JPH0559132A

JPH0559132A - プロピレン系重合体組成物およびその製造方法

Info

Publication number: JPH0559132A
Application number: JP3938392A
Authority: JP
Inventors: Akiyoshi Shimizu; 水昭義清; Shoji Hiraoka; 岡章二平; Hajime Inagaki; 垣始稲
Original assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Current assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Priority date: 1991-04-12
Filing date: 1992-02-26
Publication date: 1993-03-09

Abstract

(57)【要約】【構成】本発明のプロピレン系重合体組成物は、ＭＦ
Ｒが０．１〜３０ｇ／１０分のプロピレン系重合体（Ａ
−１）２０〜９９重量％と、エチレン含量が６０〜９５
モル％であり、ＭＦＲが０．１〜１０ｇ／１０分である
無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）１〜８
０重量％とからなる未変性プロピレン系重合体組成物
を、エチレン性不飽和基含有カルボン酸などの特定の変
性剤で変性した組成物であり、変性無定形エチレン- プ
ロピレン共重合体（Ｂ）が５μｍ以下の平均分散粒子径
で分散している。この組成物は、（Ａ−１）成分と（Ｂ
−１）成分との混合物を０．２５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ以上
の比エネルギー（ｅ）の賦与下に溶融混練する工程を経
ることにより製造できる。ｅ＝モーター消費電力／樹脂
押し出し量【効果】本発明の組成物は特に被塗装性に優れてい
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、被塗装性に優れたプロピ
レン系重合体組成物に関する。さらに詳しくは、本発明
は、プライマーあるいは溶剤などを用いた表面処理をし
ない場合であっても、たとえばポリウレタンなどの塗料
に対して優れた密着性を有するプロピレン系重合体組成
物に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】プロピレン系重合体（プロピレン
単独重合体あるいはプロピレン共重合体）は、機械的物
性、耐熱性、耐溶剤性、耐油性および耐薬品性等の諸特
性が良好であるため、広く工業的に製造されており、こ
のプロピレン系重合体は、自動車、電気機器等の工業部
品および日用品等の製造原料として広く利用されてい
る。

【０００３】このプロピレン系重合体は、分子内に極性
基を有しておらず化学的に不活性であり安全性の高い樹
脂であるが、反面、極性基を有しないために、他の樹脂
との密着性が良好ではない。たとえば、プロピレン系重
合体からなる成形物をポリウレタン系塗料等で塗装する
には、コロナ放電等の電気的処理法、機械的粗面化法、
火炎処理法、酸素処理法またはオゾン処理法のような表
面処理法を利用して、成形物表面の他の樹脂に対する親
和性を向上させるような処理をすることが必要になる。
これらの表面処理を行なうに際しては、予め成形物の表
面を、アルコール、芳香族炭化水素等の溶剤で洗浄する
方法、あるいは、トリクレン、パークロルエチレン、ペ
ンタクロルエチレンもしくはトルエン等の溶剤蒸気で洗
浄する方法が一般に採られている。

【０００４】しかしながら、これらの表面処理法を実施
するには、いずれも処理を行なうための装置が必要とな
り、設備的に不利であるとともに、これらの処理に相当
の時間を要する。また、プロピレン系重合体成形物の表
面に上記のような予備処理を行なった後、塗装を行なう
方法の他に、プロピレン系重合体成形物の表面にプロピ
レン系重合体と接着可能なプライマーを下塗りし、この
下塗り層上にポリウレタン系塗料などの塗料を塗布する
方法も利用されているが、この方法においても、下塗り
工程と上塗り工程が必要になるため塗装工程に長時間を
要するようになり、さらに塗膜が二層構成を採るために
成形物のコストが高くなるという問題もある。

【０００５】上述のように、プロピレン系重合体からな
る成形物の塗装に際しては、成形物自体に何らかの処理
を施すのが一般的である。したがって、従来から行なわ
れているプロピレン系重合体からなる成形物の塗装に際
しては工程が複雑化することから、被塗装性に優れたプ
ロピレン系重合体の開発が切望されている。プロピレン
系重合体の被塗装性を改善する方法として、たとえば特
開昭６２−２８０２６７号公報等には、ポリプロピレン
とエチレン・α- オレフィン共重合体とを不飽和カルボ
ン酸で変性したポリプロピレン樹脂組成物が開示されて
おり、この組成物は、被塗装性が良好である旨示されて
いる。さらに、これ以外にも、このようなカルボン酸変
性物などを含有するポリプロピレン樹脂組成物に関して
は種々の提案がある。

【０００６】こうしたポリプロピレン系樹脂組成物の特
性を改善しようとする場合、ベースとなるポリプロピレ
ンが本質的に有している優れた特性の上に、さらに必要
とする特性、すなわち良好な被塗装性が賦与されなけれ
ばならない。ところが、このような樹脂組成物の特性に
ついて詳細に検討してみると、変性の順序および混合さ
れる樹脂の分散状態によって、得られる組成物の特性、
たとえば被塗装性および耐衝撃性などの特性が著しく異
なり、従来から知られている組成物は被塗装性および耐
衝撃性などの特性においてさらに改良の余地がある。

【０００７】

【発明の目的】本発明は、プロピレン系重合体が本質的
に有している優れた特性が損なわれることがなく、特に
被塗装性に優れるとともに、耐衝撃性も向上したプロピ
レン系重合体組成物およびこの組成物を製造する方法を
提供することを目的としている。

【０００８】

【発明の概要】本発明のプロピレン系重合体組成物は、
メルトフローレートが０．１〜３０ｇ／１０分のプロピ
レン系重合体（Ａ−１）２０〜９９重量％と、エチレン
含量が６０〜９５モル％であり、メルトフローレートが
０．１〜１０ｇ／１０分である無定形エチレン- プロピ
レン共重合体（Ｂ−１）１〜８０重量％とからなる未変
性プロピレン系重合体を、エチレン性不飽和基含有カル
ボン酸、その無水物およびエチレン性不飽和基含有カル
ボン酸ヒドロキシアルキルエステルよりなる群から選ば
れる少なくとも一種類の変性剤で変性した組成物であ
り、該組成物中において、変性プロピレン系重合体
（Ａ）中に変性無定形エチレン- プロピレン共重合体
（Ｂ）が５μｍ以下の平均分散粒子径で分散しているこ
とを特徴としている。

【０００９】本発明のプロピレン系重合体組成物は、メ
ルトフローレートが０．１〜３０ｇ／１０分のプロピレ
ン系重合体（Ａ−１）２０〜９９重量％と、エチレン含
量が６０〜９５モル％であり、メルトフローレートが
０．１〜１０ｇ／１０分である無定形エチレン- プロピ
レン共重合体（Ｂ−１）１〜８０重量％とからなる未変
性プロピレン系重合体組成物を、エチレン性不飽和基含
有カルボン酸、その無水物およびエチレン性不飽和基含
有カルボン酸ヒドロキシアルキルエステルよりなる群か
ら選ばれる少なくとも一種類の変性剤で変性するに際し
て、該プロピレン系重合体（Ａ−１）と無定形エチレン
- プロピレン共重合体（Ｂ−１）とを溶融混練して未変
性プロピレン系重合体組成物を調製する際、次式［Ｉ］
で表わされる比エネルギー（ｅ）が０．２５ｋＷ・ｈｒ
／ｋｇ以上の混練条件で溶融混練することにより製造す
ることができる。

【００１０】ｅ＝モーター消費電力／樹脂押し出し量・・・［Ｉ］このように、本発明のプロピレン系重合体組成物では、
たとえば、特定の比エネルギーを賦与しながらプロピレ
ン系重合体およびゴム成分を混練して未変性の組成物を
調製し、この組成物を特定の変性剤で変性しているの
で、変性組成物中における変性ゴム成分の粒子を微分散
させることができる。このような組成物から形成された
成形体は、被塗装性および被接着性が特に優れていると
ともに耐衝撃性などの特性にも優れている。

【００１１】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るプロピレン系
重合体組成物およびその製造方法について具体的に説明
する。本発明に係るプロピレン系重合体組成物は、プロ
ピレン系重合体（Ａ−１）と無定形エチレン- プロピレ
ン共重合体（Ｂ−１）とからなる未変性組成物を、特定
の変性剤を用いて変性することにより調製することがで
きる。

【００１２】プロピレン系重合体（Ａ−１）本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ−１）は、
プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと他のα-
オレフィンとの共重合体である。プロピレンと共重合す
るα- オレフィンの例としては、エチレンおよび１- ブ
テンなどを挙げることができる。これらの単量体は、プ
ロピレンとランダム共重合体を形成していてもよく、ま
たブロック共重合体を形成していてもよい。

【００１３】本発明では、２３０℃、荷重２．１６ｋｇ
の条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．
１〜３０ｇ／１０分の範囲内にあるプロピレン系重合体
が用いられる。特にＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０分の
範囲内にあるプロピレン系重合体が好ましく用いられ
る。このようなＭＦＲを有するプロピレン系重合体を使
用することにより、良好な成形性を有する組成物を得る
ことができる。

【００１４】さらに、本発明で用いられるプロピレン系
重合体（Ａ−１）のプロピレン単位の含有量は、通常は
９０モル％以上である。そして、このプロピレン系重合
体（Ａ−１）の沸騰ｎ- ヘプタン不溶分は、通常は９０
％以上、好ましくは９３％以上である。すなわち、この
プロピレン系重合体（Ａ−１）は、比較的非晶部の少な
い（共）重合体である。

【００１５】このようなプロピレン系重合体（Ａ−１）
の密度は、通常は０．９０〜０．９２ｇ／ｃｍ³ の範囲
内にある。このような特性を有するプロピレン系重合体
（Ａ−１）は、種々の方法により製造することができる
が、典型的な製造方法としては、固体状チタン触媒成分
と有機金属化合物成分から形成される触媒、あるいはこ
れら両成分および電子供与体から形成される触媒を用い
る方法が挙げられる。

【００１６】この方法で使用される固体状チタン触媒成
分としては、各種方法で製造された三塩化チタンまたは
三塩化チタン組成物、あるいはマグネシウム、ハロゲ
ン、電子供与体、好ましくは芳香族カルボン酸エステル
またはアルキル基含有エーテルおよびチタンを必須成分
とし、比表面積が好適には１００ｍ²／ｇ以上の担体に
担持されたチタン触媒成分がある。特に後者の担体付触
媒成分を用いて製造したプロピレン系重合体が好適であ
る。

【００１７】また、有機金属化合物成分としては、有機
アルミニウム化合物が好適であり、有機アルミニウム化
合物の具体的な例としては、トリアルキルアルミニウ
ム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミ
ニウムセスキハライドおよびアルキルアルミニウムジハ
ライドなどを挙げることができる。なお、有機アルミニ
ウム化合物は、使用するチタン触媒成分の種類に合わせ
て適宜選択することができる。

【００１８】電子供与体としては、窒素原子、リン原
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、上記のような原
子を有するエステル化合物およびエーテル化合物等を好
適例として挙げることができる。なお、上記のような担
体付き触媒成分を用いたプロピレン系重合体の製造方法
に関しては、たとえば特開昭５０−１０８３８５号、同
５０−１２６５９０号、同５１−２０２９７号、同５１
−２８１８９号および同５２−１５１６９１号などの公
報に詳細に開示されており、本発明においてもこれら公
報に記載されている技術を利用することができる。

【００１９】無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ
−１）本発明に係るプロピレン系重合体組成物の製造に使用さ
れる無定形エチレン-プロピレン共重合体（Ｂ−１）
は、エチレンとプロピレンとがランダムに共重合してい
る共重合体ゴム（Ｂ−１）である。この無定形エチレン
- プロピレン共重合体（Ｂ−１）におけるエチレンから
誘導される繰り返し単位の含有量は、６０〜９５モル
％、好ましくは７０〜９０モル％の範囲内にある。した
がって、この共重合体（Ｂ−１）におけるプロピレンか
ら誘導される繰り返し単位の含有率は、５〜４０モル
％、好ましくは１０〜３０モル％の範囲内にある。そし
て、共重合体（Ｂ−１）中に上記のエチレンから誘導さ
れる繰り返し単位とプロピレンから誘導される繰り返し
単位とはランダムに結合している。

【００２０】また、この共重合体（Ｂ−１）の２３０
℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレ
ート（ＭＦＲ）は、０．１〜１０ｇ／１０分、好ましく
は０．１〜４ｇ／１０分の範囲内にある。このような共
重合体（Ｂ−１）を使用することにより、組成物が良好
な成形性を有するようになる。この共重合体（Ｂ−１）
は、無定形で、Ｘ線回折法により測定した結晶化度が、
通常は４０％以下、好ましくは２０％以下であり、比較
的結晶性の低い共重合体である。すなわち、本発明で用
いられる無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ−
１）は、ゴム弾性を有している。

【００２１】このような無定形エチレン- プロピレン共
重合体は、たとえば、可溶性バナジウム化合物とアルキ
ルアルミニウムハライド化合物とからなる触媒の存在下
に、エチレンとプロピレンとを共重合させることにより
製造することができる。この方法で使用することができ
る重合用触媒としては、たとえば、四塩化バナジウム、
オキシ三塩化バナジウム、バナジウムトリアセチルアセ
テートおよびオキシバナジウムトリアセチルアセテート
などを挙げることができる。

【００２２】可溶性バナジウム化合物と組合わされて重
合用触媒を構成するアルキルアルミニウムハライド化合
物としては、たとえば、エチルアルミニウムジクロリ
ド、ジエチルアルミニウムモノクロリド、エチルアルミ
ニウムセスキクロリド、ジエチルアルミニウムモノブロ
ミド、ジイソブチルアルミニウムモノクロリド、イソブ
チルアルミニウムジクロリドおよびイソブチルアルミニ
ウムセスキクロリドなどを挙げることができる。

【００２３】上記触媒を用いた共重合反応は、溶液状ま
たは懸濁状あるいはこれらの中間領域で行なうことがで
き、いずれの場合にも、反応媒体（溶媒）としては不活
性溶剤が好ましく使用される。このような共重合反応媒
体としては、通常は、炭素原子数３〜１２程度の脂肪族
炭化水素、ハロゲン化炭化水素類が使用される。反応媒
体として使用される脂肪族炭化水素の具体的な例として
は、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
ン、オクタン、ノナン、デカン、ウンデカン、ドデカン
および灯油（沸点が１５０〜２５０℃程度の脂肪族炭化
水素の混合物）を挙げることができる。

【００２４】また、反応媒体として使用されるハロゲン
化炭化水素の具体的な例としては、メチルクロリド、エ
チルクロリドおよびエチレンジクロリドを挙げることが
できる。これらの反応媒体は、単独で、もしくは混合し
て使用することができる。上記のような触媒を使用する
場合の重合温度は、通常０〜１００℃である。

【００２５】未変性プロピレン系重合体組成物本発明においては、上記のようなプロピレン系重合体
（Ａ−１）および無定形エチレン- プロピレン共重合体
（Ｂ−１）から、未変性プロピレン系重合体組成物を調
製する。この未変性プロピレン系重合体組成物は、上記
のようなプロピレン系重合体（Ａ−１）２０〜９９重量
％と、無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）
１〜８０重量％とからなる。さらに、プロピレン系重合
体（Ａ−１）の含有率が５５〜８５重量％、無定形エチ
レン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）の含有率が１５〜
４５重量％の範囲内になるように両成分を混合すること
が好ましい。なお、上記両成分の配合量の合計は１００
重量％である。

【００２６】さらに、上記プロピレン系重合体（Ａ−
１）のＭＦＲと無定形エチレン- プロピレン共重合体
（Ｂ−１）のＭＦＲとの比［ＭＦＲ（Ａ−１）／ＭＦＲ
（Ｂ−１）］が０．１〜２００の範囲内になるように、
プロピレン系重合体（Ａ−１）と無定形エチレン- プロ
ピレン共重合体（Ｂ−１）とを組み合わせて使用するこ
とが好ましく、特に０．５〜１００の範囲内になるよう
に両成分を組み合わせることが好ましい。ＭＦＲ比が上
記のようになるように両成分を組み合わせることによ
り、組成物中におけるそれぞれの成分の分散状態が良好
になる。

【００２７】このようなプロピレン系重合体（Ａ−１）
と無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）と
を、必要により混合した後、溶融混練することにより、
未変性プロピレン系重合体組成物を調製することができ
る。この混合には、たとえばヘンシェルミキサーなど公
知の混合機を利用することができる。

【００２８】このようにして調製されたプロピレン系重
合体（Ａ−１）と無定形エチレン-プロピレン共重合体
（Ｂ−１）との混合物を溶融混練して未変性プロピレン
系重合体組成物を調製する際に、特定の比エネルギーを
賦与しながら溶融混練を行なう。この溶融混練の際して
は、０．２５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ以上、好ましくは０．２
５〜０．４ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ、さらに好ましくは０．２
５〜０．３６ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの範囲内の比エネルギー
（ｅ）を賦与する。このような条件で溶融混練すること
により、プロピレン系重合体（Ａ−１）中に無定形エチ
レン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）が微細な粒子を形
成して分散する。

【００２９】なお、ここで比エネルギー（ｅ）は、凝集
物を粉砕するのに用いられる単位容積当りのエネルギー
量であり、次式［Ｉ］で表わすことができる。ｅ＝モーター消費電力／樹脂押し出し量・・・［Ｉ］この比エネルギー（ｅ）に関しては、伊藤公正、プラス
チック、36, No.7 37(1988)に詳細に記載されている。

【００３０】本発明に係るプロピレン系重合体組成物の
製造の際に用いられる混練装置としては、上記のような
比エネルギー（ｅ）を賦与しながら溶融混練できる装置
であれば、通常のオレフィン系重合体の分野において利
用されている公知の混練装置を使用することができる。
本発明の組成物を製造するのに利用できる混練装置の例
としては、押出機、ミキシングロール、バンバリーミキ
サーおよびニーダー等を挙げることができる。

【００３１】上記のような混練装置を用いて溶融混練す
るに際しての加熱温度は、使用原料の融点以上であっ
て、分解温度以下の範囲内で適宜設定することができる
が、通常は、１７０〜３５０℃、好ましくは１８０〜２
５０℃の範囲内の温度に設定される。なお、前記プロピ
レン系重合体（Ａ−１）と無定形エチレン- プロピレン
共重合体（Ｂ−１）とを前記の組成割合の範囲内になる
ように混合してこの混合物を溶融混練する方法が採用さ
れるが、この他に、組成成分の一部を予め混練し、いわ
ゆるマスターバッチを製造し、このマスターバッチと残
りの組成成分とを混合してもよい。

【００３２】プロピレン系重合体組成物本発明に係るプロピレン系重合体組成物は、上記のよう
にして調製された未変性プロピレン系重合体組成物を特
定の変性剤を用いて変性した組成物である。この未変性
プロピレン系重合体組成物の変性に使用される変性剤
は、エチレン性不飽和基含有カルボン酸、その無水物ま
たはエチレン性不飽和基含有カルボン酸ヒドロキシアル
キルエステルの中から選ばれる少なくとも一種類の変性
剤である。

【００３３】本発明において使用されるエチレン性不飽
和基含有カルボン酸またはこれらの酸無水物としては、
たとえば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル
酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン
酸、クロトン酸、ノルボルネンジカルボン酸およびビシ
クロ［２，２，１］ヘプト-２-エン-５，６-ジカルボン
酸等の不飽和カルボン酸またはこれらの酸無水物を挙げ
ることができる。

【００３４】また、エチレン性不飽和基含有カルボン酸
ヒドロキシアルキルエステルの具体的な例としては、２
- ヒドロキシエチルアクリレート、２-ヒドロキシエチ
ルメタクリレート、２- ヒドロキシプロピルアクリレー
ト、２- ヒドロキシプロピルメタクリレート、３- ヒド
ロキシプロピルアクリレート、３- ヒドロキシプロピル
メタクリレート、３- クロロ-２-ヒドロキシアクリレー
ト、３- クロロ-２-ヒドロキシメタクリレート、２- ヒ
ドロキシ-３-フェノキシプロピルアクリレートおよび２
- ヒドロキシ-３-フェノキシプロピルメタクリレートを
挙げることができる。

【００３５】上記化合物のうち、中でも好ましいのは、
アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、無
水マレイン酸、２- ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ
ート、２- ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等
である。これらの変性剤は、単独で使用することもでき
るし、さらに組み合わせて使用することもできる。な
お、未変性プロピレン系重合体組成物を変性するに際し
ては、上記のような変性剤の他に、本発明のプロピレン
系重合体組成物の特性を損なわない範囲内で、スチレン
およびα- メチルスチレン等の重合性芳香族化合物を併
用することができる。

【００３６】上記のような未変性プロピレン系重合体組
成物は、ラジカル開始剤の存在下に変性されることが好
ましい。このようなラジカル開始剤としては、通常は、
有機過酸化物あるいはアゾ化合物などが用いられる。上
記の有機過酸化物の具体的な例としては、１，１- ビス
（ｔ- ブチルパーオキシ）-３，５，５-トリメチルシク
ロヘキサン、１，１- ビス（ｔ-ブチルパーオキシ）シ
クロヘキサン、２，２- ビス（ｔ- ブチルパーオキシ）
オクタン、ｎ- ブチル-４，４-ビス（ｔ-ブチルパーオ
キシ）パラレートおよび２，２- ビス（ｔ- ブチルパー
オキシ）ブタン等のパーオキシケタール類；ジ-ｔ-ブチ
ルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ- ブチ
ルクミルパーオキサイド、α，α’- ビス（ｔ- ブチル
パーオキシ-ｍ-イソプロピル）ベンゼン、２，５- ジメ
チル-２，５-ビス（ｔ- ブチルパーオキシ）ヘキサンお
よび２，５- ジメチル-２，５-ビス（ｔ- ブチルパーオ
キシ）ヘキシン- ３等のジアルキルパーオキサイド類；
アセチルパーオキサイド、イソブチリルパーオキサイ
ド、オクタノイルパーオキサイド、デカノイルパーオキ
サイド、ラウロイルパーオキサイド、３，５，５- トリ
メチルヘキサノイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオ
キサイド、２，４- ジクロロベンゾイルパーオキサイド
およびｍ- トリオイルパーオキサイド等のジアシルパー
オキサイド類；ｔ- ブチルパーオキシアセテート、ｔ-
ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ- ブチルパーオキ
シ-２-エチルヘキサノエート、ｔ- ブチルパーオキシラ
ウリレート、ｔ- ブチルパーオキシベンゾエート、ジ-
ｔ-ブチルパーオキシイソフタレート、２，５- ジメチ
ル-２，５-ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ-
ブチルパーオキシマレイックアシッド、ｔ- ブチルパー
オキシイソプロピルカーボネートおよびクミルパーオキ
シオクテート等のパーオキシエステル類；ならびに、
ｔ- ブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパ
ーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオ
キサイド、２，５- ジメチルヘキサン-２，５-ジハイド
ロパーオキサイドおよび１，１，３，３- テトラメチル
ブチルハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサ
イド類を挙げることができる。

【００３７】これらの化合物の中では、１，１- ビス
（ｔ- ブチルパーオキシ）-３，５，５- トリメチルシ
クロヘキサン、ジ-ｔ-ブチルパーオキサイド、ジクミル
パーオキサイド、２，５- ジメチル-２，５-ビス（ｔ-
ブチルパーオキシ）ヘキサンおよび２，５- ジメチル-
２，５-ビス（ｔ- ブチルパーオキシ）ヘキシン- ３が
好ましい。

【００３８】また、ラジカル開始剤として使用されるア
ゾ化合物の具体的な例としては、アゾイソブチロニトリ
ル等を挙げることができる。このようなラジカル開始剤
は、単独あるいは組合せて使用することができる。上記
変性の際には、エチレン不飽和性基含有カルボン酸等の
変性剤は、未変性プロピレン系重合体組成物１００重量
部に対して、通常は０．０１〜５０重量部、好ましくは
０．１〜４０重量部の量で用いられる。

【００３９】また、ラジカル開始剤は、未変性プロピレ
ン系重合体組成物１００重量部に対して、通常は０．０
１〜１０重量部、好ましくは０．０５〜８重量部の量で
用いられる。さらに、重合性芳香族化合物を使用する場
合には、この重合性芳香族化合物は、未変性プロピレン
系重合体組成物１００重量部に対して、通常は０．０１
〜５０重量部、好ましくは０．１〜４０重量部の量で用
いられる。

【００４０】上記のような変性剤で未変性プロピレン系
重合体組成物を変性する方法としては、未変性プロピレ
ン系重合体組成物に、変性剤と、必要によりラジカル開
始剤および重合性芳香族化合物とを加えて溶融混練する
方法、変性剤と必要によりラジカル開始剤および重合性
芳香族化合物とを配合した未変性プロピレン系重合体組
成物を、この未変性プロピレン系重合体組成物が固体状
態を維持できる温度に加熱して変性する方法などを利用
することができる。

【００４１】溶融混練することにより本発明のプロピレ
ン系重合体組成物を製造する方法は、上記のようにして
調製した未変性プロピレン系重合体組成物と変性剤と、
さらに必要によりラジカル開始剤および重合性芳香族化
合物とを特定の条件で混練する方法である。この溶融混
練の際しては、０．２５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ以上、好まし
くは０．２５〜０．４ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ、さらに好まし
くは０．２５〜０．３６ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの範囲内の比
エネルギー（ｅ）を賦与して溶融混練することができ
る。このような条件で溶融混練することにより、プロピ
レン系重合体（Ａ−１）および無定形エチレン- プロピ
レン共重合体（Ｂ−１）が変性されて、それぞれ変性プ
ロピレン系重合体（Ａ）および変性無定形エチレン- プ
ロピレン共重合体（Ｂ）になるとともに、組成物中の変
性プロピレン系重合体（Ａ）中に変性無定形エチレン-
プロピレン共重合体（Ｂ）をさらに微細に分散させるこ
とができる。

【００４２】なお、ここで比エネルギー（ｅ）は、上記
［Ｉ］で示した式で定義される。溶融混練により本発明
のプロピレン系重合体組成物を製造する際に用いられる
混練装置としては、通常のオレフィン系重合体の分野に
おいて利用されている公知の混練装置を利用することが
できる。そして、上記のような比エネルギー（ｅ）を賦
与しながら溶融混練する際に用いられる混練装置として
は、たとえば、押出機、ミキシングロール、バンバリー
ミキサーおよびニーダー等を挙げることができる。

【００４３】たとえば、上記のような混練装置を用いて
溶融混練するに際しての加熱温度は、使用原料の融点以
上であって、分解温度以下の範囲内で適宜設定すること
ができるが、通常は、１７０〜３５０℃、好ましくは１
８０〜２５０℃の範囲内の温度に設定される。なお、本
発明においては、未変性プロピレン系重合体組成物を調
製する際、あるいは、変性剤を配合して溶融混練してこ
の未変性プロピレン系重合体組成物に変性基を導入する
際の少なくともいずれかの段階で上記特定の比エネルギ
ーを賦与しながら溶融混練すればよく、さらに両段階で
上記特定の比エネルギーを賦与しながら溶融混練するこ
ともできる。

【００４４】未変性プロピレン系重合体組成物から本発
明のプロピレン系重合体組成物を製造する際に採用する
ことができる他の変性方法として、変性剤と必要により
ラジカル開始剤および重合性芳香族化合物とを配合した
未変性プロピレン系重合体組成物を、この未変性プロピ
レン系重合体組成物が固体状態を維持できる温度に加熱
して変性する方法がある。

【００４５】この方法は、上述のようにして調製された
未変性プロピレン系重合体組成物（通常はペレット状に
成形されている）に、変性剤、さらに必要によりラジカ
ル開始剤および重合性芳香族化合物を配合し、たとえば
ペレット状の未変性プロピレン系重合体組成物の形状が
維持される温度に未変性プロピレン系重合体組成物ペレ
ットを加熱する方法である。この方法において、加熱温
度は未変性プロピレン系重合体組成物の融点以下で温度
であればよく、通常は融点〜融点よりも１００℃低い温
度の範囲内、好ましくは７０〜１４０℃の範囲内に設定
される。また、反応時間は、加熱温度を考慮して適宜設
定することができるが、通常は０．１〜１０時間であ
る。

【００４６】このような変性に際しては、少量の有機溶
媒を添加して変性反応を行なうことが好ましい。すなわ
ち、少量の有機溶媒を使用することによりペレットが幾
分膨潤するので、変性剤等がペレットの内部にまで浸透
して、未変性プロピレン系重合体組成物を均一に変性す
ることができる。したがって、ここで使用される有機溶
媒としては、未変性プロピレン系重合体組成物を過度に
溶解することがなく、しかも、未変性プロピレン系重合
体組成物をある程度膨潤させることができる程度の溶解
度を有する有機溶媒が使用される。

【００４７】このような有機溶媒としては、具体的に
は、ベンゼン、トルエンおよびキシレンのような芳香族
炭化水素系溶媒；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オク
タン、ノナンおよびデカンのような脂肪族炭化水素系溶
媒；シクロペンテン、シクロヘキサンおよびデカヒドロ
ナフタレンのような脂環族炭化水素系溶媒；クロロベン
ゼン、ジクロロベンゼン、塩化メチレン、クロロホルム
および四塩化炭素のような塩素系溶媒；アセトン、メチ
ルエチルケトンおよびメチルイソブチルケトンのような
ケトン系溶媒；ならびに、エタノールおよびメタノール
のようなアルコール類を使用することができ、さらにこ
れらと同等の作用を有するその他の溶媒を使用すること
も可能である。

【００４８】このような有機溶媒は、変性しようとする
未変性プロピレン系重合体組成物１００重量部に対し
て、通常は５０重量部以下、好ましくは２０重量部以下
の量で使用される。本発明において、上記のように固体
状態で未変性プロピレン系重合体組成物を変性する方法
を採用する場合には、未変性プロピレン系重合体組成物
を製造する際に上記特定の比エネルギーを賦与しながら
溶融混練する必要がある。

【００４９】なお、本発明のプロピレン系重合体組成物
を製造するに際しては、前記未変性プロピレン系重合体
組成物全部を使用して、この組成物が上記のような変性
量になるように変性する方法が採用されるが、この他
に、未変性プロピレン系重合体組成物の一部を予め高濃
度で変性して、いわゆるマスターバッチを製造し、この
マスターバッチと残りの未変性プロピレン系重合体組成
物を混合して変性量を上記範囲内に調整してもよい。

【００５０】本発明に係るプロピレン系重合体組成物で
は、変性プロピレン系重合体（Ａ）中に、変性無定形エ
チレン- プロピレン共重合体（Ｂ）が５μｍ以下の平均
分散粒子径を有するように微分散して、いわゆるポリマ
ーアロイを形成している。さらに、この平均分散粒子径
が０．０３〜３μｍの範囲内にあることが好ましく、
０．０５〜２μｍの範囲内にあることが特に好ましい。
このように、変性無定形エチレン- プロピレン共重合体
（Ｂ）を変性プロピレン系重合体（Ａ）中に微分散させ
ることにより、耐衝撃性が向上するとともに、被塗装性
が良好になる。この変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体（Ｂ）の平均分散粒子径は、試験片のコア部破断
面を電子顕微鏡で観察して分散している変性無定形エチ
レン- プロピレン共重合体（Ｂ）の粒子径を測定し、こ
の測定値から算出された平均値である。なお、本発明の
プロピレン系重合体組成物に無機充填剤を添加した場
合、電子顕微鏡による変性無定形エチレン- プロピレン
共重合体（Ｂ）の分散粒子径が確認できにくくなること
があるが、この場合においては、無機充填剤を添加しな
いで同一条件で調製した組成物中における場合の変性無
定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ）の分散粒子径
が上記範囲内にあればよい。

【００５１】このような本発明のプロピレン系重合体組
成物について、荷重２．１６ｋｇ、２３０℃の条件で測
定したメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常０．５〜
３０ｇ／１０分、多くの場合１〜２０ｇ／１０分の範囲
内にあり、また、ＡＳＴＭＤ-２５６に従って測定した
厚さ１／８インチの試験片（ノッチ付き）の−３０℃に
おけるアイゾッド衝撃強度は、通常３〜６０ｋｇ／ｃｍ
・ｃｍ、多くの場合５〜３０ｋｇ／ｃｍ・ｃｍの範囲内
にある。さらに、ＡＳＴＭＤ-７９０に従って測定した
厚さ１／８インチの試験片の曲げ弾性率（ＦＭ）は、通
常は５，０００〜１７，０００ｋｇ／ｍ² 、多くの場合
６，０００〜１２，０００ｋｇ／ｍ²の範囲内にある。

【００５２】本発明に係るプロピレン系重合体組成物
は、基本的には前記変性プロピレン系重合体（Ａ）と変
性無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ）とからな
る組成物であるが、さらに、本発明のプロピレン系重合
体組成物の特性を損なわない範囲内で、他の樹脂あるい
は添加剤を配合することができる。本発明において配合
することができる他の樹脂の例としては、高密度ポリエ
チレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、ポ
リ-１-ブテン、エチレン-１-ブテン共重合体、プロピレ
ン-１-ブテン共重合体、プロピレン-１-ブテン-エチレ
ン共重合体、スチレン- ブタジエン（- スチレン）ブロ
ック共重合体およびその水素添加物、スチレン- イソプ
レン（- スチレン）ブロック共重合体およびその水素添
加物などを挙げることができる。

【００５３】また、本発明において配合することができ
る他の添加剤の例としては、酸化防止剤、紫外線吸収
剤、滑剤、核剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、可
塑剤、電気的特性改良剤、無機充填剤および有機充填剤
を挙げることができる。たとえば、本発明で使用される
無機充填剤の具体的な例としては、アルミニウム、銅、
ニッケル、鉄、鉛等の金属、マグネシウム、カルシウ
ム、バリウム、亜鉛、ジルコニウム、モリブデン、ケイ
素、アンチモンおよびチタン等の金属、ならびに、これ
らの酸化物、水酸化物、硫酸塩、炭酸塩およびケイ酸
塩、さらに、タルク、マイカ、シリカ、ガラス繊維およ
びグラファイトを挙げることができる。これらの他の
樹脂あるいは添加剤は、本発明に係るプロピレン系重合
体組成物を調製する際に配合することもできるし、ま
た、本発明に係るプロピレン系重合体組成物を調製した
後に添加することもできる。

【００５４】成形体上記のようにして得られる本発明に係るプロピレン系重
合体組成物は、通常はペレット状に成形され、一般に熱
可塑性樹脂の分野において利用されている成形方法、た
とえば射出成形法あるいは押出成形法などを採用して所
望形状の成形体を製造することができる。

【００５５】この成形の際の温度は、用いるプロピレン
系重合体組成物の融点よりも高い温度であって、かつ、
熱分解温度以下の範囲内の温度に設定することができ、
一般には１７０〜３００℃、好ましくは１８０〜２５０
℃の範囲内に設定される。本発明のプロピレン系重合体
組成物から形成された成形体は、他の樹脂との親和性に
優れている。したがって、本発明のプロピレン系重合体
組成物から形成された成形体は、従来、プロピレン系の
樹脂から形成される成形体を塗装する際には必須の工程
であるとされていた１，１，１- トリクロロエタンなど
の塩素系溶媒による蒸気洗浄工程を省略した場合であっ
ても、塗膜の密着性が非常に良好である。また、この成
形体は、同様にプライマー処理を行なわなくとも塗膜の
密着性が非常に良好である。

【００５６】本発明のプロピレン系重合体組成物から形
成された成形体の塗装には、溶剤系塗料、水系塗料およ
び無溶剤系塗料を用いることができる。上記の溶剤系塗
料の例としては、アルキド樹脂系塗料、アミノアルキド
樹脂系塗料、ビニル樹脂系塗料、常温乾燥型アクリル樹
脂系塗料、焼き付け乾燥型アクリル樹脂系塗料、タール
エポキシ型エポキシ樹脂塗料、ワニス・エナメル型エポ
キシ樹脂系塗料、一液型ウレタン樹脂系塗料、多液型ウ
レタン樹脂系塗料、不飽和ポリエステル樹脂系塗料およ
び塩化ゴム系塗料を挙げることができる。

【００５７】また、上記の水系塗料の例としては、エマ
ルジョン系塗料および水溶性樹脂系塗料を挙げることが
できる。さらに、上記の無溶剤系塗料としては、粉体塗
料およびトラフィックペイントを挙げることができる。
特に、本発明に係るプロピレン系重合体組成物から形成
される成形体の塗装には溶剤系塗料が適しており、この
中でもウレタン樹脂系塗料との親和性が良い。ウレタン
系樹脂塗料は、一般にポリイソシアネートとポリオール
化合物との反応により塗膜を形成する塗料であり、一液
型と二液型とがあり、さらに一液型ウレタン樹脂系塗料
には湿気硬化型および油変性ウレタン塗料があり、ま
た、ブロック型イソシアネートを用いた粉体塗料もあ
る。本発明に係るプロピレン系重合体組成物からなる成
形体は、上記のいずれのウレタン樹脂系塗料とも良好な
親和性を有している。

【００５８】上記のようなウレタン樹脂系塗料のうち、
たとえば一液型ウレタン樹脂系塗料を用いた塗装方法に
ついて一例を挙げて説明することとする。まず、本発明
のプロピレン系重合体組成物から形成された成形体を、
水洗および一般的な工業用洗浄剤を用いた洗浄を少なく
ともそれぞれ一回づつ行ない、さらに水洗した後加熱乾
燥させる。すなわち、本発明のプロピレン系重合体組成
物から形成された成形体に塗装する場合には、従来から
行なわれていた塩素系溶剤を用いた蒸気洗浄を行なうこ
とを必ずしも必要としない。

【００５９】次に、上記のようにして乾燥された成形体
に、一液型ウレタン樹脂系塗料を塗布し、必要により加
熱することにより、ウレタン樹脂塗膜を形成することが
できる。こうして形成され塗膜は、塩素系溶剤蒸気を用
いた洗浄（表面処理）を行なっていないにも拘らず、成
形体に対して非常に良好な密着性を有している。このよ
うに、本発明のプロピレン系重合体組成物から形成され
た成形体は、良好な被接着性を有しており、プライマー
処理あるいは上記のような溶剤による洗浄を行なわなく
とも、種々の接着剤に対して良好な親和性を示す。

【００６０】この成形体の接着に用いることができる接
着剤としては、たとえば、ユリア樹脂系接着剤、メラミ
ン樹脂系接着剤、フェノール樹脂系接着剤、エポキシ樹
脂系接着剤、酢酸ビニル系溶剤型接着剤、ポリウレタン
樹脂系接着剤、α- オレフィン- 無水マレイン酸樹脂系
接着剤、水性高分子- イソシアネート系接着剤、反応型
アクリル樹脂系接着剤、紫外線硬化型変性アクリル樹脂
系接着剤および嫌気性変性アクリル樹脂系接着剤のよう
な合成樹脂系接着剤；酢酸ビニル系エマルジョン型接着
剤、酢酸ビニル共重合体樹脂系エマルジョン型接着剤、
エチレン- 酢酸ビニル共重合体樹脂系エマルジョン型接
着剤およびアクリルエマルジョン系接着剤のようなエマ
ルジョン型接着剤；酢酸ビニル系ホットメルト型接着
剤、エラストマー系ホットメルト型接着剤およびポリア
ミド系ホットメルト型接着剤のようなホットメルト型接
着剤；ならびに、クロロプレン型合成ゴム系接着剤およ
び合成ゴム系ラテックス型接着剤のような合成ゴム系接
着剤を挙げることができる。

【００６１】このような接着剤を用いた接着方法として
は、従来から利用されている方法を採用することができ
る。そして、このような接着方法において、プライマー
処理あるいは有機溶剤蒸気洗浄を特に行なわない場合で
あっても、所望の接着強度が発現する。上記のような特
性を利用して、本発明の樹脂組成物は、自動車部品、オ
ートバイ部品、電気機器部品、日用品、自動販売機部
品、土木建築材料、一般工業材料、事務情報機器、包装
材料、スポーツ用具、医療用具および原子力関係部品な
ど塗装を施される用途、あるいは接着される用途に広く
使用することができる。

【００６２】

【発明の効果】本発明に係るプロピレン系重合体組成物
は、プロピレン系重合体にゴム成分の粒子が微分散され
ている未変性プロピレン系重合体組成物を特定の変性剤
で変性することにより、この両成分に極性基が導入され
ている。そして、本発明のプロピレン系重合体組成物を
製造するために実施されるいずれかの混練工程における
溶融混練条件を特定の範囲内に設定することにより、組
成物中における変性ゴム成分の分散粒子径を制御するこ
とができる。このように変性ゴム成分の粒子径を制御す
ることにより、樹脂組成物の被塗装性および被接着性が
特に向上する。さらに、このような特性の向上によっ
て、変性プロピレン系重合体が本質的に有している曲げ
弾性率等の優れた特性が損なわれることがない。特に本
発明のプロピレン系重合体組成物はポリウレタンとの密
着性が優れているため、成形物の表面に直接ウレタン塗
料を塗布することができる。

【００６３】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明は、これらの実施例に限定されるものではない。本
発明のプロピレン系重合体組成物の諸特性は、次のよう
にして測定した。（１）ＭＦＲＭＦＲは、ＡＳＴＭＤ-１２３８に従って、荷重２．１
６ｋｇ、温度２３０℃の条件にて測定した。

【００６４】（２）グラフト量反応後のポリマーを１３０℃のｐ- キシレンに溶解さ
せ、放冷後アセトンで析出させて、未反応物を除去して
精製した。精製後のポリマーを酸素分析の結果よりグラ
フト量を算出した。（３）アイゾッド衝撃強度（ノッチ付き）（Ｉｚ）アイゾッド衝撃強度は、１／８インチの厚みの試験片を
用い、ＡＳＴＭＤ-２５６に従って−３０℃にて測定し
た。

【００６５】（４）曲げ弾性率（ＦＭ）曲げ弾性率は、１／８インチの厚みの試験片を用い、Ａ
ＳＴＭＤ-７９０に従って測定した。（５）塗装試験本発明のおいて塗装性の評価は、以下のようにして調製
した試験片に１液型ウレタン塗料を塗布して形成した塗
膜の碁盤目試験および剥離強度試験で行なった。

【００６６】試験片の作製５０トン射出成形機にて成形した角板に、次の塗料を塗
布した。・１液ウレタン系塗料フレキセン１０５番［日本ビーケ
ミカル（株）製、商品名］・乾燥膜厚６０μｍ・焼付け１２０℃、３０分なお、実施例中に特記ないものは、上記塗料塗布前に
１，１，１- トリクロロエタンによる蒸気洗浄を行なっ
た。

【００６７】碁盤目試験ＪＩＳＫ５４００に記載されている碁盤目試験の方法
に準じて、碁盤目を付けた試験片を作製し、セロテープ
［ニチバン（株）製、商品名］を試験片の塗膜表面に張
り付けた後、これを速やかに９０゜の方向に引っ張って
剥離させ、試験片上に残っている碁盤目の数を数え付着
性の指標とした。

【００６８】剥離強度試験基材上に塗膜を調製し、１ｃｍ幅にカッター刃で基材に
刃が到達するまで切れ目を入れ、端部を剥離させた後、
その剥離した塗膜の端部を５０ｍｍ／分の速度で１８０
゜の方向に塗膜が剥離するまで引っ張って剥離強度を測
定した。（６）接着試験本発明における接着性の評価は、以下のようにして調製
した試験片に以下に示す接着剤を用いて試験片と布とを
接着して接着剤層の碁盤目試験および剥離強度試験で行
なった。

【００６９】試験片の作製スチレン／アクリロニトリル／アクリル酸エチルヘキシ
ル／アクリル酸エチル／アクリル酸-ｎ-ブチル共重合体
（モル比：３５／３５／１３／１５／７）の水分散物
［商品名、ヨドゾール、カネボウＮＳＣ（株）製］を２
００ｇ／ｍ² となるように塗布し、布を上に軽く乗せて
手で押さえた後、エアオーブン中１００℃で３０分間乾
燥を行なった。

【００７０】剥離強度試験乾燥１時間後に、引張り試験機を用いて５０ｍｍ／分の
引張り速度で１８０゜の方向に布が剥離するように引っ
張って剥離強度を測定した。碁盤目試験ＪＩＳＫ５４００に記載されている碁盤目試験の方法
に準じて、碁盤目を付けた試験片を作製し、セロテープ
［ニチバン（株）製、商品名］を試験片に張り付けた
後、これを速やかに９０゜の方向に引っ張って剥離さ
せ、残っている碁盤目の数を数え付着性の指標とした。

【００７１】（７）分散相粒径分散相粒径は、試験片コア部破断面の電子顕微鏡写真像
より求めた。

【００７２】

【実施例１】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ポリプロピレン・・・６５重量部（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ：０．３ｇ／１０分、密度：０．９１ｇ／cm³ ）（以下、「ＰＰ−１」と略す）・無定形エチレン−プロピレン共重合体・・・３５重量部（エチレン含量：８１モル％、ＭＦＲ：０．７ｇ／１０分）（以下、「ＥＰ−１」と略す）得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１」と略す）を製造した。

【００７３】このＰＥＰ−１のＭＦＲ、ならびに、この
ＰＥＰ−１を用いて作製した試験片について測定した曲
げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試験、接着強度お
よび未変性無定形エチレン- プロピレン共重合体の分散
相粒径を測定した。その結果を第１表に示す。

【００７４】

【表１】

【００７５】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーで混合した。・ＰＥＰ−１・・・１００重量部・無水マレイン酸（以下、「ＭＡＨ」と略す）・・・１．２重量部・2,5-ジメチル-2,5-ビス(t-ブチルパーオキシ)ヘキシン-3 ・・・０．０３重量部（以下、「ＰＯ−１」と略す）この混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、
スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の
温度で溶融混練することによりペレット（変性プロピレ
ン系重合体組成物）を製造した。この組成物の無水マレ
イン酸のグラフト量は１．０重量％であった。

【００７６】得られた無水マレイン酸変性プロピレン系
重合体組成物のＭＦＲ、曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強
度、塗装試験結果、接着試験結果、ゴム成分の分散粒子
径を測定した。その結果を第２表に示す。

【００７７】

【表２】

【００７８】なお、上記結果は第３表にも記載した。

【００７９】

【実施例２〜４】実施例１において、比エネルギーを
０．２９ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ（実施例２）、０．３０ｋＷ
・ｈｒ／ｋｇ（実施例３）、０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ
（実施例４）に変えた以外は、実施例１と同様にして、
未変性プロピレン系重合体組成物を得た。

【００８０】次いで、実施例１において、ＭＡＨおよび
ＰＯ−１の配合量を第３表に示すように変えた以外は、
実施例１と同様にして、変性プロピレン系重合体組成物
を得た。こうして調製した変性プロピレン系重合体組成
物から上述のようにして試験片を作製し、この試験片を
用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試験、接
着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共重合体
の分散相粒径を求めた。

【００８１】その結果を第３表に示す。

【００８２】

【実施例５〜７】実施例１において、ＰＰ−１およびＥ
Ｐ−１の配合量を第３表に示すように変え、かつ、比エ
ネルギーを０．２５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ（実施例５）、
０．２８ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ（実施例６）、０．３１ｋＷ
・ｈｒ／ｋｇ（実施例７）に変えた以外は、実施例１と
同様にして、未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−２〜４」と略す）、さらには、変性プロピレ
ン系重合体組成物を得た。

【００８３】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【００８４】

【実施例８】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ポリプロピレン・・・６２重量部（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ：３．０ｇ／１０分、密度：０．９１ｇ／cm³ ）（以下、「ＰＰ−２」と略す）・無定形エチレン−プロピレン共重合体・・・３８重量部（エチレン含量：８１モル％、ＭＦＲ：０．４ｇ／１０分）（以下、「ＥＰ−２」と略す）得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、比エネルギーを０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ
に設定して溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成
物（以下、「ＰＥＰ−５」と略す）を製造した。

【００８５】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−５・・・１００重量部・2-ヒドロキシプロピルアクリレート（以下「ＨＰＡ」と略す）・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／
Ｄ＝４２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下
２００℃の温度で溶融混練させながらペレット（変性プ
ロピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨ
ＰＡのグラフト量は１．２重量％であった。

【００８６】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【００８７】

【実施例９〜１１】実施例８において、比エネルギーを
０．２９ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ（実施例９）、０．３０ｋＷ
・ｈｒ／ｋｇ（実施例１０）、０．０２９ｋＷ・ｈｒ／
ｋｇ（実施例１１）に変えた以外は、実施例８と同様に
して、未変性プロピレン系重合体組成物を得た。

【００８８】次いで、実施例８において、ＨＰＡおよび
ＰＯ−１の配合量を第３表に示すように変えた以外は、
実施例８と同様にして、変性プロピレン系重合体組成物
を得た。こうして調製した変性プロピレン系重合体組成
物から上述のようにして試験片を作製し、この試験片を
用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試験、接
着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共重合体
の分散相粒径を求めた。

【００８９】その結果を第３表に示す。

【００９０】

【実施例１２〜１４】実施例８において、ＰＰ−２およ
びＥＰ−２の配合量および比エネルギーを第３表に示す
ように変えた以外は、実施例８と同様にして未変性プロ
ピレン系重合体組成物（以下、「ＰＥＰ−６〜８」と略
す）を製造した。この未変性プロピレン系重合体組成物
（ＰＥＰ−６〜８）を用いた以外は、実施例８と同様に
して、変性プロピレン系重合体組成物を得た。

【００９１】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【００９２】

【実施例１５〜１８】ＰＰ−１とＥＰ−２とを、第３表
に示す配合割合でヘンシェルミキサーで混合した後、ベ
ント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、スクリュー径５０
mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の温度で、第３表に
記載する比エネルギーにて溶融混練することにより未変
性プロピレン系重合体組成物（以下、「ＰＥＰ−９〜１
２」と略す）を製造した。

【００９３】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーで混合した。・ＰＥＰ−９〜１２（それぞれ実施例１５〜１８に対応）・・・１００重量部・ＨＥＡ・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部この混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、ス
クリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の温
度で溶融混練することによりペレット（変性プロピレン
系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＥＡのグ
ラフト量はそれぞれ０．６重量％（実施例１５）、０．
７重量％（実施例１６）、０．８重量％（実施例１
７）、１．４重量％（実施例１８）であった。

【００９４】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【００９５】

【実施例１９】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−１・・・６５重量部・ＥＰ−２・・・３５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．２９ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１３」と略す）を製造した。

【００９６】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ＰＥＰ−１３・・・１００重量部・アクリル酸（以下、「ＡＡ」と略す）・・・１．４重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＡＡ
のグラフト量は１．１重量％であった。

【００９７】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【００９８】

【実施例２０】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＥＰ−１３・・・１００重量部・メタクリル酸（以下、「ＭＡ」と略す）・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＭＡ
のグラフト量は０．８重量％であった。

【００９９】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１００】

【実施例２１】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＥＰ−４・・・１００重量部・2-ヒドロキシエチルメタクリレート(以下「ＨＥＭＡ」と略す) ・・・１．４重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＥ
ＭＡのグラフト量は１．０重量％であった。

【０１０１】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１０２】

【実施例２２】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−１・・・７０重量部・ＥＰ−１・・・３０重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１４」と略す）を製造した。

【０１０３】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ＰＥＰ−１４・・・１００重量部・ＨＥＭＡ・・・１．４重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＡＡ
のグラフト量は０．８重量％であった。

【０１０４】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１０５】

【実施例２３】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−２・・・７５重量部・ＥＰ−１・・・２５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１５」と略す）を製造した。

【０１０６】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ＰＥＰ−１５・・・１００重量部・2-ヒドロキシプロピルメタクリレート（以下「HPMA」と略す）・・・１．７重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２３０
℃の温度で溶融混練してペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＭＡのグラ
フト量は０．９重量％であった。

【０１０７】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１０８】

【実施例２４】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ポリプロピレン・・・６２重量部（プロピレンに単独重合体、ＭＦＲ：１１ｇ／１０分、密度：０．９１ｇ／cm³ ）（以下、「ＰＰ−３」と略す）・無定形エチレン−プロピレン共重合体・・・３８重量部（エチレン含量：８１モル％、ＭＦＲ：１．８ｇ／１０分）（以下、「ＥＰ−３」と略す）得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３１ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１６」と略す）を製造した。

【０１０９】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーで混合した。・ＰＥＰ−１６・・・１００重量部・ＭＡＨ・・・１．１重量部・スチレン（以下、「Ｓｔ」と略す）・・・１．１重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＭＡ
Ｈのグラフト量は１．０重量％であった。

【０１１０】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１１１】

【実施例２５】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−３・・・６５重量部・ＥＰ−３・・・３５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３１ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−１７」と略す）を製造した。

【０１１２】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ＰＥＰ−１７・・・１００重量部・ＨＰＡ・・・１．３重量部・Ｓｔ・・・１．２重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練してペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＡのグラフ
ト量は１．１重量％であった。

【０１１３】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１１４】

【実施例２６，２７】ＰＰ−３とＥＰ−３とを、第３表
に示す配合割合でヘンシェルミキサーを用いて混合した
後、ベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、スクリュー
径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の温度で、比
エネルギーを０．３２ｋＷ・ｈｒ／ｇ（実施例２６）、
０．３１ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ（実施例２７）に設定して溶
融混練して未変性プロピレン系重合体組成物を製造し
た。

【０１１５】次いで、この樹脂１００重量部に対して、
以下に記載する成分をヘンシェルミキサーで混合した。・ＨＥＡ・・・１．０重量部・ベンゾイルパーオキサイド・・・０．１重量部・トルエン・・・５．０重量部この混合物を窒素気流下にて１００℃、２時間保つこと
により変性プロピレン系重合体組成物を製造した。この
組成物のＨＥＡのグラフト量はそれぞれ０．７重量％
（実施例２６）、０．６重量％（実施例２７）であっ
た。

【０１１６】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１１７】

【実施例２８】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−１・・・６５重量部・ＥＰ−３・・・３５重量部上記混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、ス
クリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の温
度で、０．２９ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギーにて溶
融混練することにより未変性プロピレン系重合体組成物
（ペレット）を製造した（以下、「ＰＥＰ−１８」と略
す）。

【０１１８】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーで混合した。ＰＥＰ−１８１００重量部ＭＡＨ１．０重量部ＰＯ−１０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰ
Ａのグラフト量は０．８重量％であった。

【０１１９】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１２０】

【実施例２９】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・ＰＰ−１・・・６５重量部・無定形エチレン−プロピレン共重合体（エチレン含量：８１モル％、ＭＦＲ：８．１ｇ／１０分）・・・３５重量部（以下、「ＥＰ−４」と略す）得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物（ペ
レット）を調製した（以下、「ＰＥＰ−１９」と略
す）。

【０１２１】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−１９・・・１００重量部・ＭＡＨ・・・１．０重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練してペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＭＡＨのグラフ
ト量は０．８重量％であった。

【０１２２】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１２３】

【実施例３０】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−２・・・６０重量部・ＥＰ−３・・・４０重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下１７０
℃の温度で、０．３６ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物（ペ
レット）を調製した（以下、「ＰＥＰ−２０」と略
す）。

【０１２４】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２０・・・１００重量部・ＨＰＡ・・・１．３重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下１７０
℃の温度で溶融混練してペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＡのグラフ
ト量は１．０重量％であった。

【０１２５】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１２６】

【実施例３１】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−１・・・６０重量部・ＥＰ−１・・・４０重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下１８５
℃の温度で、０．３５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物（ペ
レット）を調製した（以下、「ＰＥＰ−２１」と略
す）。

【０１２７】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２１・・・１００重量部・ＨＰＡ・・・１．３重量部・ＰＯ−１・・・０．０３重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下１８５
℃の温度で溶融混練してペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＡのグラフ
ト量は１．１重量％であった。

【０１２８】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１２９】

【実施例３２】実施例１で製造したプロピレン系重合体
組成物で調製した試験片に、塗料塗布前の１，１，１-
トリクロロエタン蒸気洗浄を行なう代わりに、水洗、一
般工業用洗浄剤ＩＤ−１１２［東ソー（株）製、商品
名］の４％水溶液（６０℃）にて１．５分洗浄、水洗、
一般工業用洗浄剤ＩＤ−１１３［東ソー（株）製、商品
名］の１％水溶液（５５℃）にて１分洗浄、水洗後、８
０℃、１０分間乾燥させて試験片を調製した。

【０１３０】以上の処理を行なった試験片に、実施例１
と同様にウレタン系塗料を塗布し、硬化させた。得られ
た組成物の物性および塗膜の碁盤目試験、剥離強度を測
定した。その結果を第３表に示す。

【０１３１】

【実施例３３】実施例１で製造した重合体組成物から調
製した試験片に、塗料塗布前の１，１，１- トリクロロ
エタン蒸気洗浄を行なう代わりに、イソプロパノールを
含浸した布にて試験片を拭いて試験片を調製した。この
試験片に、実施例１と同様にウレタン系塗料を塗布し、
硬化させた。

【０１３２】得られた組成物の物性および塗膜の碁盤目
試験、剥離強度を測定した。その結果を第３表に示す。

【０１３３】

【実施例３４】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−１・・・５９重量部・ＥＰ−１・・・３１重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物（ペ
レット）を調製した（以下、「ＰＥＰ−２２」と略
す）。

【０１３４】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２２・・・９０重量部・タルク・・・１０重量部・ＨＥＡ・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練してペレット（変性プロピレン系重合体組
成物）を製造した。この組成物のＨＥＡのグラフト量は
１．１重量％であった。

【０１３５】こうして調製した変性プロピレン系共重合
体組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試
験片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験および接着強度の分散相粒径を求めた。その結果を第
３表に示す。

【０１３６】

【実施例３５】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−１・・・５２重量部・ＥＰ−１・・・２８重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物（ペ
レット）を調製した（以下、「ＰＥＰ−２３」と略
す）。

【０１３７】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２３・・・８０重量部・タルク・・・２０重量部・ＨＥＡ・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．３０ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練してペレット（変性プロピレン系重合体組
成物）を製造した。この組成物のＨＥＡのグラフト量は
１．１重量％であった。

【０１３８】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試験
および接着強度の分散相粒径を求めた。その結果を第３
表に示す。

【０１３９】

【実施例３６】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーで混合した。・プロピレン−エチレンランダム共重合体・・・６５重量部（エチレン含量：６モル％、ＭＦＲ：０．５ｇ／１０分、密度：０．９１ｇ／cm³ ）（以下、「ＰＰ−４」と略す）・ＥＰ−２・・・３５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で、０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて溶融混練して未変性プロピレン系重合体組成物を製
造した（以下、「ＰＥＰ−２４」と略す）。

【０１４０】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。ＰＥＰ−２４・・・１００重量部ＨＰＭＡ・・・１．７重量部ＰＯ−１・・・０．０５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練させながらペレット（変性プロピレ
ン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＭＡ
のグラフト量は１．０重量％であった。

【０１４１】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１４２】

【比較例１】ＰＥＰ−１と同じ組成物の樹脂を２３０℃
で混練した。このときの比エネルギーは０．２２ｋＷ・
ｈｒ／ｋｇであった。次いで、この樹脂１００重量部と
以下の成分とをヘンシェルミキサーを用いて混合した。・ＭＡＨ・・・１．２重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２３０
℃の温度でペレット（変性プロピレン系重合体組成物）
を製造した。この樹脂のＭＡＨのグラフト量は１．０重
量％であった。

【０１４３】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１４４】

【比較例２】以下に記載する成分をヘンシェルミキサー
で混合した。・ＰＰ−１・・・６２重量部・ＥＰ−１・・・３８重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下２５０
℃の温度で、比エネルギーを０．２４ｋＷ・ｈｒ／ｋｇ
に設定して溶融混練して未変性ポリプロピレン系重合体
組成物（以下、「ＰＥＰ−２５」と略す）を製造した。

【０１４５】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーで混合した。・ＰＥＰ−２５・・・１００重量部・ＨＰＡ・・・１．３重量部・ＰＯ−１・・・０．０２重量部この混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、ス
クリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２５０℃の温
度で溶融混練させながらペレット（変性ポリプロピレン
系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＰＡのグ
ラフト量は１．２重量％であった。

【０１４６】こうして調製した変性ポリプロピレン系重
合体組成物から上述のようにして試験片を作製し、この
試験片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装
試験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン
共重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１４７】

【実施例３７】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−１・・・２５重量部・ＥＰ−１・・・７５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下１８０
℃の温度で、０．２７ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−２６」と略す）を製造した。

【０１４８】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２６・・・１００重量部・ＭＡＨ・・・１．１重量部・ＰＯ−１・・・０．０６重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＭＡ
Ｈのグラフト量は０．９重量％であった。

【０１４９】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１５０】

【実施例３８，３９】実施例３７において、ＰＰ−１お
よびＥＰ−１の配合量を第３表に示すように変え、か
つ、比エネルギーを第３表に示すように変えた以外は、
実施例３７と同様にして、未変性プロピレン系重合体組
成物、さらには、変性プロピレン系重合体組成物を製造
した。

【０１５１】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１５２】

【実施例４０】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−２・・・３０重量部・ＥＰ−２・・・７０重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下１８０
℃の温度で、０．２６ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−２７」と略す）を製造した。

【０１５３】次いで、この組成物（ＰＥＰ−２７）１０
０重量部に対して１．５重量部のＨＥＡおよび０．０６
重量部のＰＯ−１をヘンシェルミキサーで混合し、この
混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４２、スクリ
ュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００℃の温度で
溶融混練することによりペレット（変性プロピレン系重
合体組成物）を製造した。この組成物のＨＥＡのグラフ
ト量は１．０重量％であった。

【０１５４】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１５５】

【実施例４１】実施例４０において、ＰＰ−２およびＥ
Ｐ−２の配合量を第３表に示すように変え、かつ、比エ
ネルギーを０．２６ｋＷ・ｈｒ／ｋｇに変えた以外は、
実施例４０と同様にして、未変性プロピレン系重合体組
成物、さらには、変性プロピレン系重合体組成物を製造
した。

【０１５６】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１５７】

【実施例４２】以下に記載する成分をヘンシェルミキサ
ーを用いて混合した。・ＰＰ−３・・・４０重量部・ＥＰ−１・・・６０重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径５０mm）を用いて窒素雰囲気下１８０
℃の温度で、０．２５ｋＷ・ｈｒ／ｋｇの比エネルギー
にて混練して未変性プロピレン系重合体組成物（以下、
「ＰＥＰ−２８」と略す）を製造した。

【０１５８】次いで、以下に記載する成分をヘンシェル
ミキサーを用いて混合した。・ＰＥＰ−２８・・・１００重量部・ＨＥＡ・・・１．５重量部・ＰＯ−１・・・０．０５重量部得られた混合物をベント付き２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４
２、スクリュー径３０mm）を用いて窒素雰囲気下２００
℃の温度で溶融混練することによりペレット（変性プロ
ピレン系重合体組成物）を製造した。この組成物のＨＥ
Ａのグラフト量は１．２重量％であった。

【０１５９】こうして調製した変性プロピレン系重合体
組成物から上述のようにして試験片を作製し、この試験
片を用いて曲げ弾性率、アイゾッド衝撃強度、塗装試
験、接着強度および変性無定形エチレン- プロピレン共
重合体の分散相粒径を求めた。その結果を第３表に示
す。

【０１６０】

【表３】

【０１６１】

【表４】

【０１６２】

【表５】

【０１６３】

【表６】

【０１６４】

【表７】

【０１６５】

【表８】

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】メルトフローレートが０．１〜３０ｇ／１
０分のプロピレン系重合体（Ａ−１）２０〜９９重量％
と、エチレン含量が６０〜９５モル％であり、メルトフロー
レートが０．１〜１０ｇ／１０分である無定形エチレン
- プロピレン共重合体（Ｂ−１）１〜８０重量％とから
なる未変性プロピレン系重合体組成物を、エチレン性不
飽和基含有カルボン酸、その無水物およびエチレン性不
飽和基含有カルボン酸ヒドロキシアルキルエステルより
なる群から選ばれる少なくとも一種類の変性剤で変性し
た組成物であり、該組成物中において、変性プロピレン系重合体（Ａ）中
に変性無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ）が５
μｍ以下の平均分散粒子径で分散していることを特徴と
するプロピレン系重合体組成物。
【請求項２】無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ
−１）のメルトフローレートに対するプロピレン系重合
体（Ａ−１）のメルトフローレートの比［ＭＦＲ（Ａ−
１）／ＭＦＲ（Ｂ−１）］が０．１〜２００であること
を特徴とする請求項１に記載のプロピレン系重合体組成
物。
【請求項３】メルトフローレートが０．１〜３０ｇ／１
０分のプロピレン系重合体（Ａ−１）２０〜９９重量％
と、エチレン含量が６０〜９５モル％であり、メルトフロー
レートが０．１〜１０ｇ／１０分である無定形エチレン
- プロピレン共重合体（Ｂ−１）１〜８０重量％とから
なる未変性プロピレン系重合体組成物を、エチレン性不
飽和基含有カルボン酸、その無水物およびエチレン性不
飽和基含有カルボン酸ヒドロキシアルキルエステルより
なる群から選ばれる少なくとも一種類の変性剤で変性す
るに際して、該プロピレン系重合体（Ａ−１）と無定形
エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ−１）とを溶融混練
して未変性プロピレン系重合体組成物を調製する際、次
式［Ｉ］で表わされる比エネルギー（ｅ）が０．２５ｋ
Ｗ・ｈｒ／ｋｇ以上の混練条件で溶融混練することを特
徴とするプロピレン系重合体組成物の製造方法；ｅ＝モーター消費電力／樹脂押し出し量・・・［Ｉ］
【請求項４】無定形エチレン- プロピレン共重合体（Ｂ
−１）のメルトフローレートに対するプロピレン系重合
体（Ａ−１）のメルトフローレートの比［ＭＦＲ（Ａ−
１）／ＭＦＲ（Ｂ−１）］が０．１〜２００であること
を特徴とする請求項３に記載のプロピレン系重合体組成
物の製造方法。