JPH06165929A - ダイヤモンド単結晶の合成方法 - Google Patents
ダイヤモンド単結晶の合成方法Info
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- JPH06165929A JPH06165929A JP43A JP32079992A JPH06165929A JP H06165929 A JPH06165929 A JP H06165929A JP 43 A JP43 A JP 43A JP 32079992 A JP32079992 A JP 32079992A JP H06165929 A JPH06165929 A JP H06165929A
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- crystal
- solvent
- powder
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 装飾用途や光学部品などに用いることができ
る無色透明で良質なダイヤモンド単結晶の新規な合成方
法を提供する。 【構成】 温度差法によるダイヤモンド単結晶合成にお
いて、Ｓｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈ
ｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）を添加
した溶媒金属を用いることを特徴とする。これにより、
無色透明でインクルージョンの殆どない良質なIIａ型ダ
イヤモンド結晶を安価に且つ安定に合成できるので、装
飾用途や光学部品に供し得る合成ダイヤモンドの有利な
製法である。
る無色透明で良質なダイヤモンド単結晶の新規な合成方
法を提供する。 【構成】 温度差法によるダイヤモンド単結晶合成にお
いて、Ｓｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈ
ｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）を添加
した溶媒金属を用いることを特徴とする。これにより、
無色透明でインクルージョンの殆どない良質なIIａ型ダ
イヤモンド結晶を安価に且つ安定に合成できるので、装
飾用途や光学部品に供し得る合成ダイヤモンドの有利な
製法である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は装飾用途や光学部品など
に用いられる無色で透明なダイヤモンド単結晶の合成方
法に関するものである。
に用いられる無色で透明なダイヤモンド単結晶の合成方
法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在市販されている装飾用ダイヤモンド
としては、主に南アフリカ、ロシアより産出されるもの
の中から、無色透明で内部欠陥の少ないものを選別して
用いている。天然装飾用ダイヤモンドは宝石の中でも最
も販売量が多い。また、ダイヤモンドを用いた光学部品
として、レーザー窓やＩＲアンビルセルなどがあるが、
いずれも天然原石の中から赤外領域に光の吸収のない透
明なダイヤモンド（IIａ型と呼ばれる）が選ばれて用い
られている。しかし、透明無色な原石の産出は極めて少
なく、安定供給や価格に問題がある。
としては、主に南アフリカ、ロシアより産出されるもの
の中から、無色透明で内部欠陥の少ないものを選別して
用いている。天然装飾用ダイヤモンドは宝石の中でも最
も販売量が多い。また、ダイヤモンドを用いた光学部品
として、レーザー窓やＩＲアンビルセルなどがあるが、
いずれも天然原石の中から赤外領域に光の吸収のない透
明なダイヤモンド（IIａ型と呼ばれる）が選ばれて用い
られている。しかし、透明無色な原石の産出は極めて少
なく、安定供給や価格に問題がある。
【０００３】一方、人工合成によるダイヤモンドは通
常、超高圧高温下で合成する際に、溶媒中の窒素が結晶
格子内に取り込まれるために黄色く着色してしまうが、
溶媒中に窒素ゲッターを添加することにより無色透明の
ダイヤモンドを得ることができる。この窒素ゲッターと
しては、例えば、The Journal of Physical Chemistry,
vol.75, No.12 (1971) p1838に記載されているように、
Ａｌがよく知られている。具体的には、米国特許第４０
３４０６６号明細書において、Ｆｅ溶媒にＡｌを３〜５
重量％添加することにより宝石級の無色透明なダイヤモ
ンド単結晶が得られたと記載されている。Ａｌ以外の窒
素ゲッターを用いた例として、例えば無機材質研究所研
究報告書第３９号（1984）第１６〜１９頁に、ＴｉやＺ
ｒを溶媒金属に添加することにより結晶中の窒素が除去
されたという報告がある。
常、超高圧高温下で合成する際に、溶媒中の窒素が結晶
格子内に取り込まれるために黄色く着色してしまうが、
溶媒中に窒素ゲッターを添加することにより無色透明の
ダイヤモンドを得ることができる。この窒素ゲッターと
しては、例えば、The Journal of Physical Chemistry,
vol.75, No.12 (1971) p1838に記載されているように、
Ａｌがよく知られている。具体的には、米国特許第４０
３４０６６号明細書において、Ｆｅ溶媒にＡｌを３〜５
重量％添加することにより宝石級の無色透明なダイヤモ
ンド単結晶が得られたと記載されている。Ａｌ以外の窒
素ゲッターを用いた例として、例えば無機材質研究所研
究報告書第３９号（1984）第１６〜１９頁に、ＴｉやＺ
ｒを溶媒金属に添加することにより結晶中の窒素が除去
されたという報告がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、特に無色透明
の合成ダイヤモンドは合成コストが天然装飾用ダイヤモ
ンドよりはるかに高くなるため、工業生産は行われてい
ない。この理由は、合成には高価で特殊な装置が必要で
ある上に、Ａｌなどを窒素ゲッターとして添加した場
合、その添加量の増加に従って、溶媒が結晶中に取り込
まれて（以下インクルージョン）不良結晶となることが
多くなるため、良質な結晶とするためには成長速度を大
幅に下げる必要があるからである。特にＴｉやＺｒを窒
素ゲッターとして用いた場合は、合成途中に溶媒中に生
成した炭化物（ＴｉＣ，ＺｒＣなど、カーバイドとも称
する）が結晶中に取り込まれるため、完全な結晶は得ら
れなくなる。
の合成ダイヤモンドは合成コストが天然装飾用ダイヤモ
ンドよりはるかに高くなるため、工業生産は行われてい
ない。この理由は、合成には高価で特殊な装置が必要で
ある上に、Ａｌなどを窒素ゲッターとして添加した場
合、その添加量の増加に従って、溶媒が結晶中に取り込
まれて（以下インクルージョン）不良結晶となることが
多くなるため、良質な結晶とするためには成長速度を大
幅に下げる必要があるからである。特にＴｉやＺｒを窒
素ゲッターとして用いた場合は、合成途中に溶媒中に生
成した炭化物（ＴｉＣ，ＺｒＣなど、カーバイドとも称
する）が結晶中に取り込まれるため、完全な結晶は得ら
れなくなる。
【０００５】本発明者等が行った実験の結果によると、
窒素ゲッターとしてＡｌを用い、溶媒金属に均一混合し
た場合、無色透明なダイヤモンド結晶を合成するために
は、その添加量は溶媒に対し少なくとも４重量％必要で
あるが、この場合インクルージョンの巻き込みなしに結
晶成長させるためには、成長速度を１ｍｇ／ｈｒ以下に
する必要がある。この場合、たとえば１カラット（２０
０ｍｇ）の結晶を合成するには２００時間以上の合成時
間を要し、製造コストは膨大なものとなる。また、Ｔ
ｉ、Ｚｒなど、Ａｌより窒素との反応性の高い物質を窒
素ゲッターとして溶媒に均一添加した場合、添加量は１
重量％でも無色透明な結晶となるが、成長速度を大幅に
低下させたとしてもインクルージョン（カーバイド）が
多く、良質な結晶は殆ど得られない。本発明はかかる問
題点を解決し、無色透明でしかもインクルージョンの殆
どないダイヤモンド単結晶を、安価に安定して合成でき
る新規な製法を提供し、人工合成ダイヤモンドの装飾用
途または光学部品用途への使用を可能にすることを意図
するものである。
窒素ゲッターとしてＡｌを用い、溶媒金属に均一混合し
た場合、無色透明なダイヤモンド結晶を合成するために
は、その添加量は溶媒に対し少なくとも４重量％必要で
あるが、この場合インクルージョンの巻き込みなしに結
晶成長させるためには、成長速度を１ｍｇ／ｈｒ以下に
する必要がある。この場合、たとえば１カラット（２０
０ｍｇ）の結晶を合成するには２００時間以上の合成時
間を要し、製造コストは膨大なものとなる。また、Ｔ
ｉ、Ｚｒなど、Ａｌより窒素との反応性の高い物質を窒
素ゲッターとして溶媒に均一添加した場合、添加量は１
重量％でも無色透明な結晶となるが、成長速度を大幅に
低下させたとしてもインクルージョン（カーバイド）が
多く、良質な結晶は殆ど得られない。本発明はかかる問
題点を解決し、無色透明でしかもインクルージョンの殆
どないダイヤモンド単結晶を、安価に安定して合成でき
る新規な製法を提供し、人工合成ダイヤモンドの装飾用
途または光学部品用途への使用を可能にすることを意図
するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の問題を解決するた
め、本発明者らが種々検討したところ、溶媒中にＳｉを
添加すれば溶媒中の炭素の活量が上がり、そのため成長
中の結晶表面の埋め残しが少なくなって、インクルージ
ョンの混入がある程度抑えられることがわかった。ま
た、Ｔｉ，Ｚｒ，、Ｈｆなど炭化物を形成しやすい元素
を窒素ゲッターとして添加する場合に、同時にＳｉを溶
媒中に添加すれば、ＴｉＣやＺｒＣなど合成中に溶媒中
に生成した炭化物が溶解・分解され、比較的はやい成長
速度でも良質なIIａタイプのダイヤモンド結晶の育成が
可能であることを見いだした。さらに検討を重ねたとこ
ろ、ＳｉとＴｉ，Ｚｒなどからなる金属間化合物などを
窒素ゲッターとして添加すれば、より効果的であり、ま
たＴｉＣなどの炭化物の生成自体が大幅に抑えられるこ
とが判った。その結果、従来の２倍程度の速い成長速度
でも良質なIIａ結晶が得られることを確認し、本発明を
完成するに至った。
め、本発明者らが種々検討したところ、溶媒中にＳｉを
添加すれば溶媒中の炭素の活量が上がり、そのため成長
中の結晶表面の埋め残しが少なくなって、インクルージ
ョンの混入がある程度抑えられることがわかった。ま
た、Ｔｉ，Ｚｒ，、Ｈｆなど炭化物を形成しやすい元素
を窒素ゲッターとして添加する場合に、同時にＳｉを溶
媒中に添加すれば、ＴｉＣやＺｒＣなど合成中に溶媒中
に生成した炭化物が溶解・分解され、比較的はやい成長
速度でも良質なIIａタイプのダイヤモンド結晶の育成が
可能であることを見いだした。さらに検討を重ねたとこ
ろ、ＳｉとＴｉ，Ｚｒなどからなる金属間化合物などを
窒素ゲッターとして添加すれば、より効果的であり、ま
たＴｉＣなどの炭化物の生成自体が大幅に抑えられるこ
とが判った。その結果、従来の２倍程度の速い成長速度
でも良質なIIａ結晶が得られることを確認し、本発明を
完成するに至った。
【０００７】すなわち、本発明は温度差法によるダイヤ
モンド単結晶合成において、窒素ゲッターとしてＳｉ−
Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ及
びＴａから選ばれる元素を表す）を添加した溶媒金属を
用いることを特徴とするものである。 本発明におい
て、前記溶媒金属としては、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ及
びＣｒの中から選ばれる一種もしくは二種以上からなる
金属であり、０．１〜６．０重量％の炭素を含むものが
特に好ましい。また、本発明における前記窒素ゲッター
として添加するＳｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）
の添加量は、前記溶媒金属に対して０．１〜１０重量％
であることが特に好ましい。
モンド単結晶合成において、窒素ゲッターとしてＳｉ−
Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ及
びＴａから選ばれる元素を表す）を添加した溶媒金属を
用いることを特徴とするものである。 本発明におい
て、前記溶媒金属としては、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ及
びＣｒの中から選ばれる一種もしくは二種以上からなる
金属であり、０．１〜６．０重量％の炭素を含むものが
特に好ましい。また、本発明における前記窒素ゲッター
として添加するＳｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）
の添加量は、前記溶媒金属に対して０．１〜１０重量％
であることが特に好ましい。
【０００８】図１は本発明の一具体例であって、結晶合
成用の試料室構成を示す図であり、溶媒金属２中にＳｉ
−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ
及びＴａから選ばれる元素を表す）の粉末を予め添加し
ておく。なお、図１中、１は炭素源、３は種結晶、４は
絶縁体、５は黒鉛ヒーター、６は圧力媒体を示す。金属
間化合物の例として、たとえばＳｉ−Ｔｉ系金属間化合
物としては、Ｓｉ 2 Ｔｉ，ＳｉＴｉ，Ｓｉ3 Ｔｉ5 など
が挙げられる。Ｓｉ−Ｚｒ系金属間化合物としては、Ｓ
ｉ2 Ｚｒ，ＳｉＺｒ，Ｓｉ4 Ｚｒ5 ，ＳｉＺｒ2 などが
挙げられる。その他Ｓｉ−Ｖ系、Ｓｉ−Ｈｆ系、Ｓｉ−
Ｔａ系金属間化合物の各種も用いることができる。これ
らのＳｉ−Ｘ系金属間化合物の添加量は少ない方が好ま
しいが、溶媒金属に対して０．１重量％より少ないと窒
素が十分に除去されずに結晶がかなり黄色味を帯びてく
る。また、１０重量％を越えると、多結晶化や自然核発
生が多くなり、良質な結晶が得られなくなる。
成用の試料室構成を示す図であり、溶媒金属２中にＳｉ
−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ
及びＴａから選ばれる元素を表す）の粉末を予め添加し
ておく。なお、図１中、１は炭素源、３は種結晶、４は
絶縁体、５は黒鉛ヒーター、６は圧力媒体を示す。金属
間化合物の例として、たとえばＳｉ−Ｔｉ系金属間化合
物としては、Ｓｉ 2 Ｔｉ，ＳｉＴｉ，Ｓｉ3 Ｔｉ5 など
が挙げられる。Ｓｉ−Ｚｒ系金属間化合物としては、Ｓ
ｉ2 Ｚｒ，ＳｉＺｒ，Ｓｉ4 Ｚｒ5 ，ＳｉＺｒ2 などが
挙げられる。その他Ｓｉ−Ｖ系、Ｓｉ−Ｈｆ系、Ｓｉ−
Ｔａ系金属間化合物の各種も用いることができる。これ
らのＳｉ−Ｘ系金属間化合物の添加量は少ない方が好ま
しいが、溶媒金属に対して０．１重量％より少ないと窒
素が十分に除去されずに結晶がかなり黄色味を帯びてく
る。また、１０重量％を越えると、多結晶化や自然核発
生が多くなり、良質な結晶が得られなくなる。
【０００９】ここで図１の２の溶媒金属は、Ｆｅ，Ｃ
ｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる一種もしくは二
種以上からなる金属であり、種結晶溶解防止のため溶媒
金属量に対し０．１〜６．０重量％の炭素を予め添加し
ておく。炭素添加量が０．１重量％未満もしくは炭素を
含まない溶媒金属を用いた場合、種結晶上にＰｔなどの
種結晶溶解防止材を配置する必要があるが、種結晶防止
材を配置することは多結晶化やインクルージョンの巻き
込みの原因となり、好ましくない。また、炭素添加量が
６重量％を越えると、自然核発生が起こりやすくなり、
種結晶以外の部所より結晶成長するため結晶同士が干渉
し、良質な結晶が得られなくなる。
ｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる一種もしくは二
種以上からなる金属であり、種結晶溶解防止のため溶媒
金属量に対し０．１〜６．０重量％の炭素を予め添加し
ておく。炭素添加量が０．１重量％未満もしくは炭素を
含まない溶媒金属を用いた場合、種結晶上にＰｔなどの
種結晶溶解防止材を配置する必要があるが、種結晶防止
材を配置することは多結晶化やインクルージョンの巻き
込みの原因となり、好ましくない。また、炭素添加量が
６重量％を越えると、自然核発生が起こりやすくなり、
種結晶以外の部所より結晶成長するため結晶同士が干渉
し、良質な結晶が得られなくなる。
【００１０】本発明に用いる種結晶、炭素源等はこの種
の技術分野で公知のものを用いることができる。また、
温度差法による合成の条件等は適宜選択することができ
る。具体的な例は後記する実施例に挙げられる。
の技術分野で公知のものを用いることができる。また、
温度差法による合成の条件等は適宜選択することができ
る。具体的な例は後記する実施例に挙げられる。
【００１１】
【作用】本発明によるダイヤモンド合成方法によると、
溶媒中にＳｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈ
ｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）を窒素
ゲッター且つインクルージョン混入防止材として添加し
ておく。その結果、従来よりかなり速い成長速度でも良
質なIIａダイヤモンド結晶が得られる。この理由につい
て、Ｓｉ−Ｔｉ系の金属間化合物を例にして次に具体的
に述べる。先にも述べたように、Ｔｉのみを窒素ゲッタ
ーとして用いた場合、窒素との反応性が高いので添加量
は〜１重量％という微量でも無色透明なダイヤモンド結
晶となるが、ＴｉＣが溶媒中に多量に生成する。そのた
め結晶成長が阻害されたり、また結晶の成長速度を大幅
に低下させたとしても、このＴｉＣが結晶中に取り込ま
れたりして、良質な結晶は殆ど得られない。しかし、窒
素ゲッターとしてＴｉを添加するとともに、ＴｉＣを溶
解・分解する働きのあるＳｉを同時に添加することによ
り、溶媒中のＴｉＣの影響によるインクルージョンの混
入を抑えることができる。Ｓｉを添加すれば溶媒中の炭
素の活量が上がり、そのため成長中の結晶表面の埋め残
しが少なくなって、溶媒の巻き込み（インクルージョ
ン）自体がある程度抑えられる。さらにＴｉとＳｉから
なる金属間化合物、例えばＳｉＴｉなどを添加した場
合、より効果的であり、良質な結晶がかなり得やすくな
る。また、窒素の除去効率も、Ｔｉと同程度で、１重量
％程度の微量の添加でも殆ど窒素が除去される。以上の
ように、窒素ゲッターとしてＳｉ−Ｔｉ系の金属間化合
物を用いることにより、ＡｌやＴｉなどの従来の窒素ゲ
ッターを用いる場合より、速い成長速度で無色透明でイ
ンクルージョンのない良質なIIａダイヤモンド結晶を合
成することが可能となる。具体的には例えばＳｉＴｉ金
属間化合物を溶媒金属に対し１重量％添加した場合、成
長速度２．５ｍｇ／ｈｒでも、無色透明な良質なIIａダ
イヤモンド結晶が得られる。
溶媒中にＳｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴｉ、Ｚｒ、Ｈ
ｆ、Ｖ、Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を表す）を窒素
ゲッター且つインクルージョン混入防止材として添加し
ておく。その結果、従来よりかなり速い成長速度でも良
質なIIａダイヤモンド結晶が得られる。この理由につい
て、Ｓｉ−Ｔｉ系の金属間化合物を例にして次に具体的
に述べる。先にも述べたように、Ｔｉのみを窒素ゲッタ
ーとして用いた場合、窒素との反応性が高いので添加量
は〜１重量％という微量でも無色透明なダイヤモンド結
晶となるが、ＴｉＣが溶媒中に多量に生成する。そのた
め結晶成長が阻害されたり、また結晶の成長速度を大幅
に低下させたとしても、このＴｉＣが結晶中に取り込ま
れたりして、良質な結晶は殆ど得られない。しかし、窒
素ゲッターとしてＴｉを添加するとともに、ＴｉＣを溶
解・分解する働きのあるＳｉを同時に添加することによ
り、溶媒中のＴｉＣの影響によるインクルージョンの混
入を抑えることができる。Ｓｉを添加すれば溶媒中の炭
素の活量が上がり、そのため成長中の結晶表面の埋め残
しが少なくなって、溶媒の巻き込み（インクルージョ
ン）自体がある程度抑えられる。さらにＴｉとＳｉから
なる金属間化合物、例えばＳｉＴｉなどを添加した場
合、より効果的であり、良質な結晶がかなり得やすくな
る。また、窒素の除去効率も、Ｔｉと同程度で、１重量
％程度の微量の添加でも殆ど窒素が除去される。以上の
ように、窒素ゲッターとしてＳｉ−Ｔｉ系の金属間化合
物を用いることにより、ＡｌやＴｉなどの従来の窒素ゲ
ッターを用いる場合より、速い成長速度で無色透明でイ
ンクルージョンのない良質なIIａダイヤモンド結晶を合
成することが可能となる。具体的には例えばＳｉＴｉ金
属間化合物を溶媒金属に対し１重量％添加した場合、成
長速度２．５ｍｇ／ｈｒでも、無色透明な良質なIIａダ
イヤモンド結晶が得られる。
【００１２】
【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明す
るが、本発明はこれに限定されるものではない。 実施例１ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：４０：４．５（重量比） となるように配合した。これにさらに添加材として平均
粒径５０μｍのＳｉＴｉ金属間化合物粉末を溶媒金属量
（グラファイトを除く）に対し１重量％添加し、十分に
混合した。この混合粉末を型押し成形し、脱ガス、焼成
したもの（直径２０ｍｍ、厚み１０ｍｍ）を溶媒とし
た。炭素源にはダイヤモンドの粉末、種結晶には直径約
５００μｍのダイヤモンド結晶３個を用いた。図１に示
す試料室構成で、炭素源と種部に約３０℃の温度差がつ
くように加熱ヒーター内にセットした。これを超高圧発
生装置を用いて、圧力５．５ＧＰａ、温度１３００℃で
７０時間保持し、ダイヤモンドの合成を行った。その結
果、０．７〜０．９カラットの無色透明なインクルージ
ョンの殆どない良質なIIａ型のダイヤモンド結晶３個が
得られた。ＥＳＲにより結晶中の窒素濃度を測定する
と、いずれも０．１ｐｐｍ以下であった。磁気天秤によ
りインクルージョン濃度を測定すると、いずれも０．３
重量％以下であった。
るが、本発明はこれに限定されるものではない。 実施例１ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：４０：４．５（重量比） となるように配合した。これにさらに添加材として平均
粒径５０μｍのＳｉＴｉ金属間化合物粉末を溶媒金属量
（グラファイトを除く）に対し１重量％添加し、十分に
混合した。この混合粉末を型押し成形し、脱ガス、焼成
したもの（直径２０ｍｍ、厚み１０ｍｍ）を溶媒とし
た。炭素源にはダイヤモンドの粉末、種結晶には直径約
５００μｍのダイヤモンド結晶３個を用いた。図１に示
す試料室構成で、炭素源と種部に約３０℃の温度差がつ
くように加熱ヒーター内にセットした。これを超高圧発
生装置を用いて、圧力５．５ＧＰａ、温度１３００℃で
７０時間保持し、ダイヤモンドの合成を行った。その結
果、０．７〜０．９カラットの無色透明なインクルージ
ョンの殆どない良質なIIａ型のダイヤモンド結晶３個が
得られた。ＥＳＲにより結晶中の窒素濃度を測定する
と、いずれも０．１ｐｐｍ以下であった。磁気天秤によ
りインクルージョン濃度を測定すると、いずれも０．３
重量％以下であった。
【００１３】実施例２〜５ ＳｉＴｉ金属間化合物粉末の添加量を溶媒金属量（グラ
ファイトを除く）０．５、２．０、４．０、８．０重量
％と変えた他は実施例１と同様にして、本発明に従いダ
イヤモンド合成を行った。いずれも０．８カラット前後
の良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。いずれの
結晶も窒素濃度は０．２ｐｐｍ以下、インクルージョン
量は０．３重量％以下であった。
ファイトを除く）０．５、２．０、４．０、８．０重量
％と変えた他は実施例１と同様にして、本発明に従いダ
イヤモンド合成を行った。いずれも０．８カラット前後
の良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。いずれの
結晶も窒素濃度は０．２ｐｐｍ以下、インクルージョン
量は０．３重量％以下であった。
【００１４】実施例６ 添加材としてＳｉＴｉ金属間化合物粉末に代えてＳｉ3
Ｔｉ5 金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様に
して、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その
結果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド
結晶が得られた。
Ｔｉ5 金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様に
して、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その
結果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド
結晶が得られた。
【００１５】実施例７ 添加材としてＳｉＴｉ金属間化合物粉末に代えてＳｉＺ
ｒ金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様にし
て、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
ｒ金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様にし
て、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
【００１６】実施例８ 添加材としてＳｉＴｉ金属間化合物粉末に代えてＳｉＺ
ｒ2 金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様にし
て、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
ｒ2 金属間化合物粉末を用いた他は実施例１と同様にし
て、本発明によりダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
【００１７】実施例９ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：３０：１０：４．２（重
量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：３０：１０：４．２（重
量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
【００１８】実施例１０ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｎｉ粉末、Ｍｎ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｍｎ：Ｃ＝６０：３０：１０：４．０（重
量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
末、Ｎｉ粉末、Ｍｎ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｍｎ：Ｃ＝６０：３０：１０：４．０（重
量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
【００１９】実施例１１ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｎｉ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃ＝７０：３０：３．５（重量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
末、Ｎｉ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃ＝７０：３０：３．５（重量比） となるように配合した他は実施例１と同様にして本発明
に従いダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
【００２０】実施例１２ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｃｏ粉
末、グラファイト粉末を用い、 Ｃｏ：Ｃ＝１００：４．７（重量比） となるように配合し、合成温度条件を１３５０℃にした
他は実施例１と同様にして本発明に従いダイヤモンド結
晶を合成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質な
IIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
末、グラファイト粉末を用い、 Ｃｏ：Ｃ＝１００：４．７（重量比） となるように配合し、合成温度条件を１３５０℃にした
他は実施例１と同様にして本発明に従いダイヤモンド結
晶を合成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質な
IIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
【００２１】実施例１３ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｎｉ粉
末、グラファイト粉末を用い、 Ｎｉ：Ｃ＝１００：４．２（重量比） となるように配合し、合成温度条件を１３５０℃にした
他は実施例１と同様にして本発明に従いダイヤモンド結
晶を合成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質な
IIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
末、グラファイト粉末を用い、 Ｎｉ：Ｃ＝１００：４．２（重量比） となるように配合し、合成温度条件を１３５０℃にした
他は実施例１と同様にして本発明に従いダイヤモンド結
晶を合成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質な
IIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
【００２２】比較例１ ＳｉＴｉ金属間化合物を添加せず、かわりに平均粒径５
０μｍのＴｉ粉末を１重量％添加した他は実施例１と同
様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試みた。窒素量が
約０．２ｐｐｍと少ない結晶が得られたが、成長量は一
個あたり約０．３カラットと少なかった。また多くのＴ
ｉＣが結晶中に見られ、溶媒の巻き込みも約１．３重量
％と多く、良質な結晶は得られなかった。
０μｍのＴｉ粉末を１重量％添加した他は実施例１と同
様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試みた。窒素量が
約０．２ｐｐｍと少ない結晶が得られたが、成長量は一
個あたり約０．３カラットと少なかった。また多くのＴ
ｉＣが結晶中に見られ、溶媒の巻き込みも約１．３重量
％と多く、良質な結晶は得られなかった。
【００２３】比較例２ ＳｉＴｉ金属間化合物を添加せず、かわりに平均粒径５
０μｍのＳｉ粉末とＴｉ粉末をそれぞれ０．５重量％添
加した他は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の
合成を試みた。０．８カラット前後で窒素量が薬０．２
ｐｐｍと少ない結晶が得られたが、インクルージョン量
は０．７重量％とやや多かった。
０μｍのＳｉ粉末とＴｉ粉末をそれぞれ０．５重量％添
加した他は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の
合成を試みた。０．８カラット前後で窒素量が薬０．２
ｐｐｍと少ない結晶が得られたが、インクルージョン量
は０．７重量％とやや多かった。
【００２４】比較例３ ＳｉＴｉ金属間化合物の添加量を１５重量％とした他は
実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試み
た。種結晶から成長した結晶は多結晶化しており、良質
な単結晶は得られなかった。
実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試み
た。種結晶から成長した結晶は多結晶化しており、良質
な単結晶は得られなかった。
【００２５】比較例４ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃo ＝６０：３０：１０（重量比） となるように配合し、炭素を添加しなかった他は、実施
例１と同様にしてダイヤモンド結晶の合成を試みた。そ
の結果、種結晶は溶媒中に完全に溶解して消失してしま
い、ダイヤモンドの成長は認められなかった。
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃo ＝６０：３０：１０（重量比） となるように配合し、炭素を添加しなかった他は、実施
例１と同様にしてダイヤモンド結晶の合成を試みた。そ
の結果、種結晶は溶媒中に完全に溶解して消失してしま
い、ダイヤモンドの成長は認められなかった。
【００２６】比較例５ 溶媒の原料として粒径５０〜１００μｍの高純度Ｆｅ粉
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：３０：１０：７（重量
比） となるように配合した他は実施例１と同様にしてダイヤ
モンド結晶を合成した。その結果、種結晶以外の所より
ダイヤモンドが多数自然核発生し、このため結晶同士が
干渉し、良質な結晶は殆ど得られなかった。
末、Ｎｉ粉末、Ｃｏ粉末、グラファイト粉末を用い、 Ｆｅ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：３０：１０：７（重量
比） となるように配合した他は実施例１と同様にしてダイヤ
モンド結晶を合成した。その結果、種結晶以外の所より
ダイヤモンドが多数自然核発生し、このため結晶同士が
干渉し、良質な結晶は殆ど得られなかった。
【００２７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば無
色透明でインクルージョンのほとんど無いダイヤモンド
単結晶を、安価に安定して合成できる。本発明の方法に
より、合成ダイヤモンドを装飾用途、光学部品用途など
に利用することが可能である。
色透明でインクルージョンのほとんど無いダイヤモンド
単結晶を、安価に安定して合成できる。本発明の方法に
より、合成ダイヤモンドを装飾用途、光学部品用途など
に利用することが可能である。
【図１】本発明の一具体例における結晶合成用の試料室
構成を示す概略説明図である。
構成を示す概略説明図である。
１ 炭素源 ２ 窒素ゲッターとしてのＳｉ−Ｘ系金属間化合物を添
加された溶媒金属 ３ 種結晶 ４ 絶縁体 ５ 黒鉛ヒーター ６ 圧力媒体
加された溶媒金属 ３ 種結晶 ４ 絶縁体 ５ 黒鉛ヒーター ６ 圧力媒体
Claims (3)
- 【請求項１】 温度差法によるダイヤモンド結晶合成に
おいて、溶媒金属中にＳｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴ
ｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を
表す）を添加することを特徴とするダイヤモンド単結晶
の合成方法。 - 【請求項２】 前記溶媒金属は、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍ
ｎ及びＣｒの中から選ばれる一種もしくは二種以上から
なる金属であり、且つ０．１〜６．０重量％の炭素を含
むことを特徴とするダイヤモンド単結晶の合成方法。 - 【請求項３】 前記Ｓｉ−Ｘ系金属間化合物（ＸはＴ
ｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ及びＴａから選ばれる元素を
表す）の添加量は該溶媒金属に対して０．１〜１０重量
％であることを特徴とするダイヤモンド単結晶の合成方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP43A JPH06165929A (ja) | 1992-11-30 | 1992-11-30 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP43A JPH06165929A (ja) | 1992-11-30 | 1992-11-30 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06165929A true JPH06165929A (ja) | 1994-06-14 |
Family
ID=18125376
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP43A Pending JPH06165929A (ja) | 1992-11-30 | 1992-11-30 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06165929A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102600766A (zh) * | 2012-03-30 | 2012-07-25 | 常熟市怡华金刚石有限公司 | 一种六面顶压机合成宝石级金刚石的方法 |
| CN102600768A (zh) * | 2012-03-30 | 2012-07-25 | 常熟市怡华金刚石有限公司 | 一种六面顶压机高温高压人工单晶合成中的间接加热式合成装配 |
| CN115041099A (zh) * | 2022-07-19 | 2022-09-13 | 彭伟华 | 一种金刚石合成块和金刚石的制备方法 |
| CN117123143A (zh) * | 2023-07-14 | 2023-11-28 | 山东中科润晶新材料有限公司 | 一种异型十二面体金刚石的合成方法 |
-
1992
- 1992-11-30 JP JP43A patent/JPH06165929A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102600766A (zh) * | 2012-03-30 | 2012-07-25 | 常熟市怡华金刚石有限公司 | 一种六面顶压机合成宝石级金刚石的方法 |
| CN102600768A (zh) * | 2012-03-30 | 2012-07-25 | 常熟市怡华金刚石有限公司 | 一种六面顶压机高温高压人工单晶合成中的间接加热式合成装配 |
| CN115041099A (zh) * | 2022-07-19 | 2022-09-13 | 彭伟华 | 一种金刚石合成块和金刚石的制备方法 |
| CN115041099B (zh) * | 2022-07-19 | 2023-11-17 | 彭伟华 | 一种金刚石合成块和金刚石的制备方法 |
| CN117123143A (zh) * | 2023-07-14 | 2023-11-28 | 山东中科润晶新材料有限公司 | 一种异型十二面体金刚石的合成方法 |
| CN117123143B (zh) * | 2023-07-14 | 2024-02-23 | 山东中科润晶新材料有限公司 | 一种异型十二面体金刚石的合成方法 |
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