JPH0564320B2 - - Google Patents
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- JPH0564320B2 JPH0564320B2 JP59038572A JP3857284A JPH0564320B2 JP H0564320 B2 JPH0564320 B2 JP H0564320B2 JP 59038572 A JP59038572 A JP 59038572A JP 3857284 A JP3857284 A JP 3857284A JP H0564320 B2 JPH0564320 B2 JP H0564320B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- waste liquid
- iodine
- carbon dioxide
- reprocessing
- evaporator
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
- Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は再処理廃液の減容処理方法に係り、特
にヨウ素含有廃液から、ヨウ素が気相へ放出する
ことを防止するのに適した再処理廃液の減容処理
方法に関するものである。
にヨウ素含有廃液から、ヨウ素が気相へ放出する
ことを防止するのに適した再処理廃液の減容処理
方法に関するものである。
原子炉で使用した核燃料中に含まれているウラ
ンおよびプルトニウムを分離回収して、ふたたび
核燃料として使用するのが核燃料の再処理であ
り、現在、湿式法の一つであるPurex法が大部分
の再処理設備で採用されていることは周知のこと
である。第１図にPurex法による再処理工程から
発生する放射性廃液についてのブロツク線図で示
す。Purex法では使用済の核燃料を前処理工程で
数cmの長さに切断し、次にこれを溶解工程で硝酸
に溶解後、分離・抽出工程において、この核燃料
溶解液をミキサセトラーによつてリン酸トリブチ
ル（TBP）と向流接触させ、抽出・洗浄および
逆抽出操作を行ない、核分裂生成成（FP）、ウラ
ンおよびプルトニウムに分離するものである。
ンおよびプルトニウムを分離回収して、ふたたび
核燃料として使用するのが核燃料の再処理であ
り、現在、湿式法の一つであるPurex法が大部分
の再処理設備で採用されていることは周知のこと
である。第１図にPurex法による再処理工程から
発生する放射性廃液についてのブロツク線図で示
す。Purex法では使用済の核燃料を前処理工程で
数cmの長さに切断し、次にこれを溶解工程で硝酸
に溶解後、分離・抽出工程において、この核燃料
溶解液をミキサセトラーによつてリン酸トリブチ
ル（TBP）と向流接触させ、抽出・洗浄および
逆抽出操作を行ない、核分裂生成成（FP）、ウラ
ンおよびプルトニウムに分離するものである。
さて、抽出・分離工程から高レベルと中レベル
の２つの廃液が主に発生する。高レベル廃液の発
生量は燃料１トン当り約10m3でこの中に106Ciも
の高い放射能が含まれている。これは核燃料中の
99.9％以上のFPがこの廃液に含まれているため
である。高レベル廃液につては放射能が高く、ま
た、固化法が実用化されていないので、蒸発器で
濃縮後高レベル廃液貯蔵タンクに貯蔵されてい
る。抽出・分離工程で使用したTBPなどの溶媒
は放射線損傷を受け、性能が低下するので、苛性
ソーダなどのアルカリを用い洗浄処理を行ない再
使用される。洗浄後の苛性ソーダは硝酸とともに
中レベル廃液に含まれる。苛性ソーダと硝酸の反
応により硝酸ソーダが生成するため中レベル廃液
の主成分は硝酸ソーダとなる。また、この廃液中
には放射性ヨウ素が含まれる。中レベル廃液の発
生量は核燃料１トン当り約50m3であり、この中に
約0.1mol／の硝酸ソーダおよび約102Ciの放射
能が含まれている。中レベル廃液は、例えばアス
フアルト固化法で処理される。こ固化法は約150
℃に加熱したアスフアルトと廃液をそれぞれ混合
し、水分を蒸発させ、アスフアルト固化体をつく
る方法である。廃液中に含まれるヨウ素は揮発性
であるため、蒸発過程で水分とともにガス系へ移
動する。ガス系にはヨウ素除去用フイルターが設
けられているが、多量のヨウ素が混入するためフ
イルターの容量を大きくしたり、あるいはフイル
ター交換頻度を高めている。
の２つの廃液が主に発生する。高レベル廃液の発
生量は燃料１トン当り約10m3でこの中に106Ciも
の高い放射能が含まれている。これは核燃料中の
99.9％以上のFPがこの廃液に含まれているため
である。高レベル廃液につては放射能が高く、ま
た、固化法が実用化されていないので、蒸発器で
濃縮後高レベル廃液貯蔵タンクに貯蔵されてい
る。抽出・分離工程で使用したTBPなどの溶媒
は放射線損傷を受け、性能が低下するので、苛性
ソーダなどのアルカリを用い洗浄処理を行ない再
使用される。洗浄後の苛性ソーダは硝酸とともに
中レベル廃液に含まれる。苛性ソーダと硝酸の反
応により硝酸ソーダが生成するため中レベル廃液
の主成分は硝酸ソーダとなる。また、この廃液中
には放射性ヨウ素が含まれる。中レベル廃液の発
生量は核燃料１トン当り約50m3であり、この中に
約0.1mol／の硝酸ソーダおよび約102Ciの放射
能が含まれている。中レベル廃液は、例えばアス
フアルト固化法で処理される。こ固化法は約150
℃に加熱したアスフアルトと廃液をそれぞれ混合
し、水分を蒸発させ、アスフアルト固化体をつく
る方法である。廃液中に含まれるヨウ素は揮発性
であるため、蒸発過程で水分とともにガス系へ移
動する。ガス系にはヨウ素除去用フイルターが設
けられているが、多量のヨウ素が混入するためフ
イルターの容量を大きくしたり、あるいはフイル
ター交換頻度を高めている。
本発明の目的は、上記の従来技術の欠点をなく
し、ヨウ素含有廃液からヨウ素が気相中へ放出す
ることを低減する再処理廃液減容処理方法を提供
することである。
し、ヨウ素含有廃液からヨウ素が気相中へ放出す
ることを低減する再処理廃液減容処理方法を提供
することである。
上記目的を達成するため、本発明は、再処理工
程から排出されるヨウ素含有廃液を蒸発処理する
蒸発設備を用いて行う再処理廃液減容処理方法に
おいて、当該蒸発設備を炭酸ガス濃度が20％以上
とな雰囲気下で操作するものである。
程から排出されるヨウ素含有廃液を蒸発処理する
蒸発設備を用いて行う再処理廃液減容処理方法に
おいて、当該蒸発設備を炭酸ガス濃度が20％以上
とな雰囲気下で操作するものである。
本願発明者等の検討によれば、ヨウ素含有廃液
から気相中へ放出するヨウ素放出率は、蒸発設備
内の炭酸ガス濃度の増大に伴い減少し、炭酸ガス
濃度が20％以上になると炭酸ガス濃度が０％のと
きの約0.1とほぼ一定となることが分かつた。し
たがつて、本発明によれば、ヨウ素の気相中への
放出量が従来の約1/10に低減する。
から気相中へ放出するヨウ素放出率は、蒸発設備
内の炭酸ガス濃度の増大に伴い減少し、炭酸ガス
濃度が20％以上になると炭酸ガス濃度が０％のと
きの約0.1とほぼ一定となることが分かつた。し
たがつて、本発明によれば、ヨウ素の気相中への
放出量が従来の約1/10に低減する。
以下、本発明を図面に基づいて詳細に説明す
る。
る。
蒸発器として従来使用されている遠心薄膜蒸発
器を用いて処理する場合について述べる。第２図
は遠心薄膜蒸発器の一部断面図である。遠心薄膜
蒸発器の動作原理について第２図で説明する。放
射性廃液は廃液供給口４から遠心薄膜蒸発器１の
容器内に導入され、デイストリビユータ５によつ
て蒸発器の容量の伝熱面７に一様に配分される。
このデイストリビユータ５は蒸発器の中央に設け
られた回転軸８と、これに取付けられた可動式の
ブレード９と回転軸の駆動モータ２とからなる。
ブレード９は容器壁に近接して回転軸８に取付け
られており、回転にともなう遠心力により外側に
広がつて容器壁に接するようになつている。伝熱
面７上を重力によつて垂直に落下する廃液は、伝
熱面７上に液膜を形成し、容器壁外側の加熱ジヤ
ケツト６からの熱によつて加熱され、蒸発乾燥さ
れる。加熱ジヤケツト６の熱媒としては、例えば
高圧の蒸気が用いられる。上記ブレード９は、回
転とともに容器壁の伝熱面７上に付着したスケー
ルを除去する。廃液は乾燥した粉体にまで濃縮さ
れ、生成した粉体は遠心薄膜蒸発器１下端の粉体
取出口１０から取り出される。また、廃液の蒸発
により発生した蒸気は、遠心薄膜蒸発器１の上部
にある蒸気出口３から排出され、凝縮器に導びか
れる。凝縮器で蒸気は水に戻されて再使用され
る。上述のようにブレード９は、伝熱面７のスケ
ール除去と、伝熱面７での熱交換の促進という２
つの効果を有する。このため、遠心薄膜蒸発器１
はコンパクトで信頼性の高い蒸発器となつてい
る。
器を用いて処理する場合について述べる。第２図
は遠心薄膜蒸発器の一部断面図である。遠心薄膜
蒸発器の動作原理について第２図で説明する。放
射性廃液は廃液供給口４から遠心薄膜蒸発器１の
容器内に導入され、デイストリビユータ５によつ
て蒸発器の容量の伝熱面７に一様に配分される。
このデイストリビユータ５は蒸発器の中央に設け
られた回転軸８と、これに取付けられた可動式の
ブレード９と回転軸の駆動モータ２とからなる。
ブレード９は容器壁に近接して回転軸８に取付け
られており、回転にともなう遠心力により外側に
広がつて容器壁に接するようになつている。伝熱
面７上を重力によつて垂直に落下する廃液は、伝
熱面７上に液膜を形成し、容器壁外側の加熱ジヤ
ケツト６からの熱によつて加熱され、蒸発乾燥さ
れる。加熱ジヤケツト６の熱媒としては、例えば
高圧の蒸気が用いられる。上記ブレード９は、回
転とともに容器壁の伝熱面７上に付着したスケー
ルを除去する。廃液は乾燥した粉体にまで濃縮さ
れ、生成した粉体は遠心薄膜蒸発器１下端の粉体
取出口１０から取り出される。また、廃液の蒸発
により発生した蒸気は、遠心薄膜蒸発器１の上部
にある蒸気出口３から排出され、凝縮器に導びか
れる。凝縮器で蒸気は水に戻されて再使用され
る。上述のようにブレード９は、伝熱面７のスケ
ール除去と、伝熱面７での熱交換の促進という２
つの効果を有する。このため、遠心薄膜蒸発器１
はコンパクトで信頼性の高い蒸発器となつてい
る。
次に、本発明の一実施例を第３図によつて説明
する。この図において、１１は廃液タンク、１２
は造粒機、１３は炭酸ガスボンベ、１４はミスト
セパレータ、１５は凝縮器、１６はヨウ素フイル
ター、１７はブロア、１８はグローブボツクス、
１９はドラム缶、２０は定量ポンプである。
する。この図において、１１は廃液タンク、１２
は造粒機、１３は炭酸ガスボンベ、１４はミスト
セパレータ、１５は凝縮器、１６はヨウ素フイル
ター、１７はブロア、１８はグローブボツクス、
１９はドラム缶、２０は定量ポンプである。
再処理工程から発生する中レベル廃液は廃液タ
ンク１１に送られる。この廃液は硝酸ナトリウム
を主成分（濃度約30Wt％）とし放射性ヨウ素が
約10-3μCi／c.c.含まれている。廃液タンク内の溶
液は定量ポンプ２０により遠心薄膜蒸発器１に注
入され、加熱ジヤケツトから熱を与えられて蒸発
乾燥する。蒸発器内の圧力は放射能のリークを防
ぐためブロア１７で負圧に保たれている。蒸気は
ミストセパレータ１４、凝縮器１５で凝縮水とし
て回収される。凝縮器出口のガスはヨウ素フイル
ターを介し、放出される。薄膜蒸発器１内での蒸
発乾燥の操作は第２図で説明したとおりである。
生成したNaNO3乾燥粉末は自重で粉体取出口１
０から排出される。この粉末は造粒器１２でアー
モンド型のペレツトに固められた後グローブボツ
クス１８に収納されドラム缶に充填される。
ンク１１に送られる。この廃液は硝酸ナトリウム
を主成分（濃度約30Wt％）とし放射性ヨウ素が
約10-3μCi／c.c.含まれている。廃液タンク内の溶
液は定量ポンプ２０により遠心薄膜蒸発器１に注
入され、加熱ジヤケツトから熱を与えられて蒸発
乾燥する。蒸発器内の圧力は放射能のリークを防
ぐためブロア１７で負圧に保たれている。蒸気は
ミストセパレータ１４、凝縮器１５で凝縮水とし
て回収される。凝縮器出口のガスはヨウ素フイル
ターを介し、放出される。薄膜蒸発器１内での蒸
発乾燥の操作は第２図で説明したとおりである。
生成したNaNO3乾燥粉末は自重で粉体取出口１
０から排出される。この粉末は造粒器１２でアー
モンド型のペレツトに固められた後グローブボツ
クス１８に収納されドラム缶に充填される。
さて、廃液を約１時間蒸発処理した後、ヨウ素
フイルター１６に捕集された放射性ヨウ素量を
NaIシンチレーダで測定した。その結果、このヨ
ウ素は廃液中に含まれているヨウ素量とほぼ等し
いことがわかつた。すなわち廃液中のヨウ素は器
内で揮発し、換気系へ流出したものである。
フイルター１６に捕集された放射性ヨウ素量を
NaIシンチレーダで測定した。その結果、このヨ
ウ素は廃液中に含まれているヨウ素量とほぼ等し
いことがわかつた。すなわち廃液中のヨウ素は器
内で揮発し、換気系へ流出したものである。
次に、炭酸ガスボンベ１３から蒸発器内に炭酸
ガスを供給し、系内を炭酸ガスの雰囲気下にして
廃液の蒸発処理を行つた。先と同様にして換気系
へ流出するヨウ素量を測定した。なお、試験には
バルブ２０の開度を調整し、系内の炭酸ガス濃度
を変えて実施した。第４図にその結果を示す。本
図よりヨウ素放出率は蒸発器内の炭酸ガス濃度の
増大にともない減少し、炭酸ガス濃度が20％以上
で約0.1とほぼ一定になることがわかつた。この
理由は次のように考えられる。水溶液中における
ヨウ素の反応平衡は次式で表わされる。
ガスを供給し、系内を炭酸ガスの雰囲気下にして
廃液の蒸発処理を行つた。先と同様にして換気系
へ流出するヨウ素量を測定した。なお、試験には
バルブ２０の開度を調整し、系内の炭酸ガス濃度
を変えて実施した。第４図にその結果を示す。本
図よりヨウ素放出率は蒸発器内の炭酸ガス濃度の
増大にともない減少し、炭酸ガス濃度が20％以上
で約0.1とほぼ一定になることがわかつた。この
理由は次のように考えられる。水溶液中における
ヨウ素の反応平衡は次式で表わされる。
I2＋H2O2H+＋2I-＋１／２O2 ……(1)
すなわち廃液中にはI2とI-イオンが共存してい
る。廃液中には溶存酸素があるため(1)式の反応は
左に進み、ヨウ素はI2の化学形態が多い。一方、
炭酸ガス雰囲気下になると、炭酸ガスが廃液に溶
け込み溶存酸素量が低下する。即ち、溶液中の溶
存酸素濃度は気相中の酸素濃度と一定の関係にあ
り、気相中の酸素濃度が下がれば溶液中の酸素濃
度も下がる。これはヘンリーの法則として良く知
られている。この法則は、ガスの種類に依存しな
いので、炭酸ガス雰囲気になれば溶液中に炭酸ガ
スが溶け込む。したがつて、炭酸ガスの雰囲気に
なることは気相中の炭酸ガス濃度が増大し酸素濃
度が低下することであり、溶液中の炭酸ガス量が
多くなり酸素量が少なくなる。この場合には(1)式
の反応は右に進みヨウ素はI-の化学形態をとる。
廃液中の主成分はNaNO3であるのでI-イオンは
Na+イオンと反応しNaIとなる。NaIはI2に比し
て揮発しにくい。したがつて、蒸発器内を炭酸ガ
ス雰囲気下にすることにより、ヨウ素は粉体中に
回収され、気相中への放出量が低下すると考えら
れる。粉体の一部が換気系へ流出することはさけ
られない。炭酸ガス濃度が20％以上の領域でヨウ
素除去率が0.1と一定である理由は粉体の一部が
換気系へ流出したものと考えられる。
る。廃液中には溶存酸素があるため(1)式の反応は
左に進み、ヨウ素はI2の化学形態が多い。一方、
炭酸ガス雰囲気下になると、炭酸ガスが廃液に溶
け込み溶存酸素量が低下する。即ち、溶液中の溶
存酸素濃度は気相中の酸素濃度と一定の関係にあ
り、気相中の酸素濃度が下がれば溶液中の酸素濃
度も下がる。これはヘンリーの法則として良く知
られている。この法則は、ガスの種類に依存しな
いので、炭酸ガス雰囲気になれば溶液中に炭酸ガ
スが溶け込む。したがつて、炭酸ガスの雰囲気に
なることは気相中の炭酸ガス濃度が増大し酸素濃
度が低下することであり、溶液中の炭酸ガス量が
多くなり酸素量が少なくなる。この場合には(1)式
の反応は右に進みヨウ素はI-の化学形態をとる。
廃液中の主成分はNaNO3であるのでI-イオンは
Na+イオンと反応しNaIとなる。NaIはI2に比し
て揮発しにくい。したがつて、蒸発器内を炭酸ガ
ス雰囲気下にすることにより、ヨウ素は粉体中に
回収され、気相中への放出量が低下すると考えら
れる。粉体の一部が換気系へ流出することはさけ
られない。炭酸ガス濃度が20％以上の領域でヨウ
素除去率が0.1と一定である理由は粉体の一部が
換気系へ流出したものと考えられる。
以上のことから、蒸発器内濃度20％以上の炭酸
ガス雰囲気下で操作することによりヨウ素の換気
系への放出量を従来法の約1/10に低減できる。し
たがつて、ヨウ素フイルターの容量を小さくでき
るとともにフイルタの交換頻度を少なくできる。
ガス雰囲気下で操作することによりヨウ素の換気
系への放出量を従来法の約1/10に低減できる。し
たがつて、ヨウ素フイルターの容量を小さくでき
るとともにフイルタの交換頻度を少なくできる。
廃液タンクはNaNO3濃度を均一にするため撹
拌が行なわれる。炭酸ガスを廃液タンク下部に通
気してバブリングを行い、その後炭酸ガスを蒸発
器に通気すれば、ヨウ素の撹拌機が不要となる効
果も新たに生ずる。また、本実施例では蒸発設備
として遠心薄膜蒸発器について述べたが、アスフ
アルト固化に用いられる混でい式蒸発器について
も同様に実施できる。
拌が行なわれる。炭酸ガスを廃液タンク下部に通
気してバブリングを行い、その後炭酸ガスを蒸発
器に通気すれば、ヨウ素の撹拌機が不要となる効
果も新たに生ずる。また、本実施例では蒸発設備
として遠心薄膜蒸発器について述べたが、アスフ
アルト固化に用いられる混でい式蒸発器について
も同様に実施できる。
本発明によれば放射性ヨウ素の換気系への放出
量が従来法の約1/10となるため、換気系に設けら
れるヨウ素フイルターの容量が小さくなる。ま
た、フイルターの交換頻度が著しく低下する。
量が従来法の約1/10となるため、換気系に設けら
れるヨウ素フイルターの容量が小さくなる。ま
た、フイルターの交換頻度が著しく低下する。
第１図は使用済燃料再処理の廃液発生工程を示
すブロツク図、第２図は遠心薄膜蒸発器の断面を
示す図、第３図は本発明の一実施例を示す系統
図、第４図は蒸発器内炭酸ガス濃度と気相中への
ヨウ素放出率との関係を示す線図である。 １…遠心薄膜蒸発器、１１…廃液タンク、１３
…炭酸ガスボンベ。
すブロツク図、第２図は遠心薄膜蒸発器の断面を
示す図、第３図は本発明の一実施例を示す系統
図、第４図は蒸発器内炭酸ガス濃度と気相中への
ヨウ素放出率との関係を示す線図である。 １…遠心薄膜蒸発器、１１…廃液タンク、１３
…炭酸ガスボンベ。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 再処理工程から排出されるヨウ素含有廃液を
蒸発処理する蒸発設備を用いて行う再処理廃液減
容処理方法において、当該蒸発設備を炭酸ガス濃
度が20％以上となる雰囲気下で操作することを特
徴とする再処理廃液減容処理方法。 ２ 特許請求の範囲第１項に記載の再処理廃液減
容処理方法において、当該ヨウ素含有廃液を炭酸
ガスを用いて攪拌後、これを当該蒸発設備に導入
することを特徴とする再処理廃液減容処理方法。 ３ 特許請求の範囲第２項記載の再処理廃液減容
処理方法において、当該蒸発設備として遠心薄膜
蒸発器を用いることを特徴とする再処理廃液減容
処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59038572A JPS60183596A (ja) | 1984-03-02 | 1984-03-02 | 再処理廃液減容処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59038572A JPS60183596A (ja) | 1984-03-02 | 1984-03-02 | 再処理廃液減容処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60183596A JPS60183596A (ja) | 1985-09-19 |
| JPH0564320B2 true JPH0564320B2 (ja) | 1993-09-14 |
Family
ID=12529002
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59038572A Granted JPS60183596A (ja) | 1984-03-02 | 1984-03-02 | 再処理廃液減容処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60183596A (ja) |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57110999A (en) * | 1980-12-27 | 1982-07-10 | Nippon Atomic Ind Group Co | Method of solidifying radioactive waste |
-
1984
- 1984-03-02 JP JP59038572A patent/JPS60183596A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60183596A (ja) | 1985-09-19 |
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