JPH0550058A - タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法 - Google Patents
タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法Info
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- JPH0550058A JPH0550058A JP3237378A JP23737891A JPH0550058A JP H0550058 A JPH0550058 A JP H0550058A JP 3237378 A JP3237378 A JP 3237378A JP 23737891 A JP23737891 A JP 23737891A JP H0550058 A JPH0550058 A JP H0550058A
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 タンニン系吸着剤の吸着率及び溶離率のｐ
Ｈ依存性を利用して多種類の重金属元素を含有する溶液
から効率良く全ての重金属元素を吸着し、かつ吸着した
重金属元素を順次高い溶離率で溶離させる。 【構成】 重金属元素を吸着するには、重金属元素を
含有する溶液を所定のｐＨに調整した溶液とタンニン系
吸着剤とを接触させ、この吸着剤と接触した溶液をその
ｐＨと異なるｐＨに調整した後、新たなタンニン系吸着
剤と前記異なるｐＨに調整した溶液とを接触させる。吸
着した重金属元素を溶離し吸着剤を再生するには、吸着
工程でｐＨ調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸
着剤を純水で洗浄し、前記調整したｐＨと異なるｐＨの
鉱酸水溶液又はアルカリ水溶液とこの洗浄した吸着剤と
を接触させて重金属元素を溶離させた後、この吸着剤を
更に純水で洗浄する。
Ｈ依存性を利用して多種類の重金属元素を含有する溶液
から効率良く全ての重金属元素を吸着し、かつ吸着した
重金属元素を順次高い溶離率で溶離させる。 【構成】 重金属元素を吸着するには、重金属元素を
含有する溶液を所定のｐＨに調整した溶液とタンニン系
吸着剤とを接触させ、この吸着剤と接触した溶液をその
ｐＨと異なるｐＨに調整した後、新たなタンニン系吸着
剤と前記異なるｐＨに調整した溶液とを接触させる。吸
着した重金属元素を溶離し吸着剤を再生するには、吸着
工程でｐＨ調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸
着剤を純水で洗浄し、前記調整したｐＨと異なるｐＨの
鉱酸水溶液又はアルカリ水溶液とこの洗浄した吸着剤と
を接触させて重金属元素を溶離させた後、この吸着剤を
更に純水で洗浄する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はウラン、トリウム、超ウ
ラン元素等のアクチニド元素、或いは鉛、カドミウム、
クロム、水銀、鉄等の複数種類の重金属元素を含有する
溶液とタンニン系吸着剤とを接触させて吸着剤に重金属
元素を吸着し、これを溶液から分離する方法に関する。
更に重金属元素を吸着した吸着剤から重金属元素を溶離
して吸着剤を再生する方法に関する。
ラン元素等のアクチニド元素、或いは鉛、カドミウム、
クロム、水銀、鉄等の複数種類の重金属元素を含有する
溶液とタンニン系吸着剤とを接触させて吸着剤に重金属
元素を吸着し、これを溶液から分離する方法に関する。
更に重金属元素を吸着した吸着剤から重金属元素を溶離
して吸着剤を再生する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】本出願人はこの種の重金属元素を含有す
る溶液とタンニン系吸着剤とを接触させてこの吸着剤に
重金属元素を吸着させる方法について特許出願した（特
願平２−２０５０）。この方法はアルデヒド水溶液にタ
ンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿物を
熟成することにより得られる不溶性タンニンを用いて核
燃料物質や鉄イオンなどを吸着する方法である。また本
出願人はアクチニド元素を吸着したタンニン系吸着剤の
吸着能力が低下したときにこの吸着剤に希鉱酸を接触さ
せてアクチニド元素を溶離させこの吸着剤を再生する技
術を含む方法について特許出願した（特願平２−９６９
５５）。
る溶液とタンニン系吸着剤とを接触させてこの吸着剤に
重金属元素を吸着させる方法について特許出願した（特
願平２−２０５０）。この方法はアルデヒド水溶液にタ
ンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿物を
熟成することにより得られる不溶性タンニンを用いて核
燃料物質や鉄イオンなどを吸着する方法である。また本
出願人はアクチニド元素を吸着したタンニン系吸着剤の
吸着能力が低下したときにこの吸着剤に希鉱酸を接触さ
せてアクチニド元素を溶離させこの吸着剤を再生する技
術を含む方法について特許出願した（特願平２−９６９
５５）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、前記吸着方法
は複数種類の超ウラン元素や重金属元素を含む廃液を処
理するときに、全ての重金属元素に有効な吸着剤が見出
されていないため、この廃液から効率良く全ての重金属
元素を分離することができない問題点があった。また前
記再生方法において、希鉱酸により画一的に吸着剤を再
生しようとしても、吸着した元素によってその溶離率が
必ずしも高くない問題点があった。
は複数種類の超ウラン元素や重金属元素を含む廃液を処
理するときに、全ての重金属元素に有効な吸着剤が見出
されていないため、この廃液から効率良く全ての重金属
元素を分離することができない問題点があった。また前
記再生方法において、希鉱酸により画一的に吸着剤を再
生しようとしても、吸着した元素によってその溶離率が
必ずしも高くない問題点があった。
【０００４】本発明の目的は、多種類の重金属元素が含
まれる溶液から効率良く全ての重金属元素を分離して吸
着剤に吸着することができるタンニン系吸着剤による重
金属類の吸着分離方法を提供することにある。本発明の
別の目的は、重金属元素を吸着した吸着剤から重金属元
素を効率良く溶離して吸着剤を再生する方法を提供する
ことにある。
まれる溶液から効率良く全ての重金属元素を分離して吸
着剤に吸着することができるタンニン系吸着剤による重
金属類の吸着分離方法を提供することにある。本発明の
別の目的は、重金属元素を吸着した吸着剤から重金属元
素を効率良く溶離して吸着剤を再生する方法を提供する
ことにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、タンニン
系吸着剤により吸着分離される重金属元素の吸着率が重
金属溶液のｐＨよって、またその吸着剤からの溶離率が
吸着剤に接触させる溶液のｐＨよってそれぞれ異なるこ
とを知見し、本発明に到達した。本発明の重金属類の吸
着分離方法は、(a) タンニン系吸着剤を用意する工程
と、(b) 重金属元素を含有する溶液を所定のｐＨに調整
する工程と、(c) 前記ｐＨ調整した溶液と前記吸着剤と
を接触させる工程と、(d) 前記吸着剤と接触した溶液を
そのｐＨと異なるｐＨに調整する工程と、(e) 前記(d)
工程でｐＨ調整した溶液と前記(a)工程で用意した吸着
剤とを接触させる工程とを含む方法である。また本発明
の重金属類吸着剤の再生方法は、(q) 前記(c)又は(e)工
程でｐＨ調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸着
剤を純水で洗浄する工程と、(r) 前記洗浄した吸着剤と
前記(c)又は(e)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸
水溶液又はアルカリ水溶液とを接触させる工程と、(s)
前記水溶液と接触させた吸着剤を更に純水で洗浄する工
程とを含む方法である。
系吸着剤により吸着分離される重金属元素の吸着率が重
金属溶液のｐＨよって、またその吸着剤からの溶離率が
吸着剤に接触させる溶液のｐＨよってそれぞれ異なるこ
とを知見し、本発明に到達した。本発明の重金属類の吸
着分離方法は、(a) タンニン系吸着剤を用意する工程
と、(b) 重金属元素を含有する溶液を所定のｐＨに調整
する工程と、(c) 前記ｐＨ調整した溶液と前記吸着剤と
を接触させる工程と、(d) 前記吸着剤と接触した溶液を
そのｐＨと異なるｐＨに調整する工程と、(e) 前記(d)
工程でｐＨ調整した溶液と前記(a)工程で用意した吸着
剤とを接触させる工程とを含む方法である。また本発明
の重金属類吸着剤の再生方法は、(q) 前記(c)又は(e)工
程でｐＨ調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸着
剤を純水で洗浄する工程と、(r) 前記洗浄した吸着剤と
前記(c)又は(e)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸
水溶液又はアルカリ水溶液とを接触させる工程と、(s)
前記水溶液と接触させた吸着剤を更に純水で洗浄する工
程とを含む方法である。
【０００６】以下、本発明を詳述する。本発明のタンニ
ン系吸着剤は、不溶性タンニン、ゲル化タンニン等を主
成分とする吸着剤である。不溶性タンニンとしては特願
平２−２０５０号に記述されるアルデヒド水溶液にタン
ニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿物を熟
成することにより得られるものが挙げられる。ゲル化タ
ンニンとしてとしてはアンモニア水に縮合型タンニン粉
末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合してゲ
ル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟成
して安定化したものを用いることができる。
ン系吸着剤は、不溶性タンニン、ゲル化タンニン等を主
成分とする吸着剤である。不溶性タンニンとしては特願
平２−２０５０号に記述されるアルデヒド水溶液にタン
ニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿物を熟
成することにより得られるものが挙げられる。ゲル化タ
ンニンとしてとしてはアンモニア水に縮合型タンニン粉
末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合してゲ
ル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟成
して安定化したものを用いることができる。
【０００７】本発明で処理される溶液は複数種類の重金
属元素を含有する。この重金属元素としてはウラン、ト
リウム、超ウラン元素等のアクチニド元素、或いは鉛、
カドミウム、クロム、水銀、鉄等が挙げられる。この溶
液はタンニン系吸着剤と接触する前に吸着する重金属元
素に応じてそのｐＨが調整される。例えば、ウラン、
ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムの超ウラン元
素を同時に含む溶液からこれらの超ウラン元素を分離す
るときには、溶液のｐＨを６〜１０の範囲内に調整し
て、ウラン及びネプツニウムを前記吸着剤で吸着分離
し、次いで溶液のｐＨを３〜６の範囲内に調整してアメ
リシウム及びキュリウムを吸着分離する。これらの超ウ
ラン元素を不溶性タンニンにより吸着したときの吸着率
の変化を図１に示す。また鉛、カドミウム、六価クロ
ム、水銀、鉄を同時に含む溶液からこれらの重金属元素
を分離するときには、溶液のｐＨを７以上に調整して主
として鉛及びカドミウムを前記吸着剤で吸着分離し、次
いで溶液のｐＨを３〜６の範囲内に調整して六価クロ
ム、水銀及び鉄を吸着分離する。これらの重金属元素を
不溶性タンニンにより吸着したときの吸着率の変化を図
２に示す。更に前記との元素を同時に含む溶液を処
理する場合、或いは溶液からより高い吸着率で全ての重
金属元素を分離する場合には、溶液のｐＨ調整をよりき
め細かくしてから吸着剤と接触させる。図１及び図２に
おいて、吸着率αは吸着剤接触前の溶液の重金属濃度を
Ｃｏ、吸着剤と接触させて重金属吸着後の溶液の重金属
濃度をＣｔとするとき、 α＝［（Ｃｏ−Ｃｔ）／Ｃｏ］×１００（％） で算出される値である。
属元素を含有する。この重金属元素としてはウラン、ト
リウム、超ウラン元素等のアクチニド元素、或いは鉛、
カドミウム、クロム、水銀、鉄等が挙げられる。この溶
液はタンニン系吸着剤と接触する前に吸着する重金属元
素に応じてそのｐＨが調整される。例えば、ウラン、
ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムの超ウラン元
素を同時に含む溶液からこれらの超ウラン元素を分離す
るときには、溶液のｐＨを６〜１０の範囲内に調整し
て、ウラン及びネプツニウムを前記吸着剤で吸着分離
し、次いで溶液のｐＨを３〜６の範囲内に調整してアメ
リシウム及びキュリウムを吸着分離する。これらの超ウ
ラン元素を不溶性タンニンにより吸着したときの吸着率
の変化を図１に示す。また鉛、カドミウム、六価クロ
ム、水銀、鉄を同時に含む溶液からこれらの重金属元素
を分離するときには、溶液のｐＨを７以上に調整して主
として鉛及びカドミウムを前記吸着剤で吸着分離し、次
いで溶液のｐＨを３〜６の範囲内に調整して六価クロ
ム、水銀及び鉄を吸着分離する。これらの重金属元素を
不溶性タンニンにより吸着したときの吸着率の変化を図
２に示す。更に前記との元素を同時に含む溶液を処
理する場合、或いは溶液からより高い吸着率で全ての重
金属元素を分離する場合には、溶液のｐＨ調整をよりき
め細かくしてから吸着剤と接触させる。図１及び図２に
おいて、吸着率αは吸着剤接触前の溶液の重金属濃度を
Ｃｏ、吸着剤と接触させて重金属吸着後の溶液の重金属
濃度をＣｔとするとき、 α＝［（Ｃｏ−Ｃｔ）／Ｃｏ］×１００（％） で算出される値である。
【０００８】この吸着剤と接触させる具体的な方法に
は、第一にタンニン系吸着剤をカラムに充填してこのカ
ラムに重金属元素を含有する溶液を通す方法と、第二に
タンニン系吸着剤を重金属元素を含有する溶液に添加し
て重金属元素をこの吸着剤に吸着させる方法がある。前
者の方法は、(f) 複数のカラムを用意する工程と、(g)
タンニン系吸着剤を前記複数のカラムにそれぞれ充填す
る工程と、(h) 所定のｐＨに調整した重金属元素含有溶
液を前記複数のカラムのうち１つのカラムに通す工程
と、(i) 前記カラムから排出した溶液をそのｐＨと異な
るｐＨに調整する工程と、(j) 前記(i)工程によりｐＨ
調整した溶液を前記複数のカラムのうち前記溶液を通し
ていない別のカラムに通す工程とにより構成される。こ
の場合、前記(i)と(j)工程を少なくとも１回繰返し、各
工程の溶液のｐＨを全て異なるようにしてｐＨ調整を多
段階にきめ細かく行うこともできる。
は、第一にタンニン系吸着剤をカラムに充填してこのカ
ラムに重金属元素を含有する溶液を通す方法と、第二に
タンニン系吸着剤を重金属元素を含有する溶液に添加し
て重金属元素をこの吸着剤に吸着させる方法がある。前
者の方法は、(f) 複数のカラムを用意する工程と、(g)
タンニン系吸着剤を前記複数のカラムにそれぞれ充填す
る工程と、(h) 所定のｐＨに調整した重金属元素含有溶
液を前記複数のカラムのうち１つのカラムに通す工程
と、(i) 前記カラムから排出した溶液をそのｐＨと異な
るｐＨに調整する工程と、(j) 前記(i)工程によりｐＨ
調整した溶液を前記複数のカラムのうち前記溶液を通し
ていない別のカラムに通す工程とにより構成される。こ
の場合、前記(i)と(j)工程を少なくとも１回繰返し、各
工程の溶液のｐＨを全て異なるようにしてｐＨ調整を多
段階にきめ細かく行うこともできる。
【０００９】また後者の方法は、(k) タンニン系吸着剤
を用意する工程と、(l) 複数種類の重金属元素を含有す
る溶液を所定のｐＨに調整する工程と、(m) 前記ｐＨ調
整した溶液に前記吸着剤を添加する工程と、(n) 前記吸
着剤を添加した溶液から前記吸着剤を除去する工程と、
(o) 前記吸着剤を除去した残液をそのｐＨと異なるｐＨ
に調整する工程と、(p) 前記(o)工程によりｐＨ調整し
た溶液に前記(k)工程で用意した吸着剤を添加する工程
とにより構成される。この場合、前記(o)工程と前記(p)
工程を少なくとも１回繰返し、各工程の溶液のｐＨを全
て異なるようにしてｐＨ調整を多段階にきめ細かく行う
こともできる。前記(n)工程で溶液から吸着剤を除去す
る方法としては、濾過、遠心分離等がある。前記２つの
方法のいずれかを採るかは、溶液の処理量、要求される
処理時間、溶液に含有する重金属元素の種類、タンニン
系吸着剤の性質、形態等により適宜決められる。例えば
前述したゲル状組成物を安定化させたゲル化タンニン
は、溶液に接触させるときには砕解して用いられるが、
カラムにおける通液性が他の吸着剤より良いため、前者
のカラム通液法において重金属元素を効率良く吸着す
る。
を用意する工程と、(l) 複数種類の重金属元素を含有す
る溶液を所定のｐＨに調整する工程と、(m) 前記ｐＨ調
整した溶液に前記吸着剤を添加する工程と、(n) 前記吸
着剤を添加した溶液から前記吸着剤を除去する工程と、
(o) 前記吸着剤を除去した残液をそのｐＨと異なるｐＨ
に調整する工程と、(p) 前記(o)工程によりｐＨ調整し
た溶液に前記(k)工程で用意した吸着剤を添加する工程
とにより構成される。この場合、前記(o)工程と前記(p)
工程を少なくとも１回繰返し、各工程の溶液のｐＨを全
て異なるようにしてｐＨ調整を多段階にきめ細かく行う
こともできる。前記(n)工程で溶液から吸着剤を除去す
る方法としては、濾過、遠心分離等がある。前記２つの
方法のいずれかを採るかは、溶液の処理量、要求される
処理時間、溶液に含有する重金属元素の種類、タンニン
系吸着剤の性質、形態等により適宜決められる。例えば
前述したゲル状組成物を安定化させたゲル化タンニン
は、溶液に接触させるときには砕解して用いられるが、
カラムにおける通液性が他の吸着剤より良いため、前者
のカラム通液法において重金属元素を効率良く吸着す
る。
【００１０】また吸着剤から重金属元素を溶離させて吸
着剤を再生する方法は、(q) 前記(c)又は(e)工程でｐＨ
調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸着剤を純水
で洗浄する工程と、(r) 前記洗浄した吸着剤と前記(c)
又は(e)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸水溶液
又はアルカリ水溶液とを接触させる工程と、(s) 前記水
溶液と接触させた吸着剤を更に純水で洗浄する工程とに
より構成される。更にカラム通液法により重金属元素を
吸着してこの吸着剤を再生する方法には、(t) タンニン
系吸着剤を単一のカラムに充填する工程と、(u) 所定の
ｐＨに調整した重金属元素含有溶液を前記カラムに通す
工程と、(v) 前記重金属元素含有溶液を通したカラムを
純水で洗浄する工程と、(w) 前記洗浄したカラムに前記
(u)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸水溶液又は
アルカリ水溶液を通す工程と、(x) 前記水溶液を通した
カラムを純水で洗浄する工程と、(y) 前記(u)工程でカ
ラムから排出した溶液をそのｐＨと異なるｐＨに調整す
る工程と、(z) 前記(y)工程でｐＨ調整した溶液を前記
(x)工程で洗浄したカラムに通す工程とを含む方法があ
る。この場合、前記(v)と(w)と(x)と(y)と(z)工程を少
なくとも１回繰返し、各工程のｐＨが全て異なるように
してｐＨ調整を多段階にきめ細かく行うこともできる。
この方法によれば少ない設備で重金属元素の吸着とこの
吸着剤の再生を行うことができる。
着剤を再生する方法は、(q) 前記(c)又は(e)工程でｐＨ
調整した重金属元素含有溶液と接触させた吸着剤を純水
で洗浄する工程と、(r) 前記洗浄した吸着剤と前記(c)
又は(e)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸水溶液
又はアルカリ水溶液とを接触させる工程と、(s) 前記水
溶液と接触させた吸着剤を更に純水で洗浄する工程とに
より構成される。更にカラム通液法により重金属元素を
吸着してこの吸着剤を再生する方法には、(t) タンニン
系吸着剤を単一のカラムに充填する工程と、(u) 所定の
ｐＨに調整した重金属元素含有溶液を前記カラムに通す
工程と、(v) 前記重金属元素含有溶液を通したカラムを
純水で洗浄する工程と、(w) 前記洗浄したカラムに前記
(u)工程で調整したｐＨと異なるｐＨの鉱酸水溶液又は
アルカリ水溶液を通す工程と、(x) 前記水溶液を通した
カラムを純水で洗浄する工程と、(y) 前記(u)工程でカ
ラムから排出した溶液をそのｐＨと異なるｐＨに調整す
る工程と、(z) 前記(y)工程でｐＨ調整した溶液を前記
(x)工程で洗浄したカラムに通す工程とを含む方法があ
る。この場合、前記(v)と(w)と(x)と(y)と(z)工程を少
なくとも１回繰返し、各工程のｐＨが全て異なるように
してｐＨ調整を多段階にきめ細かく行うこともできる。
この方法によれば少ない設備で重金属元素の吸着とこの
吸着剤の再生を行うことができる。
【００１１】カラム通液法によらず、重金属元素を吸着
した後濾別された吸着剤を再生することもできる。この
再生方法は、ｐＨ調整した重金属元素含有溶液にタンニ
ン系吸着剤を添加して重金属元素を吸着し、続いてこの
混合溶液を濾過し、濾紙に留保された吸着剤を純水で洗
浄し再濾過した後、前記溶液のｐＨと異なるｐＨの鉱酸
水溶液又はアルカリ水溶液を添加し、更に純水で洗浄す
る方法である。
した後濾別された吸着剤を再生することもできる。この
再生方法は、ｐＨ調整した重金属元素含有溶液にタンニ
ン系吸着剤を添加して重金属元素を吸着し、続いてこの
混合溶液を濾過し、濾紙に留保された吸着剤を純水で洗
浄し再濾過した後、前記溶液のｐＨと異なるｐＨの鉱酸
水溶液又はアルカリ水溶液を添加し、更に純水で洗浄す
る方法である。
【００１２】
【作用】複数種類の重金属元素を吸着するときには、こ
れらの元素を含有する溶液を例えばｐＨ８に調整した
後、この溶液にタンニン系吸着剤を接触させると、ｐＨ
８で吸着率の高い重金属元素が吸着される。次いでその
残液を前記ｐＨと異なる例えばｐＨ５に調整した後、こ
の溶液にタンニン系吸着剤を接触させると、ｐＨ５で吸
着率の高い別の重金属元素が吸着され、効率良く複数種
類の重金属元素を吸着し溶液から分離できる。またこの
吸着剤を再生するときには、例えばｐＨ８で吸着させた
ときは、このｐＨと異なる例えばｐＨ５の鉱酸水溶液を
吸着剤に接触させて重金属元素を溶離させる。更にｐＨ
５で吸着させたときは、このｐＨと異なる例えばｐＨ８
のアルカリ水溶液を吸着剤に接触させて重金属元素を溶
離させる。
れらの元素を含有する溶液を例えばｐＨ８に調整した
後、この溶液にタンニン系吸着剤を接触させると、ｐＨ
８で吸着率の高い重金属元素が吸着される。次いでその
残液を前記ｐＨと異なる例えばｐＨ５に調整した後、こ
の溶液にタンニン系吸着剤を接触させると、ｐＨ５で吸
着率の高い別の重金属元素が吸着され、効率良く複数種
類の重金属元素を吸着し溶液から分離できる。またこの
吸着剤を再生するときには、例えばｐＨ８で吸着させた
ときは、このｐＨと異なる例えばｐＨ５の鉱酸水溶液を
吸着剤に接触させて重金属元素を溶離させる。更にｐＨ
５で吸着させたときは、このｐＨと異なる例えばｐＨ８
のアルカリ水溶液を吸着剤に接触させて重金属元素を溶
離させる。
【００１３】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、タ
ンニン系吸着剤の吸着率及び溶離率のｐＨ依存性を利用
して多種類の重金属元素を含有する溶液から効率良く全
ての重金属元素を吸着でき、かつ吸着した重金属元素を
順次高い溶離率で溶離させることができる。本発明の吸
着方法では、単一の吸着剤を用いてｐＨ調整だけでバッ
チ処理と連続処理をいずれも容易に行うことができるた
め、処理装置が複雑化しない利点もある。特に、本発明
によれば、核燃料製造工程から発生するウラン、トリウ
ムを同時に含む溶液や、再処理工程から発生するキュリ
ウム、アメリシウム、ネプツニウム、プルトニウム等の
超ウラン元素を同時に含む溶液や、更には重金属元素を
取扱う工程から発生する鉛、カドミウム、六価クロム、
水銀及び鉄を同時に含む溶液を速やかに処理することが
できる。
ンニン系吸着剤の吸着率及び溶離率のｐＨ依存性を利用
して多種類の重金属元素を含有する溶液から効率良く全
ての重金属元素を吸着でき、かつ吸着した重金属元素を
順次高い溶離率で溶離させることができる。本発明の吸
着方法では、単一の吸着剤を用いてｐＨ調整だけでバッ
チ処理と連続処理をいずれも容易に行うことができるた
め、処理装置が複雑化しない利点もある。特に、本発明
によれば、核燃料製造工程から発生するウラン、トリウ
ムを同時に含む溶液や、再処理工程から発生するキュリ
ウム、アメリシウム、ネプツニウム、プルトニウム等の
超ウラン元素を同時に含む溶液や、更には重金属元素を
取扱う工程から発生する鉛、カドミウム、六価クロム、
水銀及び鉄を同時に含む溶液を速やかに処理することが
できる。
【００１４】
【実施例】以下、本発明の実施例を具体的に説明する。
以下の実施例は本発明の範囲を限定するものではない。 ＜実施例１＞ワットルタンニンの粉末８ｇをホルムアル
デヒドの３７重量％水溶液に溶解させた。次いでこの溶
液に１３．３Ｎのアンモニア水１４ｍＬ以上を添加して
タンニン化合物を沈殿させ、濾別した後、４日間室温で
放置して熟成し、粒径が約１．０〜２．４ｍｍの不溶性
タンニンからなるタンニン系吸着剤を得た。次いでキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランを同時
に含む原液を２００ｍＬ用意した。この原液はキュリウ
ム（244Ｃｍ）濃度が３．５×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3の溶
液、アメリシウム（241Ａｍ）濃度が３．５×１０-2Ｂ
ｑ／ｃｍ3の溶液、ネプツニウム（237Ｎｐ）濃度が３．
５×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3の溶液及びウラン（Ｕ）濃度が
１．０×１０-1Ｂｑ／ｃｍ3の溶液を均一に混合して調
製された。混合液としての濃度は２．０５×１０-1Ｂｑ
／ｃｍ3であり、ｐＨ２以下の強酸性水溶液であった。
以下の実施例は本発明の範囲を限定するものではない。 ＜実施例１＞ワットルタンニンの粉末８ｇをホルムアル
デヒドの３７重量％水溶液に溶解させた。次いでこの溶
液に１３．３Ｎのアンモニア水１４ｍＬ以上を添加して
タンニン化合物を沈殿させ、濾別した後、４日間室温で
放置して熟成し、粒径が約１．０〜２．４ｍｍの不溶性
タンニンからなるタンニン系吸着剤を得た。次いでキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランを同時
に含む原液を２００ｍＬ用意した。この原液はキュリウ
ム（244Ｃｍ）濃度が３．５×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3の溶
液、アメリシウム（241Ａｍ）濃度が３．５×１０-2Ｂ
ｑ／ｃｍ3の溶液、ネプツニウム（237Ｎｐ）濃度が３．
５×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3の溶液及びウラン（Ｕ）濃度が
１．０×１０-1Ｂｑ／ｃｍ3の溶液を均一に混合して調
製された。混合液としての濃度は２．０５×１０-1Ｂｑ
／ｃｍ3であり、ｐＨ２以下の強酸性水溶液であった。
【００１５】次にこの原液に１３．３規定のアンモニア
水を添加して原液のｐＨを６．０に調整した後、前記タ
ンニン系吸着剤を乾燥重量で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調
整した原液に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、原
液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中のキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランの混合
濃度を測定したところ、１．９×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3で
その吸着率は９０．７３％であった。このときの各元素
の濃度を測定したところ、キュリウム濃度が４．３×１
０-3Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８７．７％）、アメリシウム
濃度が１．４×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率６０．７
％）、ネプツニウム濃度が８．５×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3
（吸着率９７．６％）及びウラン濃度が８．０×１０-5
Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９９．９％）であった。続いてこ
の濾液に１３．３規定の硝酸を添加して原液のｐＨを
３．５に調整した後、前記タンニン系吸着剤を乾燥重量
で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した濾液に添加し室温で
２時間攪拌した。攪拌後、前記と同様に濾液を濾紙（東
洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾液中のキュリウム、ア
メリシウム、ネプツニウム及びウランの混合濃度を測定
したところ、１．４×１０-3Ｂｑ／ｃｍ3でその吸着率
は９２．６％であった。このときの各元素の濃度を測定
したところ、キュリウム濃度が６．４×１０-4Ｂｑ／ｃ
ｍ3（吸着率８８．１％）、アメリシウム濃度が６．３
×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９５．５％）、ネプツニ
ウム濃度が１．４×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８３．
５％）及びウラン濃度が３．０×１０-5Ｂｑ／ｃｍ
3（吸着率６２．５％）であった。ウランは蛍光光度計
を使用して測定し、ウラン以外の元素はα線スペクトル
メータを使用して測定した。原液のｐＨを６．０及び濾
液のｐＨを３．５にそれぞれ調整してタンニン系吸着剤
で吸着することにより、極めて高い吸着率で４種類の超
ウラン元素を比較的短時間で吸着することができた。
水を添加して原液のｐＨを６．０に調整した後、前記タ
ンニン系吸着剤を乾燥重量で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調
整した原液に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、原
液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中のキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランの混合
濃度を測定したところ、１．９×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3で
その吸着率は９０．７３％であった。このときの各元素
の濃度を測定したところ、キュリウム濃度が４．３×１
０-3Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８７．７％）、アメリシウム
濃度が１．４×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率６０．７
％）、ネプツニウム濃度が８．５×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3
（吸着率９７．６％）及びウラン濃度が８．０×１０-5
Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９９．９％）であった。続いてこ
の濾液に１３．３規定の硝酸を添加して原液のｐＨを
３．５に調整した後、前記タンニン系吸着剤を乾燥重量
で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した濾液に添加し室温で
２時間攪拌した。攪拌後、前記と同様に濾液を濾紙（東
洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾液中のキュリウム、ア
メリシウム、ネプツニウム及びウランの混合濃度を測定
したところ、１．４×１０-3Ｂｑ／ｃｍ3でその吸着率
は９２．６％であった。このときの各元素の濃度を測定
したところ、キュリウム濃度が６．４×１０-4Ｂｑ／ｃ
ｍ3（吸着率８８．１％）、アメリシウム濃度が６．３
×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９５．５％）、ネプツニ
ウム濃度が１．４×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８３．
５％）及びウラン濃度が３．０×１０-5Ｂｑ／ｃｍ
3（吸着率６２．５％）であった。ウランは蛍光光度計
を使用して測定し、ウラン以外の元素はα線スペクトル
メータを使用して測定した。原液のｐＨを６．０及び濾
液のｐＨを３．５にそれぞれ調整してタンニン系吸着剤
で吸着することにより、極めて高い吸着率で４種類の超
ウラン元素を比較的短時間で吸着することができた。
【００１６】＜実施例２＞鉛、カドミウム、六価クロ
ム、水銀及び鉄を同時に含む原液を２５０ｍＬ用意し
た。この原液は鉛、カドミウム、六価クロム及び水銀の
濃度がそれぞれ１０ｐｐｍの溶液と、鉄濃度が１ｐｐｍ
の溶液とを均一に混合して調製され、各金属の合計濃度
は４１ｐｐｍであった。次にこの原液に１３．３規定の
アンモニア水を添加して原液のｐＨを１０．０に調整し
た後、実施例１で得たタンニン系吸着剤を乾燥重量で１
０００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した原液に添加し室温で３
時間攪拌した。攪拌後、原液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．
６）で濾過し、濾液中の重金属の各混合濃度を測定した
ところ、鉛濃度が０．１０ｐｐｍ（吸着率９９．０
％）、カドミウム濃度が０．３０ｐｐｍ（吸着率９７．
０％）、六価クロム濃度が９．９０ｐｐｍ（吸着率１．
０％）、水銀濃度が８．９０ｐｐｍ（吸着率１１．０
％）、鉄濃度が０．３５ｐｐｍ（吸着率６５．０％）で
あった。濾液の各金属の合計濃度は１９．５５ｐｐｍで
吸着率は５２．３％であった。
ム、水銀及び鉄を同時に含む原液を２５０ｍＬ用意し
た。この原液は鉛、カドミウム、六価クロム及び水銀の
濃度がそれぞれ１０ｐｐｍの溶液と、鉄濃度が１ｐｐｍ
の溶液とを均一に混合して調製され、各金属の合計濃度
は４１ｐｐｍであった。次にこの原液に１３．３規定の
アンモニア水を添加して原液のｐＨを１０．０に調整し
た後、実施例１で得たタンニン系吸着剤を乾燥重量で１
０００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した原液に添加し室温で３
時間攪拌した。攪拌後、原液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．
６）で濾過し、濾液中の重金属の各混合濃度を測定した
ところ、鉛濃度が０．１０ｐｐｍ（吸着率９９．０
％）、カドミウム濃度が０．３０ｐｐｍ（吸着率９７．
０％）、六価クロム濃度が９．９０ｐｐｍ（吸着率１．
０％）、水銀濃度が８．９０ｐｐｍ（吸着率１１．０
％）、鉄濃度が０．３５ｐｐｍ（吸着率６５．０％）で
あった。濾液の各金属の合計濃度は１９．５５ｐｐｍで
吸着率は５２．３％であった。
【００１７】続いてこの濾液に１３．３規定の硝酸を添
加して原液のｐＨを４．５に調整した後、前記タンニン
系吸着剤を乾燥重量で１０００ｍｇ採取し、ｐＨ調整し
た濾液に添加し室温で３時間攪拌した。攪拌後、前記と
同様に濾液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾
液中の鉛、カドミウム、六価クロム、水銀及び鉄の各濃
度を測定したところ、鉛濃度が０．０７５ｐｐｍ（吸着
率２５．０％）、カドミウム濃度が０．２５５ｐｐｍ
（吸着率１５．０％）、六価クロム濃度が０．１０ｐｐ
ｍ（吸着率９９．０％）、水銀濃度が０．９７９ｐｐｍ
（吸着率８９．０％）、鉄濃度が０．０２１ｐｐｍ（吸
着率９４．０％）であった。濾液の各金属の合計濃度は
１．４３ｐｐｍで吸着率は９２．７％であって、２回の
吸着剤の添加による全ての吸着率は９６．５％であっ
た。これにより、原液のｐＨを１０に調整したときには
主として鉛及びカドミウムが吸着分離され、ｐＨを４．
５に調整したときには主として六価クロム、水銀及び鉄
が吸着分離され、結果として２回のｐＨを変えた吸着で
全体として高い吸着率で５種類の重金属元素が分離され
たことが確認された。
加して原液のｐＨを４．５に調整した後、前記タンニン
系吸着剤を乾燥重量で１０００ｍｇ採取し、ｐＨ調整し
た濾液に添加し室温で３時間攪拌した。攪拌後、前記と
同様に濾液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾
液中の鉛、カドミウム、六価クロム、水銀及び鉄の各濃
度を測定したところ、鉛濃度が０．０７５ｐｐｍ（吸着
率２５．０％）、カドミウム濃度が０．２５５ｐｐｍ
（吸着率１５．０％）、六価クロム濃度が０．１０ｐｐ
ｍ（吸着率９９．０％）、水銀濃度が０．９７９ｐｐｍ
（吸着率８９．０％）、鉄濃度が０．０２１ｐｐｍ（吸
着率９４．０％）であった。濾液の各金属の合計濃度は
１．４３ｐｐｍで吸着率は９２．７％であって、２回の
吸着剤の添加による全ての吸着率は９６．５％であっ
た。これにより、原液のｐＨを１０に調整したときには
主として鉛及びカドミウムが吸着分離され、ｐＨを４．
５に調整したときには主として六価クロム、水銀及び鉄
が吸着分離され、結果として２回のｐＨを変えた吸着で
全体として高い吸着率で５種類の重金属元素が分離され
たことが確認された。
【００１８】＜実施例３＞アンモニアでｐＨを５．０に
調整した三酸化クロム水溶液（六価クロム濃度１８．０
ｐｐｍ）２５０ｍＬを用意した。実施例１で得たタンニ
ン系吸着剤を乾燥重量で５５０ｍｇ採取し、前記水溶液
に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、攪拌液を濾紙
（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中の六価クロム濃
度を測定したところ、０．２ｐｐｍであって、六価クロ
ムの吸着率は９８．９％であった。次に前記濾過後のタ
ンニン系吸着剤を純水で十分に洗浄し再濾過した後、ｐ
Ｈ１０の苛性ソーダ水溶液２５０ｍＬに添加して３０分
間攪拌した。攪拌後、攪拌液を濾過して濾液中の六価ク
ロム濃度を測定したところ、１７．５ｐｐｍであって、
六価クロムの溶離率は９８．３％であった。この六価ク
ロムを溶離したタンニン系吸着剤を純水で十分に洗浄し
再濾過した。
調整した三酸化クロム水溶液（六価クロム濃度１８．０
ｐｐｍ）２５０ｍＬを用意した。実施例１で得たタンニ
ン系吸着剤を乾燥重量で５５０ｍｇ採取し、前記水溶液
に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、攪拌液を濾紙
（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中の六価クロム濃
度を測定したところ、０．２ｐｐｍであって、六価クロ
ムの吸着率は９８．９％であった。次に前記濾過後のタ
ンニン系吸着剤を純水で十分に洗浄し再濾過した後、ｐ
Ｈ１０の苛性ソーダ水溶液２５０ｍＬに添加して３０分
間攪拌した。攪拌後、攪拌液を濾過して濾液中の六価ク
ロム濃度を測定したところ、１７．５ｐｐｍであって、
六価クロムの溶離率は９８．３％であった。この六価ク
ロムを溶離したタンニン系吸着剤を純水で十分に洗浄し
再濾過した。
【００１９】更に苛性ソーダ水溶液でｐＨ１０に調整し
た塩化カドミウム水溶液（カドミウム濃度１５．０ｐｐ
ｍ）２５０ｍＬを用意し、これに再濾過した前記タンニ
ン系吸着剤を添加して２時間攪拌した。攪拌後の溶液を
濾過して濾液中のカドミウム濃度を測定したところ、
０．３ｐｐｍであって、カドミウムの吸着率は９８．０
％であった。
た塩化カドミウム水溶液（カドミウム濃度１５．０ｐｐ
ｍ）２５０ｍＬを用意し、これに再濾過した前記タンニ
ン系吸着剤を添加して２時間攪拌した。攪拌後の溶液を
濾過して濾液中のカドミウム濃度を測定したところ、
０．３ｐｐｍであって、カドミウムの吸着率は９８．０
％であった。
【図１】複数種類の重金属元素を含有する溶液のｐＨを
調整したときのタンニン系吸着剤によるこの溶液中の重
金属元素の吸着率を示す図。
調整したときのタンニン系吸着剤によるこの溶液中の重
金属元素の吸着率を示す図。
【図２】別の複数種類の重金属元素を含有する溶液のｐ
Ｈを調整したときのタンニン系吸着剤によるこの溶液中
の重金属元素の吸着率を示す図。
Ｈを調整したときのタンニン系吸着剤によるこの溶液中
の重金属元素の吸着率を示す図。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成４年１０月６日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００２】
【従来の技術】本出願人はこの種の重金属元素を含有す
る溶液とタンニン系吸着剤とを接触させてこの吸着剤に
重金属元素を吸着させる方法について特許出願した（特
開平３−２０６０９４）。この方法はアルデヒド水溶液
にタンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿
物を熟成することにより得られる不溶性タンニンを用い
て核燃料物質や鉄イオンなどを吸着する方法である。ま
た本出願人はアクチニド元素を吸着したタンニン系吸着
剤の吸着能力が低下したときにこの吸着剤に希鉱酸を接
触させてアクチニド元素を溶離させこの吸着剤を再生す
る技術を含む方法について特許出願した（特開平３−２
９３５９７）。
る溶液とタンニン系吸着剤とを接触させてこの吸着剤に
重金属元素を吸着させる方法について特許出願した（特
開平３−２０６０９４）。この方法はアルデヒド水溶液
にタンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈殿
物を熟成することにより得られる不溶性タンニンを用い
て核燃料物質や鉄イオンなどを吸着する方法である。ま
た本出願人はアクチニド元素を吸着したタンニン系吸着
剤の吸着能力が低下したときにこの吸着剤に希鉱酸を接
触させてアクチニド元素を溶離させこの吸着剤を再生す
る技術を含む方法について特許出願した（特開平３−２
９３５９７）。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、前記吸着方法
は複数種類の超ウラン元素や重金属元素を含む廃液を処
理するときに、全ての重金属元素に有効な吸着剤が見出
されていないため、この廃液から効率良く全ての重金属
元素を分離することができない問題点があった。また前
記再生方法において、希鉱酸により吸着剤を再生すると
きに、吸着したアクチニド元素の種類による溶離率に差
があるため吸着剤の再生の程度が変動する問題点があっ
た。
は複数種類の超ウラン元素や重金属元素を含む廃液を処
理するときに、全ての重金属元素に有効な吸着剤が見出
されていないため、この廃液から効率良く全ての重金属
元素を分離することができない問題点があった。また前
記再生方法において、希鉱酸により吸着剤を再生すると
きに、吸着したアクチニド元素の種類による溶離率に差
があるため吸着剤の再生の程度が変動する問題点があっ
た。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００６】以下、本発明を詳述する。本発明のタンニ
ン系吸着剤は、不溶性タンニン、ゲル化タンニン等を主
成分とする吸着剤である。不溶性タンニンとしては特開
平３−２０６０９４号公報に記述されるアルデヒド水溶
液にタンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈
殿物を熟成することにより得られるものが挙げられる。
ゲル化タンニンとしてはアンモニア水に縮合型タンニン
粉末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合して
ゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟
成して安定化したものを用いることができる。
ン系吸着剤は、不溶性タンニン、ゲル化タンニン等を主
成分とする吸着剤である。不溶性タンニンとしては特開
平３−２０６０９４号公報に記述されるアルデヒド水溶
液にタンニンを溶解し、これにアンモニアを添加して沈
殿物を熟成することにより得られるものが挙げられる。
ゲル化タンニンとしてはアンモニア水に縮合型タンニン
粉末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合して
ゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟
成して安定化したものを用いることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１５】次にこの原液に１３．３規定のアンモニア
水を添加して原液のｐＨを６．０に調整した後、前記タ
ンニン系吸着剤を乾燥重量で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調
整した原液に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、原
液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中のキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランの混合
濃度を測定したところ、１．９×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3で
その吸着率は９０．７３％であった。このときの各元素
の濃度を測定したところ、キュリウム濃度が４．３×１
０-3Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８７．７％）、アメリシウム
濃度が１．４×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率６０．７
％）、ネプツニウム濃度が８．５×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3
（吸着率９７．６％）及びウラン濃度が８．０×１０-5
Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９９．９％）であった。続いてこ
の濾液に１３．３規定の硝酸を添加して原液のｐＨを
３．５に調整した後、前記タンニン系吸着剤を乾燥重量
で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した濾液に添加し室温で
２時間攪拌した。攪拌後、前記と同様に濾液を濾紙（東
洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾液中のキュリウム、ア
メリシウム、ネプツニウム及びウランの混合濃度を測定
したところ、１．４×１０-3Ｂｑ／ｃｍ3でその吸着率
は９２．６％であった。このときの各元素の濃度を測定
したところ、キュリウム濃度が６．４×１０-4Ｂｑ／ｃ
ｍ3（吸着率８８．１％）、アメリシウム濃度が６．３
×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９５．５％）、ネプツニ
ウム濃度が１．４×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８３．
５％）及びウラン濃度が３．０×１０-5Ｂｑ／ｃｍ
3（吸着率６２．５％）であった。ウランは蛍光光度計
を使用して測定し、ウラン以外の元素はα線スペクトル
メータを使用して測定した。原液のｐＨを６．０及び濾
液のｐＨを３．５にそれぞれ調整してタンニン系吸着剤
で吸着することにより、極めて高い吸着率でウラン及び
３種類の超ウラン元素を比較的短時間で吸着することが
できた。
水を添加して原液のｐＨを６．０に調整した後、前記タ
ンニン系吸着剤を乾燥重量で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調
整した原液に添加し室温で２時間攪拌した。攪拌後、原
液を濾紙（東洋濾紙Ｎｏ．６）で濾過し、濾液中のキュ
リウム、アメリシウム、ネプツニウム及びウランの混合
濃度を測定したところ、１．９×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3で
その吸着率は９０．７３％であった。このときの各元素
の濃度を測定したところ、キュリウム濃度が４．３×１
０-3Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８７．７％）、アメリシウム
濃度が１．４×１０-2Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率６０．７
％）、ネプツニウム濃度が８．５×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3
（吸着率９７．６％）及びウラン濃度が８．０×１０-5
Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９９．９％）であった。続いてこ
の濾液に１３．３規定の硝酸を添加して原液のｐＨを
３．５に調整した後、前記タンニン系吸着剤を乾燥重量
で８００ｍｇ採取し、ｐＨ調整した濾液に添加し室温で
２時間攪拌した。攪拌後、前記と同様に濾液を濾紙（東
洋濾紙Ｎｏ．６）で再濾過し、濾液中のキュリウム、ア
メリシウム、ネプツニウム及びウランの混合濃度を測定
したところ、１．４×１０-3Ｂｑ／ｃｍ3でその吸着率
は９２．６％であった。このときの各元素の濃度を測定
したところ、キュリウム濃度が６．４×１０-4Ｂｑ／ｃ
ｍ3（吸着率８８．１％）、アメリシウム濃度が６．３
×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率９５．５％）、ネプツニ
ウム濃度が１．４×１０-4Ｂｑ／ｃｍ3（吸着率８３．
５％）及びウラン濃度が３．０×１０-5Ｂｑ／ｃｍ
3（吸着率６２．５％）であった。ウランは蛍光光度計
を使用して測定し、ウラン以外の元素はα線スペクトル
メータを使用して測定した。原液のｐＨを６．０及び濾
液のｐＨを３．５にそれぞれ調整してタンニン系吸着剤
で吸着することにより、極めて高い吸着率でウラン及び
３種類の超ウラン元素を比較的短時間で吸着することが
できた。
Claims (9)
- 【請求項１】 (a) タンニン系吸着剤を用意する工程
と、 (b) 複数種類の重金属元素を含有する溶液を所定のｐＨ
に調整する工程と、 (c) 前記ｐＨ調整した溶液と前記吸着剤とを接触させる
工程と、 (d) 前記吸着剤と接触した溶液をそのｐＨと異なるｐＨ
に調整する工程と、 (e) 前記(d)工程でｐＨ調整した溶液と前記(a)工程で用
意した吸着剤とを接触させる工程とを含むタンニン系吸
着剤による重金属類の吸着分離方法。 - 【請求項２】 前記(d)及び(e)工程を少なくとも１回繰
返し、各工程の溶液のｐＨが全て異なる請求項１記載の
タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法。 - 【請求項３】 (f) 複数のカラムを用意する工程と、 (g) タンニン系吸着剤を前記複数のカラムにそれぞれ充
填する工程と、 (h) 所定のｐＨに調整した重金属元素含有溶液を前記複
数のカラムのうち１つのカラムに通す工程と、 (i) 前記カラムから排出した溶液をそのｐＨと異なるｐ
Ｈに調整する工程と、 (j) 前記(i)工程によりｐＨ調整した溶液を前記複数の
カラムのうち前記溶液を通していない別のカラムに通す
工程とを含む請求項１記載のタンニン系吸着剤による重
金属類の吸着分離方法。 - 【請求項４】 前記(i)及び(j)工程を少なくとも１回繰
返し、各工程の溶液のｐＨが全て異なる請求項３記載の
タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法。 - 【請求項５】 (k) タンニン系吸着剤を用意する工程
と、 (l) 複数種類の重金属元素を含有する溶液を所定のｐＨ
に調整する工程と、 (m) 前記ｐＨ調整した溶液に前記吸着剤を添加する工程
と、 (n) 前記吸着剤を添加した溶液から前記吸着剤を除去す
る工程と、 (o) 前記吸着剤を除去した残液をそのｐＨと異なるｐＨ
に調整する工程と、 (p) 前記(o)工程でｐＨ調整した溶液に前記(k)工程で用
意した吸着剤を添加する工程とを含む請求項１記載のタ
ンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法。 - 【請求項６】 前記(o)及び(p)工程を少なくとも１回繰
返し、各工程の溶液のｐＨが全て異なる請求項５記載の
タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法。 - 【請求項７】 (q) 前記(c)又は(e)工程でｐＨ調整した
重金属元素含有溶液と接触させた吸着剤を純水で洗浄す
る工程と、 (r) 前記洗浄した吸着剤と前記(c)又は(e)工程で調整し
たｐＨと異なるｐＨの鉱酸水溶液又はアルカリ水溶液と
を接触させる工程と、 (s) 前記水溶液と接触させた吸着剤を更に純水で洗浄す
る工程とを含むタンニン系の重金属類吸着剤の再生方
法。 - 【請求項８】 (t) タンニン系吸着剤を単一のカラムに
充填する工程と、 (u) 所定のｐＨに調整した重金属元素含有溶液を前記カ
ラムに通す工程と、 (v) 前記重金属元素含有溶液を通したカラムを純水で洗
浄する工程と、 (w) 前記洗浄したカラムに前記(u)工程で調整したｐＨ
と異なるｐＨの鉱酸水溶液又はアルカリ水溶液を通す工
程と、 (x) 前記水溶液を通したカラムを純水で洗浄する工程
と、 (y) 前記(u)工程でカラムから排出した溶液をそのｐＨ
と異なるｐＨに調整する工程と、 (z) 前記(y)工程でｐＨ調整した溶液を前記(x)工程で洗
浄したカラムに通す工程とを含むタンニン系吸着剤によ
る重金属類の吸着分離及び該吸着剤の再生方法。 - 【請求項９】 前記(v)と(w)と(x)と(y)と(z)工程を少
なくとも１回繰返し、各工程のｐＨが全て異なる請求項
８記載のタンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離及
び該吸着剤の再生方法。
Priority Applications (12)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23737891A JP3183354B2 (ja) | 1991-08-23 | 1991-08-23 | タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法 |
| US07/926,950 US5460791A (en) | 1991-08-23 | 1992-08-10 | Method for adsorbing and separating heavy metal elements by using a tannin adsorbent and method of regenerating the adsorbent |
| CA002075790A CA2075790C (en) | 1991-08-23 | 1992-08-11 | Method for adsorbing and separating heavy metal elements by using a tannin adsorbent and method of regenerating the adsorbent |
| AU20956/92A AU644972B2 (en) | 1991-08-23 | 1992-08-12 | Method for adsorbing and separating heavy metal elements by using a tannin adsorbent and method of regenerating the adsorbent |
| EP92420281A EP0530118B1 (en) | 1991-08-23 | 1992-08-19 | Method of regenerating a tannin-adsorbent |
| DE199292420281T DE530118T1 (de) | 1991-08-23 | 1992-08-19 | Verfahren zur adsorbierung und abtrennung von schwermetallen mit einem tannin-adsorbent und verfahren zur regenerierung des sorbenmittels. |
| ES92420281T ES2040684T3 (es) | 1991-08-23 | 1992-08-19 | Metodo para la regeneracion de un adsorbente de tanino. |
| DE69228095T DE69228095T2 (de) | 1991-08-23 | 1992-08-19 | Verfahren zur Regenerierung eines Tannin-Adsorbent |
| SU5052541A RU2104955C1 (ru) | 1991-08-23 | 1992-08-20 | Способ адсорбции и выделения элемента тяжелого металла из водного раствора, способ регенерации таннинового адсорбента |
| BR929203255A BR9203255A (pt) | 1991-08-23 | 1992-08-20 | Processo para adsorcao e separacao de um elemento de metal pesado de uma solucao de um ou mais de tais elementos de metais pesados,usando um adsorvente de tanino e processo para a regeneracao de um adsorvente de tanino tendo um metal pesado adsorvido no mesmo |
| KR1019920015070A KR960008859B1 (ko) | 1991-08-23 | 1992-08-21 | 타닌계 흡착제에 의한 중금속류의 흡착분리방법 및 그 흡착제의 재생방법 |
| US08/172,547 US5626765A (en) | 1991-08-23 | 1993-12-23 | Method for adsorbing and separating heavy metal elements by using a tannin adsorbent |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23737891A JP3183354B2 (ja) | 1991-08-23 | 1991-08-23 | タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0550058A true JPH0550058A (ja) | 1993-03-02 |
| JP3183354B2 JP3183354B2 (ja) | 2001-07-09 |
Family
ID=17014503
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23737891A Expired - Fee Related JP3183354B2 (ja) | 1991-08-23 | 1991-08-23 | タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法 |
Country Status (10)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US5460791A (ja) |
| EP (1) | EP0530118B1 (ja) |
| JP (1) | JP3183354B2 (ja) |
| KR (1) | KR960008859B1 (ja) |
| AU (1) | AU644972B2 (ja) |
| BR (1) | BR9203255A (ja) |
| CA (1) | CA2075790C (ja) |
| DE (2) | DE69228095T2 (ja) |
| ES (1) | ES2040684T3 (ja) |
| RU (1) | RU2104955C1 (ja) |
Cited By (1)
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3183354B2 (ja) * | 1991-08-23 | 2001-07-09 | 三菱原子燃料株式会社 | タンニン系吸着剤による重金属類の吸着分離方法及び該吸着剤の再生方法 |
| JPH1024276A (ja) * | 1996-07-10 | 1998-01-27 | Toyohisa Eto | 有害廃棄物の無害化処理方法及びこの方法に使用する無害化処理剤 |
| US6264840B1 (en) * | 1999-02-26 | 2001-07-24 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co., Ltd. | Process for producing insoluble tannin and method for adsorbing hexavalent chromium by using the tannin |
| RU2200994C2 (ru) * | 2001-05-14 | 2003-03-20 | Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья им. И.В.Тананаева Кольского научного центра РАН | Способ очистки водных радиоактивных растворов от радионуклидов |
| WO2005018709A2 (en) * | 2003-08-20 | 2005-03-03 | Facet Technologies, Llc | Lancing device with replaceable multi-lancet carousel |
| RU2393244C1 (ru) * | 2008-12-09 | 2010-06-27 | Лидия Алексеевна Воропанова | СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ИОНОВ СВИНЦА Pb2+ ИЗ КИСЛЫХ РАСТВОРОВ |
| KR101354409B1 (ko) * | 2011-01-21 | 2014-01-23 | 경북대학교 산학협력단 | 활성탄 나노기공 내부에 산화물을 함침시켜 유기-무기 복합 하이브리드 흡착제를 제조하는 방법과 이를 수처리에 이용하는 방법 |
| CN105727907B (zh) * | 2016-04-12 | 2018-06-08 | 桂林电子科技大学 | 一种磁性柿单宁复合吸附材料及其制备方法 |
| CN109046252B (zh) * | 2018-07-20 | 2021-06-18 | 辽宁大学 | 碳纳米管与五倍子单宁复合材料及其制备方法和在回收镓中的应用 |
| JP7178322B2 (ja) * | 2019-05-15 | 2022-11-25 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理システム |
| IT202300015744A1 (it) | 2023-07-26 | 2025-01-26 | Torino Politecnico | Rigenerazione di bagni chimici mediante reagenti e processi a basso impatto ambientale |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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- 1993-12-23 US US08/172,547 patent/US5626765A/en not_active Expired - Lifetime
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