JPH06194480A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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- JPH06194480A JPH06194480A JP4344285A JP34428592A JPH06194480A JP H06194480 A JPH06194480 A JP H06194480A JP 4344285 A JP4344285 A JP 4344285A JP 34428592 A JP34428592 A JP 34428592A JP H06194480 A JPH06194480 A JP H06194480A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】核燃料においては、燃料の高燃焼度化に伴って
核分裂生成ガス放出率の増加、気泡スエリングの増加、
ペレットと被覆管の機械的相互作用の増大、燃料棒内の
内圧上昇等の問題が発生する。本発明はこれらの問題を
改善するために、核燃料ペレットの結晶粒径を大きくす
ることを目的とする。 【構成】焼結特性の異なる2種類以上のUO2 粉末ある
いはUO2 −Gd2 O3混合粉末を圧粉成形し、これを
焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法で
あって、平均結晶粒径が約20〜60μmで気孔率が4
%以下の核燃料ペレットを製造することができる。ま
た、これにさらに液相焼結助剤としてAl2O3 ,Si
O2 ,TiO2 あるいはこれらの前駆物質を用いること
によってさらに効果を上げることができる。
核分裂生成ガス放出率の増加、気泡スエリングの増加、
ペレットと被覆管の機械的相互作用の増大、燃料棒内の
内圧上昇等の問題が発生する。本発明はこれらの問題を
改善するために、核燃料ペレットの結晶粒径を大きくす
ることを目的とする。 【構成】焼結特性の異なる2種類以上のUO2 粉末ある
いはUO2 −Gd2 O3混合粉末を圧粉成形し、これを
焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法で
あって、平均結晶粒径が約20〜60μmで気孔率が4
%以下の核燃料ペレットを製造することができる。ま
た、これにさらに液相焼結助剤としてAl2O3 ,Si
O2 ,TiO2 あるいはこれらの前駆物質を用いること
によってさらに効果を上げることができる。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、結晶粒径が大きく核分
裂生成(FP)ガスの放出率およびスエリング量が小さ
いUO2 燃料ペレットの製造方法に関する。
裂生成(FP)ガスの放出率およびスエリング量が小さ
いUO2 燃料ペレットの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】軽水炉あるいは高速増殖炉に装荷される
核燃料ペレットは、発電炉において経験された最も高い
燃焼度までその健全性が確認されている。しかし、現在
計画されている燃料の高燃焼度化に伴って、結晶粒界に
生成した核分裂生成(FP)ガスにより気泡スエリング
が増加し、それに伴ってペレットと被覆管の機械的相互
作用(PCI)の増大、燃料からのFPガス放出による
燃料棒内の内圧上昇が起こり、燃料の健全性が失われる
可能性がある。このため、FPガスの放出率および気泡
スエリングが小さくなるように改良されたペレットが望
まれている。
核燃料ペレットは、発電炉において経験された最も高い
燃焼度までその健全性が確認されている。しかし、現在
計画されている燃料の高燃焼度化に伴って、結晶粒界に
生成した核分裂生成(FP)ガスにより気泡スエリング
が増加し、それに伴ってペレットと被覆管の機械的相互
作用(PCI)の増大、燃料からのFPガス放出による
燃料棒内の内圧上昇が起こり、燃料の健全性が失われる
可能性がある。このため、FPガスの放出率および気泡
スエリングが小さくなるように改良されたペレットが望
まれている。
【0003】酸化物燃料ペレットからのFPガス放出率
および気泡スエリングはペレット結晶粒内におけるFP
ガスの拡散に律速されるので、ペレットの結晶粒径を大
きくしFPガスの拡散距離を大きくすることでFPガス
の放出率および気泡スエリングを小さくすることが可能
である。そこで、従来次のような核燃料ペレットおよび
その製造方法が提案されている。
および気泡スエリングはペレット結晶粒内におけるFP
ガスの拡散に律速されるので、ペレットの結晶粒径を大
きくしFPガスの拡散距離を大きくすることでFPガス
の放出率および気泡スエリングを小さくすることが可能
である。そこで、従来次のような核燃料ペレットおよび
その製造方法が提案されている。
【0004】Nb2 O5 あるいはTiO2 を加えて結晶
粒径が大きい酸化物燃料を製造する方法(特開昭59-220
677 号)、酸化性雰囲気で焼結して結晶粒径が大きい酸
化物燃料を製造する方法(特開昭56-48582号)、マトリ
クスを構成する粉末に、その粉末の平均粒子径よりも大
きな単結晶を粒成長の核として0.1〜25wt%添加
して結晶粒径が大きい酸化物燃料を製造する方法(UK P
atent Application GB2177249A)、アルミニウム酸化物
とケイ素酸化物からなる焼結剤を添加して結晶粒径が大
きい酸化物燃料を製造する方法(特開平1-193691号、特
開平2-242195号、特開平3-146895号)が提案されてい
る。
粒径が大きい酸化物燃料を製造する方法(特開昭59-220
677 号)、酸化性雰囲気で焼結して結晶粒径が大きい酸
化物燃料を製造する方法(特開昭56-48582号)、マトリ
クスを構成する粉末に、その粉末の平均粒子径よりも大
きな単結晶を粒成長の核として0.1〜25wt%添加
して結晶粒径が大きい酸化物燃料を製造する方法(UK P
atent Application GB2177249A)、アルミニウム酸化物
とケイ素酸化物からなる焼結剤を添加して結晶粒径が大
きい酸化物燃料を製造する方法(特開平1-193691号、特
開平2-242195号、特開平3-146895号)が提案されてい
る。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、Nb2
O5 あるいはTiO2 を加える方法(特開昭59-220677
号)によると、結晶粒径は大きくなるが、ペレットのマ
トリクス内でのFPガスの拡散係数も大きくなるという
欠点がある。また、酸化性雰囲気で焼結する方法(特開
昭56-48582号)では、現状の還元性雰囲気に適した焼結
炉を改造する必要があり経済性が悪い。また、単結晶を
粒成長の核として0.1〜25wt%添加する方法(UK
Patent Application GB2177249A)では、その単結晶を
得るために予めUO2 ペレットを高温で加熱する必要が
あり、工程が複雑になるうえにコストが上がる。
O5 あるいはTiO2 を加える方法(特開昭59-220677
号)によると、結晶粒径は大きくなるが、ペレットのマ
トリクス内でのFPガスの拡散係数も大きくなるという
欠点がある。また、酸化性雰囲気で焼結する方法(特開
昭56-48582号)では、現状の還元性雰囲気に適した焼結
炉を改造する必要があり経済性が悪い。また、単結晶を
粒成長の核として0.1〜25wt%添加する方法(UK
Patent Application GB2177249A)では、その単結晶を
得るために予めUO2 ペレットを高温で加熱する必要が
あり、工程が複雑になるうえにコストが上がる。
【0006】一方、特開平1-193691号、特開平2-242195
号に記されたアルミニウム酸化物とケイ素酸化物からな
る焼結剤を添加する方法では、その添加量が多いため
に、UO2 −Gd2 O3 ペレットを弱酸化性雰囲気下で
焼結する場合、ペレット内に気孔(おそらくはケイ素酸
化物の蒸発による)を生成し、ペレットの焼結密度が大
きくならないことが分った。さらに、特開平3-146895号
の方法では、Al2 O3の方がSiO2 よりも添加量が
多くAl2 O3 ,SiO2 を1μm以下の超微粉末にす
る必要がある。本発明はかかる問題に対処してなされた
もので、結晶粒径が大きい核燃料ペレットを簡単な工程
で製造する方法を提供することを目的とする。
号に記されたアルミニウム酸化物とケイ素酸化物からな
る焼結剤を添加する方法では、その添加量が多いため
に、UO2 −Gd2 O3 ペレットを弱酸化性雰囲気下で
焼結する場合、ペレット内に気孔(おそらくはケイ素酸
化物の蒸発による)を生成し、ペレットの焼結密度が大
きくならないことが分った。さらに、特開平3-146895号
の方法では、Al2 O3の方がSiO2 よりも添加量が
多くAl2 O3 ,SiO2 を1μm以下の超微粉末にす
る必要がある。本発明はかかる問題に対処してなされた
もので、結晶粒径が大きい核燃料ペレットを簡単な工程
で製造する方法を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的は、焼結特性の
異なる2種類以上のUO2 粉末あるいはUO2 −Gd2
O3 混合粉末を圧粉成形し、これを焼結することによっ
て達成される。この方法によれば平均結晶粒径が約20
〜60μmの範囲に有り、かつ約4vol%以下の気孔
率を有する核燃料ペレットを得ることができる。また、
この方法において、さらにAl2 O3 ,SiO2 または
TiO2 (その前駆物質を含む)を1種もしくは2種以
上液相焼結助剤として添加することにより、より効果を
上げることができる。
異なる2種類以上のUO2 粉末あるいはUO2 −Gd2
O3 混合粉末を圧粉成形し、これを焼結することによっ
て達成される。この方法によれば平均結晶粒径が約20
〜60μmの範囲に有り、かつ約4vol%以下の気孔
率を有する核燃料ペレットを得ることができる。また、
この方法において、さらにAl2 O3 ,SiO2 または
TiO2 (その前駆物質を含む)を1種もしくは2種以
上液相焼結助剤として添加することにより、より効果を
上げることができる。
【0008】
【作用】本発明の製造方法に従ってペレットを製造する
と、上記粉末の焼結特性の差によって、焼結途中で焼結
進行程度が局所的に異なる広い粒度分布を有することに
なる。すなわち、焼結性の高い粉末で構成された部分の
方が焼結が進み、焼結性の低い粉末で構成された部分よ
りも結晶粒径が大きくなる。その結果、焼結の終期にお
いて、成長が進んだ結晶粒が粒成長の核となり、焼結の
進行が遅い小さな結晶粒がそこへ供給されるという形態
をとり、粒成長が促進される。さらに、上記液相焼結剤
を併用することにより、液相焼結メカニズムによって結
晶粒表面で溶解析出がおこり、結晶粒の成長が助長され
る。
と、上記粉末の焼結特性の差によって、焼結途中で焼結
進行程度が局所的に異なる広い粒度分布を有することに
なる。すなわち、焼結性の高い粉末で構成された部分の
方が焼結が進み、焼結性の低い粉末で構成された部分よ
りも結晶粒径が大きくなる。その結果、焼結の終期にお
いて、成長が進んだ結晶粒が粒成長の核となり、焼結の
進行が遅い小さな結晶粒がそこへ供給されるという形態
をとり、粒成長が促進される。さらに、上記液相焼結剤
を併用することにより、液相焼結メカニズムによって結
晶粒表面で溶解析出がおこり、結晶粒の成長が助長され
る。
【0009】
【実施例】本発明による核燃料ペレットの製造方法の一
実施例を図1により説明する。図1は、3種類のUO2
粉末成形体A,BおよびCを100%水素雰囲気下にお
いて360℃/hの昇温速度で1700℃まで加熱した
場合の収縮曲線である。AおよびBは、それぞれ比表面
積が4.6m2 /gおよび10.1m2 /gのUO2 粉
末にアルミナシリケートを液相焼結助剤として500p
pm添加した混合粉末(特願平3-32322 号の方法によ
る)であり、図1にみられるように焼結性が著しく異な
る。Aでは収縮が約1100℃から始まり、約1400
℃でその速度が最大になり、1700℃で飽和し始めて
いる。またBでは収縮は約900℃から始まり、約11
00℃でその速度が最大となり、約1300℃から飽和
し始めている。
実施例を図1により説明する。図1は、3種類のUO2
粉末成形体A,BおよびCを100%水素雰囲気下にお
いて360℃/hの昇温速度で1700℃まで加熱した
場合の収縮曲線である。AおよびBは、それぞれ比表面
積が4.6m2 /gおよび10.1m2 /gのUO2 粉
末にアルミナシリケートを液相焼結助剤として500p
pm添加した混合粉末(特願平3-32322 号の方法によ
る)であり、図1にみられるように焼結性が著しく異な
る。Aでは収縮が約1100℃から始まり、約1400
℃でその速度が最大になり、1700℃で飽和し始めて
いる。またBでは収縮は約900℃から始まり、約11
00℃でその速度が最大となり、約1300℃から飽和
し始めている。
【0010】そこで1700℃まで上記条件で加熱され
た粉末成形体AおよびBの平均結晶粒径を測定したとこ
ろ、それぞれ約2μmおよび約15μmであった。Cは
本発明によるもので、Aの粉末とBの粉末の混合粉末
(A:B=1:1)であり、その収縮曲線はAとBとの
中間を示した。また、1700℃まで上記条件で加熱し
た後、結晶粒径を測定したところ、約2μmの小さい結
晶粒と約15〜20μmの大きな結晶粒の混じったもの
となっていた。すなわち、Cでは、焼結の途中で広い粒
度分布を示すことが分った。
た粉末成形体AおよびBの平均結晶粒径を測定したとこ
ろ、それぞれ約2μmおよび約15μmであった。Cは
本発明によるもので、Aの粉末とBの粉末の混合粉末
(A:B=1:1)であり、その収縮曲線はAとBとの
中間を示した。また、1700℃まで上記条件で加熱し
た後、結晶粒径を測定したところ、約2μmの小さい結
晶粒と約15〜20μmの大きな結晶粒の混じったもの
となっていた。すなわち、Cでは、焼結の途中で広い粒
度分布を示すことが分った。
【0011】これら粉末成形体A,BおよびCを100
%水素雰囲気下において1720℃で3時間焼結したと
ころ、それぞれ結晶粒径は約30μm、約35μmおよ
び約45μmであり、本発明が大粒径ペレットを得る方
法として有効であることが分った。また、焼結密度はど
れも96%TD以上であった。
%水素雰囲気下において1720℃で3時間焼結したと
ころ、それぞれ結晶粒径は約30μm、約35μmおよ
び約45μmであり、本発明が大粒径ペレットを得る方
法として有効であることが分った。また、焼結密度はど
れも96%TD以上であった。
【0012】本実施例では、A,Bの2種類を等量ずつ
混合した粉末を用いたが、その種類および混合比を調整
することによりペレットの組織をコントロールすること
ができる。また、本実施例ではUO2 粉末について説明
したが、UO2 に可燃性毒物であるGd2 O3 を加えた
粉末についても同様に実施することができる。さらに液
相焼結助剤についてもアルミナシリケート以外にTiO
2 やこれらの前駆物質を使用することが可能である。
混合した粉末を用いたが、その種類および混合比を調整
することによりペレットの組織をコントロールすること
ができる。また、本実施例ではUO2 粉末について説明
したが、UO2 に可燃性毒物であるGd2 O3 を加えた
粉末についても同様に実施することができる。さらに液
相焼結助剤についてもアルミナシリケート以外にTiO
2 やこれらの前駆物質を使用することが可能である。
【0013】
【発明の効果】本発明によれば、現状の工程をほとんど
変えることなく、容易に、結晶粒径が大きくFPガス放
出率および気泡スエリングの小さなペレットを製造し得
る。
変えることなく、容易に、結晶粒径が大きくFPガス放
出率および気泡スエリングの小さなペレットを製造し得
る。
【図1】3種類のUO2 粉末成形体の焼結特性を示す
図。
図。
Claims (2)
- 【請求項1】 焼結特性の異なる2種類以上のUO2 粉
末あるいはUO2 −Gd2 O3 混合粉末を圧粉成形し、
これを焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造
方法。 - 【請求項2】 請求項1記載の核燃料ペレットの製造方
法において、さらにAl2 O3 、SiO2 およびTiO
2 からなる群から選ばれた1種または2種以上もしくは
その前駆物質を液相焼結助剤として添加して焼結するこ
とを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4344285A JPH06194480A (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4344285A JPH06194480A (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06194480A true JPH06194480A (ja) | 1994-07-15 |
Family
ID=18368059
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4344285A Pending JPH06194480A (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06194480A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2817385A1 (fr) * | 2000-11-30 | 2002-05-31 | Framatome Anp | Pastille de combustible nucleaire oxyde et crayon comportant un empilement de telles pastilles |
| JP2002519677A (ja) * | 1998-06-26 | 2002-07-02 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 核燃料ペレット |
-
1992
- 1992-12-24 JP JP4344285A patent/JPH06194480A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002519677A (ja) * | 1998-06-26 | 2002-07-02 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 核燃料ペレット |
| FR2817385A1 (fr) * | 2000-11-30 | 2002-05-31 | Framatome Anp | Pastille de combustible nucleaire oxyde et crayon comportant un empilement de telles pastilles |
| WO2002045096A1 (fr) * | 2000-11-30 | 2002-06-06 | Framatome Anp | Crayon comportant un empilement de pastilles de combustible nucleaire oxyde |
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