｎ形ガス検出片、１０……ｐ形ガス
検出片。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ｎ形金属酸化物半導体を用いたｎ形ガス検出
片と、ｐ形金属酸化物半導体を用いたｐ形ガス検
出片とを組み合わせた排ガスセンサにおいて、 前記ｎ形金属酸化物半導体はASnO3−δ、（こ
こにＡはBaおよびRaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現す）、
で有り、 前記ｐ形金属酸化物半導体はBTiO3−δ、（こ
こにＢはSrおよびCaからなる群の少くとも一員
の元素を、δは非化学量論的パラメータを現す）、
で有ることを特徴とする排ガスセンサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28093484A JPS61155745A (ja) | 1984-12-27 | 1984-12-27 | 排ガスセンサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28093484A JPS61155745A (ja) | 1984-12-27 | 1984-12-27 | 排ガスセンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61155745A JPS61155745A (ja) | 1986-07-15 |
| JPH053893B2 true JPH053893B2 (ja) | 1993-01-18 |
Family
ID=17631958
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP28093484A Granted JPS61155745A (ja) | 1984-12-27 | 1984-12-27 | 排ガスセンサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61155745A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101038636B1 (ko) * | 2009-07-17 | 2011-06-03 | 손윤호 | 안전핀형 전자식 측정장치 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5119592A (en) * | 1974-08-09 | 1976-02-16 | Nissan Motor | Gasunodo kenshutsuki |
| JPS5839365B2 (ja) * | 1979-06-09 | 1983-08-30 | 松下電器産業株式会社 | 温度・湿度検知装置 |
| JPS5689048A (en) * | 1979-12-21 | 1981-07-20 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Exhaust gas sensor |
| JPS6054259B2 (ja) * | 1980-12-22 | 1985-11-29 | 株式会社村田製作所 | 感湿セラミツク |
-
1984
- 1984-12-27 JP JP28093484A patent/JPS61155745A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61155745A (ja) | 1986-07-15 |
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