JPH0582143A - 固体電解質型燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の製造方法Info
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- JPH0582143A JPH0582143A JP3270055A JP27005591A JPH0582143A JP H0582143 A JPH0582143 A JP H0582143A JP 3270055 A JP3270055 A JP 3270055A JP 27005591 A JP27005591 A JP 27005591A JP H0582143 A JPH0582143 A JP H0582143A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02E60/50—Fuel cells
-
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 湿式法による固体電解質型燃料電池の製造方
法において、電池にひび、割れ、そりが発生しない簡単
な製造方法を提供する。蓄電池を提供する。 【構成】 安定化剤を添加したジルコニアを含有するス
ラリーを円筒管状もしくは多角形管状に成形して電解質
成形体１とする工程と、前記電解質成形体１の内側に金
属酸化物を含有するスラリーを形成し、電解質成形体１
と空気極成形体２を一体化した複合成形体４を得る工程
と、該複合成形体４を焼成して電解質−空気極複合体５
を得る工程とからなる固体電解質型燃料電池の製造方法
において、前記焼成の途中で管の外側に設けた前記電解
質成形体１の収縮率を内側に設けた前記空気極成形体２
の収縮率より大とし、最終焼結温度で前記電解質成形体
１と前記空気極成形体２の収縮率を一致させるか、若く
は前記電解質成形体１の収縮率を前記空気極成形体２の
収縮率より小とすることを特徴とする固体電解質型燃料
電池の製造方法。
法において、電池にひび、割れ、そりが発生しない簡単
な製造方法を提供する。蓄電池を提供する。 【構成】 安定化剤を添加したジルコニアを含有するス
ラリーを円筒管状もしくは多角形管状に成形して電解質
成形体１とする工程と、前記電解質成形体１の内側に金
属酸化物を含有するスラリーを形成し、電解質成形体１
と空気極成形体２を一体化した複合成形体４を得る工程
と、該複合成形体４を焼成して電解質−空気極複合体５
を得る工程とからなる固体電解質型燃料電池の製造方法
において、前記焼成の途中で管の外側に設けた前記電解
質成形体１の収縮率を内側に設けた前記空気極成形体２
の収縮率より大とし、最終焼結温度で前記電解質成形体
１と前記空気極成形体２の収縮率を一致させるか、若く
は前記電解質成形体１の収縮率を前記空気極成形体２の
収縮率より小とすることを特徴とする固体電解質型燃料
電池の製造方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
の製造方法に関するものである。
の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池としては、リン酸
型燃料電池、溶融炭素塩型燃料電池と類似した構造の平
板型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案された
モノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開
発中の円筒多素子型、米国のウェスティングンハウス社
によって提案された円筒単素子型が知られているが、現
在は高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の
容易さの点でウェスティングンハウス社の円筒単素子型
が注目されている。
型燃料電池、溶融炭素塩型燃料電池と類似した構造の平
板型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案された
モノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開
発中の円筒多素子型、米国のウェスティングンハウス社
によって提案された円筒単素子型が知られているが、現
在は高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の
容易さの点でウェスティングンハウス社の円筒単素子型
が注目されている。
【０００３】このような固体電解質型燃料電池の製造方
法としては、円筒多素子型ではプラズマ溶射法、円筒単
素子型では電気化学蒸着法（ＥＶＤ法）が提案されてお
り、平板型、モノリシック型ではカレンダーロール法、
テープキャスチング法、スラリー焼付け法等の湿式法が
提案されている。
法としては、円筒多素子型ではプラズマ溶射法、円筒単
素子型では電気化学蒸着法（ＥＶＤ法）が提案されてお
り、平板型、モノリシック型ではカレンダーロール法、
テープキャスチング法、スラリー焼付け法等の湿式法が
提案されている。
【０００４】これらの製造方法の内、円筒型の固体電解
質型燃料電池に主に用いられてきたプラズマ溶射法、Ｅ
ＶＤ法は、高価な装置が必要であり、コストが高く、マ
スキングに時間がかかるなどの欠点を有していた。ま
た、主に平板型、モノリシック型に用いられてきた前記
湿式法は比較的生産性もよく、コストも安いという利点
があったが、この方法は円筒型の固体電解質型燃料電池
の製造に応用することができなかった。
質型燃料電池に主に用いられてきたプラズマ溶射法、Ｅ
ＶＤ法は、高価な装置が必要であり、コストが高く、マ
スキングに時間がかかるなどの欠点を有していた。ま
た、主に平板型、モノリシック型に用いられてきた前記
湿式法は比較的生産性もよく、コストも安いという利点
があったが、この方法は円筒型の固体電解質型燃料電池
の製造に応用することができなかった。
【０００５】さらに、湿式法で平板型、モノリシック型
の固体電解質型燃料電池を製造する際に、電極、電解
質、およびインターコネクタのグリーンシートを積層
し、これを一度に焼成する同時焼成法も提案されている
が、円筒型電池ではすでに焼結しているアルミナ、若し
くはカルシウム安定化ジルコニアの多孔質基体管の上に
ＥＶＤ法やプラズマ溶射法で電極および電解質を積層す
るため、このような同時焼成は行なうことが出来なかっ
た。
の固体電解質型燃料電池を製造する際に、電極、電解
質、およびインターコネクタのグリーンシートを積層
し、これを一度に焼成する同時焼成法も提案されている
が、円筒型電池ではすでに焼結しているアルミナ、若し
くはカルシウム安定化ジルコニアの多孔質基体管の上に
ＥＶＤ法やプラズマ溶射法で電極および電解質を積層す
るため、このような同時焼成は行なうことが出来なかっ
た。
【０００６】本発明者らは、特願平２−４０９９９７
号、特願平３−２９５３９号で示したように、スラリー
を連続して吸水性の型の中へ流し込んで成形し、これを
同時に焼成することによって円筒状の固体電解質型燃料
電池を製造する方法を提案した。また、特願平２−４１
０９５号、特願平３−２９５４０号に示したように電極
と電解質の収縮率を調整する手段として、電極スラリー
中に炭素粉末を添加し、電極の収縮をコントロールし、
電解質の収縮率と電極の収縮率をマッチングさせる方法
を提案した。
号、特願平３−２９５３９号で示したように、スラリー
を連続して吸水性の型の中へ流し込んで成形し、これを
同時に焼成することによって円筒状の固体電解質型燃料
電池を製造する方法を提案した。また、特願平２−４１
０９５号、特願平３−２９５４０号に示したように電極
と電解質の収縮率を調整する手段として、電極スラリー
中に炭素粉末を添加し、電極の収縮をコントロールし、
電解質の収縮率と電極の収縮率をマッチングさせる方法
を提案した。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】前記湿式法が行われて
きた平板型、モノリシック型の固体電解質型燃料電池で
は、その断面構造が基本的には１次元的であるため、電
解質、電極、インターコネクタの各層を同時に焼成しよ
うとする場合、その焼成過程各温度における収縮率を図
４のように完全に一致させてやらなければ、焼成中及び
焼成後に電池にそりが発生したり、割れ、ひびが起った
りる原因となった。また、このように各構成要素の収縮
率を一致させるためには焼結助剤の添加、原料粒度の調
整を行なわねばならず製造コストを高めていた。
きた平板型、モノリシック型の固体電解質型燃料電池で
は、その断面構造が基本的には１次元的であるため、電
解質、電極、インターコネクタの各層を同時に焼成しよ
うとする場合、その焼成過程各温度における収縮率を図
４のように完全に一致させてやらなければ、焼成中及び
焼成後に電池にそりが発生したり、割れ、ひびが起った
りる原因となった。また、このように各構成要素の収縮
率を一致させるためには焼結助剤の添加、原料粒度の調
整を行なわねばならず製造コストを高めていた。
【０００８】それ故、本発明の目的は湿式法による固体
電解質型燃料電池の製造方法において電池にそり、割
れ、およびひびが生じない簡単な製造方法を提供するこ
とにある。
電解質型燃料電池の製造方法において電池にそり、割
れ、およびひびが生じない簡単な製造方法を提供するこ
とにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の固体電解質型燃料電池の製造方法は、平板
型、モノリシック型ではなく、円筒型の固体電解質型燃
料電池に湿式法による同時焼成法を用いるもので、焼成
過程の途中で、管の外側に設けた電解質層１の収縮率を
管の内側に設けた空気極層２の収縮率より大とし、最終
焼結温度で前記電解質層１と前記空気極層２の収縮率を
一致させるか、若しくは前記電解質層１の収縮率を前記
空気極層２の収縮率より小とすることを特徴とするもの
である。
に、本発明の固体電解質型燃料電池の製造方法は、平板
型、モノリシック型ではなく、円筒型の固体電解質型燃
料電池に湿式法による同時焼成法を用いるもので、焼成
過程の途中で、管の外側に設けた電解質層１の収縮率を
管の内側に設けた空気極層２の収縮率より大とし、最終
焼結温度で前記電解質層１と前記空気極層２の収縮率を
一致させるか、若しくは前記電解質層１の収縮率を前記
空気極層２の収縮率より小とすることを特徴とするもの
である。
【００１０】そして、前記空気極の代わりに燃料極を用
いてもよい。また、前記最終焼結温度は、１２００℃か
ら１６００℃の範囲にあることが好ましい。
いてもよい。また、前記最終焼結温度は、１２００℃か
ら１６００℃の範囲にあることが好ましい。
【００１１】
【作 用】円筒型の固体電解質型燃料電池では、図６に
示すように２次元的な断面構造であるため、外側の層９
の収縮率が内側の層１０の収縮率に対して大きい場合、
図６の矢印方向に引張り応力がかかるが、その応力が円
周方向に対して均一であるため、その焼成過程において
は割れ、ひびを起こし難い。しかし、このままの状態で
温度を下げると、外側の層９に対して図６の矢印方向に
引っ張り応力がかかるため、冷却中に割れ、ひびが起こ
る。従って、焼成過程の終了時では、外側の層９と内側
の層１０との収縮率が等しくなるか、前記焼成過程とは
逆に小となるようにすると、温度を下げた時外側の層９
に対して圧縮応力がかかり、外側の層９の強度が増加
し、冷却中に割れ、ひびが生じ難くなる。
示すように２次元的な断面構造であるため、外側の層９
の収縮率が内側の層１０の収縮率に対して大きい場合、
図６の矢印方向に引張り応力がかかるが、その応力が円
周方向に対して均一であるため、その焼成過程において
は割れ、ひびを起こし難い。しかし、このままの状態で
温度を下げると、外側の層９に対して図６の矢印方向に
引っ張り応力がかかるため、冷却中に割れ、ひびが起こ
る。従って、焼成過程の終了時では、外側の層９と内側
の層１０との収縮率が等しくなるか、前記焼成過程とは
逆に小となるようにすると、温度を下げた時外側の層９
に対して圧縮応力がかかり、外側の層９の強度が増加
し、冷却中に割れ、ひびが生じ難くなる。
【００１２】これは、多角形管型の固体電解質型燃料電
池でも同様である。また、最終焼結温度は、電解質であ
る安定化ジルコニアがガスのリークを生じない充分な焼
結密度を得るために、１２００℃から１６００℃の範囲
にあることが望ましい。
池でも同様である。また、最終焼結温度は、電解質であ
る安定化ジルコニアがガスのリークを生じない充分な焼
結密度を得るために、１２００℃から１６００℃の範囲
にあることが望ましい。
【００１３】
【実施例】本発明の一実施例を図面を参照して説明す
る。図１と図２は、本発明の固体電解質型燃料電池の製
造工程を示す説明図で、図１は石膏のような吸水性を有
する材料からなる型３に安定化剤としてイットリアを添
加したジルコニア、水、分散剤、バインダー、消泡剤か
らなるスラリーを流し込んで一定時間放置した後、余剰
のスラリーを除去して電解質成形体１を成形した断面図
である。
る。図１と図２は、本発明の固体電解質型燃料電池の製
造工程を示す説明図で、図１は石膏のような吸水性を有
する材料からなる型３に安定化剤としてイットリアを添
加したジルコニア、水、分散剤、バインダー、消泡剤か
らなるスラリーを流し込んで一定時間放置した後、余剰
のスラリーを除去して電解質成形体１を成形した断面図
である。
【００１４】図２は、図１の電解質成形体１の内側に空
気極成形体または燃料極成形体２を形成した断面図で、
金属酸化物と炭素粉末を含有するスラリーを電解質成形
体１の内側の面に流し込んで一定時間放置した後、余剰
のスラリーを除去して電解質成形体１と空気極（または
燃料極）成形体２とを一体化し、複合成形体４を得る。
次いで、該複合成形体４を型３から取り出し、炉の中に
入れ焼成し、電解質−空気極（または燃料極）複合体５
を得る。この複合体５の断面図を図３に示す。
気極成形体または燃料極成形体２を形成した断面図で、
金属酸化物と炭素粉末を含有するスラリーを電解質成形
体１の内側の面に流し込んで一定時間放置した後、余剰
のスラリーを除去して電解質成形体１と空気極（または
燃料極）成形体２とを一体化し、複合成形体４を得る。
次いで、該複合成形体４を型３から取り出し、炉の中に
入れ焼成し、電解質−空気極（または燃料極）複合体５
を得る。この複合体５の断面図を図３に示す。
【００１５】ここで、収縮率をコントロールするために
炭素粉末を添加したが、焼結助剤の添加等を行ってもよ
い。また、図５に本実施例で用いた電解質、空気極およ
びそれらの複合体の収縮率のカーブ６、７、８を示す。
図５から分るように電解質と空気極の収縮率は一致せ
ず、大きいところでは約１０％も異なっているにもかか
わらず、本発明の方法によって、ひび、割れを生ぜず良
好な複合体５を得ることが出来た。このような条件で収
縮率をコントロールすることは、従来の平板型、モノリ
シック型で行なわれてきた図５のような各層の収縮率の
カーブ６、７、８を完全に一致する方法に比べてはるか
に容易である。
炭素粉末を添加したが、焼結助剤の添加等を行ってもよ
い。また、図５に本実施例で用いた電解質、空気極およ
びそれらの複合体の収縮率のカーブ６、７、８を示す。
図５から分るように電解質と空気極の収縮率は一致せ
ず、大きいところでは約１０％も異なっているにもかか
わらず、本発明の方法によって、ひび、割れを生ぜず良
好な複合体５を得ることが出来た。このような条件で収
縮率をコントロールすることは、従来の平板型、モノリ
シック型で行なわれてきた図５のような各層の収縮率の
カーブ６、７、８を完全に一致する方法に比べてはるか
に容易である。
【００１６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は筒状の固
体電解質型燃料電池の同時焼成において、収縮率を簡単
にコントロールするだけで、電解質層にひび、割れが発
生しなくなる。
体電解質型燃料電池の同時焼成において、収縮率を簡単
にコントロールするだけで、電解質層にひび、割れが発
生しなくなる。
【図１】本発明の製造工程を示す説明図である。
【図２】本発明の他の製造工程を示す説明図である。
【図３】本発明により作製した電解質−空気極複合体の
断面図である。
断面図である。
【図４】従来の焼成温度と電解質、空気極およびそれら
の複合体の収縮率との関係を示す特性図である
の複合体の収縮率との関係を示す特性図である
【図５】本発明の焼成温度と電解質、空気極およびそれ
らの複合体の収縮率との関係を示す特性図である。
らの複合体の収縮率との関係を示す特性図である。
【図６】本発明の作用を示す説明図である。
１ 電解質成形体 ２ 空気極成形体または燃料極成形体 ４ 複合成形体 ５ 電解質−空気極（または燃料極）複合体
Claims (3)
- 【請求項１】 安定化剤を添加したジルコニアを含有す
るスラリーを円筒管状もしくは多角形管状に成形して電
解質成形体（１）とする工程と、前記電解質成形体
（１）の内側に金属酸化物を含有するスラリーを形成
し、電解質成形体（１）と空気極成形体（２）を一体化
した複合成形体（４）を得る工程と、該複合成形体
（４）を焼成して電解質−空気極複合体（５）を得る工
程とからなる固体電解質型燃料電池の製造方法におい
て、前記焼成の途中で管の外側に設けた前記電解質成形
体（１）の収縮率を内側に設けた前記空気極成形体
（２）の収縮率より大とし、最終焼結温度で前記電解質
成形体（１）と前記空気極成形体（２）の収縮率を一致
させるか、若しくは前記電解質成形体（１）の収縮率を
前記空気極成形体（２）の収縮率より小とすることを特
徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項２】 請求項１の空気極に代えて燃料極である
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項３】 請求項１または２の最終焼成温度が１２
００℃から１６００℃の範囲にあることを特徴とする固
体電解質型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3270055A JPH0582143A (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
| US07/915,699 US5290323A (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Manufacturing method for solid-electrolyte fuel cell |
| PCT/JP1991/001701 WO1992010862A1 (fr) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Procede de production d'une pile a combustible electrolytique a l'etat solide |
| EP92900502A EP0514552B1 (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Method for manufacturing solid-state electrolytic fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3270055A JPH0582143A (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0582143A true JPH0582143A (ja) | 1993-04-02 |
Family
ID=17480894
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3270055A Pending JPH0582143A (ja) | 1990-12-10 | 1991-09-20 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0582143A (ja) |
-
1991
- 1991-09-20 JP JP3270055A patent/JPH0582143A/ja active Pending
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