JPH0587237B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0587237B2 JPH0587237B2 JP2185851A JP18585190A JPH0587237B2 JP H0587237 B2 JPH0587237 B2 JP H0587237B2 JP 2185851 A JP2185851 A JP 2185851A JP 18585190 A JP18585190 A JP 18585190A JP H0587237 B2 JPH0587237 B2 JP H0587237B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- solution
- indigestible
- inorganic acid
- starch
- added
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Coloring Foods And Improving Nutritive Qualities (AREA)
- Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
- Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
- Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、人体内で消化され難い、いわゆる低
カロリーの多糖類の製造法に関する。この多糖類
は低カロリーであるため、摂取カロリーや糖類の
摂取を制限する人の食餌療法に用いられ、また食
物繊維として健康維持のための食品素材として利
用される。
カロリーの多糖類の製造法に関する。この多糖類
は低カロリーであるため、摂取カロリーや糖類の
摂取を制限する人の食餌療法に用いられ、また食
物繊維として健康維持のための食品素材として利
用される。
従来技術とその問題点
従来、低カロリーの難消化性多糖類を得るに
は、グルコース、マルトースもしくはその混合物
のいずれかを、ポリカルボン酸触媒の存在下に減
圧下で加熱重合させて、いわゆるポリデキストロ
ースとすること（特公昭53−47280号）が提案さ
れている。しかし、この公知方法において出発物
質としてグルコースを用いた場合、２分子のグル
コースのβ−16結合であるゲンチオビオース等の
苦味物質が生成して製品の呈味を損うという問
題、またエステル結合したポリカルボン酸による
低PHのため食品に利用する範囲が限定される問
題、さらにマルトースを出発物質として用いた場
合は、苦味物質の生成は少なくなるものの、重合
体の末端に位置するマルトース残基はアミラーゼ
の作用によりグルコースを遊離するため、グルコ
ースを出発物質とした場合に比べカロリーが上昇
するという問題が生じた。
は、グルコース、マルトースもしくはその混合物
のいずれかを、ポリカルボン酸触媒の存在下に減
圧下で加熱重合させて、いわゆるポリデキストロ
ースとすること（特公昭53−47280号）が提案さ
れている。しかし、この公知方法において出発物
質としてグルコースを用いた場合、２分子のグル
コースのβ−16結合であるゲンチオビオース等の
苦味物質が生成して製品の呈味を損うという問
題、またエステル結合したポリカルボン酸による
低PHのため食品に利用する範囲が限定される問
題、さらにマルトースを出発物質として用いた場
合は、苦味物質の生成は少なくなるものの、重合
体の末端に位置するマルトース残基はアミラーゼ
の作用によりグルコースを遊離するため、グルコ
ースを出発物質とした場合に比べカロリーが上昇
するという問題が生じた。
本発明者らは、叙上の問題を解消する目的で、
グルコースやマルトースを弱無機酸を存在下に加
熱重合させて得られた反応混合物から苦味物質お
よび消化性物質を除去することからなる難消化性
多糖類の製造法を先に開発し、特許出願した。
グルコースやマルトースを弱無機酸を存在下に加
熱重合させて得られた反応混合物から苦味物質お
よび消化性物質を除去することからなる難消化性
多糖類の製造法を先に開発し、特許出願した。
（特願昭63−316489）。
また本発明者らは、低カロリー食品素材とし
て、焙焼デキストリンを原料として用い、その水
溶液に糖化型アミラーゼを作用させ、それによつ
て生成する消化性糖類を除去することにより、呈
味性等の改善された、重合度の大きい難消化性多
糖類およびその製造法を開発し、特許出願した
（特願平１−188119号）。しかし、これらの物質は
高分子重合体の混合物であるため、比較的に高粘
性であり、用途によつてはさらに低粘度のものが
要求される。
て、焙焼デキストリンを原料として用い、その水
溶液に糖化型アミラーゼを作用させ、それによつ
て生成する消化性糖類を除去することにより、呈
味性等の改善された、重合度の大きい難消化性多
糖類およびその製造法を開発し、特許出願した
（特願平１−188119号）。しかし、これらの物質は
高分子重合体の混合物であるため、比較的に高粘
性であり、用途によつてはさらに低粘度のものが
要求される。
発明が解決しようとする課題
本発明は、焙焼デキストリンから得られる難消
化性多糖類にみられる叙上の粘性の問題を解決す
べく検討した結果、焙焼デキストリンを原料とし
て用い、その水溶液その儘か、またはそれに無機
酸または有機酸を添加して加圧加熱し、次いで中
和した後、該溶液に糖化型アミラーゼを作用させ
て生成する消化性糖類を除去することにより、低
粘性の難消化性多糖類を得ることに成功した。
化性多糖類にみられる叙上の粘性の問題を解決す
べく検討した結果、焙焼デキストリンを原料とし
て用い、その水溶液その儘か、またはそれに無機
酸または有機酸を添加して加圧加熱し、次いで中
和した後、該溶液に糖化型アミラーゼを作用させ
て生成する消化性糖類を除去することにより、低
粘性の難消化性多糖類を得ることに成功した。
したがつて、本発明は低粘度を要求する用途に
対応し、粘度調整を可能にした難消化性多糖類を
効率良く製造するための方法を提供することを課
題とする。
対応し、粘度調整を可能にした難消化性多糖類を
効率良く製造するための方法を提供することを課
題とする。
課題を解決するための手段
本発明の主要な特徴は、澱粉の無機酸の存在下
で焙焼して得られる焙焼デキストリンを水溶液に
して、その儘かまたは無機酸または有機酸を添加
して加圧加熱し、次いで中和した後、該水溶液に
糖化型アミラーゼを作用させることにより、難消
化性多糖類を製造することにある。
で焙焼して得られる焙焼デキストリンを水溶液に
して、その儘かまたは無機酸または有機酸を添加
して加圧加熱し、次いで中和した後、該水溶液に
糖化型アミラーゼを作用させることにより、難消
化性多糖類を製造することにある。
焙焼デキストリンから得られた難消化性多糖類
は、単一の物質の集合体でなくグルコース残基が
各種の結合をなし、かつ種々の重合度を有する集
合体である。そして各種結合のうち澱粉由来の
α1−４、α1−６結合も内在しているが、通常の
アミラーゼによつてはその立体障害により分解を
受けることはない。また、α1−４、α1−６結合
以外の異種結合は酸に対する抵抗性が大きく分解
され難いが、α1−４、α1−６結合は澱粉の酸分
解条件と同一条件によつて容易に分解される。し
たがつて、焙焼デキストリンを酸の存在下で加圧
加熱すれば焙焼デキストリン由来の難消化性デキ
ストリンの内部構造が破壊され、低分子化した難
消化性デキストリンとなる。
は、単一の物質の集合体でなくグルコース残基が
各種の結合をなし、かつ種々の重合度を有する集
合体である。そして各種結合のうち澱粉由来の
α1−４、α1−６結合も内在しているが、通常の
アミラーゼによつてはその立体障害により分解を
受けることはない。また、α1−４、α1−６結合
以外の異種結合は酸に対する抵抗性が大きく分解
され難いが、α1−４、α1−６結合は澱粉の酸分
解条件と同一条件によつて容易に分解される。し
たがつて、焙焼デキストリンを酸の存在下で加圧
加熱すれば焙焼デキストリン由来の難消化性デキ
ストリンの内部構造が破壊され、低分子化した難
消化性デキストリンとなる。
本発明において、出発原料の焙焼デキストリン
は、各種の澱粉、例えばかんしよ澱粉、ばれいし
よ澱粉、コーンスターチ、タピオカ澱粉、ワキシ
ースターチ等を用い、反応触媒としては無機酸、
特に塩酸の存在下に焙焼して得られる。なお、こ
の場合、澱粉としてタピオカ澱粉ならびにワキシ
ーチターチを用いるのが特に好ましく、他の澱粉
に比べて反応の進行や反応程度の向上等の反応性
の点で勝れている。
は、各種の澱粉、例えばかんしよ澱粉、ばれいし
よ澱粉、コーンスターチ、タピオカ澱粉、ワキシ
ースターチ等を用い、反応触媒としては無機酸、
特に塩酸の存在下に焙焼して得られる。なお、こ
の場合、澱粉としてタピオカ澱粉ならびにワキシ
ーチターチを用いるのが特に好ましく、他の澱粉
に比べて反応の進行や反応程度の向上等の反応性
の点で勝れている。
これら澱粉の焙焼に用いる無機酸は、好ましく
は塩酸を、濃塩酸として澱粉に対して0.2〜0.5重
量％用い、特に精製澱粉では0.3重量％程度用い
ると良い。この焙焼の実施に際しては、例えばコ
ーンスターチ（水分12％）を使用する場合、対澱
粉0.3重量％に相当する濃塩酸を含浸させた珪藻
土を澱粉に添加して均一に分散するように混合
し、常圧下で加熱して120℃の温度まで昇温させ、
その温度に維持して反応を進行させる。反応の進
行程度は経時的に反応物を採取し、それを水に溶
解して中和後、の水溶液に糖化型アミラーゼ、例
えばグルコアミラーゼを限界まで作用させて生成
するグルコース量を測定し、その減少量を調べる
ことにより知ることができる。この測定法による
と、一般に対澱粉約50％のグルコース生成レベル
が上記焙焼による反応の限界にあると思われ、そ
れ以上に反応を進める場合は急激に着色が起こる
ようになる。前記の120℃の温度での反応時間は
約30分以内で終了する。
は塩酸を、濃塩酸として澱粉に対して0.2〜0.5重
量％用い、特に精製澱粉では0.3重量％程度用い
ると良い。この焙焼の実施に際しては、例えばコ
ーンスターチ（水分12％）を使用する場合、対澱
粉0.3重量％に相当する濃塩酸を含浸させた珪藻
土を澱粉に添加して均一に分散するように混合
し、常圧下で加熱して120℃の温度まで昇温させ、
その温度に維持して反応を進行させる。反応の進
行程度は経時的に反応物を採取し、それを水に溶
解して中和後、の水溶液に糖化型アミラーゼ、例
えばグルコアミラーゼを限界まで作用させて生成
するグルコース量を測定し、その減少量を調べる
ことにより知ることができる。この測定法による
と、一般に対澱粉約50％のグルコース生成レベル
が上記焙焼による反応の限界にあると思われ、そ
れ以上に反応を進める場合は急激に着色が起こる
ようになる。前記の120℃の温度での反応時間は
約30分以内で終了する。
このようにして得られた焙焼デキストリンは粉
体であつて、水に易溶性であるので、水を注加し
て攪拌すると濃厚水溶液が得られ、触媒として用
いた残留塩酸により酸性を呈する。
体であつて、水に易溶性であるので、水を注加し
て攪拌すると濃厚水溶液が得られ、触媒として用
いた残留塩酸により酸性を呈する。
本発明では、この焙焼デキストリンの水溶液を
その儘（PH2.3）か、または更に無機酸または有
機酸等、例えば塩酸や修酸等を加えてPHを約1.8
に調整し、120〜140℃に約20分間保持して加熱加
圧を行い、難消化性多糖類の分解を進める。勿
論、この条件下では消化性糖類の部分分解も進行
して消化性糖類も生成するので、例えば生成する
グルコース量を測定することによつて難消化性多
糖類の分解程度を間接的に予測することができ
る。これらの分解程度の調整は酸量、温度、時間
によつて行う。次いでこの酸糖化液を中和して、
糖化型アミラーゼを添加し、その作用条件下に限
界まで作用させて分解（糖化）を進める。糖化型
アミラーゼとしてグルコアミラーゼを用いる場合
は消化性糖類のグルコースと難消化性多糖類とが
混在した糖化液が得られる。
その儘（PH2.3）か、または更に無機酸または有
機酸等、例えば塩酸や修酸等を加えてPHを約1.8
に調整し、120〜140℃に約20分間保持して加熱加
圧を行い、難消化性多糖類の分解を進める。勿
論、この条件下では消化性糖類の部分分解も進行
して消化性糖類も生成するので、例えば生成する
グルコース量を測定することによつて難消化性多
糖類の分解程度を間接的に予測することができ
る。これらの分解程度の調整は酸量、温度、時間
によつて行う。次いでこの酸糖化液を中和して、
糖化型アミラーゼを添加し、その作用条件下に限
界まで作用させて分解（糖化）を進める。糖化型
アミラーゼとしてグルコアミラーゼを用いる場合
は消化性糖類のグルコースと難消化性多糖類とが
混在した糖化液が得られる。
本発明では、例カロリーの難消化性多糖類を得
ることを目的とするので、糖化液中に混在してい
る消化性糖類を除去する必要があり、上記糖化液
を例えばゲル型イオン交換樹脂を用いたゲル濾過
層に通して分画することにより消化性糖類を分別
除去する。
ることを目的とするので、糖化液中に混在してい
る消化性糖類を除去する必要があり、上記糖化液
を例えばゲル型イオン交換樹脂を用いたゲル濾過
層に通して分画することにより消化性糖類を分別
除去する。
このようにして得られた難消化性多糖類の分別
液は、活性炭およびイオン交換樹脂を用いて脱
色、脱塩して精製し、濃縮してシラツプにして製
品とするか、もしくは更に噴霧乾燥して粉末化し
て製品とする。
液は、活性炭およびイオン交換樹脂を用いて脱
色、脱塩して精製し、濃縮してシラツプにして製
品とするか、もしくは更に噴霧乾燥して粉末化し
て製品とする。
得られた難消化性多糖類は殆ど甘味がなく、低
粘性で、かつアミラーゼにより分解されず体内で
難消化性であるので、低カロリーの糖質食品素材
として種々の用途に供し得る。例えば、摂取カロ
リーや糖類の摂取を制限しなければならない人の
食餌療法や健康な人の健康維持のための食品素材
として飲料、ゼリー、菓子等に添加して用いられ
る。
粘性で、かつアミラーゼにより分解されず体内で
難消化性であるので、低カロリーの糖質食品素材
として種々の用途に供し得る。例えば、摂取カロ
リーや糖類の摂取を制限しなければならない人の
食餌療法や健康な人の健康維持のための食品素材
として飲料、ゼリー、菓子等に添加して用いられ
る。
以下実施例を示して本発明を具体的に説明す
る。実施例中の％は特記しない限り重量％を表
す。
る。実施例中の％は特記しない限り重量％を表
す。
実施例 １
直火型回転ドラム形式の反応器に、１Kgのコー
ンスターチ（水分12％）を入れ、これに珪藻土に
まぶした濃塩酸３mlを添加し、反応器を回転させ
ながら均一に混合した。次いで、直火で加熱して
品温が120℃になるまで約30分間を要した。その
後20分間その温度を維持しながら焙焼した。
ンスターチ（水分12％）を入れ、これに珪藻土に
まぶした濃塩酸３mlを添加し、反応器を回転させ
ながら均一に混合した。次いで、直火で加熱して
品温が120℃になるまで約30分間を要した。その
後20分間その温度を維持しながら焙焼した。
次いで、２の水に反応物を徐々に注加し、攪
拌しながら濃厚水溶液を得た。水溶液のPHは2.3
を示した。この水溶液を加圧釜に移し換え、３
Kg／cm2（142℃）で20分間反応を進めた。この段
階でのグルコースの発生量は約10％であつた。こ
れに苛性ソーダを加えてPH5.5に調整した後、グ
リコアミラーゼ（ノボ社製）を固形分に対して
100単位／grを添加して、55℃で一夜放置して糖
化を進めた。糖化後の糖組成は次のとおりであつ
た。グルコース：55％、二糖類：５％、難消化性
多糖類：約40％。
拌しながら濃厚水溶液を得た。水溶液のPHは2.3
を示した。この水溶液を加圧釜に移し換え、３
Kg／cm2（142℃）で20分間反応を進めた。この段
階でのグルコースの発生量は約10％であつた。こ
れに苛性ソーダを加えてPH5.5に調整した後、グ
リコアミラーゼ（ノボ社製）を固形分に対して
100単位／grを添加して、55℃で一夜放置して糖
化を進めた。糖化後の糖組成は次のとおりであつ
た。グルコース：55％、二糖類：５％、難消化性
多糖類：約40％。
得られた糖化液から消化性糖類を除去する目的
をもつて、下記の手順に従い分別除去を行つた。
をもつて、下記の手順に従い分別除去を行つた。
分離装置としては直径と高さの比が１：２の１
容カラム４基から構成された擬似移動床方式の
分離装置を用いた。各カラムはゲル型カチオン交
換樹脂をNa型として充填した。交換樹脂の架橋
度は４、粒径は60メツシユとした。操作は原液と
水の注入と分画液の排出および前液を１ステツプ
移動させるための循環操作が組合わされており、
全ての操作はシーケンサーによる自動制御によつ
た。
容カラム４基から構成された擬似移動床方式の
分離装置を用いた。各カラムはゲル型カチオン交
換樹脂をNa型として充填した。交換樹脂の架橋
度は４、粒径は60メツシユとした。操作は原液と
水の注入と分画液の排出および前液を１ステツプ
移動させるための循環操作が組合わされており、
全ての操作はシーケンサーによる自動制御によつ
た。
原液濃度は30％（ｗ／ｗ）とし、分別比は略排
除すべき成分比に従つて55：45とした。通液温度
および用水温度は60℃に保つた。目的とする難消
化性多糖類の分別集液については、これを精製し
てシラツプ（水分40％）となし、噴霧乾燥した。
得られた製品の粘度をＢ型粘度計で測定した結
果、50％濃度で32cp（30℃）であつた。従来技術
にもとずいた焙焼デキストリンからの難消化性多
糖類の粘度が略64cpであるのと比較すれば、大
巾に低下していることが分る。
除すべき成分比に従つて55：45とした。通液温度
および用水温度は60℃に保つた。目的とする難消
化性多糖類の分別集液については、これを精製し
てシラツプ（水分40％）となし、噴霧乾燥した。
得られた製品の粘度をＢ型粘度計で測定した結
果、50％濃度で32cp（30℃）であつた。従来技術
にもとずいた焙焼デキストリンからの難消化性多
糖類の粘度が略64cpであるのと比較すれば、大
巾に低下していることが分る。
実施例 ２
実施例１と同様にして得た焙焼デキストリン１
Kgを２の水に溶解し、塩酸を加えてPH1.8に調
整した後、加圧釜に移し換え、1.2Kg／cm2（120
℃）で20分間反応を進めた結果、グルコースの発
生量は実施例１と略同量の10％であつた。これに
苛性ソーダを加えてPH5.5となし、グルコアミラ
ーゼを固形分に対して100単位／gr添加して、55
℃で一夜放置して糖化を進めた。糖組成としては
グルコース約53％、難消化性多糖類は約47％であ
つた。次いで該糖化液を分別処理し、分画した難
消化性多糖類の集液は脱色脱塩して精製し、噴霧
乾燥した。50％濃度における粘度は30℃で35cp
であつた。
Kgを２の水に溶解し、塩酸を加えてPH1.8に調
整した後、加圧釜に移し換え、1.2Kg／cm2（120
℃）で20分間反応を進めた結果、グルコースの発
生量は実施例１と略同量の10％であつた。これに
苛性ソーダを加えてPH5.5となし、グルコアミラ
ーゼを固形分に対して100単位／gr添加して、55
℃で一夜放置して糖化を進めた。糖組成としては
グルコース約53％、難消化性多糖類は約47％であ
つた。次いで該糖化液を分別処理し、分画した難
消化性多糖類の集液は脱色脱塩して精製し、噴霧
乾燥した。50％濃度における粘度は30℃で35cp
であつた。
発明の効果
本発明の方法によると低カロリーで呈味性が改
善され、しかも粘度の低い難消化性多糖類を含有
する糖液あるいは難消化性多糖類を効率よく得る
ことができる。そして、得られる糖液、難消化性
多糖類は粘度が低いのでその特性を利用して、キ
ヤンデー、ゼリー、ジヤム、飲料等種々の食品に
添加することができる。従つて、本発明による難
消化性多糖類を含有する糖液あるいは難消化性多
糖類が低カロリーの糖質食品素材として有用であ
る。
善され、しかも粘度の低い難消化性多糖類を含有
する糖液あるいは難消化性多糖類を効率よく得る
ことができる。そして、得られる糖液、難消化性
多糖類は粘度が低いのでその特性を利用して、キ
ヤンデー、ゼリー、ジヤム、飲料等種々の食品に
添加することができる。従つて、本発明による難
消化性多糖類を含有する糖液あるいは難消化性多
糖類が低カロリーの糖質食品素材として有用であ
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 澱粉を無機酸の存在下で焙焼して得られる焙
焼デキストリンを水溶液にした後、その儘かまた
は更に無機酸または有機酸を添加して加圧加熱
し、次いで中和した後、該溶液に糖化型アミラー
ゼを作用させて難消化性多糖類と消化性糖類に糖
化することを特徴とする難消化性多糖類を含有す
る糖液の製造法。 ２ 澱粉を無機酸の存在下で焙焼して得られる焙
焼デキストリンを水溶液にした後、その儘かまた
は更に無機酸または有機酸を添加して加圧加熱
し、次いで中和した後、該溶液に糖化型アミラー
ゼを作用させて難消化性多糖類と消化性糖類に糖
化し、得られた糖液から消化性糖類を分別により
除去することを特徴とする難消化性多糖類の製造
法。 ３ 分別を、ゲル型イオン交換樹脂を用いた擬似
移動床方式を分離装置を用いて行うことを特徴と
する請求項２に記載の難消化性多糖類の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2185851A JPH04135495A (ja) | 1990-07-13 | 1990-07-13 | 難消化性多糖類の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2185851A JPH04135495A (ja) | 1990-07-13 | 1990-07-13 | 難消化性多糖類の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04135495A JPH04135495A (ja) | 1992-05-08 |
| JPH0587237B2 true JPH0587237B2 (ja) | 1993-12-15 |
Family
ID=16177992
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2185851A Granted JPH04135495A (ja) | 1990-07-13 | 1990-07-13 | 難消化性多糖類の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04135495A (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05178902A (ja) * | 1991-10-29 | 1993-07-20 | Matsutani Kagaku Kogyo Kk | 難消化デキストリン |
| US5262191A (en) * | 1992-03-24 | 1993-11-16 | American Maize-Products Company | Starch jelly candy |
| JP3559790B2 (ja) * | 1993-12-20 | 2004-09-02 | 松谷化学工業株式会社 | 食品にビフィズス菌の増殖促進作用を付与する方法 |
| US8993039B2 (en) | 2006-01-25 | 2015-03-31 | Tate & Lyle Ingredients Americas Llc | Fiber-containing carbohydrate composition |
| US8057840B2 (en) * | 2006-01-25 | 2011-11-15 | Tate & Lyle Ingredients Americas Llc | Food products comprising a slowly digestible or digestion resistant carbohydrate composition |
| FR2987360B1 (fr) * | 2012-02-28 | 2014-03-28 | Roquette Freres | Maltodextrines hyperbranchees hypo-glycemiantes |
| US11540549B2 (en) | 2019-11-28 | 2023-01-03 | Tate & Lyle Solutions Usa Llc | High-fiber, low-sugar soluble dietary fibers, products including them and methods for using them |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3974032A (en) * | 1973-03-05 | 1976-08-10 | Cpc International Inc. | Low D.E. starch hydrolysates of improved stability prepared by enzymatic hydrolysis of dextrins |
| JPH02154664A (ja) * | 1988-12-05 | 1990-06-14 | Matsutani Kagaku Kogyo Kk | 食物繊維高含有デキストリンの製造法 |
-
1990
- 1990-07-13 JP JP2185851A patent/JPH04135495A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04135495A (ja) | 1992-05-08 |
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