JPH0550329B2 - - Google Patents

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JPH0550329B2
JPH0550329B2 JP60000895A JP89585A JPH0550329B2 JP H0550329 B2 JPH0550329 B2 JP H0550329B2 JP 60000895 A JP60000895 A JP 60000895A JP 89585 A JP89585 A JP 89585A JP H0550329 B2 JPH0550329 B2 JP H0550329B2
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uranium
solution
reducing agent
adsorption zone
oxidizing agent
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JPS61161126A (ja
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Kunihiko Takeda
Heiichiro Kohanawa
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Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Publication date
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Priority to GB08600158A priority patent/GB2169593B/en
Priority to BR8600056A priority patent/BR8600056A/pt
Priority to AU52139/86A priority patent/AU583579B2/en
Priority to KR1019860000053A priority patent/KR890003432B1/ko
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Publication of JPH0550329B2 publication Critical patent/JPH0550329B2/ja
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B60/00Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C22B60/0204Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium
    • C22B60/0217Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes
    • C22B60/0252Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes treatment or purification of solutions or of liquors or of slurries
    • C22B60/0265Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes treatment or purification of solutions or of liquors or of slurries extraction by solid resins
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D15/00Separating processes involving the treatment of liquids with solid sorbents; Apparatus therefor
    • B01D15/08Selective adsorption, e.g. chromatography
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D59/00Separation of different isotopes of the same chemical element
    • B01D59/28Separation by chemical exchange
    • B01D59/30Separation by chemical exchange by ion exchange
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00Compounds of uranium

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Mechanical Engineering (AREA)
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  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Treatment Of Liquids With Adsorbents In General (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、陰イオン交換体を使用したウラン同
位体の酸化還元クロマトグラフイーによる分離方
法に関するものであり、一つの展開塔で同位体分
離及び酸化剤還元剤の再生の一部あるいは全部を
同時に行なう連続したウラン同位体の分離方法に
関する。
陰イオン交換体を吸着剤とし、前方で酸化、後
方で還元しつつ置換状態でウラン吸着帯を展開す
ることにより、ウラン同位体を分離する方法は既
に知られている(例えば、特公昭51−22596号)。
従来、陰イオン交換体を使用して酸化還元クロ
マトグラフイーによりウラン同位体分離を行なう
方法においては、例えば、酸化剤(四価ウランを
酸化して六価ウランにすることができるもの)溶
液をまず供給して、酸化剤の吸着帯域を形成し、
次に、四価ウラン溶液(あるいは四価ウランと六
価ウランの混合溶液)を供給して、酸化剤と展開
塔内で接触させつつ六価ウランの形で吸着させ、
ウラン吸着帯域を形成し、ひきつづき還元剤溶液
を供給して、ウランを還元しつつ脱離させること
によつて、ウラン吸着帯を移動せしめる。このと
き供給した還元剤は、自らは酸化されて価数を増
加させ、液の流れに沿つて下降する。また、先に
吸着させる酸化剤も、自らは完全されて価数を減
少させ、上流から来る流れと合一して下降する。
そのため、展開塔から流出する液の中には、反応
の終了した不活性化した酸化剤と還元剤が含まれ
る。
これらの不活性化した酸化剤と還元剤を再生し
て再利用する方法に関しては、特公昭57−27733
号において既に知られている。その方法によれ
ば、展開塔から流出する不活性化された酸化剤お
よび還元剤の混合物を含む溶液をまず酸化させて
活性化された酸化剤に転化し、次いで、これと不
活性化された還元剤とを分離せしめ、分離された
不活性化された還元剤を還元させて活性化された
還元剤に転化し、かくして得られた酸化剤およ
び/または還元剤を前記展開に再利用する。
これを有効に実施するために、具体的には、陰
イオン交換体を充填した二つ以上の展開塔が用い
られる。一つの展開塔または二つ以上の展開塔に
亙つてウラン吸着帯の展開が行われる間に、流出
する不活性化された酸化剤および還元剤を含む溶
液が酸化された後、酸化された混合物が展開の行
われていない残りの一つまたは二つ以上の展開塔
に供給される。活性化された酸化剤は、陰イオン
交換体に吸着し、これらの展開塔中に酸化剤吸着
帯が形成される。この酸化剤吸着帯に、前記展開
により分離の進んだウラン吸着帯域のウラン溶液
を供給することにより、さらにウラン同位体の分
離が行われる。このとき不活性化された還元剤の
吸着力が活性化された酸化剤の吸着力より小さい
ことが必要であり、不活性化された還元剤は、酸
化剤吸着帯再生とともに展開塔下部より溶出され
る。この不活性化された還元剤を還元して、活性
化された還元剤に転化し、再利用する。
酸化剤、還元剤の酸化および還元方法は、酸素
または水素を使用した酸化還元方法、電解による
酸化還元方法等がある。
当展開法を用いる場合は、前述のごとく、陰イ
オン交換体を充填した二つ以上の展開塔が必要で
ある。これはすなわち、ウラン吸着帯下に流出す
る不活性化された酸化剤を含む溶液を上記酸化法
により酸化して酸化剤を賦活した混合溶液を供給
し、酸化剤を吸着させるための再生塔が一つ以上
必要であり、さらにウラン吸着帯を形成するため
の展開塔が一つ以上必要であることによる。
当展開法によれば、一つの展開塔で再生及び分
離のための展開を同時に行なう、すなわち一つの
展開塔内にウラン吸着帯と再生帯域を同時にもつ
ことは不可能であつた。
本発明者らは、ウラン同位体分離展開法を鋭意
研究した結果、陰イオン交換体への酸化剤、還元
剤の吸着特性をさらに積極的に利用し、不活性化
された酸化剤、還元剤の活性化の大部分を展開塔
内で行わしめることにより、驚くべきことに、一
つの展開塔を用いて酸化還元剤の再生と同位体分
離のためのウラン吸着帯の展開を同時に行なう方
法、すなわち一つの展開塔内にウラン吸着帯と再
生帯域を同時にもつ展開法を発明するに至つた。
まず、本発明における操作を第1図に基づいて
説明する。
まず、OおよびRを含む溶液を2−a−c
−のルートで展開塔Iに供給する。この操作で
展開塔I内では、酸化還元反応が進行し、Oが
再生されて酸化剤吸着帯が形成される。同時に、
この操作で排出されるRを含み、若干の未反応
Rの混合した溶液をI−a−b−Aのルートで
補助的還元装置に送り、未反応Rを還元する。
ひき続き展開塔Iに3−c−のルートでUを
含む溶液あるいはUとUの混合溶液を供給
し、酸化剤と接触せしめつつU吸着帯を形成さ
せる。ここでOは不活性化された酸化剤、R
は不活性化された還元剤、Oは活性化された酸
化剤、Rは活性化された還元剤、Uは四価ウ
ラン、Uは六価ウランをそれぞれ示す。
次に、適切なウランを吸着帯を形成させたとこ
ろで、Rを含む溶液を1−a−c−のルート
で供給し、吸着しているUと接触せしめUと
して脱離させることにより、ウラン吸着帯を移動
せしめる。このとき展開塔Iからは、ウラン吸着
帯と酸化剤吸着帯との境界面での酸化還元反応に
より生じたOとRとを含む溶液が流出する。
これを−a−b−Bのルートで補助的酸化装置
に送り、微量に混入するRを必要ならば酸化す
る。
このようにして補助的酸化装置を通過した後の
液は、B−2−a−c−のルートで展開塔Iに
通すことにより、第一段階の操作、すなわち、展
開塔内での酸化剤、還元剤の再生および酸化剤の
吸着を行わせることができる。
ウラン吸着帯の下部界面が展開塔Iの下部に到
達したところで液の流れを−a−c−として
ウラン吸着帯を展開塔Iの上部に移動させる。ウ
ラン吸着帯の上部界面が展開塔Iの上部に移動し
た後、適当なところで液の流れを−a−b−A
−1−a−c−に切り換えて還元剤溶液を展開
する。
このような操作を繰り返すことによりウラン吸
着帯を展開塔Iで何回も移動させることが出来、
ウラン吸着帯の後端にU−235を濃縮分離するこ
とが出来る。
なお、補助的酸化装置は、例えばガラス製ラシ
ヒリングを充填したジヤケツト付耐圧カラム、お
よびそれに接続された気一液分離器から構成され
ており反応は酵素ガスの溶液をカラム下部より流
入して接触させることにより進行させる。
補助的還元装置は、白金担持触媒を充填したジ
ヤケツト付耐圧カラム、およびそれに接続された
気一液分離器から構成されており、反応は水素ガ
スと溶液をカラム下部より流入して接触させるこ
とにより進行させる。
補助的還元装置は、展開塔内で再生された還元
剤を再利用するのに際し、未再生のまま残存した
失活型の還元剤を還元して活性化させるのに使用
され、補助的酸化装置は逆に、付活性化された酸
化剤と還元剤の混合部に混入した活性化された還
元剤を酸化するために使用される。
補助的酸化装置及び補助的還元装置により使用
される酸素及び水素は、液電位を一定に保つため
に当量関係にある必要がある。
さらに酸化還元剤の展開塔内賦活効率を上げる
ことにより、一つの展開塔内に二つ以上のウラン
吸着帯と、二つ以上の再生帯域を同時にもつ展開
を行なうことが出来る。
すなわち、不活性化された酸化剤及び還元剤の
混合溶液を供給した場合、還元剤がウラン吸着帯
の還元剤展開濃度に賦活される地点と、供給した
混合溶液組成をもつ最下点の間を再生帯域と定義
すれば、展開塔の最下部に再生帯域全域が存在す
る場合の再生帯域が展開塔内の陰イオン交換体の
充填高の49%以下であれば一つの展開塔に二つの
再生帯域と二つのウラン吸着体をもつことが出来
る。
さらにこれが32%以下であれば一つの展開塔に
三つの再生帯域と三つのウラン吸着帯をもつこと
が出来る。
本発明に用いる酸化剤として好ましいものは、
T1()、Pb()、Sb()、V()、Cr()、
Mn()、Fe()、Co()、Cu()であり、Cr
()、Mn()、Fe()、およびCu()が特に
好ましい酸化剤である。
還元剤として好ましいものは、In()、Sn
()、Sb()、Ti()、V()、V()、Nb
()、およびCu()であり、Sn()、Ti()
およびV()が特に好ましい還元剤である。
本発明は上記酸化剤および還元剤の組合せによ
り構成される。
本発明におけるウラン同位体分離においては、
酸性溶液が用いられ、水素イオン濃度は10-3Mか
ら11M、好ましくは10-1Mから10Mが用いられ
る。
溶媒は、水、またはメタノール、エタノール、
ジオキサン、アセトン、エチレングリコール等の
有機溶媒、または水とこれらの有機溶媒との混合
溶液が用いられる。
酸としては塩酸、臭酸、硫酸、非酸等の無機酸
が用いられる。
溶液中のウランイオンは濃度は10-3Mから4M
であり好ましくは10-2Mから2Mに設定される。
さらに負電荷を有するリガンドの濃度としては
10-3Mから12M、好ましくは10-1Mから10M範囲
が選ばれ、これらのリガンド種としては、F-
Cl-、Br-、NO3 -、CN-、SO4 2-等の無機リガン
ドを酸または溶媒に溶解する塩として添加され
る。その他、酢酸、モノクロル酢酸、ジクロル酢
酸等のモノカルボン酸、蓚酸、マロン酸、マレイ
ン酸、フタール酸等のジカルボン酸、グリコール
酸、β−ハイドロキシプロピロン酸、クエン酸、
乳酸等のハイドロキシ酸、グリシン、アラニン、
グルタミン酸、アスパラギン酸等のアミノ酸、エ
チレンジアミン四酢酸等のアミノポリカルボン酸
等の有機リガンドを酸または、溶媒に溶解する塩
として添加することも出来る。
使用される温度としては10℃から250℃、好ま
しくは、30℃から200℃が選ばれる。
展開塔内液圧は1Kg/cm2から120Kg/cm2の範囲
でおこなわれ、これは使用する溶媒、使用温度、
展開速度等により決定される。
酸化還元界面移動速度としては5cm/dayから
1000m/day、好ましくは1m/dayから50m/
dayが選ばれる。
さらにSer.No.687、840及びSer.No.711、748で開
示された電子交換反応触媒を使用することが好ま
しい。
本発明におけるウラン同位体分離方法において
はU()イオンに比較してU()イオンが選択
的に陰イオン交換体に吸着し、U()イオンに
分配したU−235が交換体相に残留し、還元剤の
展開と共にその濃度がウラン吸着帯の後方に近づ
くほど上昇することによつてU−235をウラン吸
着帯の後方に濃縮分離するものである。ウラン
()およびU()は水溶液中で存在する錯形成
剤陰イオンと容易に錯イオンを形成し、錯形成剤
陰イオンの種類及び濃度、溶液の水素イオン濃度
等を生じ、陰イオン交換体への吸着特性を制御す
ることにより、種々の陰性錯イオンを生じ、陰イ
オン交換体への吸着特性を制御することが出来
る。
種々のO、OおよびR、Rイオンも同
様に錯形成剤陰イオンの種類及び濃度溶液の水素
イオン濃度等により陰イオン交換体への吸着特性
を制御することが出来る。
本発明を実施するためには、Oの吸着力は大
きいほど有利であり、Rの吸着力は小さいほど
望ましく、さらにウラン吸着帯の形成を考えた場
合、O、Rの吸着力は小さいことが望まし
い。
本発明に用いうる陰イオン交換樹脂としては、
以下のものを含むことができる。
すなわち、非架橋重合単量体としては、スチレ
ン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、3,
4,6−トリメチルスチレン、メトキシスチレ
ン、ブロムスチレン、シアノスチレン、フルオル
スチレン、ジクロルスチレン、N,N−ジメチル
アミノスチレン、ニトロスチレン、クロルメチル
スチレン、トリフルオルスチレン、トリフルオル
メチルスチレン、アミノスチレン等のスチレン誘
導体、メチルビニルスルフイド、フエニルビニル
スルフイド等のビニルスルフイド誘導体、アクリ
ロニトリル、メタクリロニトリル、α−アセトキ
シアクリロニトリル等のアルリロニトリル誘導
体、メチルビニルケトン、エチルイソプロピルケ
トン等のビニルケトン類、塩化ビニリデン、臭化
ビニリデン、シアン化ビニリデン等のビニリデン
化合物、アクリルアミド、メタクリルアミトド、
N−bpuトキシメチルアクリルアミド、N−フエ
ニルアクリルアミド、ジアセトナクリルアミド、
N,N−ジメチルアミノエチレアクリルアミド等
のアクリルアミド誘導体、N−ビニルスクシンイ
ミド、N−ビニルピロリドン、N−ビニルフタル
イミド、N−ビニルカルバゾール、ビニルフラ
ン、2−ビニルベンゾフラン、ビニルチオフエノ
ン、ビニルイミダゾール、メチルビニルイミダゾ
ール、ビニルピラゾール、ビニルオキサゾリド
ン、ビニルチアゾール、ビニルテトラゾール、ビ
ニルピリジン、N−メチルビニルピリジン、2,
4−ジメチル−6−ビニルトリアジン、ビニルキ
ノリン、エポキシブタジエン等である。
架橋重合性単量体としては、ジビニルベンゼ
ン、ジビニルトルエン、ジビニルキシレン、ジビ
ニルナフタリン、ジビニルエチルベンゼン、ジビ
ニルフエナントレン、トリビニルベンゼン、ジビ
ニルジフエニル、ジビニルジフエニルメタン、ジ
ビニルベンジル、ジビニルフエニルエーテル、ジ
ビニルジフエニルスルフイド、ジビニルジフエニ
ルアミン、ジビニルスルホン、ジビニルケトン、
ジビニルフラン、ジビニルピリジン、ジビニルキ
ノリン、フタル酸ジアリル、マレイン酸ジアリ
ル、フマル酸ジアリル、コハアク酸ジアリル、シ
ユウ酸ジアリル、アジピン酸ジアリル、ジアリル
アミン、トリアリルアミン、N,N′−エチレン
ジアクリルアミド、N,N′−メチレンジアクリ
ルアミド、N,N′−メチレンジメタクリルアミ
ド、エチレングリコールジメタクリレート、ポリ
エチレングリコールジメタクリレート等がある。
本発明に用いうる好ましい樹脂の構成として
は、スチレン、ビニルトルエン、エチルビニルベ
ンゼン等とジビニルベンゼンを主要成分として附
加共重合で合成した高分子架橋物をクロロメチル
化し、アミノ化したもの、クロロメチルスチレ
ン、エポキシブタジエン、アクリルアミド等の活
性基を有する単量体と、ジビニルベンゼン、トリ
アリルイソシアヌレート等の架橋単量体を主成分
とする附加共重合物をアミノ化したもの、N−ビ
ニルフタルイミド、ビニルイミダゾール、ビニル
ピリジン、ビニルテトラゾール、ビニルキノリ
ン、ジビニルピリジン等の交換基になり得る窒素
を有する単量体を主成分とし、必要に応じ架橋重
合性単量体と共重合したもの等があげられる。
アミノ化に用い得るアミンとしては、トリエタ
ノールアミン、トリエチルアミン、トリメチルア
ミン、トリアリルアミン、ジエタノールアミン、
ジアリルアミン、ジエチルアミン、ジメチルアミ
ン、2−アミノエタノール、エチルアミン、ミチ
ルアミンエタノールアミン等の脂肪族アミン、ア
ニリン、o−アミノフエノール、N,N−ジメチ
ルアニリン、N−メチルアニリン、m−トルイジ
ン、p−トルイジン、p−アミンフエノール、ジ
フエニルアミン等の芳香族アミン、ピリジン、r
−ピコリン、ピペリジン、ピラジン、ピペラジ
ン、インドリン、インドール、イミダゾール、2
−メチルイミダゾール、キノリン、2,6−ルチ
ジン、1,2,3,4−テトラヒドロキノリン、
N−メチルピロリジン、ベンゾトリアゾール等の
複素環式アミン等である。
実施例 1 直径20mm、長さ1000mmのパイレツクスガラス製
ジヤケツキ付カラム1本を用意し、これに陰イオ
ン交換樹脂を900mmの高さまで充填した。本実施
例で用いた陰イオン交換樹脂は、非架橋重合性単
量体としてスチレンを用い、架橋性単量体として
ジビニルベンゼンを用いて、附加重合で合成した
高分子架橋物をクロロメチル化し、トリメチルア
ミンでアミノ化した強塩基性イオン交換樹脂であ
る。(交換容量4.3ミリ当量/gr)さらに、カラム
の入口部、補助的酸化装置、補助的還元装置の入
口部には、切換バルブが接続されており、電動式
で切換えられるようになつている。
補助的還元装置Aは、白金担持触媒を4段に分
けて充填した径20mm、長さ500mmのジヤケツト付
耐圧カラム、およびそれに接続された内容積300
mlの気一液分離器から構成されており水素ガスと
溶液をカラム下部より並流に流して接触せしめて
還元反応を行なう。
ここで充填されている触媒は、3mm径の炭素球
担体に、重量比にして2%の白金を担持させたも
のである。
補助的酸化装置Bは、ガラス製ラシヒリンプを
4段に分けて充填した径20mm、長さ500mmのジヤ
ケツト付耐圧カラム、およびそれに接続された内
容積300mlの気一液分離器から構成されており、
反応は酸素ガスと溶液をカラム下部より並流に流
して接触せしめて行なう。
容器1にTi()0.5M/、HCl3.5M/の
溶液1000ml、容器2にFe()1.0M/、Ti
()0.5M/、HCl3.1M/の溶液500ml、さ
らに容器3にU()0.25M/、HCl3.5M/
の溶液500mlを準備した。
まず2−a−c−のルートで展開塔Iに溶液
を供給し、Fe()の吸着帯を形成させた。同時
にこの操作で生成し、溶出するTi()を含み、
若干の未反応のTi()の混合した溶液をI−a
−b−Aのルートで補助的還元装置に送り、未反
応のTi()を還元する。
ひき続き、3−c−のルートでウラン溶液を
供給してウラン吸着帯を作つた。
ウラン吸着帯の長さが200mmになつたところで
ウラン溶液の供給を終了し、1−a−c−のル
ートで還元剤溶液を供給し、吸着しているU()
と接触せしめU()として脱離させることによ
り、ウラン吸着帯を移動せしめた。
適当なところで溶液のルートを−a−b−B
−2−a−c−に切換え、ウラン吸着帯と酸化
剤吸着帯との境界面での酸化還元反応により生じ
たFe()とTi()とを含む溶液を補助的酸化
装置に送つて微量に混入するTi()を酸化する
と同時に容器2内の溶液を展開塔Iに供給して酸
化剤吸着帯を形成させた。
ウラン吸着帯の下部界面が展開塔Iの下部に到
達したところで液の流れを−a−c−として
ウラン吸着帯を展開塔Iの上部に移動させた。
ウラン吸着帯の上部界面が展開塔Iの上部に移
動した後、液の流れを−a−b−A−1−a−
c−に切換えて還元溶液を展開した。
展開温度は120℃、展開流速は22c.c./winとし
た。当装置をウラン吸着帯が10回繰返して循環し
たところでウラン溶液を−a−b−4のルート
で溶出させ、フラクシヨンコレクターで分取し、
同位体比を測定するサンプルとした。
還元界面におけるウランの同位体比(235U/
238U)を電子衝撃型質量分析計で測定したとこ
ろ、0.00761なる値を得た。
実施例 2 実施例1と同様の装置を用い、容器1にV()
0.6M/、HCl3.5M/の溶液1000ml、容器2
にFe()1.2M/、V()0.6M/、
HCl3.5M/の溶液500ml、さらに容器3にU
()0.1M/、HCl3.5M/の溶液500mlを準
備した。スタートアツプの操作は実施例1と同様
に行ない、ウラン吸着帯の長さは450mmになるよ
うに調製した。
ひき続き実施例1と同様の操作でクロマトグラ
フイー展開を行なつた。
展開温度は140℃、展開流量は35c.c./winとし
た。
当装置をウラン吸着帯が20回繰返して循環した
ところでウラン溶液を−a−b−4のルートで
溶出させ、フラクシヨンコレクターで分取し、同
位体比を測定するサンプルとした。
還元界面におけるウランの同位体比を電子衝撃
型質量分析計で測定したところ、0.00802なる値
を得た。
実施例 3 実施例1と同様の装置を用い、容器1にV()
0.8M/、HCl4.0M/の溶液1000ml、容器2
にFe()1.5M/、V()0.8M/、
HCl4.0M/の溶液500ml、さらに容器3にU
()0.12M/、HCl4.0M/の溶液500mlを準
備した。
まず2−a−c−のルートで展開塔Iに溶液
を100ml供給し、Fe()の吸着帯を形成させた。
ひき続き、3−c−のルートでウラン溶液を
供給してウラン吸着帯を形成させ、ウラン吸着帯
の長さが150mmになつたところでウラン溶液の供
給を終了し、1−a−c−のルートで還元剤溶
液を供給し、吸着しているU()と接触せしめ
U()として脱離させることによりウラン吸着
帯を移動せしめた。ひき続き展開ルートを2−a
−c−に変更して展開塔内に再生帯域を形成さ
せた。100ml供給後再び3−c−のルートでウ
ラン溶液を供給してウラン吸着帯を形成させた。
ウラン吸着帯の長さが150mmになつたところでウ
ラン溶液の供給を終了し、再び1−a−c−の
ルートで還元剤を供給した。
適当なところで溶液のルートを−a−b−B
−2−a−c−に切換え、ウラン吸着帯と酸化
剤吸着帯との境界面での酸化還元反応により生じ
たFe()とV()とを含む溶液を補助的酸化
装置に送つて微量に混入するV()を酸化する
と同時に容器2内の溶液を展開塔に供給して酸化
剤の吸着帯を形成させた。
以下実施例1と同様の操作により順次バルブの
切換えを行ない一つの展開塔内に二つのウラン吸
着帯と展開温度140℃、展開流量は25c.c./winと
した。当装置を一つのウラン吸着帯が10回繰返し
て循環したところでウラン溶液を溶出させ、フラ
クシヨンコレクターで分取し、同位体比を測定す
るサンプルとした。
還元界面におけるウランの同位体比を電子衝撃
型質量分析計で測定したところ、それぞれ
0.00793、0.00791なる値を得た。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明方法を実施するための装置の
一例を示す。 Iは展開塔、Aは補助的還元装置、Bは補助的
酸化装置、a,bおよびcは電動式切換バルブ、
1は還元剤溶液用容器、2は酸化剤溶液用容器、
3は原料ウラン溶液用容器および4は製品ウラン
溶液用容器を示す。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 陰イオン交換体を充填した展開塔を用い、 (A) ウラン吸着帯域とこれに隣接した還元剤帯域
    との間および (B) ウラン吸着帯域とこれに隣接した酸化剤帯域
    との間 に界面を形成し、(A)の界面における還元および(B)
    の界面における酸化を行ないつつ展開するウラン
    同位体分離方法において、一つの展開塔内にウラ
    ン吸着帯域と酸化剤還元剤再生帯域を形成し、該
    展開塔で同位体分離及び酸化剤還元剤再生の一部
    もしくは全部を同時に行なうことを特徴とするウ
    ラン同位体分離方法。 2 一つの展開塔内に二以上のウラン吸着帯域と
    二以上の酸化剤還元剤再生帯域を形成し、該展開
    塔で同位体分離と酸化剤還元剤再生の一部もしく
    は全部を同時に行なうことを特徴とする特許請求
    の範囲第1項記載のウラン同位体分離方法。 3 酸化剤が、T1()、Pb()、Sb()、V
    ()、Cr()、Mn()、Fe()、Co()およ
    びCu()より選ばれた少なくとも一種である特
    許請求の範囲第1項または第2項記載の方法。 4 還元剤がIn()、Sn()、Sb()、Ti()

    V()、Nb()およびCu()より選ばれた少
    なくとも一種である特許請求の範囲第1項または
    第2項記載の方法。 5 水素イオン濃度が10-3Mから11Mである特許
    請求の範囲第1項ないし第4項のいずれかに記載
    の方法。 6 展開温度が10℃から250℃である特許請求の
    範囲第5項記載の方法。 7 酸化剤がCr()、Mn()、Fe()および
    Cu()より選ばれた少なくとも一種であり、還
    元剤が、Sn()、Ti()およびV()より選
    ばれた少なくとも一種である酸化剤還元剤の組み
    合せよりなる特許請求の範囲第6項記載の方法。
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