JPH0548580B2 - - Google Patents
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- JPH0548580B2 JPH0548580B2 JP60295419A JP29541985A JPH0548580B2 JP H0548580 B2 JPH0548580 B2 JP H0548580B2 JP 60295419 A JP60295419 A JP 60295419A JP 29541985 A JP29541985 A JP 29541985A JP H0548580 B2 JPH0548580 B2 JP H0548580B2
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- Japan
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- powder
- electrode plate
- anode
- flocculant
- electrode
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/88—Processes of manufacture
- H01M4/8878—Treatment steps after deposition of the catalytic active composition or after shaping of the electrode being free-standing body
- H01M4/8882—Heat treatment, e.g. drying, baking
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/88—Processes of manufacture
- H01M4/8878—Treatment steps after deposition of the catalytic active composition or after shaping of the electrode being free-standing body
- H01M4/8882—Heat treatment, e.g. drying, baking
- H01M4/8885—Sintering or firing
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Physics & Mathematics (AREA)
- Thermal Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の属する技術分野〕
この発明は、アノードおよびカソードからなる
一対のガス拡散性電極と、これら電極に挾持され
た電解値タイルとを有する溶融炭酸塩燃料電池に
関する。
一対のガス拡散性電極と、これら電極に挾持され
た電解値タイルとを有する溶融炭酸塩燃料電池に
関する。
〔従来技術とその問題点〕
溶融炭酸塩燃料電池（以下本文ではMCFCと
いう）は、動作温度が高く、腐食性の高い溶融炭
酸塩を使用している。よつて電池構成部材の一つ
である電極には種々の要求性能が課せられてい
る。MCFCの電極、特に本発明に関するアノー
ド電極に対する一般的な要求特性をまとめると以
下のようになる。
いう）は、動作温度が高く、腐食性の高い溶融炭
酸塩を使用している。よつて電池構成部材の一つ
である電極には種々の要求性能が課せられてい
る。MCFCの電極、特に本発明に関するアノー
ド電極に対する一般的な要求特性をまとめると以
下のようになる。
(1) ガス雰囲気に対し、安定であること
(2) 耐熱性とくにクリープ強度が高いこと
(3) 急激な電解質流入がなくガスと反応できるこ
と (4) 電気伝導が高いこと (5) 安価であること 従来、MCFCのアノード電極としては、多孔
質のニツケル（Ni）電極板が広く使用されてい
る。これはNiが耐食性と導電性をバランスよく
具備し、かつ良質の粉末が入手しやすいためであ
ろう。しかしながら、Ni電極板に上記の諸特性
を付与させるためには、原料粉末の種類、成形、
焼結および後加工などの条件を適切に設定しなけ
ればならない。例えば、粉末の種類や製造条件の
違いはNi電極板の空孔率、空孔径、比表面積な
どに影響を及ぼし、そのため粉末種や製造条件の
違いにより電極として電気化学的な挙動が異なつ
てくる。したがつて、経済性に優れ、電気化学的
に高活性度を有する好ましいNi電極板の製造方
法を見出すことが望まれる。
と (4) 電気伝導が高いこと (5) 安価であること 従来、MCFCのアノード電極としては、多孔
質のニツケル（Ni）電極板が広く使用されてい
る。これはNiが耐食性と導電性をバランスよく
具備し、かつ良質の粉末が入手しやすいためであ
ろう。しかしながら、Ni電極板に上記の諸特性
を付与させるためには、原料粉末の種類、成形、
焼結および後加工などの条件を適切に設定しなけ
ればならない。例えば、粉末の種類や製造条件の
違いはNi電極板の空孔率、空孔径、比表面積な
どに影響を及ぼし、そのため粉末種や製造条件の
違いにより電極として電気化学的な挙動が異なつ
てくる。したがつて、経済性に優れ、電気化学的
に高活性度を有する好ましいNi電極板の製造方
法を見出すことが望まれる。
Ni電極板の製造方法としては従来下記の方法
が知られている。
が知られている。
(1) テープキヤステイング法。
(2) Niメツシユ上にNi粉末のスラリーを塗布し
て焼付ける方法。
て焼付ける方法。
(3) 海綿状NiにNi粉末スラリーを塗布し、焼結
する方法。
する方法。
(4) 黒鉛もしくはアルミナ容器にNi粉末を充填
し、これをそのまま焼結する方法。
し、これをそのまま焼結する方法。
(1)のテープキヤステイング法は、均一な厚さを
もつた電気化学的に活性の高いNi電極板を得る
こができるが、工程が繁雑で経済性に劣ることに
加えて原料粉末に適した可塑剤、分散剤または溶
剤などの種類や組成の測定が難かしく、また製造
工程上の管理が困難であるという欠点を有してい
る。(2)もしくは(3)のNiメツシユや海綿状NiにNi
粉末のスラリーを塗布して焼付ける方法は、(1)の
テープキヤステイング法より簡便で経済性も高い
が、Ni粉末スラリーを均一に塗布することが難
しいために、得られるNi電極板の表面性状と厚
さの均一性に問題を残すほか、Niメツシユまた
はNi海綿体を支持体として用いているので電極
板としての比表面積が小さく電気化学的な活性度
の低下しやすいことが欠点である。(4)の容器に
Ni粉末を充填し、そのままの状態で加圧するこ
となく焼結する方法は、従来知られている中では
最も簡便で経済的な方法であるが、このような方
法では得られるNi電極板の厚さと空孔率を合目
的に制御することは極めて困難であるばかりでな
く、電極の大型化に伴い一層顕著になるという欠
点を有している。
もつた電気化学的に活性の高いNi電極板を得る
こができるが、工程が繁雑で経済性に劣ることに
加えて原料粉末に適した可塑剤、分散剤または溶
剤などの種類や組成の測定が難かしく、また製造
工程上の管理が困難であるという欠点を有してい
る。(2)もしくは(3)のNiメツシユや海綿状NiにNi
粉末のスラリーを塗布して焼付ける方法は、(1)の
テープキヤステイング法より簡便で経済性も高い
が、Ni粉末スラリーを均一に塗布することが難
しいために、得られるNi電極板の表面性状と厚
さの均一性に問題を残すほか、Niメツシユまた
はNi海綿体を支持体として用いているので電極
板としての比表面積が小さく電気化学的な活性度
の低下しやすいことが欠点である。(4)の容器に
Ni粉末を充填し、そのままの状態で加圧するこ
となく焼結する方法は、従来知られている中では
最も簡便で経済的な方法であるが、このような方
法では得られるNi電極板の厚さと空孔率を合目
的に制御することは極めて困難であるばかりでな
く、電極の大型化に伴い一層顕著になるという欠
点を有している。
本発明の目的は上述の欠点を除去し、経済的で
電気化学的活性度の高いNi電極板をアノードに
用いることによつて、長期にわたつて優れた電池
性能を維持できるMCFCの製造方法を提供する
ことにある。
電気化学的活性度の高いNi電極板をアノードに
用いることによつて、長期にわたつて優れた電池
性能を維持できるMCFCの製造方法を提供する
ことにある。
上記目的は本発明によれば、Ni粉末と有機繊
維質である木材パルプとを、これら固形分に対し
て５〜30倍程度の重量の水を加えて湿式混合して
抄造の適する水性スラリーに調整した後、凝集剤
を添加して凝集させ抄造機にて抄造を行つて板状
の成形物に成形し、しかる後、この成形物を還元
雰囲気中で加熱することにより木材パルプ、凝集
剤を焼失気化させ同時にNi粉末を焼結して多孔
質のNi電極板からなるアノードを形成し、この
アノードとカソードとの間に電解質タイルを介在
させてMCFCの単位電池を構成することにより
達成される。
維質である木材パルプとを、これら固形分に対し
て５〜30倍程度の重量の水を加えて湿式混合して
抄造の適する水性スラリーに調整した後、凝集剤
を添加して凝集させ抄造機にて抄造を行つて板状
の成形物に成形し、しかる後、この成形物を還元
雰囲気中で加熱することにより木材パルプ、凝集
剤を焼失気化させ同時にNi粉末を焼結して多孔
質のNi電極板からなるアノードを形成し、この
アノードとカソードとの間に電解質タイルを介在
させてMCFCの単位電池を構成することにより
達成される。
以下、本発明を実施例に基づき説明する。
(A) 試料の調整
カーボニルニツケル粉末（平均粒径4.7μｍ）
45部 木材パルプ ５部 水 1000部 (B) 凝集剤 ポリアクリルアミド系アニオン凝集剤0.1％水
溶液｛三洋化成(株)製、商品名「サンフロツク
AH200P」｝ 30部 ポリアクリルアミド系カチオン凝集剤0.1％水
溶液｛三洋化成(株)製、商品名「サンフロツクＣ
−009P」｝ 20部 ２程度の容器に水1000部と木材パルプ５部を
入れ、10〜20分ほど撹拌して水に十分分散させ
て、そこへカーボニルニツケル粉末45部を加えて
５〜10分ほど撹拌し、水性スラリーを作る。その
中へあらかじめ作つておいたポリアクリルアミド
系アニオン凝集剤（0.1％水溶液）を30部添加し
１分ほど撹拌し、さらにあらかじめ作つておいた
ポリアクリルアミド系カチオン凝集剤（0.1％水
溶液）を20部添加し、１分ほど撹拌して凝集フロ
ツクを作成した。前記工程にて凝集した試料を抄
造機で抄造して300mm角で厚み1.2mmのシート状物
を得た。これを還元雰囲気である水素雰囲気炉中
で、まず500℃前後に数時間加熱して木材パルプ、
凝集剤などを焼失気化させ、その後800℃２時間
の加熱を行うことでNi粉末の焼結を進行させ、
多孔質のNi電極板とした。本条件で得られたNi
電極板の性状は厚さ0.85mm、空孔率67％、平均空
孔半径5.5μｍ、比表面積0.683m2／ｇであつた。
45部 木材パルプ ５部 水 1000部 (B) 凝集剤 ポリアクリルアミド系アニオン凝集剤0.1％水
溶液｛三洋化成(株)製、商品名「サンフロツク
AH200P」｝ 30部 ポリアクリルアミド系カチオン凝集剤0.1％水
溶液｛三洋化成(株)製、商品名「サンフロツクＣ
−009P」｝ 20部 ２程度の容器に水1000部と木材パルプ５部を
入れ、10〜20分ほど撹拌して水に十分分散させ
て、そこへカーボニルニツケル粉末45部を加えて
５〜10分ほど撹拌し、水性スラリーを作る。その
中へあらかじめ作つておいたポリアクリルアミド
系アニオン凝集剤（0.1％水溶液）を30部添加し
１分ほど撹拌し、さらにあらかじめ作つておいた
ポリアクリルアミド系カチオン凝集剤（0.1％水
溶液）を20部添加し、１分ほど撹拌して凝集フロ
ツクを作成した。前記工程にて凝集した試料を抄
造機で抄造して300mm角で厚み1.2mmのシート状物
を得た。これを還元雰囲気である水素雰囲気炉中
で、まず500℃前後に数時間加熱して木材パルプ、
凝集剤などを焼失気化させ、その後800℃２時間
の加熱を行うことでNi粉末の焼結を進行させ、
多孔質のNi電極板とした。本条件で得られたNi
電極板の性状は厚さ0.85mm、空孔率67％、平均空
孔半径5.5μｍ、比表面積0.683m2／ｇであつた。
本発明で用いるNi粉末は、一般に市販されて
いる電解粉やカーボニル粉末などのいずれでもよ
いが、電極板としたときの電気化学的性質を向上
させるにはより微細な粉末の法が好ましい。ま
た、粉末を吸着凝集するために用いる有機繊維質
パルプには種々のものがあるが、本発明では繊維
径が細かく、繊維同志の絡みが多くかつ安価であ
るという観点から木材パルプを選定した。木材パ
ルプの添加量は所期の目的とする電極板の空孔率
によつて変化するが、本発明で意図する電極板の
製造に当つては、焼結前の成形物の乾燥前全重量
に対して３〜15％が好ましい範囲であつた。一
方、板状成形物の焼結工程としては、成形物を大
気中500℃前後で加熱したのち、それを不活性ガ
スあるいは真空雰囲気で700℃〜1000℃に加熱す
る方法も採用可能である。
いる電解粉やカーボニル粉末などのいずれでもよ
いが、電極板としたときの電気化学的性質を向上
させるにはより微細な粉末の法が好ましい。ま
た、粉末を吸着凝集するために用いる有機繊維質
パルプには種々のものがあるが、本発明では繊維
径が細かく、繊維同志の絡みが多くかつ安価であ
るという観点から木材パルプを選定した。木材パ
ルプの添加量は所期の目的とする電極板の空孔率
によつて変化するが、本発明で意図する電極板の
製造に当つては、焼結前の成形物の乾燥前全重量
に対して３〜15％が好ましい範囲であつた。一
方、板状成形物の焼結工程としては、成形物を大
気中500℃前後で加熱したのち、それを不活性ガ
スあるいは真空雰囲気で700℃〜1000℃に加熱す
る方法も採用可能である。
以上の工程で得たNi電極板をアノードとして、
このアノードとカソードとの間に電解質板を介在
させてMCFCの単セルを構成し電極としての性
能を調べた。使用した単セルは炭酸リチウムを62
モル％、炭酸カリウムを38モル％の割合に配合し
たアルカリ炭酸塩が電解質として含浸された電解
質板と、これを挾持するアノード側の燃料電極と
カソード側の酸化剤電極とから構成され、本実施
例によるNi電極板から直径35mmに打ち抜いた円
板をアノードとし、従来法のテープキヤステイン
グ法により作製した直径35mm、厚さ0.4mmのNiO
電極板をカソードとして用いた。なお、リチウム
アルミネートのマトリツクスは直径50mm、厚さ
2.5mmにホツトプレスしたものであり、電極の有
効面積は10cm2である。以上の単セルによる出力試
験では燃料ガスとして水素に20％炭酸ガスを混合
したものを用い、また酸化剤ガスとしては空気に
30％炭酸ガスを混合したものを用い、常圧650℃
の条件で稼動した。電流密度に対する単セル出力
電圧の変化を第１図の線図に示した。第１図にお
ける実線プロツトした曲線１が本発明によるNi
電極板の場合であり、破線でプロツトした曲線２
は従来法によるNiメツシユにNi粉末を塗布して
焼き付けたNi電極板を用いた場合を比較のため
に併記したものである。第１図のように本発明に
より得られるNi電極板を用いた方が、従来法で
作られたNi電極板よりも電池の電流密度の増加
に対する出力電圧の低下が少ないのは、従来の
Ni電極板の比表面積の値が0.09〜0.2m2／ｇ程度
であつて、比表面積値が0.6m2／ｇ前後となる本
発明のNi電極板の方が電気化学的活性度が高い
からである。
このアノードとカソードとの間に電解質板を介在
させてMCFCの単セルを構成し電極としての性
能を調べた。使用した単セルは炭酸リチウムを62
モル％、炭酸カリウムを38モル％の割合に配合し
たアルカリ炭酸塩が電解質として含浸された電解
質板と、これを挾持するアノード側の燃料電極と
カソード側の酸化剤電極とから構成され、本実施
例によるNi電極板から直径35mmに打ち抜いた円
板をアノードとし、従来法のテープキヤステイン
グ法により作製した直径35mm、厚さ0.4mmのNiO
電極板をカソードとして用いた。なお、リチウム
アルミネートのマトリツクスは直径50mm、厚さ
2.5mmにホツトプレスしたものであり、電極の有
効面積は10cm2である。以上の単セルによる出力試
験では燃料ガスとして水素に20％炭酸ガスを混合
したものを用い、また酸化剤ガスとしては空気に
30％炭酸ガスを混合したものを用い、常圧650℃
の条件で稼動した。電流密度に対する単セル出力
電圧の変化を第１図の線図に示した。第１図にお
ける実線プロツトした曲線１が本発明によるNi
電極板の場合であり、破線でプロツトした曲線２
は従来法によるNiメツシユにNi粉末を塗布して
焼き付けたNi電極板を用いた場合を比較のため
に併記したものである。第１図のように本発明に
より得られるNi電極板を用いた方が、従来法で
作られたNi電極板よりも電池の電流密度の増加
に対する出力電圧の低下が少ないのは、従来の
Ni電極板の比表面積の値が0.09〜0.2m2／ｇ程度
であつて、比表面積値が0.6m2／ｇ前後となる本
発明のNi電極板の方が電気化学的活性度が高い
からである。
以上説明したように、本発明に本発明によれば
Ni粉末と木材パルスを集中で混合して水性スラ
リーとし、これに凝集剤を添加して抄造により板
状の成形物を得、これを還元雰囲気中で加熱、高
温焼結することにより木材パルプを焼失気化さ
せ、そのあとNiだけの焼結体を形成せしめ、そ
れをアノードとして用いることで電池性能に優れ
たMCFCを構成することができる。また、本発
明に関するMCFC、特にアノードを得る製造方
法は従来方より工程を簡素化でき、かつ電極板の
大型化も容易であるので、MCFC経済性の向上
および大型化にも効果を発揮できる。
Ni粉末と木材パルスを集中で混合して水性スラ
リーとし、これに凝集剤を添加して抄造により板
状の成形物を得、これを還元雰囲気中で加熱、高
温焼結することにより木材パルプを焼失気化さ
せ、そのあとNiだけの焼結体を形成せしめ、そ
れをアノードとして用いることで電池性能に優れ
たMCFCを構成することができる。また、本発
明に関するMCFC、特にアノードを得る製造方
法は従来方より工程を簡素化でき、かつ電極板の
大型化も容易であるので、MCFC経済性の向上
および大型化にも効果を発揮できる。
第１図は本発明によるNi電極板と従来法によ
るNi電極板とをそれぞれアノード電極に用いて
単セルを構成したときの電流−電圧特性の比較を
示した線図である。
るNi電極板とをそれぞれアノード電極に用いて
単セルを構成したときの電流−電圧特性の比較を
示した線図である。
Claims (1)
- １ Ni粉末と木材パルプを水中で混合して抄造
に適する水性スラリーとなし、凝集剤を添加して
粉末をパルプに吸着凝集せしめ、抄造することに
よつて板状の成形物を得、該成形物を還元雰囲気
中で加熱することにより木材パルプ、凝集剤を焼
失気化させるとともにNi粉末を焼結してアノー
ドを形成し、このアノードとカソードとの間に電
解質タイルを介在させて単位電池を構成する多孔
質の電極板をアノード電極として用いたことを特
徴とする溶融炭酸塩燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60295419A JPS62154572A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60295419A JPS62154572A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62154572A JPS62154572A (ja) | 1987-07-09 |
| JPH0548580B2 true JPH0548580B2 (ja) | 1993-07-21 |
Family
ID=17820360
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60295419A Granted JPS62154572A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62154572A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU640722B2 (en) * | 1990-11-05 | 1993-09-02 | Asahi Tec Corporation | Method of producing a porous metal and a metal product using the same such as a catalyst carrier |
-
1985
- 1985-12-27 JP JP60295419A patent/JPS62154572A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62154572A (ja) | 1987-07-09 |
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