JPH0580257B2 - - Google Patents
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Classifications
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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-
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Description
〔発明の要約〕
CO含有の工程ガスに含まれる無機硫黄化合物
COSおよび／またはCS2の選択接触加水分解法お
よびその触媒につき開示する。工程ガスはH2O
の存在下でアルカリ化酸化クロム−酸化アルミニ
ウム触媒の上に通される。 〔発明の属する技術分野〕 本発明は、CO含有の工程ガスに含まれる無機
硫黄化合物COSおよび／またはCS2の選択触媒加
水分解法およびその触媒に関するものである。 〔従来技術とその問題点〕 たとえばCOSおよびCS2のような無機硫黄化合
物は、物理的または化学的方法にしたがつて洗浄
剤により或いは吸着によつて工程ガスから除去さ
れることが知られている。この種の公知方法の綜
合的な考察は、アール・デイー・ストールおよび
エス・レパー、「石油および石炭」、第35巻、第
380〜385頁（1982）に見られる。これらの方法は
主として酸性の硫黄化合物含有天然ガス（酸性ガ
ス）を精製するために使用されるが、さらに煙道
ガス、クラウス−排ガスおよび石炭変成ガスのよ
うな工程ガスから硫黄化合物を除去するにも適し
ている。無機硫黄化合物は、たとえばＮ−メチル
ピドロドン、プロピレンカーボネートもしくはポ
リエチレングリコール−ジメチルエーテルを含有
する洗浄剤を用いて物理的に、或いはアルカリ性
の有機化合物（たとえば、ジイソプロパノールア
ミン、カリウム−ジメチルアミノ酢酸もしくはア
ルカノールアミン）との反応により化学的に工程
ガスから除去することができる。吸着法をたとえ
ばFe2O3、活性炭、分子篩、ドロマイト、珪酸ゲ
ルなどの化合物のような吸着剤を用いて行なうこ
ともできる。しかしながら上記方法はコストが高
くかつ長時間を要する。 さらに、無機硫黄化合物COSおよび／または
CS2を接触加水分解により、硫化水素（H2S）に
変換させることも研究されている。この場合、硫
化水素は一般にクラウス法にしたがつて元素硫黄
まで変換される。クラウス法の場合、硫化水素の
１部が先ず酸素によつてSO2まで酸化される。こ
のSO2はさらに硫化水素の他の部分と反応して元
素硫黄となる。未反応の硫化水素は、たとえば酸
化亜鉛への吸着によつて除去することができる。 酸素および水素を含有するガスから接触加水分
解によつてCOSを除去する方法は、たとえば米
国特許第3554689号公報から公知である。この方
法の場合、先ず酸素を高活性の水素化触媒の存在
下で水素と反応させて除去し、次いでCOSを150
℃以下の温度にてH2Sまで加水分解させる。加水
分解に必要とされる触媒は周期律表第族およ
び／または第族の金属の１種もしくはそれ以上
の酸化物、特にモリブデン酸コバルトを含有し、
これを必要に応じ酸化アルミニウム担体に担持さ
せることができる。この触媒は低温でのCOS加
水分解においては選択性であるが、CS2について
は僅かの加水分解活性しかもたない。さらに、こ
の触媒は工程ガス中に存在しうるHCNについて
も活性をもたない。したがつて、この触媒はその
使用が著しく制約され、かつ現在の技術的問題に
対して何らの解決を与えない。 COSおよびCS2の接触加水分解に際し生ずる過
程は、次式の平衡反応により示すことができる： COS＋H2OCO2＋H2S (1) COS＋H2CO＋H2S (2) CS2＋2H2OCO2＋2H2S (3) 意図する反応は、主として反応式(1)および(3)に
したがい左から右へ進行する反応、すなわち対応
の正反応である。水素の存在下では、式(2)にした
がう左から右への望ましくない反応も生ずる。し
かしながら、式(2)にしたがう右から左への反応、
すなわち逆反応（以下2Rとして示す）も望まし
くない。これらの反応は、式(2)にしたがう反応が
平衡反応であるため常に生じ、高いCO分圧に際
し促進される。したがつて、この場合、反応式(1)
および(3)にしたがつて生成されるH2S、或いは最
初からガス中に存在するH2Sからも望ましくない
COSが再び（2R）にしたがつて生成される。 〔発明の目的〕 したがつて、本発明の目的は、CO含有の各種
工程ガスに含まれる無機硫黄化合物COSおよ
び／またはCS2を選択的に接触加水分解する際
に、CO分圧により熱力学的に促進されるような
前記反応（2R）を制御する方法を提供すること
である。 別の目的は、脱水素活性の高い触媒により前記
反応（2R）を抑制する触媒を提供することにあ
る。 更に、別の目的は、工程ガス中に含まれる
HCNガスの加水分解活性もある触媒を提供する
ことにある。 〔課題を解決するための手段〕 上記目的は、本発明によれば、工程ガスを
H2Oの存在下でアルカリ化酸化クロム−酸化ア
ルミニウム触媒の上に通すことにより達成され
る。さらに本発明は、この種の触媒にも関するも
のである。 本発明による触媒は、極めて高い脱水素活性を
示しかつ反応（2R）は脱水素反応に基づくので
驚異的にこの反応（2R）を抑制する。 本発明による触媒は約１〜40重量％、好ましく
は３〜20重量％のCr2O3と約0.1〜15重量％、好ま
しくは約１〜10重量％のアルカリ性アルカリ金属
化合物（Me2Oとして計算、ここでMeはNa、
Ｋ、RbまたはCsを意味する）を含有する。アル
カリ性アルカリ金属化合物としては、一般に上記
にMeとして示したアルカリ金属の水酸化物、炭
酸塩、重炭酸塩、酢酸塩または修酸塩が使用され
る。特に好適なアルカリ性アルカリ金属化合物と
しては、K2CO3が使用される。 本発明による触媒の担持物質は酸化アルミニウ
ムであるが、全ゆる改変が可能であり、好ましく
は一般に30〜300m2／ｇ、好ましくは60〜220m2／
ｇの表面積を有するγ−酸化アルミニウムが使用
される。 工程ガスは一般に高められた圧力にて触媒上に
通される。好ましくは、工程ガスは100〜350℃、
特に100〜300℃の温度にて触媒上に通される。 さらに、本発明による触媒を使用する際、驚く
ことに、工程ガス中に含有されうるシアン化水素
（HCN）の加水分解も生ずることが判明した。し
たがつて、本発明はHCN含有の工程ガスを使用
する方法にも適用される。 本発明の方法で反応生成物として得られる硫化
水素は、それ自体公知の方法で後処理することが
できる。この目的で、加水分解反応器には、工程
ガス中に含有される硫化水素を洗浄し或いは吸着
するための装置を設けることができる。洗液また
は吸着剤から得られた硫化水素は、次いでクラウ
ス法にしたがつて元素硫黄まで変換することがで
きる。 工程ガスが洗浄或いは吸着の後にもH2Sの残部
を含有する場合は、さらに精製するための酸化亜
鉛−吸収反応器を設けることができる。工程ガス
をたとえばメタノール合成に使用する場合は、操
作温度を触媒１容量部当り毎時1000容量部のガス
という乾燥空時速度にて約280℃とすることがで
きる。工程ガスをアンモニヤ合成に使用する場合
は、温度を触媒１容量部当り毎時10000容量部の
湿潤空時速度にて約220℃とすることができる。
いずれの場合にも、H2S含有量は0.1ppm以下で
ある。 本発明による触媒は一般に次のように製造する
ことができる。 酸化アルミニウム担体を20〜120℃の温度にて
クロム塩溶液中に浸漬し、次いで段階的に温度80
〜800℃にて乾燥しかつ焼成する。次いで、再び
カリウム塩、好ましくはK2CO3の溶液中に浸漬
し、再び80〜180℃の温度にて乾燥する。このよ
うな酸化クロム−酸化アルミニウムをアルカリ性
アルカリ金属化合物の水溶液に浸漬して乾燥する
処理をアルカリ化と称し、この処理により得られ
る触媒を本発明においては、アルカリ化酸化クロ
ム−酸化アルミニウム触媒と称する。 製造された触媒は８〜12重量％のCr2O3と約４
重量％のK2CO3（K2Oとして計算）と残部γ−
Al2O3とを含有し、これを寸法６×６mmまたは4.5
×4.5mmのタブレツトに成形する。この触媒の嵩
密度は約1.0Kg／であつた。ダブレツトは16Kg
の耐圧性を有した。触媒の比表面積は約150m2／
ｇであり、その気孔容積は約0.3cm3／ｇであつた。 〔発明の実施例〕 以下の実施例により、本発明の触媒をCOSの
変換に関するその選択性につき検討した。選択性
は、達成したCOS値と、反応(2)にしたがう平衡
に達した際、すなわち反応（2R）が阻害されな
い場合に設定されうるCOS値との間の間隔とし
て定義される。したがつて、100％の選択性は、
反応(1)が平衡にある場合に生じたCOS値に相当
する。 選択性に関する計算式は次のように表わすこと
ができる： 選択性＝100−COS達成−COS平衡(1)／COS平衡(2)−CO
S平衡(1)・100 上記式における種々のCOS値はppmで示され
るが、選択性は無次元の数値となる。 実施例 １ 下記第表に示した組成を有する工程ガスを
9.2気圧の圧力、201℃の温度かつ触媒１容量部当
り毎時900容量部のガスの空時速度（vvh）にて
水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.131）と、次
の組成の触媒にて反応させた： ９％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがう理論平衡値およびこれにより得られる選択
性を第表に示す。
COSおよび／またはCS2の選択接触加水分解法お
よびその触媒につき開示する。工程ガスはH2O
の存在下でアルカリ化酸化クロム−酸化アルミニ
ウム触媒の上に通される。 〔発明の属する技術分野〕 本発明は、CO含有の工程ガスに含まれる無機
硫黄化合物COSおよび／またはCS2の選択触媒加
水分解法およびその触媒に関するものである。 〔従来技術とその問題点〕 たとえばCOSおよびCS2のような無機硫黄化合
物は、物理的または化学的方法にしたがつて洗浄
剤により或いは吸着によつて工程ガスから除去さ
れることが知られている。この種の公知方法の綜
合的な考察は、アール・デイー・ストールおよび
エス・レパー、「石油および石炭」、第35巻、第
380〜385頁（1982）に見られる。これらの方法は
主として酸性の硫黄化合物含有天然ガス（酸性ガ
ス）を精製するために使用されるが、さらに煙道
ガス、クラウス−排ガスおよび石炭変成ガスのよ
うな工程ガスから硫黄化合物を除去するにも適し
ている。無機硫黄化合物は、たとえばＮ−メチル
ピドロドン、プロピレンカーボネートもしくはポ
リエチレングリコール−ジメチルエーテルを含有
する洗浄剤を用いて物理的に、或いはアルカリ性
の有機化合物（たとえば、ジイソプロパノールア
ミン、カリウム−ジメチルアミノ酢酸もしくはア
ルカノールアミン）との反応により化学的に工程
ガスから除去することができる。吸着法をたとえ
ばFe2O3、活性炭、分子篩、ドロマイト、珪酸ゲ
ルなどの化合物のような吸着剤を用いて行なうこ
ともできる。しかしながら上記方法はコストが高
くかつ長時間を要する。 さらに、無機硫黄化合物COSおよび／または
CS2を接触加水分解により、硫化水素（H2S）に
変換させることも研究されている。この場合、硫
化水素は一般にクラウス法にしたがつて元素硫黄
まで変換される。クラウス法の場合、硫化水素の
１部が先ず酸素によつてSO2まで酸化される。こ
のSO2はさらに硫化水素の他の部分と反応して元
素硫黄となる。未反応の硫化水素は、たとえば酸
化亜鉛への吸着によつて除去することができる。 酸素および水素を含有するガスから接触加水分
解によつてCOSを除去する方法は、たとえば米
国特許第3554689号公報から公知である。この方
法の場合、先ず酸素を高活性の水素化触媒の存在
下で水素と反応させて除去し、次いでCOSを150
℃以下の温度にてH2Sまで加水分解させる。加水
分解に必要とされる触媒は周期律表第族およ
び／または第族の金属の１種もしくはそれ以上
の酸化物、特にモリブデン酸コバルトを含有し、
これを必要に応じ酸化アルミニウム担体に担持さ
せることができる。この触媒は低温でのCOS加
水分解においては選択性であるが、CS2について
は僅かの加水分解活性しかもたない。さらに、こ
の触媒は工程ガス中に存在しうるHCNについて
も活性をもたない。したがつて、この触媒はその
使用が著しく制約され、かつ現在の技術的問題に
対して何らの解決を与えない。 COSおよびCS2の接触加水分解に際し生ずる過
程は、次式の平衡反応により示すことができる： COS＋H2OCO2＋H2S (1) COS＋H2CO＋H2S (2) CS2＋2H2OCO2＋2H2S (3) 意図する反応は、主として反応式(1)および(3)に
したがい左から右へ進行する反応、すなわち対応
の正反応である。水素の存在下では、式(2)にした
がう左から右への望ましくない反応も生ずる。し
かしながら、式(2)にしたがう右から左への反応、
すなわち逆反応（以下2Rとして示す）も望まし
くない。これらの反応は、式(2)にしたがう反応が
平衡反応であるため常に生じ、高いCO分圧に際
し促進される。したがつて、この場合、反応式(1)
および(3)にしたがつて生成されるH2S、或いは最
初からガス中に存在するH2Sからも望ましくない
COSが再び（2R）にしたがつて生成される。 〔発明の目的〕 したがつて、本発明の目的は、CO含有の各種
工程ガスに含まれる無機硫黄化合物COSおよ
び／またはCS2を選択的に接触加水分解する際
に、CO分圧により熱力学的に促進されるような
前記反応（2R）を制御する方法を提供すること
である。 別の目的は、脱水素活性の高い触媒により前記
反応（2R）を抑制する触媒を提供することにあ
る。 更に、別の目的は、工程ガス中に含まれる
HCNガスの加水分解活性もある触媒を提供する
ことにある。 〔課題を解決するための手段〕 上記目的は、本発明によれば、工程ガスを
H2Oの存在下でアルカリ化酸化クロム−酸化ア
ルミニウム触媒の上に通すことにより達成され
る。さらに本発明は、この種の触媒にも関するも
のである。 本発明による触媒は、極めて高い脱水素活性を
示しかつ反応（2R）は脱水素反応に基づくので
驚異的にこの反応（2R）を抑制する。 本発明による触媒は約１〜40重量％、好ましく
は３〜20重量％のCr2O3と約0.1〜15重量％、好ま
しくは約１〜10重量％のアルカリ性アルカリ金属
化合物（Me2Oとして計算、ここでMeはNa、
Ｋ、RbまたはCsを意味する）を含有する。アル
カリ性アルカリ金属化合物としては、一般に上記
にMeとして示したアルカリ金属の水酸化物、炭
酸塩、重炭酸塩、酢酸塩または修酸塩が使用され
る。特に好適なアルカリ性アルカリ金属化合物と
しては、K2CO3が使用される。 本発明による触媒の担持物質は酸化アルミニウ
ムであるが、全ゆる改変が可能であり、好ましく
は一般に30〜300m2／ｇ、好ましくは60〜220m2／
ｇの表面積を有するγ−酸化アルミニウムが使用
される。 工程ガスは一般に高められた圧力にて触媒上に
通される。好ましくは、工程ガスは100〜350℃、
特に100〜300℃の温度にて触媒上に通される。 さらに、本発明による触媒を使用する際、驚く
ことに、工程ガス中に含有されうるシアン化水素
（HCN）の加水分解も生ずることが判明した。し
たがつて、本発明はHCN含有の工程ガスを使用
する方法にも適用される。 本発明の方法で反応生成物として得られる硫化
水素は、それ自体公知の方法で後処理することが
できる。この目的で、加水分解反応器には、工程
ガス中に含有される硫化水素を洗浄し或いは吸着
するための装置を設けることができる。洗液また
は吸着剤から得られた硫化水素は、次いでクラウ
ス法にしたがつて元素硫黄まで変換することがで
きる。 工程ガスが洗浄或いは吸着の後にもH2Sの残部
を含有する場合は、さらに精製するための酸化亜
鉛−吸収反応器を設けることができる。工程ガス
をたとえばメタノール合成に使用する場合は、操
作温度を触媒１容量部当り毎時1000容量部のガス
という乾燥空時速度にて約280℃とすることがで
きる。工程ガスをアンモニヤ合成に使用する場合
は、温度を触媒１容量部当り毎時10000容量部の
湿潤空時速度にて約220℃とすることができる。
いずれの場合にも、H2S含有量は0.1ppm以下で
ある。 本発明による触媒は一般に次のように製造する
ことができる。 酸化アルミニウム担体を20〜120℃の温度にて
クロム塩溶液中に浸漬し、次いで段階的に温度80
〜800℃にて乾燥しかつ焼成する。次いで、再び
カリウム塩、好ましくはK2CO3の溶液中に浸漬
し、再び80〜180℃の温度にて乾燥する。このよ
うな酸化クロム−酸化アルミニウムをアルカリ性
アルカリ金属化合物の水溶液に浸漬して乾燥する
処理をアルカリ化と称し、この処理により得られ
る触媒を本発明においては、アルカリ化酸化クロ
ム−酸化アルミニウム触媒と称する。 製造された触媒は８〜12重量％のCr2O3と約４
重量％のK2CO3（K2Oとして計算）と残部γ−
Al2O3とを含有し、これを寸法６×６mmまたは4.5
×4.5mmのタブレツトに成形する。この触媒の嵩
密度は約1.0Kg／であつた。ダブレツトは16Kg
の耐圧性を有した。触媒の比表面積は約150m2／
ｇであり、その気孔容積は約0.3cm3／ｇであつた。 〔発明の実施例〕 以下の実施例により、本発明の触媒をCOSの
変換に関するその選択性につき検討した。選択性
は、達成したCOS値と、反応(2)にしたがう平衡
に達した際、すなわち反応（2R）が阻害されな
い場合に設定されうるCOS値との間の間隔とし
て定義される。したがつて、100％の選択性は、
反応(1)が平衡にある場合に生じたCOS値に相当
する。 選択性に関する計算式は次のように表わすこと
ができる： 選択性＝100−COS達成−COS平衡(1)／COS平衡(2)−CO
S平衡(1)・100 上記式における種々のCOS値はppmで示され
るが、選択性は無次元の数値となる。 実施例 １ 下記第表に示した組成を有する工程ガスを
9.2気圧の圧力、201℃の温度かつ触媒１容量部当
り毎時900容量部のガスの空時速度（vvh）にて
水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.131）と、次
の組成の触媒にて反応させた： ９％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがう理論平衡値およびこれにより得られる選択
性を第表に示す。
【表】
実施例 ２
下記第表に示した組成を有する工程ガスを
9.2気圧の圧力、145℃の温度かつ1330vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.076）
と、下記組成を有する触媒で反応させた： 11％Cr2O3、５％K2O、残部γ−Al2O3。
9.2気圧の圧力、145℃の温度かつ1330vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.076）
と、下記組成を有する触媒で反応させた： 11％Cr2O3、５％K2O、残部γ−Al2O3。
【表】
実施例 ３
下記第表に示した組成を有する工程ガスを
9.2気圧の圧力、134℃の温度かつ770vvhの空時速
度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.129）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： 12％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
9.2気圧の圧力、134℃の温度かつ770vvhの空時速
度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.129）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： 12％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
【表】
実施例 ４
下記第表に示した組成を有する工程ガスを
5.1気圧の圧力、164℃の温度かつ2980vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.074）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： ８％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
5.1気圧の圧力、164℃の温度かつ2980vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.074）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： ８％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
【表】
実施例 ５
下記第表に示した組成を有する工程ガスを
41.8気圧の圧力、179℃の温度かつ2850vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.085）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： ８％Cr2O3、３％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
41.8気圧の圧力、179℃の温度かつ2850vvhの空時
速度にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量比＝0.085）
と、次の組成を有する触媒で反応させた： ８％Cr2O3、３％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスの組成、並びに反応式(1)および(2)にし
たがうCOSの理論平衡値およびそれから得られ
た選択性を同様に第表に示す。
【表】
実施例 ６
下記第表に示した組成を有する工程ガスを８
バールの圧力、222℃の温度かつ2040vvhの空時
速度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容
量比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反
応させた： ９％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガス中にはCOSの数値（0.81ppm）と
HCNの数値（2.0ppm）とだけが測定された。こ
れから、99％のCOS変換と96％のHCN変換とが
達成された。したがつて、この例は触媒がHCN
の加水分解にも高度の作用を有することを示して
いる。 第表 成分 ガス組成 流入 CO 34.6容量％ CO2 31.6 〃 H2 33.8 〃 COS 81 ppm HCN 51 〃 実施例 ７ 下記第表に示した組成を有する工程ガスを８
バールの圧力、280℃の温度かつ2040vvhの空時
速度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容
量比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反
応させた： 10％Cr2O3、５％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスにおいて、COSの数値（2.8ppm）と
HCNの数値（0.0ppm）とだけが測定された。こ
れから、93％のCOS変換と100％のHCN変換とが
得られた。 第表 成分 ガス組成 流入 CO 34.6容量％ CO2 31.6 〃 H2 33.8 〃 COS 40 ppm HCN 46 〃 実施例 ８ 実施例７に示した組成を有する工程ガスを８バ
ールの圧力、280℃の温度かつ5640vvhの空時速
度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量
比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反応
させた： 11％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスにおいて、COSの数値（3.2ppm）と
HCNの数値（1.84ppm）だけが測定された。こ
れから、92％のCOS変換と96％のHCN変換とが
得られた。 （発明の効果） 本発明のアルカリ化酸化クロム−酸化アルミニ
ウムからなる脱水素活性の高い触媒により、CO
含有の各種工程ガスに含まれる無機硫黄化合物
COSおよび／またはCS2を選択的に接触加水分解
する際に、反応（2R）、即ち、CO＋H2S→COS
＋H2を抑制する方法が提供され、更に、この触
媒の使用は、工程ガス中にHCNガスが含有され
ても、HCNを加水分解する予期しない効果が得
られる。
バールの圧力、222℃の温度かつ2040vvhの空時
速度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容
量比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反
応させた： ９％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガス中にはCOSの数値（0.81ppm）と
HCNの数値（2.0ppm）とだけが測定された。こ
れから、99％のCOS変換と96％のHCN変換とが
達成された。したがつて、この例は触媒がHCN
の加水分解にも高度の作用を有することを示して
いる。 第表 成分 ガス組成 流入 CO 34.6容量％ CO2 31.6 〃 H2 33.8 〃 COS 81 ppm HCN 51 〃 実施例 ７ 下記第表に示した組成を有する工程ガスを８
バールの圧力、280℃の温度かつ2040vvhの空時
速度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容
量比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反
応させた： 10％Cr2O3、５％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスにおいて、COSの数値（2.8ppm）と
HCNの数値（0.0ppm）とだけが測定された。こ
れから、93％のCOS変換と100％のHCN変換とが
得られた。 第表 成分 ガス組成 流入 CO 34.6容量％ CO2 31.6 〃 H2 33.8 〃 COS 40 ppm HCN 46 〃 実施例 ８ 実施例７に示した組成を有する工程ガスを８バ
ールの圧力、280℃の温度かつ5640vvhの空時速
度（湿潤ガス）にて水蒸気（水蒸気／ガスの容量
比＝0.5〜1.0）と、次の組成を有する触媒で反応
させた： 11％Cr2O3、４％K2O、残部γ−Al2O3。 流出ガスにおいて、COSの数値（3.2ppm）と
HCNの数値（1.84ppm）だけが測定された。こ
れから、92％のCOS変換と96％のHCN変換とが
得られた。 （発明の効果） 本発明のアルカリ化酸化クロム−酸化アルミニ
ウムからなる脱水素活性の高い触媒により、CO
含有の各種工程ガスに含まれる無機硫黄化合物
COSおよび／またはCS2を選択的に接触加水分解
する際に、反応（2R）、即ち、CO＋H2S→COS
＋H2を抑制する方法が提供され、更に、この触
媒の使用は、工程ガス中にHCNガスが含有され
ても、HCNを加水分解する予期しない効果が得
られる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ CO含有の工程ガス中に含まれる無機硫黄化
合物COSおよび／またはCS2を選択的に接触加水
分解するに際し、工程ガスをH2Oの存在下にア
ルカリ化酸化クロム−酸化アルミニウム触媒の上
に通すことを特徴とする選択接触加水分解法。 ２ １〜40重量％のCr2O3と0.1〜15重量％のアル
カリ性アルカリ金属化合物（Me2Oとして計算
し、ここでMeはNa、Ｋ、RbまたはCsを意味す
る）を含有する触媒を使用することを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ ３〜20重量％のCr2O3と１〜10重量％のアル
カリ性アルカリ金属化合物を含有する触媒を使用
することを特徴とする特許請求の範囲第２項記載
の方法。 ４ アルカリ性アルカリ金属化合物がK2CO3で
あることを特徴とする特許請求の範囲第１〜３項
のいずれか１項に記載の方法。 ５ 酸化アルミニウムがγ−酸化アルミニウムで
あることを特徴とする特許請求の範囲第１〜４項
のいずれか１項に記載の方法。 ６ 工程ガスを高められた圧力下で触媒上に通す
ことを特徴とする特許請求の範囲第１〜５項のい
ずれか１項に記載の方法。 ７ 工程ガスを100〜350℃の温度にて触媒上に通
すことを特徴とする特許請求の範囲第１〜６項の
いずれか１項に記載の方法。 ８ 工程ガスを100〜300℃の温度にて触媒上に通
すことを特徴とする特許請求の範囲第７項に記載
の方法。 ９ HCN含有の工程ガスを使用することを特徴
とする特許請求の範囲第１〜８項のいずれか１項
に記載の方法。 １０ CO含有の工程ガス中に含まれる無機硫黄
化合物COSおよび／またはCS2をH2Oの存在下に
選択的に接触加水分解する触媒において、前記触
媒が、酸化クロム−酸化アルミニウムをアルカリ
性アルカリ金属化合物溶液に浸漬して乾燥して得
たアルカリ化酸化クロム−酸化アルミニウム触媒
であることを特徴とする触媒。 １１ アルカリ化酸化クロム−酸化アルミニウム
触媒が、１〜40重量％のCr2O3と0.1〜15重量％の
アルカリ性アルカリ金属化合物（Me2Oとして計
算し、ここでMeはNa、Ｋ、RbまたはCsを意味
する）を含有することを特徴とする特許請求の範
囲第１０項記載の触媒。 １２ アルカリ化酸化クロム−酸化アルミニウム
触媒が、３〜20重量％のCr2O3と１〜10重量％の
アルカリ性アルカリ金属化合物を含有することを
特徴とする特許請求の範囲第１１項記載の触媒。 １３ アルカリ性アルカリ金属化合物がK2CO3
でであることを特徴とする特許請求の範囲第１０
〜１２項のいずれか１項に記載の触媒。 １４ 酸化アルミニウムがγ−酸化アルミニウム
でであることを特徴とする特許請求の範囲第１０
〜１３項のいずれか１項に記載の触媒。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE3429394A DE3429394A1 (de) | 1984-08-09 | 1984-08-09 | Verfahren und katalysator zur selektiven katalytischen hydrolyse von anorganischen schwefelverbindungen |
| DE3429394.9 | 1984-08-09 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6146244A JPS6146244A (ja) | 1986-03-06 |
| JPH0580257B2 true JPH0580257B2 (ja) | 1993-11-08 |
Family
ID=6242726
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60173346A Granted JPS6146244A (ja) | 1984-08-09 | 1985-08-08 | 無機硫黄化合物の選択的接触加水分解法およびその触媒 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4668491A (ja) |
| EP (1) | EP0171001B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6146244A (ja) |
| DE (2) | DE3429394A1 (ja) |
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