JPH0610511B2 - フレオンガス用ポリアミド樹脂管状体 - Google Patents
フレオンガス用ポリアミド樹脂管状体Info
- Publication number
- JPH0610511B2 JPH0610511B2 JP28540785A JP28540785A JPH0610511B2 JP H0610511 B2 JPH0610511 B2 JP H0610511B2 JP 28540785 A JP28540785 A JP 28540785A JP 28540785 A JP28540785 A JP 28540785A JP H0610511 B2 JPH0610511 B2 JP H0610511B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nylon
- tubular body
- freon gas
- polyamide resin
- freon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Rigid Pipes And Flexible Pipes (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明はフレオンガス用のホースまたはそのホースのイ
ンナーチューブ用に使用できるポリアミド樹脂管状体に
関するものである。
ンナーチューブ用に使用できるポリアミド樹脂管状体に
関するものである。
（従来の技術および問題点） これまで，フレオンホース用材料には柔軟性及びこれま
での実績から加硫ゴムが使用されていた。しかし加硫ゴ
ムを用いたホースはフレオンガスバリアー性が悪く，大
気汚染等の環境問題にまでなっており，そのためフレオ
ンガスバリアー性の良い樹脂ホースへの切替えが検討さ
れている。
での実績から加硫ゴムが使用されていた。しかし加硫ゴ
ムを用いたホースはフレオンガスバリアー性が悪く，大
気汚染等の環境問題にまでなっており，そのためフレオ
ンガスバリアー性の良い樹脂ホースへの切替えが検討さ
れている。
その中でもポリアミド樹脂特にナイロン６，ナイロン６
６，またはナイロン６／６６共重合体は，フレオンガス
バリアー性及び耐熱性の点から好適な材料であるが，現
行の加硫ゴムに比べ柔軟性に乏しいという問題点を有
し，実用化に大きな障害となっている。
６，またはナイロン６／６６共重合体は，フレオンガス
バリアー性及び耐熱性の点から好適な材料であるが，現
行の加硫ゴムに比べ柔軟性に乏しいという問題点を有
し，実用化に大きな障害となっている。
ポリアミド樹脂に柔軟性を付与する手段として，(1)ポ
リアミド樹脂に柔軟化剤として工業的に使用されている
芳香族スルホンアミド類，ｐ−ヒドロキシ安息香酸エス
テル類などの可塑剤や低弾性体のエラストマー成分を配
合する方法と，(2)ポリアミド樹脂と低弾性エラストマ
ー成分との多層化という方法がある。
リアミド樹脂に柔軟化剤として工業的に使用されている
芳香族スルホンアミド類，ｐ−ヒドロキシ安息香酸エス
テル類などの可塑剤や低弾性体のエラストマー成分を配
合する方法と，(2)ポリアミド樹脂と低弾性エラストマ
ー成分との多層化という方法がある。
前者の場合，単層体のため，品質管理が容易で，かつコ
スト面でも有利であるが，柔軟性を付与するのに，可塑
剤および／あるいはエラストマー成分を相当量加えるた
めフレオンガスバリアー性が悪くなるという問題点を有
している。
スト面でも有利であるが，柔軟性を付与するのに，可塑
剤および／あるいはエラストマー成分を相当量加えるた
めフレオンガスバリアー性が悪くなるという問題点を有
している。
後者の例として，特開昭５９−９７３７７号公報（クー
ラーホース用熱可塑性樹脂多層管状体）があるが多層体
のため，現行ゴムホースに比べ，ホースの品質管理，特
に肉厚管理が難しく，かつコスト高という問題点を有し
ている。
ラーホース用熱可塑性樹脂多層管状体）があるが多層体
のため，現行ゴムホースに比べ，ホースの品質管理，特
に肉厚管理が難しく，かつコスト高という問題点を有し
ている。
このように，従来では，フレオンガスバリアー性，柔軟
性，及び生産性を同時に満足する管状体を見い出すこと
はできなかった。
性，及び生産性を同時に満足する管状体を見い出すこと
はできなかった。
（問題点を解決するための手段） 本発明者らは，単層体で，フレオンガスバリアー性を損
なうことなく柔軟性を付与した管状体について長年研究
を続けてきた。その結果，ポリアミド樹脂としてナイロ
ン６，ナイロン６６またはナイロン６／６６共重合体を
用い，これにエラストマー成分をフレオンガスバリアー
性に影響しない程度配合し，さらに不足する柔軟性は，
ラクタム類として５％以上を加えたポリアミド樹脂組成
物管状体が，フレオンガスバリアー性と柔軟性を同時に
満足することを見い出し，本発明を完成した。すなわ
ち，本発明は，(1)ナイロン６，ナイロン６６，または
ナイロン６／６６共重合体を主成分とし(2)ラクタム類
と(3)エラストマー成分の３成分からなるポリアミド組
成物からなり，これら３成分の配合量の総和に対する各
成分の配合量を重量百分率で表わした配合割合が第１図
（各成分の重量百分率１００％を頂点とする三角座標
図）において前記ナイロン６，ナイロン６６，またはナ
イロン６／６６共重合体の重量百分率をａ，ラクタム類
の重量百分率をｂ，エラストマー成分の重量百分率をｃ
としてＡ点（ａ＝９０，ｂ＝５，ｃ＝５），Ｂ点（ａ＝
７５，ｂ＝２０，ｃ＝５），Ｃ点（ａ＝４７，ｂ＝２
０，ｃ＝３３），Ｄ点（ａ＝６２，ｂ＝５，ｃ＝３３）
をこのアルファベットの順序で結ぶ直線で囲まれた範囲
内である組成物を成型して得られたことを特徴とするフ
レオンガス用ポリアミド樹脂管状体を提供する。
なうことなく柔軟性を付与した管状体について長年研究
を続けてきた。その結果，ポリアミド樹脂としてナイロ
ン６，ナイロン６６またはナイロン６／６６共重合体を
用い，これにエラストマー成分をフレオンガスバリアー
性に影響しない程度配合し，さらに不足する柔軟性は，
ラクタム類として５％以上を加えたポリアミド樹脂組成
物管状体が，フレオンガスバリアー性と柔軟性を同時に
満足することを見い出し，本発明を完成した。すなわ
ち，本発明は，(1)ナイロン６，ナイロン６６，または
ナイロン６／６６共重合体を主成分とし(2)ラクタム類
と(3)エラストマー成分の３成分からなるポリアミド組
成物からなり，これら３成分の配合量の総和に対する各
成分の配合量を重量百分率で表わした配合割合が第１図
（各成分の重量百分率１００％を頂点とする三角座標
図）において前記ナイロン６，ナイロン６６，またはナ
イロン６／６６共重合体の重量百分率をａ，ラクタム類
の重量百分率をｂ，エラストマー成分の重量百分率をｃ
としてＡ点（ａ＝９０，ｂ＝５，ｃ＝５），Ｂ点（ａ＝
７５，ｂ＝２０，ｃ＝５），Ｃ点（ａ＝４７，ｂ＝２
０，ｃ＝３３），Ｄ点（ａ＝６２，ｂ＝５，ｃ＝３３）
をこのアルファベットの順序で結ぶ直線で囲まれた範囲
内である組成物を成型して得られたことを特徴とするフ
レオンガス用ポリアミド樹脂管状体を提供する。
本発明に用いられるナイロン６はε−カプロラクタムま
たは，６アミノカプロン酸を重縮合させたもの，ナイロ
ン６６はヘキサメチレンジアミンとアジピン酸の塩を重
縮合させたものである。また，ナイロン６／６６共重合
体はε−カプロラクタムまたは，６アミノカプロン酸と
ヘキサメチレンジアミンとアジピン酸の塩を重縮合させ
たものであり，特に，フレオンホースの使用環境から，
融点１８０℃以上であることが好ましい。また，インナ
ーチューブの成形加工性からは，分子量は２０，０００
以上が好ましい。
たは，６アミノカプロン酸を重縮合させたもの，ナイロ
ン６６はヘキサメチレンジアミンとアジピン酸の塩を重
縮合させたものである。また，ナイロン６／６６共重合
体はε−カプロラクタムまたは，６アミノカプロン酸と
ヘキサメチレンジアミンとアジピン酸の塩を重縮合させ
たものであり，特に，フレオンホースの使用環境から，
融点１８０℃以上であることが好ましい。また，インナ
ーチューブの成形加工性からは，分子量は２０，０００
以上が好ましい。
ラクタム類とは，β−プロピオラクタム，γ−ブチロラ
クタム，γ−バレロラクタム，δ−バレロラクタム，ε
−カプロラクタム，ヘプトラクタム，ウンデカラクタ
ム，ラウロラクタムから選ばれた単独あるいはそれらの
組合せたものであり，その中でも特にε−カプロラクタ
ムが好ましい。なお，ラムタム類の配合方法としては，
ナイロン６，ナイロン６／６６共重合体製造時に副生す
るモノマー，オリゴマー存在下にラクタム類を追加して
もよいし，水洗によりモノマー，オリゴマーを除去した
のちラクタム類を追加してもよい。
クタム，γ−バレロラクタム，δ−バレロラクタム，ε
−カプロラクタム，ヘプトラクタム，ウンデカラクタ
ム，ラウロラクタムから選ばれた単独あるいはそれらの
組合せたものであり，その中でも特にε−カプロラクタ
ムが好ましい。なお，ラムタム類の配合方法としては，
ナイロン６，ナイロン６／６６共重合体製造時に副生す
るモノマー，オリゴマー存在下にラクタム類を追加して
もよいし，水洗によりモノマー，オリゴマーを除去した
のちラクタム類を追加してもよい。
また，本発明に用いられるエラストマー成分とは，アイ
オノマー樹脂，変性ポリオレフィン系樹脂，ポリエーテ
ルアミド樹脂，ポリエステルアミド樹脂，ポリエーテル
エステルアミド樹脂，ポリエーテルエステル樹脂等のナ
イロン６，ナイロン６６または，ナイロン６／６６共重
合体と相溶性の良好な弾性率３，０００kg／cm2以下の
エラストマーから選ばれた単独あるいは，組合せたもの
であることが好ましい。
オノマー樹脂，変性ポリオレフィン系樹脂，ポリエーテ
ルアミド樹脂，ポリエステルアミド樹脂，ポリエーテル
エステルアミド樹脂，ポリエーテルエステル樹脂等のナ
イロン６，ナイロン６６または，ナイロン６／６６共重
合体と相溶性の良好な弾性率３，０００kg／cm2以下の
エラストマーから選ばれた単独あるいは，組合せたもの
であることが好ましい。
本発明のフレオンガス用の管状体に使用されるポリアミ
ド樹脂組成物は，ナイロン６，ナイロン６６，ナイロン
６／６６強重合体を主成分とし，ラクタム類と，エラス
トマー成分より成る混合物であり，この３者の混合割合
は第１図に示すように前述の限定の範囲にあることが必
要であるが，好ましくは，Ａ′点（ａ＝８５，ｂ＝５，
ｃ＝１０），Ｂ′点（ａ＝７５，ｂ＝１５，ｃ＝１
０），Ｃ′点（ａ＝５５，ｂ＝１５，ｃ＝３０），Ｄ′
点（ａ＝６５，ｂ＝５，ｃ＝３０）を結ぶ直線で囲まれ
た範囲のものがフレオンガス材料として有用である。
ド樹脂組成物は，ナイロン６，ナイロン６６，ナイロン
６／６６強重合体を主成分とし，ラクタム類と，エラス
トマー成分より成る混合物であり，この３者の混合割合
は第１図に示すように前述の限定の範囲にあることが必
要であるが，好ましくは，Ａ′点（ａ＝８５，ｂ＝５，
ｃ＝１０），Ｂ′点（ａ＝７５，ｂ＝１５，ｃ＝１
０），Ｃ′点（ａ＝５５，ｂ＝１５，ｃ＝３０），Ｄ′
点（ａ＝６５，ｂ＝５，ｃ＝３０）を結ぶ直線で囲まれ
た範囲のものがフレオンガス材料として有用である。
かかる範囲以外のものにあっては，フレオンガスバリア
ー性及び柔軟性（引張弾性率：５，０００Kg／cm2以
下）を同時に満足せしめることが出来ない。
ー性及び柔軟性（引張弾性率：５，０００Kg／cm2以
下）を同時に満足せしめることが出来ない。
本発明の「ポリアミド樹脂組成物」の配合は特に限定さ
れず通常の公知の方法が適用されるが，一般には押出混
練機で溶融混練してペレット化して行なわれる。なお，
ポリアミド樹脂組成物には他の成分，例えば，顔料，熱
安定剤，酸化防止剤，耐候剤，結晶化促進剤，滑剤等を
適当な量添加してもよい。
れず通常の公知の方法が適用されるが，一般には押出混
練機で溶融混練してペレット化して行なわれる。なお，
ポリアミド樹脂組成物には他の成分，例えば，顔料，熱
安定剤，酸化防止剤，耐候剤，結晶化促進剤，滑剤等を
適当な量添加してもよい。
本発明のフレオンガス用ポリアミド樹脂管状体は，一般
的に，次のような方法で成型して製造される。(1)本発
明の樹脂組成物を用いて通常の押出成型法によりチュー
ブを成形する。(2)その上から耐圧性強化のため補強系
でブレード加工をする。(3)さらにこの上から吸湿性防
止のため，ポリオレフィン系樹脂等を被覆して，最後
に，両端へ金具を取付けることにより，フレオンホース
が完成する。
的に，次のような方法で成型して製造される。(1)本発
明の樹脂組成物を用いて通常の押出成型法によりチュー
ブを成形する。(2)その上から耐圧性強化のため補強系
でブレード加工をする。(3)さらにこの上から吸湿性防
止のため，ポリオレフィン系樹脂等を被覆して，最後
に，両端へ金具を取付けることにより，フレオンホース
が完成する。
（発明の効果） 本発明のポリアミド樹脂管状体は，フレオンガスバリア
ー性（フレオンガス透過速度：０．０１ｇ／ｍ／７２hr
以下）及び柔軟性（引張弾性率：５，０００Kg／cm2以
下）に優れており，特にカークーラーのインナーチュー
ブとして好適に使用することが出来る。
ー性（フレオンガス透過速度：０．０１ｇ／ｍ／７２hr
以下）及び柔軟性（引張弾性率：５，０００Kg／cm2以
下）に優れており，特にカークーラーのインナーチュー
ブとして好適に使用することが出来る。
フレオンガスとしては，フレオン１２，フレオン２２，
フレオン１１３等あるいはこれらの混合ガスがあげら
れ，本発明のポリアミド樹脂管状体は，これらのフレオ
ンガスに，すぐれたガスバリアー性を示す。
フレオン１１３等あるいはこれらの混合ガスがあげら
れ，本発明のポリアミド樹脂管状体は，これらのフレオ
ンガスに，すぐれたガスバリアー性を示す。
（実施例） 以下に実施例および比較例を示す。実施例または比較例
における物性の測定法は次に述べる方法に従って行っ
た。
における物性の測定法は次に述べる方法に従って行っ
た。
(1) 引張弾性率 厚み１．５mmのダンベル状３号試験片を用い引張応力〜
びずみ曲線の始めの直線部分から引張弾性率を算出し，
これをもって柔軟性の尺度とした。
びずみ曲線の始めの直線部分から引張弾性率を算出し，
これをもって柔軟性の尺度とした。
(2) フレオンガス透過速度 ＪＡＳＯＭ３２１自動車冷房装置用ホースの規格に準じ
てフレオンガス透過試験を行った。フレオンガスとして
はフレオン１２を用いた。
てフレオンガス透過試験を行った。フレオンガスとして
はフレオン１２を用いた。
以下にその試験方法を示す。
管状体を４５cm長さに４本切取り，この内３本にフレオ
ン１２を１cm3当り０．６±０．１ｇ封入し他の１本は
未封入とした。
ン１２を１cm3当り０．６±０．１ｇ封入し他の１本は
未封入とした。
これら４本を６０℃の空気恒温槽内に９６時間放置し，
その間２４時間毎に質量測定及びフレオン１２の漏洩の
有無をハロゲンリークテスターで調べた。
その間２４時間毎に質量測定及びフレオン１２の漏洩の
有無をハロゲンリークテスターで調べた。
最初の２４時間は一定状態になっていないものとし，７
２時間での質量損失を下記計算式により算出した。
２時間での質量損失を下記計算式により算出した。
Ａ；質量損失（ｇ／ｍ／７２hr） Ｂ；フレオン１２を封入した管状体の質量損失（ｇ／７
２hr） Ｃ；フレオン１２を封入した管状体の質量損失（ｇ／７
２hr） L1；フレオン１２を封入した管状体長（ｍ） L2；フレオン１２を未封入した管状体長（ｍ） 実施例１〜４，および８ 融点１９０℃，数平均分子量３０，０００のナイロン６
／６６共重合体（宇部興産(株)５０３３Ｂ），ε−カプ
ロラクタム，およびアイオノマー樹脂（三井ポリケミカ
ル(株)ハイミラン１８５５）の所定量（第１表に記載）
を，池貝鉄工(株)製混練用２軸押出機ＰＣＭ４５機を用
いて溶融押出して，ペレットとした。
２hr） Ｃ；フレオン１２を封入した管状体の質量損失（ｇ／７
２hr） L1；フレオン１２を封入した管状体長（ｍ） L2；フレオン１２を未封入した管状体長（ｍ） 実施例１〜４，および８ 融点１９０℃，数平均分子量３０，０００のナイロン６
／６６共重合体（宇部興産(株)５０３３Ｂ），ε−カプ
ロラクタム，およびアイオノマー樹脂（三井ポリケミカ
ル(株)ハイミラン１８５５）の所定量（第１表に記載）
を，池貝鉄工(株)製混練用２軸押出機ＰＣＭ４５機を用
いて溶融押出して，ペレットとした。
このペレットを用いて，ホットプレス機で１．５mm厚さ
のシートを作り，ダンベル状３号試験片に打ち抜いて物
性測定用のテストピースとした。
のシートを作り，ダンベル状３号試験片に打ち抜いて物
性測定用のテストピースとした。
このテストピースでの物性測定結果を第１表に示す。
また上記ペレットを用いて，管状体成形機（バキューム
サイジング方式）にて６．５（外径）×４．５mmφ（内
径）×厚さ１．０mmの管状体を成形した。
サイジング方式）にて６．５（外径）×４．５mmφ（内
径）×厚さ１．０mmの管状体を成形した。
この管状体でのフレオンガス透過測定結果を第１表に示
す。
す。
実施例５ アイオノマー樹脂に代えて，ポリエーテルエステルアミ
ド樹脂（アトー・シミーペバックス4033）を使用した他
は実施例４と同様に実施した。
ド樹脂（アトー・シミーペバックス4033）を使用した他
は実施例４と同様に実施した。
結果を第１表に示す。
実施例６ ナイロン６／６６共重合体に代えて，ナイロン６（宇部
興産(株)１０３０Ｂ，融点２１５℃，平均分子量３０，
０００）を使用した他は，実施例４と同様に実施した。
興産(株)１０３０Ｂ，融点２１５℃，平均分子量３０，
０００）を使用した他は，実施例４と同様に実施した。
結果を第１表に示す。
実施例７ ナイロン６／６６共重合体に代えて，ナイロン６／６６
（宇部興産(株)２０２０Ｂ，融点２６５℃，平均分子量
２０，０００）を使用した他は，実施例４と同様に実施
した。
（宇部興産(株)２０２０Ｂ，融点２６５℃，平均分子量
２０，０００）を使用した他は，実施例４と同様に実施
した。
結果を第１表に示す。
比較例１ ハイミラン１８５５＝３０．０％に代えて，ハイミラン
３５．０％を使用した他は，実施例４と同様に実施し
た。結果を第１表に示す。
３５．０％を使用した他は，実施例４と同様に実施し
た。結果を第１表に示す。
比較例２ ハイミラン１８５５を未使用にした他は，実施例２と同
様に実施した。結果を第１表に示す。
様に実施した。結果を第１表に示す。
比較例３ ε−カプロラクタム＝５．０％に代えて，ε−カプロラ
クタム＝３．０％を使用した他は，実施例１と同様に実
施した。結果を第１表に示す。
クタム＝３．０％を使用した他は，実施例１と同様に実
施した。結果を第１表に示す。
比較例４ ε−カプロラクタムに代えて，可塑剤としてベンゼンス
ルホン酸ブチルアミド（丸菱油化(株)バル−ＢＳ）を使
用した他は，実施例２と同様に実施した。結果を第１表
に示す。
ルホン酸ブチルアミド（丸菱油化(株)バル−ＢＳ）を使
用した他は，実施例２と同様に実施した。結果を第１表
に示す。
比較列５ ナイロン６／６６共重合体に可塑剤としてベンゼンスル
ホン酸ブチルアミド（バルーＢＳ）１７．０％を添加し
た他は実施例１と同様に実施した。結果を第１表に示
す。
ホン酸ブチルアミド（バルーＢＳ）１７．０％を添加し
た他は実施例１と同様に実施した。結果を第１表に示
す。
第１図は，三角座標図を示し，ａ点は，ナイロン６，ナ
イロン６６またはナイロン６／６６共重合体が１００重
量％の点を示し，ｂ点はラクタム類が１００重量％の点
を示し，ｃ点はエラストマーが１００重量％の点を示
す。
イロン６６またはナイロン６／６６共重合体が１００重
量％の点を示し，ｂ点はラクタム類が１００重量％の点
を示し，ｃ点はエラストマーが１００重量％の点を示
す。
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23:26） 7107−4Ｊ (Ｃ０８Ｌ 77/00 77:12） 9286−4Ｊ
Claims (1)
- 【請求項１】(1)ナイロン６，ナイロン６６，またはナ
イロン６／６６共重合体を主成分とし(2)ラクタム類と
(3)エラストマー成分の３成分からなるポリアミド組成
物からなり，これら３成分の配合量の総和に対する各成
分の配合量を重量百分率で表わした配合割合が，各成分
の重量百分率１００％を頂点とする三角座標図において
前記ナイロン６，ナイロン６６，またはナイロン６／６
６共重合体の重量百分率をａ，ラクタム類の重量百分率
をｂ，エラストマー成分の重量百分率をｃとしてＡ点
（ａ＝９０，ｂ＝５，ｃ＝５），Ｂ点（ａ＝７５，ｂ＝
２０，ｃ＝５），Ｃ点（ａ＝４７，ｂ＝２０，ｃ＝３
３），Ｄ点（ａ＝６２，ｂ＝５，ｃ＝３３）をこのアル
ファベットの順序で結ぶ直線で囲まれた範囲内である組
成物を成型して得られたことを特徴とするフレオンガス
用ポリアミド樹脂管状体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28540785A JPH0610511B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | フレオンガス用ポリアミド樹脂管状体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28540785A JPH0610511B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | フレオンガス用ポリアミド樹脂管状体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62147188A JPS62147188A (ja) | 1987-07-01 |
| JPH0610511B2 true JPH0610511B2 (ja) | 1994-02-09 |
Family
ID=17691117
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP28540785A Expired - Lifetime JPH0610511B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | フレオンガス用ポリアミド樹脂管状体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0610511B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5264262A (en) * | 1991-08-30 | 1993-11-23 | Tokai Rubber Industries, Inc. | Refrigerant transporting hose having inner tube including resin layer |
| JP5027590B2 (ja) * | 2007-08-10 | 2012-09-19 | 矢崎総業株式会社 | 電線絶縁体用樹脂組成物及び被覆電線 |
-
1985
- 1985-12-20 JP JP28540785A patent/JPH0610511B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62147188A (ja) | 1987-07-01 |
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