JPH06206288A - ヒートシール可能のプラスチックフィルム、該プラスチックフィルムからなるプラスチック複合体、および容器を密封する方法 - Google Patents

ヒートシール可能のプラスチックフィルム、該プラスチックフィルムからなるプラスチック複合体、および容器を密封する方法

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JPH06206288A
JPH06206288A JP23174393A JP23174393A JPH06206288A JP H06206288 A JPH06206288 A JP H06206288A JP 23174393 A JP23174393 A JP 23174393A JP 23174393 A JP23174393 A JP 23174393A JP H06206288 A JPH06206288 A JP H06206288A
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Juergen Maul
マウル ユルゲン
Werner Siol
ジオル ヴェルナー
Ulrich Terbrack
テルブラック ウルリッヒ
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Roehm GmbH Darmstadt
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 プラスチック容器を密封するためのヒートシ
ール可能のプラスチックフィルムを提供する。 【構成】 該プラスチックフィルムは、耐衝撃性のポリ
スチレン樹脂からなる支持層Ｔとシール層Ｓからなり、
シール層が、請求項に記載の量の ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
クリレートおよび ｐ２）式Ｉ： 【化１】 で示される少なくとも１種のモノマーおよび場合により ｐ３）これらのモノマーと異なり、これらと共重合可能
のモノマーからなるコポリマーから構成される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、少なくとも２つの互い
に付着する層から構成されるヒートシール可能のプラス
チックフィルムＫＦに関し、その際、支持層Ｔは耐衝撃
性のポリスチレン樹脂ＰＳからなり、かつ他方の、支持
層Ｔに付着するシール層Ｓはメタクリレートコポリマー
Ｐ２０〜１００重量％からなる。該プラスチックフィル
ムＫＦは、たとえばポリスチレンからなるプラスチック
容器を密封するために、特に食品を保存する容器を密封
するために適している。
【０００２】
【従来の技術】特に食品を保存するために用られる容器
において、木材または無機材料、たとえば金属、ガラス
またはセラミックからなるカップおよび容器の代わり
に、多種のプラスチック製品が存在する。食品保存の重
要な見地からは、脱水、凍結または殺菌により、微生物
の成長の完全な阻止が望まれる。このことから、容器を
密封する多方面の要請が生じる。更にプラスチック容器
においては、機械的安定性、水含量の制御、および保存
される食品における大気および光の作用が考慮されるべ
きである（Ullmann's Encyclopedia of Industrial Che
mistry 25版、A11巻、523〜560、583〜618頁 Verlag Ch
emie Weinheim,1988を参照、該刊行物には一般的な規格
が記載されている）。
【０００３】プラスチック容器を閉鎖するために、特に
乳製品、たとえばヨーグルトの場合の食品技術において
は、シールラッカーを塗布したアルミニウムのふたが広
く使用されている。
【０００４】そのようなアルミニウムのふたは多くは、
外側の層がしばしば（二軸配向性の）ポリエチレンテレ
フタレート（Ｏ−ＰＥＴ）、二軸配向性のポリプロピレ
ン（Ｏ−ＰＰ）またはポリアミド（Ｏ−ＰＡ）またはセ
ルロースからなる３つの層のラミネートからなる。これ
に対してアルミニウムからなる中間層に接続するヒート
シール可能の内側の層は、一般にポリエチレン、エチレ
ンコポリマーまたはポリプロピレンからなる（G.Stehl
e,Neue Verpackung 9/1991,94〜101頁）。米国特許第４
７５３７０８号明細書には、たとえば、有機溶剤中のオ
レフィン／（メタ）アクリレートをベースとしたグラフ
トポリマーの皮膜形成分散剤からなる、種々の基体、た
とえばポリスチレン基体を密封するために適当な、ヒー
トシール可能の、金属フィルムのための被覆剤が記載さ
れている。しかしながら、たとえば食品を包装するため
のアルミニウムの使用に対しては生態学的および経済的
理由からますます論議されている。
【０００５】従って、アルミニウムの代わりに、シール
可能のラッカーを施したプラスチックフィルムを使用す
る。ガス浸透に対する良好なバリアー特性を有する比較
的廉価な材料としては硬質ＰＶＣが重要な役割を荷って
おり、この場合にシールラッカー層としては一般に、付
着強度および溶融温度を添加物により有利に変更するこ
とができるアクリル樹脂が用いられる。
【０００６】ドイツ連邦共和国特許出願公開第３５３１
０３６号明細書においては、耐衝撃性のポリスチレン、
ブロックポリマーおよび滑剤からなるシール可能の層か
らなり、場合により支持層に塗布された、同時押出しに
より製造可能のプラスチックフィルムが記載されてい
る。
【０００７】欧州特許公開第０４０６６８１号明細書に
おいて、アルミニウムラミネートの代わりにヒートシー
ル可能のプラスチックフィルムを使用する際の問題点が
指摘された。通常は、問題のない製品およびシールされ
たパックの申し分のない使用を保証するために、ほぼ一
定に維持する必要があるきわめて狭い加工範囲（１０〜
２０Ｋ）が限定される。同時にカップを充填するために
多くのかさを有する充填構造の場合は、この前提は必ず
しも満足されない。欧州特許公開第０４０６６８１号明
細書には、上記課題を解決するために、同時押出し法に
よりまたは貼りあわせにより製造された、２つの層Ａお
よびＣ、および場合により層Ｂ、および場合によりそれ
ぞれ１つの、層Ａ、場合によりＢおよびＣのそれぞれ２
つを結合するための付着媒介剤Ｄの層からなるプラスチ
ックフィルムが記載されており、該プラスチックフィル
ムは、ヒートシール可能の耐衝撃性のポリスチレンＡか
らなる層１〜５０％、支持層Ｂ９５％までおよび高溶融
のプラスチック層Ｃ１〜９９％からなり、Ａおよび場合
によりＢおよびＣの重量の合計はそれぞれ１００％であ
る。
【０００８】欧州特許公開第０４３７７４５号明細書に
は、少なくとも４つの成分、すなわち耐衝撃性のポリス
チレン樹脂Ａ、ブロックポリマーＢ、滑剤Ｃおよび少な
くとも１種の脂肪族オレフィンのホモ−またはコポリマ
ーＤからなる、シール可能の熱可塑性の成形材料が記載
されている。シール可能の成形材料は、有利にはポリス
チレンからなる一般的な支持フィルムに塗布し、その
際、該フィルムはポリスチレンまたはポリオレフィン、
たとえばポリエチレンまたはポリプロピレンからなる容
器を密封するために用いられる。
【０００９】それに対して、未公開のドイツ連邦共和国
特許Ｐ４１４２６９１．６およびＰ４１４２６９２．４
においては、ポリスチレン相容性のメタクリレートをベ
ースとしたヒートシール可能のプラスチックフィルムが
記載されており、この場合に該フィルムは二相構造を有
する成形材料からなり、靱性相のグラフト分枝およびグ
ラフトしない部分がポリスチレンと相容性である。該明
細書には上記成形材料を支持フィルムに加工し、第二工
程で二相構造を有するポリスチレン相容性の成形材料を
被覆した、多層の複合フィルムも記載されている。
【００１０】ガスおよび蒸気に対する高い透過性は包装
材料として使用する際に若干のプラスチックにおいては
食品保存の際に問題を生じうる。このことは技術水準に
記載の多層のフィルム（ドイツ連邦共和国特許出願公開
３５３１０３６号明細書、欧州特許公開第０４０６６８
１号明細書、同第０４３７７４５号明細書）を生じる
が、該フィルムは製造の際の高められる経費および問題
のある廃棄物処理を引き起し、該処理においては個々の
層材料の非相容性にもとづきそのような純粋な再生が不
可能である。
【００１１】均一の層でおよび付加的な表面処理をせず
にプラスチック容器、特にポリスチレンからなる容器を
密封するために適当であるヒートシール可能のフィルム
材料への依然として存在する要求にはドイツ連邦共和国
特許Ｐ４１４２６９１．６およびＰ４１４２６９２．４
で十分である。ここに記載のフィルムは従来の構造を使
用して直接ポリスチレンにシール可能である。しかしな
がら、二相構造を有するポリスチレン相容性の成形材料
から構成される支持フィルムと、ポリスチレン相容性の
流動しやすい成形材料から構成されるシール層とからな
る多層の複合体（Ｐ４１４２６９１．６中の請求項７お
よび８もしくはＰ４１４２６９２．４中の請求項５およ
び６）においては、流動しにくい支持層−成形材料およ
び流動しやすいシール層−成形材料の間の大きな粘度差
が加工の際に著しい障害となる。更に、そのような純粋
な（メタ）アクリレートフィルムは機械的負荷において
必ずしも十分な引き裂き強度を有しない。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、再利
用可能性、機械的安定性、加工可能性および製造可能性
に関する要求を特に同時押出しによりきわめて広範に満
足するプラスチックフィルムを提供することであった。
【００１３】
【課題を解決するための手段】前記課題は、本発明によ
るヒートシール可能のプラスチックフィルムにより解決
される。
【００１４】ヒートシール可能のプラスチックフィルム
ＫＦは、少なくとも２つの互いに付着する層からなり、
その際、支持層Ｔは耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳか
ら構成され、かつ他方の支持層Ｔに付着するシール層Ｓ
はコポリマーＰ２０〜１００重量％から構成され、該コ
ポリマーは、 ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
クリレート３０〜９０重量％、 ｐ２）式Ｉ：
【００１５】
【化３】
【００１６】（Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するア
ルキル基を表す）で示される少なくとも１種のモノマー
１０〜７０重量％および ｐ３）モノマーｐ１）およびｐ２）と異なり、モノマー
ｐ１）およびｐ２）と共重合可能のモノマー０．１〜１
０重量％、有利には１〜８重量％からなり、その際、モ
ノマーｐ１）、ｐ２）およびｐ３）の合計は１００重量
％である。
【００１７】更に、シール層Ｓは１００重量％コポリマ
ーＰから構成されていない限りは、特にシール層の靱性
および押出し機におけるその加工可能性を改良するため
に用いられる１種以上のほかのポリマー、たとえばスチ
レン−ブタジエン−スチレンブロックコポリマーＢＣを
８０重量％まで含有する。
【００１８】場合により支持層Ｔは、コポリマーＰまた
はほかのシール層Ｓの成分を１〜５０重量％の割合で含
有することができる。同様にシール層Ｓは支持材料Ｔを
８０重量％まで、有利には０．１〜６０重量％の割合で
含有することができる。この場合にシール層Ｓが支持層
Ｔより少なくとも２０重量％、特に有利には４０重量％
だけ多いコポリマーＰ含量を有するのが有利である。こ
のことは特に打ち抜きくずの再使用の観点から著しく重
要である。
【００１９】特に耐衝撃性の変性されたシール層Ｓ、た
とえばコポリマーＰ５０重量％までおよびスチレン−ブ
タジエン−スチレンブロックコポリマーＢＣ５０重量％
までからなるシール層から出発する場合は、シール層を
明らかにより厚く選択することができる、それというの
もこの場合に厚すぎ、もろすぎるシール層Ｓにより全部
の系の脆性が付与されないからである。全部のフィルム
の厚さは一般に８０〜５００μｍであり、支持層Ｔの厚
さは５〜４９５μｍであり、かつシール層Ｓの厚さは２
〜４９５μｍである。場合によりシールフィルムは、な
おシールフィルムがシールヘッドに付着するのを阻止す
る第３の層を有する。
【００２０】 支持層Ｔのための耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ 耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳは二相のポリマー混合
物のことである。このポリスチレン樹脂ＰＳは、有利に
はビニル芳香族モノマー単位を有するマトリックスを形
成するポリマーの硬質相ＨＰを有するスチレンポリマー
であってもよく、該硬質相中にポリマーの靱性相ＺＰを
形成する粒子が粒度０．０１〜２０μｍを有して微分散
している。二相のポリマー混合物におけるポリマーの硬
質相ＨＰの割合は有利には５０〜９５重量％、特に有利
には６０〜９５重量％、更に有利には８０〜９５重量％
である。硬質相ＨＰを構成するビニル芳香族モノマー単
位としては特にスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メ
チルスチレンまたは別の置換されたスチレンもしくはそ
の混合物を使用することができるが、スチレンを使用す
るのが有利である。靱性相ＺＰを形成するポリマーは１
０℃より低い、有利には−１０℃より低いガラス温度Ｔ
ｇを有し、一般には“エラストマー”または“ゴム”の
上位概念のもとに包括される。場合により架橋したポリ
マーはたとえばポリシロキサン、エチレンビニルアセテ
ートコポリマー、ポリアクリレートであり、ポリオレフ
ィンが有利であり、ポリジエンが特に有利である。
【００２１】ポリオレフィンとしては有利にはエチレ
ン、プロピレンまたはイソブチレンのホモ−またはコポ
リマーが挙げられる（Ullmanns Enzyklopaedie der tec
hnischen Chemie,第４版、１９巻、167〜226頁、Verlag
Chemie,1980参照）。一般には架橋していないポリオレ
フィンの平均分子量Ｍｗ（たとえばゲル浸透クロマトグ
ラフィーにより測定：これに関してはたとえば、H.F.Ma
rk et al.Encyclopediaof Polymer Science and Engine
ering,第２版、１０巻、１〜１９頁、J.Wiley,1987参
照）は５×１０4〜１０6ドルトンの範囲内にある。エチ
レン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）ターポリマーが
特に重要であり、この場合にジエン成分としてはジシク
ロペンタジエン、エチリデンノルボルネンまたはヘキサ
ジエンを使用するのが有利である（Ullmann loc.cit.，
１３巻、６１９〜６２１頁；Kirk-Othmer,Encyclopedia
of Industrial Chemistry,第３版、８巻、４９２〜５
００頁、７巻、６８７、６９３頁、J.Wiley，1979参
照；製造のためには、S.Cesca,J.Polym.Sci.,Macromol.
Rev.，１０，１頁、1975参照）。
【００２２】特に有利なポリジエンとしては、特に該当
する公知のゴムタイプ、たとえばポリブタジエン、ポリ
−２−クロルブタジエンまたはポリイソプレンが挙げら
れる（Ullmann loc.cit.,第４版、１３巻、５９５〜６
３５頁参照）。架橋していないポリジエンの平均分子量
Ｍｗは一般に５×１０4〜１０6ドルトンの範囲内にあ
る。有利には靱性相ＺＰは、特に有利にはスチレンモノ
マー単位でグラフトしたポリブタジエンから構成され
る。これに関しては一般に７×１０4〜４．５×１０5ド
ルトンの平均分子量を有する中または高度のシスタイプ
のポリブタジエンが好適である。場合により架橋した靱
性相は有利にはスチレンモノマー単位からなる硬質相
（ＨＰ）マトリックス中に微分散しており、この場合に
硬質相ＨＰを構成するモノマーの重合はポリブタジエン
分子の存在下で有利にはラジカル開始により実施する。
硬質相−ポリマーＨＰの平均分子量は５×１０4〜５×
１０5ドルトン、有利には１０5〜３．５×１０5ドルト
ンである。靱性相ＺＰは５〜５０重量％、有利には５〜
４０重量％、特に有利には５〜２０重量％の割合で硬質
相ＨＰ中に存在する。たとえば電子顕微鏡により測定す
ることができる分散した靱性相ＺＰの平均粒度は、０．
０１〜２０μｍ、有利には０．３〜１０μｍの範囲内に
ある。耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳの製造は公知で
ある。従って高い耐衝撃性のポリスチレン樹脂はたとえ
ば塊状、懸濁または乳化重合により製造する（Kirk-Oth
mer,loc.cit.１７巻、４７０、４７１頁；２１巻、８１
１〜８１６頁、J.Wiley 1982,1983参照）。
【００２３】更に、耐衝撃性のポリスチレン樹脂はスチ
レン−ブタジエンブロックコポリマーもしくはスチレン
−イソプレンブロックコポリマーを含有することがで
き、この場合にマルチブロックコポリマーはたとえば２
ブロック−、３ブロック−および星形ブロックコポリマ
ーとして使用することができる（スチレンおよび第２の
モノマーからなるブロックポリマーの合成のためには、
たとえばHouben-Weyl,Methoden der organischen Chemi
e，第４版、Ｅ２０巻／２部、９８７〜９９３頁、Georg
e Thieme,Stuttgart，1987参照）。特に、たとえばブタ
ジエン含量が５０重量％より多いスチレン−ブタジエン
−スチレン−３ブロックコポリマーまたは星形のスチレ
ン−ブタジエンコポリマーは、特に引き裂き強度に関し
てポリスチレン樹脂ＰＳを変性するために適当である。
従ってポリスチレン樹脂は、ブタジエン割合が５０〜８
０重量％であるスチレン−ブタジエン−スチレンブロッ
クコポリマーを有利な態様においては少なくとも２重量
％、特に有利な態様においては５〜４０重量％含有す
る。
【００２４】更にポリスチレン樹脂ＰＳは、完全にブロ
ックコポリマーからなることができる。しかしながらこ
の場合にブロックコポリマー中の比較的少ないブタジエ
ン割合を選択する、従ってポリスチレン樹脂ＰＳのブタ
ジエン含量は全部で５０重量％未満、有利には４０重量
％未満である。特に有利にはブタジエン含量はポリスチ
レン樹脂ＰＳに対して１０〜３０重量％である。
【００２５】更にポリスチレン樹脂ＰＳは、ほかのポリ
マー成分、たとえばポリブテンをＰＳに対して２〜６重
量％の割合で、またはシール層の成分をＰＳに対して５
０重量％までの割合で含有することができる。
【００２６】ポリスチレン樹脂ＰＳは前記のマルチブロ
ックコポリマー、たとえば５０重量％より多いポリブタ
ジエンを有するものまたは５０重量％より低く、たとえ
ば１５重量％までのポリブタジエンを有するもの、およ
び耐衝撃性のポリスチレンのために特徴的な粒子構造を
有し、ラジカル重合により製造される耐衝撃性のスチレ
ンポリマーからなる混合物であってもよい。更に混合物
成分としてポリブタジエンを全く含有しないポリスチレ
ンを使用することができる。
【００２７】しかしながら、ポリスチレン樹脂ＰＳとし
ては、たとえばポリブタジエンの存在下でのスチレンの
ラジカル重合により得られるような、靱性相粒子を有す
る耐衝撃性のポリスチレンタイプが特に有利である。一
般には、靱性相粒子は１〜５μｍ、有利には２〜４μｍ
の大きさを有し、その際、靱性相粒子を有するこのポリ
スチレン樹脂ＰＳのポリブタジエン含量は一般にＰＳに
対して７〜１５重量％、有利には８〜１１重量％の範囲
内にある。更にポリスチレン樹脂ＰＳはなお、ポリマー
加工の際に一般的な添加剤、たとえば滑剤（たとえばパ
ラフィン油）、安定化剤、たとえばラジカル受容体およ
び／または顔料を含有することができる。
【００２８】シール層Ｓ シール層Ｓの主要成分は以下詳細に記載するコポリマー
Ｐである。従って、コポリマーＰはシール層Ｓ中に少な
くとも２０重量％でおよび１００重量％までで存在す
る。一般にはシール層ＳはコポリマーＰを少なくとも３
０重量％含有する。コポリマーＰを４０〜９０重量％含
有するシール層Ｓの組成が有利であり、コポリマーＰを
４５〜７５重量％含有する組成が特に有利である。
【００２９】一般に、８０重量％までの割合でおよび有
利な組成においては５０重量％までの割合でシール層Ｓ
中に含有されるコポリマーＰと異なるポリマーは、シー
ル層Ｓの耐衝撃変性のためにまたは加工の際の溶融レオ
ロジーを変化するために用いられる。
【００３０】コポリマーＰは実質的に前記の成分ｐ
１）、ｐ２）およびｐ３）からなる。コポリマーＰを構
成するモノマー単位ｐ１）、ｐ２）およびｐ３）の割合
は合計で１００重量％である。
【００３１】コポリマーＰは常法でモノマーｐ１）、ｐ
２）および場合によりｐ３）からラジカルまたはアニオ
ン重合により（H.Rauch-Puntigam,Th.Voelker,Acryl-un
d Metacrylat-Verbindungen,Springer-Verlag,Heidelbe
rg,1967;Houben-Weyl，第４版、ＸＩＶ／１巻、１０１
０頁以下、Georg Thieme Verlag，1961参照）またはラ
ジカル移動重合により（たとえば、Houben-Weyl loc.ci
t.,Ｅ２０巻、１５３〜１６０頁、1987参照）形成され
る。Ｐの重合は塊状、懸濁、乳化または溶液の形で実施
することができる。ラジカル重合の場合は有利には開始
剤、たとえばペルオキシド化合物、特に有機ペルオキシ
ド、たとえばジベンゾイルペルオキシドまたはラウロイ
ルペルオキシド、ペルエステル、たとえばｔ−ブチルペ
ルネオデカノエートまたはｔ−ブチル−ペル−２−エチ
ルヘキサノエート、ペルケタール、アゾ化合物、たとえ
ばアゾジイソブチロニトリルまたはレドックス開始剤を
モノマー割合に対して０．０１〜５重量％の量で使用す
る。重合を引き起こすラジカルは高エネルギ性照射によ
り製造することもできる。重合調整剤としてはたとえば
従来の硫黄化合物、たとえばモノマー割合に対して０．
１〜５重量％の量のメルカプト化合物が該当する。一般
に、平均分子量Ｍｗ（前記のＭｗの測定のために）は２
×１０3〜１０6ドルトン、有利には１０4〜２×１０5ド
ルトン、特に有利には２×１０4〜１×１０5ドルトンで
ある。非均一性Ｕ（＝Ｍｗ／Ｍｎ−１）は一般に０．２
〜３の範囲内にある。
【００３２】コポリマーＰは有利にはモノマー単位ｐ
１）を２０〜９０重量％および式Ｉのモノマー単位ｐ
２）を１０〜８０重量％含有し、式中Ｒ1は３〜２４個
の炭素原子、有利には４〜１８個の炭素原子を有するア
ルキル基を表す。更に、Ｒ1中の炭素原子の数が上昇す
るとともにコポリマーＰにおけるモノマーｐ２）の相対
的割合が低下すべきである、すなわちこのモノマーの相
対的割合がＲ1中の炭素原子の数と逆の関係にあるべき
であるという規則に従うことが重要である。定量的には
コポリマーＰにおけるモノマーｐ２）の割合に関する規
則は以下のように理解することができる（ドイツ連邦共
和国特許出願公開第３７３００２５号明細書＝米国特許
第４９５２４５５号明細書）：
【００３３】
【数１】
【００３４】モノマーｐ２）は式Ｉにもとづきメタクリ
ル酸エステルであり、式中Ｒ1はプロピル、ｎ−ブチ
ル、イソブチル、アミル、イソアミル、ｎ−ペンチル、
ｎ−ヘキシル、ｎ−オクチル、２−エチルヘキシル、ｎ
−デシル、ｎ−ドデシル、ｎ−テトラデシル、ｎ−ヘキ
サデシル、またはｎ−ステアリルおよび獣脂アルコール
のアルキル基を表す。同様にＲ1は場合により置換され
たシクロアルキル基、たとえばシクロペンチル、シクロ
ヘキシル、シクロヘプチルを表すことができ、その際、
Ｒ1は有利にはシクロヘキシルである。
【００３５】コモノマーｐ３）は０〜１０重量％の量
で、有利には１〜８重量％の量でコポリマーＰ中に存在
することができる。コモノマーｐ３）は、たとえば（メ
タ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸の塩、（メタ）ア
クリル酸のヒドロキシアルキルエステル、たとえば２−
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートまたは２−ヒド
ロキシプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリ
ル酸のアルコキシアルキルエステル、たとえば２−ブト
キシエチル（メタ）アクリレートまたは２−メトキシエ
チル（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸の
アミノアルキルエステル、たとえば２−ジメチルアミノ
エチル（メタ）アクリレート、２，２，６，６−テトラ
メチル−ピペリジル−４−（メタ）アクリレートまたは
３−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレートであ
る。更にｐ３）はスチレンまたは１種以上のアクリル酸
のＣ1〜Ｃ20エステルであってもよい。しかしながら、
一般にはコポリマーＰにおけるアクリル酸エステルの割
合は５重量％未満に限定される。アクリル酸のエステル
１重量％未満を含有するコポリマーＰが有利である。ア
クリル酸エステル割合を全く有しないコポリマーＰが特
に有利である。
【００３６】一般にコポリマーＰは、耐衝撃性のポリス
チレン樹脂ＰＳの前記の硬質相ポリマーＨＰと相容性の
ポリマー混合物ＰＭを形成し、該混合物の特性化は周知
の基準により実施する（これに関してはKirk-Othmer，l
oc.cit.,１８巻、４５７〜４６０頁；J.Brandrup,E.H.I
mmergut,Polymer Handbook，第２版、ＩＩＩ、２１１
頁、Wiley Interscience，1975参照）。相容性のポリマ
ー混合物ＰＭにおいては１つの屈折率および２つのポリ
マー成分ＰとＨＰのガラス転移温度の間に存在する唯一
のガラス転移温度が認められる。相容性に関するほかの
指摘としては、ＬＣＳＴ（低い臨界溶解温度、Lower Cr
itical Solution Temperatur）の発生が挙げられ、その
存在は加熱するとそれまで透明な混合物が異なる相に分
離し、光学的に濁りを生じるという現象に関し、このこ
とは本来のポリマー混合物が唯一の熱力学的に平衡に存
在する相からなることの明らかな証明である（これに関
してはたとえばD.R.Paul,Polymer Blends and Mixture
s，１〜３頁、Martinus Nijhoff Publishers,Dordrech
t,Boston,1985参照）。ここで存在するポリマー混合物
（ポリブタジエン、ポリスチレン、メタクリレートコポ
リマー）における組成に依存した１つのガラス温度のみ
を有するポリマーブレンドの意味での完全な相容性が付
与されないとしても、式Ｉ（ドイツ連邦共和国特許出願
公開第３７３００２５号明細書参照）に示されるコポリ
マーＰに関する組成を守れば、一方ではシール層のポリ
スチレン支持層への良好な付着が、他方でまたシールす
べきポリスチレン基体への良好な付着が得られる。更に
シール層Ｓと支持層Ｔの良好な相容性は全複合体の簡単
なリサイクルを可能にする。
【００３７】本発明による良好に使用可能のコポリマー
Ｐはたとえばメチルメタクリレート４０〜６０重量％／
ブチルメタクリレート６０〜４０重量％の組成を有する
ことができる。同様にたとえばメチルメタクリレート７
０重量％およびｎ−デシルメタクリレート３０重量％か
らなるコポリマーＰが使用可能である。この観察は、モ
ノマー成分ｐ１）のメチル−またはエチル置換基とモノ
マー成分ｐ２）の置換基Ｒ2との間に２以上、有利には
３以上の炭素原子の差が存在すべきであることを暗示し
ているように思われる。Ｊ値１５〜７０ｍｌ／ｇ、有利
にはＪ＝２０〜４０ｍｌ／ｇ（２５℃でクロロホルム中
で実施し、かつコポリマーＰの分子量のための尺度であ
るＪ値の測定のためにはＤＩＮ５１５６２参照）を有
し、メチルメタクリレート５０重量％およびブチルメタ
クリレート５０重量％からなるコポリマーが特に重要で
ある。エチルメタクリレート約５０重量％およびブチル
メタクリレート約５０重量％からなるコポリマーも特に
重要である。この場合に２０〜５０ｍｌ／ｇ、有利には
２５〜４０ｍｌ／ｇのＪ値が有利である。
【００３８】上記記載のコポリマーＰ２０〜９０重量％
および１種以上のブロックコポリマーＢＣ８０〜１０重
量％からなる混合物からなるシール層Ｓが特に重要であ
り、該ブロックコポリマーはスチレン、α−メチルスチ
レンおよび核アルキル化されたスチレンの群からなる１
種以上のモノマーの少なくとも１種のブロックと、イソ
プレンおよびブタジエンの群から選択される少なくとも
１種のブロックとから構成される。ブロックコポリマー
ＢＣは線状、分枝鎖状または星形で構成されていてもよ
い。
【００３９】この場合に、コポリマーＰのための混合物
成分としては２種以上のポリスチレンブロックを有する
ブロックコポリマーＢＣが該当する。スチレンおよびブ
タジエンからなるマルチブロックコポリマー、たとえば
線状のスチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）３ブ
ロックコポリマーおよびラジカルまたは星形のＳＢＳブ
ロックコポリマーが有利である。スチレンブロック最大
５０重量％を有するＳＢＳブロックポリマーが特に有利
である。ブタジエン含量約７０重量％を有する線状のＳ
ＢＳトリブロックコポリマーが更に有利である。高いブ
タジエン含量を有する上記ブロックコポリマーＢＣのほ
かに、５０重量％より低くおよび１５重量％までの、特
に３０〜１８重量％のブタジエン含量を有するスチレン
−ブタジエンブロックコポリマーがなお存在していても
よい。
【００４０】コポリマーＰを有するそのようなＳＢＳブ
ロックコポリマーからなる混合物は一方ではコポリマー
Ｐ自体より明らかに強靱である。従って、この混合物は
高められた延伸可能性および一定の引き裂き強度を示
す。耐衝撃性の支持材料ＰＳ上のブロックコポリマーＢ
Ｃ／コポリマーＰ混合物は、耐衝撃性のポリスチレンに
低い温度（たとえば１４０〜２００℃）でシールするこ
とができる。しかしながら、シール材料でシールしたプ
ラスチック容器を開く際のこのブロックコポリマーＢＣ
／コポリマーＰ混合物のシール材料としての良好な特性
は特に有利である。従って、これでシールしたプラスチ
ックは、衝撃なく、スムーズに開く（剥離）。
【００４１】更にブロックコポリマーＢＣ／コポリマー
Ｐ混合物の流動特性を耐衝撃性の支持材料ＰＳの流動特
性にきわめて良好に適合することができ、従って支持体
へのシール層の簡単な同時押出しが可能である。たとえ
ば低分子コポリマーＰ（たとえばメチルメタクリレート
５０部およびブチルメタクリレート５０部からなり、Ｊ
＝２３ｍｌ／ｇを有するコポリマー）から出発すると、
測定ニーダー内で１９０℃でこの材料に関してほぼ０Ｎ
ｍのトルクが認められる。それに対して、このきわめて
流動しやすい材料５０部とＣａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ
１１０２（ブタジエン約７０％を有するＳＢＳブロック
コポリマー、Shell社の製品）５０部との混合により良
好な流動性の同時押出し材料が得られ、該材料は前記の
測定ニーダーで３．１Ｎｍのトルクを示す。
【００４２】ＳＢＳブロックポリマーの割合が高くなる
と、トルクが増加する（たとえばＣａｒｉｆｌｅｘ
（Ｒ）ＴＲ１１０２ ７０部およびコポリマー３０部か
らなり、該コポリマーがメチルメタクリレート５０部お
よびブチルメタクリレート５０部からなり、Ｊ＝２３ｍ
ｌ／ｇを有する混合物の場合は４．６Ｎｍ）。
【００４３】一般にブロックコポリマーＢＣ７５〜２５
重量部およびコポリマーＰ２５〜７５重量部からなる混
合物を使用する。６５〜３５から３５〜６５までの重量
割合の混合物が特に重要である。
【００４４】高いブタジエン含量（５０重量％より多
い）を有する前記のＳＢＳブロックコポリマーのほか
に、たとえばブタジエン１５〜４０重量％を有するブロ
ックコポリマーＢＣを使用することもできる。このＳＢ
Ｓブロックコポリマーは、一般に清澄な、耐衝撃性のポ
リスチレン成形材料である。このブロックコポリマーＢ
Ｃはシール材料Ｓ中で特にコポリマーＰのレオロジーを
変性するために使用することができる。しかしながら一
般には、このシール材料でシールした容器を開く際の引
き裂き特性は、ブタジエン含量が５０％より多いＳＢＳ
ブロックコポリマーと混合する際の引き裂き特性ほど良
好でない。シール材料Ｓは、有利には少なくとも３つの
成分、すなわちコポリマーＰ）４５〜６５重量％、ブタ
ジエン含量が５０重量％より多いブロックコポリマー１
０〜３５重量％およびブタジエン含量が１５〜５０重量
％であるブロックコポリマー１０〜３５重量％を含有す
る。
【００４５】使用されるＳＢＳブロックコポリマーの分
子量Ｍｗは５００００〜５０００００ドルトン、有利に
は８００００〜３０００００ドルトンおよび特に有利に
は１０００００〜２５００００ドルトンの範囲内にあ
る。
【００４６】ＳＢＳブロックコポリマー（コポリマーＰ
を添加しない）のメルトフローインデックスは２００℃
（５ｋｇ）で一般に４〜２０ｇ／１０分、有利には５〜
１０ｇ／１０分の範囲内にある。
【００４７】この特に有利なスチレン−ブタジエンブロ
ックコポリマーのほかに、イソプレンをベースとした相
当するブロックコポリマーＢＣまたは相当する水素化し
たブロックコポリマーＢＣ（スチレン−（エチレン−ブ
チレン）−スチレンブロックコポリマーまたはスチレン
−（エチレン−プロピレン）−スチレンブロックコポリ
マー）を使用することもできる。スチレン−ブタジエン
（イソプレン）ブロックコポリマーの合成は、一般には
アニオン重合の方法（Houben-Weyl，loc.cit.,第４版、
Ｅ２０／２巻、９８９頁参照）で実施し、その際開始剤
としては一般にアルキルリチウムを使用する。
【００４８】ＳＢＳをベースとしたブロックコポリマー
ＢＣと混合することによるコポリマーＰの前記の変性の
ほかに、エラストマー／コポリマーＰグラフト生成物に
よる変性も可能である。その際、コア−シェル構造を有
するエマルジョンポリマーが特に重要であり、この場合
にアクリレートゴム（たとえばアリルメタクリレートと
架橋したブチルアクリレート）にコポリマーＰシェルを
少なくとも一部分グラフトする。エラストマー割合１〜
６５重量％、有利には１０〜５０重量％を有するこの耐
衝撃性の変性されたコポリマーＰは、そのままでまたは
ほかのコポリマーＰとの混合物の形でシール材料Ｓとし
て適している。この方法でシール材料Ｓの同時押出し可
能性を改良することもできる（例を参照）。そのように
製造されたおよびそのような組成のシール材料Ｓは高い
流動可能性を有し、かつ低い温度（１３０〜２００℃）
で相当する基体（一般にポリスチレン）にシールするこ
とができる。
【００４９】 ヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦ 少なくとも２つの互いに付着する層からなる本発明によ
るプラスチックフィルムＫＦは、常法で、たとえば個々
の層を押出し、引続き相互に積層化することにより製造
することができる（H.F.Mark et al.,Encyclopedia of
Polymer Science and Technology，第２版、１１巻、２
６９〜２７１頁、J.Wiley,1988；ibidem,４巻、８１６
頁；Ullmanns Encyclopedia of Industrial Chemistr
y，A11巻、８５〜１１１頁、Verlag Chemie,Weinheim,1
988;F.Hensen et al.Handbuch derKunststoff-Extrusio
nstechnik，ＩＩ巻、Extrusionsanlagen,Carl Hanser19
86参照）。
【００５０】フィルムの厚さは一般には８０〜５００μ
ｍ、有利には１２０〜３５０μｍの範囲内にあり、その
際、支持層Ｔは５〜４９５μｍ、有利には５０〜３００
μｍの厚さをおよびシール層Ｓは２〜４９５μｍ、有利
には５〜１００μｍの厚さを有することができる。耐衝
撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ、有利には前記のスチレン
を含有するブロックコポリマーＢＣ２０〜９０重量％を
含有する混合物からなる特に有利なシール層Ｓは５〜４
９５μｍ、有利には２０〜１５０μｍの厚さを有する。
シール層Ｓが１００重量％コポリマーＰからなる場合
は、シール層Ｓの厚さは２〜１００μｍ、特に有利には
４〜４０μｍである。そのようにして構成されるシール
層Ｓが比較的厚い場合にはシール層Ｓにより支持層Ｔの
脆性を生じることがある。二層構造を有する本発明によ
るヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦを製造
するためには同時押出しが好適である、それというのも
支持層Ｔを形成する耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳと
コポリマーＰを含有するシール材料との流動特性の差が
きわめて少ないためである。
【００５１】それに起因して、所望の層厚を有する支持
層Ｔおよびシール層Ｓのためのきわめて一様な層厚を実
現することができる。特に層厚２０μｍ未満の薄いシー
ル層Ｓの場合には支持層材料ＰＳおよびＳの同様の流動
特性は、Ｓの均一の層塗布のための前提である。同様に
シール層をラッカー塗布により支持材料に塗布すること
ができる。この場合に表面にのみラッカー製剤を塗布す
る際に、Ｐの溶剤が支持層Ｔを溶かす、すなわちＰＳの
ための不十分な溶剤であることに注意すべきである。更
にこの場合にはシール材料Ｓとして純粋なコポリマーＰ
を使用することができる。
【００５２】本発明により得られるプラスチックフィル
ムＫＦは問題なくヒートシールすることができ（G.Steh
le,Neue Verpackung，loc.cit.参照）、その際、加工安
全性が際立っている。該フィルムＫＦは深絞り可能であ
り、打ち抜き可能であり、かつ印刷可能である。該フィ
ルムはプラスチックを着色する一般的な方法で良好に着
色可能である（Becker-Braun,Kunststoff-Handbuch,１
巻、５３９〜５４０頁、Carl Hanser、1990参照）。
【００５３】プラスチックフィルムＫＦは特に有利には
プラスチック容器、特にポリスチレンおよび耐衝撃性の
変性されたポリスチレンからなるものをシールするため
に使用する。本発明によるプラスチックフィルムＫＦか
ら製造された、シールされたプラスチック容器のふた
は、機械的および化学的安定性、熱的特性および加工可
能性に関する冒頭に記載の要求に十分に応じる。シール
条件（たとえばシールラッカーの温度または圧力）は広
い範囲で変更することができる。厚さ１００μｍのフィ
ルムによりすでに１４０℃で０．５秒でシールが可能で
ある、このフィルムのきわめて容易なシール可能性は特
に重要である。厚いフィルムは相当するより高い温度ま
たはより長いシール時間を要する。このことは第１にシ
ール材料Ｓの特に良好なヒートシール可能性の結果であ
る。低いシール温度はしばしば熱いシールヘッドにフィ
ルムが過剰に付着するのを阻止するアンチブロック塗布
層を生じる。しかしながらごく一般的には、プラスチッ
クフィルムＫＦは有利にはシールヘッドの焼き付けに対
する付加的な保護層Ｚを有することができる。これは、
一方では容器を特徴付けるためにしばしば使用される保
護ラッカーであってもよく、他方ではプラスチックフィ
ルムは有利には支持材料Ｔの側に、２００℃まで（有利
には２５０℃まで）の温度範囲内でシールヘッドに付着
しない高溶融のプラスチックから構成される、約２〜５
０μｍ、有利には約５〜２０μｍの厚さのアンチブロッ
ク層Ｚを有することができる。そのような高溶融のプラ
スチックとしては、たとえばポリアミド、たとえばポリ
アミド６、ポリテレフタル酸エステル、たとえばポリブ
チレンテレフタレート、更に耐衝撃性の変性されたＰＰ
Ｅおよび１６０℃より高い軟化温度を有する一般的なポ
リマーが挙げられる。
【００５４】更にプラスチックフィルムＫＦは、なおほ
かの層、たとえば有利には再生されたフィルム材料から
なる、ＴとＳの間の中間層を有することができる。
【００５５】しかしながら、本発明による多層のプラス
チックフィルムＫＦの特に有利な点は、フィルムの個々
の層がそれぞれのプライマーを使用せずに直接相互に付
着することである。
【００５６】フィルム屑を完全に再生できる場合が特に
有利である。従って、フィルムを構成する材料は一般に
直接支持体Ｔを製造するためにまたはシール層Ｓを製造
するために併用することができる。更に、相当する薄い
シール層Ｓの場合はこのことは１００％まで可能であ
る。更に際立っている点は、該フィルムは良好に打ち抜
き可能である、打ち抜きの際に生じる屑を新たなフィル
ムに加工することができる、該フィルムは印刷可能であ
る、プラスチックフィルムＫＦおよび場合により支持フ
ィルムＴはきわめて強靱に調整することができ、従って
フィルムは抵抗力があり、かつ良好に積み重ね可能であ
る、ポリメタクリレートＰ、耐衝撃性のポリスチレン樹
脂ＰＳおよび容器の（耐衝撃性の）ポリスチレンは互い
に完全に相容性であり、従って容器とふたを一緒に再生
することが可能である。
【００５７】フィルムは、ヒートシールするために使用
される一般的な装置でシールすることができる（たとえ
ば、シール圧２バール未満、所要時間０．１〜２秒、シ
ール温度１３０〜２２０℃）。
【００５８】本発明によるフィルムは直接ポリスチレン
にシール可能である。一般には、ふたのフィルムを耐衝
撃性のポリスチレン、一般には押出しポリスチレン、た
とえばＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６３８からなる容器にシ
ールする。容器のために使用される耐衝撃性のポリスチ
レンがしばしばほかの清澄なポリスチレンを含有する場
合は、たとえばＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６３８およびＶ
ｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）２２４（両者ともHuels社の製
品）の混合物からなる容器を製造することができる。
【００５９】有利にはテフロン加工またはほかのブロッ
クを阻止する被覆加工を施したシールヘッドを使用す
る。シールフィルム自体がブロックしないシールラッカ
ーを有するかまたはアンチブロック層Ｚを有する限り
は、たとえばアルミニウムからなる金属のシールヘッド
を用いて加工することができる。
【００６０】本発明によるフィルムは、打ち抜き屑また
はほかのフィルムの残りを全体的に新しいプラスチック
フィルムＫＦまたは新しい支持フィルムＴを製造するた
めに使用できるように調整することができ、その際、後
者の場合にはシール層のための新しい材料のみを使用し
なければならない、それというのもＴおよびＳは任意に
互いに混合可能であるためである。
【００６１】食品と接触することがあるプラスチックフ
ィルムＫＦのすべての成分が残留モノマーおよびフィル
ムの使用価値を劣化することがあるすべての成分をほぼ
完全に含まないことは自明のことである。
【００６２】
【実施例】本発明を以下の実施例により詳細に説明す
る。
【００６３】例１ 塊状重合によるコポリマーＰ１の製造 メチルメタクリレート５００ｇ、ブチルメタクリレート
５００ｇおよびドデシルメルカプタン１０ｇからなる混
合物にｔ−ブチルペルネオデカノエート１．５ｇおよび
ｔ−ブチルペル−２−エチルヘキサノエート０．５ｇを
加え、プラスチックサック（Hostaphan（Ｒ）、Hoechst
社の製品）に充填し、かつ水浴中で４５℃で２４時間、
その後８０℃で１０時間重合させた。
【００６４】この方法で得られたコポリマーブロックを
ミル内で粉砕した。引続き、粉砕粒を押出し機内で粒状
化し、かつ脱気した。
【００６５】清澄な、きわめて流動しやすいコポリマー
が得られた。Ｊ＝２３ｍｌ／ｇ。
【００６６】例２ 乳化重合によるコポリマーＰ２の製造 １００ｌの撹拌容器内で保護ガス（アルゴン）下でメチ
ルメタクリレート１５ｋｇ、ブチルメタクリレート１５
ｋｇおよび２−エチルヘキシルチオグリコラート１００
ｇを水４４ｋｇ中のナトリウム−テトラデシルスルホネ
ート１５０ｇの溶液中で乳化させ、３０℃に温めた。１
％硫酸鉄（ＩＩ）溶液６ｇおよびペルオキソ二硫酸アン
モニウム１５ｇ（水１０００ｇに溶かした）を加え、引
続き重亜硫酸ナトリウム３ｇ（水１００ｇに溶かした）
を加えることにより重合を開始した。重合温度がその頂
点に達すると（約７０℃）、７０℃で１時間更に撹拌
し、その後撹拌下で室温に冷却した。
【００６７】例３〜８ 塊状重合によるコポリマーＰ３〜Ｐ８の製造 例１と同様に実施した、ただし別のモノマー組成を選択
した： エチルメタクリレート５００ｇ ブチルメタクリレート５００ｇ 調整剤としてドデシルメルカプタンを使用し、調整剤濃
度は例３〜例８で変動させ、それとともにＪ値が変動し
た（第１表を参照）。
【００６８】 例Ｎｏ． ドデシルメルカプタン重量（ｇ） Ｊ（ｍｌ／ｇ） ３（Ｐ３） ３ ５１ ４（Ｐ４） ４ ４１ ５（Ｐ５） ５ ３６ ６（Ｐ６） ７ ２８ ７（Ｐ７） ８ ２５ ８（Ｐ８） ９ ２３ それぞれの場合に清澄なポリマーが得られ、該ポリマー
を粉末に粉砕した。
【００６９】例９ 二相のヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦ１
およびＫＦ２の製造および特性化 厚さ２５０μｍの耐衝撃性のポリスチレンフィルム（添
加剤Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２ １０重量％
を有するＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６２４−３０（Huels
社の製品））に、溝のついたドクターを使用して、２−
プロパノール７９．５％、アセトン２０％および４−ヒ
ドロキシ−４−メチル−２−ペンタノン０．５％からな
る混合物中の例１にもとづくメチルメタクリレート−ブ
チルメタクリレートコポリマーＰ１ １０ｇの溶液の厚
さ１００μｍの湿式フィルムを塗布した。
【００７０】厚さ１０μｍのシール層を有する厚さ２６
０μｍのプラスチックフィルムＫＦ１が得られた。
【００７１】このフィルムを使用して幅１．５ｃｍのポ
リスチレン条片をシールした（シール面積：１．５ｃｍ
×１．０ｃｍ、シール圧：２．５バール）。温度および
シール時間に依存して以下のシール結果が得られた： シール温度：２２０℃、 シール時間：０．５秒、良好なシール強度。
【００７２】同様に、厚さ１２０μｍの耐衝撃性のポリ
スチレンフィルム（添加剤Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ
１１０２ １０重量％を有するＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）
６２４−３０）は上記のように例１にもとづくコポリマ
ーＰ１からなる厚さ１０μｍの層を有していた。全部で
１２０μｍの厚さのフィルムＫＦ２が得られ、該フィル
ムは薄い厚さによりすでに低い温度で耐衝撃性のポリス
チレンにシールすることができた。
【００７３】シール圧：２．５バール シール温度：１８０℃、良好なシール強度（引き裂き強
度：６．８Ｎ） 例１０ エチルメタクリレート５０部およびブチルメタクリレー
ト５０部からなるコポリマー（Ｊ＝２３ｍｌ／ｇ）（＝
例８によるコポリマーＰ８）を、２−プロパノール８０
％、アセトン１５％および４−ヒドロキシ−４−メチル
−２−ペンタノン５％からなる混合物に溶かし、かつ溝
のついたドクターを使用して、厚さ１０μｍのコポリマ
ー層として厚さ１００μｍのポリスチレンフィルム（Ｃ
ａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２ １０重量％を有す
るＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６２４−３０）に塗布した
（例９を参照）。厚さ１２０μｍのプラスチックフィル
ムが得られ、該フィルムは１６０℃で２．５バールの圧
力で０．５秒以内でポリスチレン条片（シール面積１．
５ｃｍ×１．０ｃｍ）に良好なシール強度でシールする
ことができた（引き裂き強度約６Ｎ）。
【００７４】例１１ 支持材料として厚さ１４０μｍのポリスチレン／コポリ
マー／ブレンドフィルム（フィルム材料の組成：Ｋ−Ｒ
ｅｓｉｎ（Ｒ）ＫＲ０５（Philips Petroleum社の製
品、Bartherville，OK74004,USA．）７５％および例３
によるコポリマーＰ３ ２５％からなり、該コポリマー
はエチルメタクリレート５０重量％およびブチルメタク
リレート５０重量％からなり、Ｊ＝５１ｍｌ／ｇを有す
る）に、例９に記載のように、例１によるコポリマーＰ
１の厚さ１０μｍの層を塗布した。１８０℃で２．５バ
ールで０．５秒以内でシールすることができる複合フィ
ルムが得られた。
【００７５】例１２ ２工程の乳化重合による耐衝撃性の変性されたコポリマ
ーＰ９の製造 撹拌機、温度計および還流冷却機を装備した重合容器内
で、米国特許第４６１３１１８号明細書によりテトラデ
カンスルホン酸の０．３％ナトリウム塩を使用して以下
のモノマーエマルジョンを順次水中に計量して入れ、メ
チルメタクリレート９９．４％およびアリルメタクリレ
ート０．６％からなる混合物２００ｇブチルアクリレー
ト９８％およびアリルメタクリレート２％からなる混合
物４００ｇおよび最後にエチルメタクリレート４９．５
％、ブチルメタクリレート４９．５％およびドデシルメ
ルカプタン１％からなる混合物４００ｇおよびそのよう
にして三相のエマルジョンポリマーを製造した。
【００７６】冷却後固体含量５０％を有する分散液が得
られた。分散液粒子は平均直径３９８ｎｍを有した。
【００７７】ポリマー固形物を得るために、分散液を−
１６℃で凍結することにより凍結凝固させ、かつ温水中
で溶かした。洗浄、濾過および乾燥後、測定ニーダー
（Haake Rheodive 5000）内で２００℃で加工すること
ができる固形物が得られた（トルク：４．０Ｎｍ）。
【００７８】例１３ 同時押出し可能のシール材料Ｓ１の製造 例１２により得られた耐衝撃性の変性したコポリマーＰ
９ ７５０ｇを例６による低分子のコポリマーＰ６ ２
５０ｇと混合させ、いっしょに粒状化し、かつ脱気し
た。この方法で得られたシール材料Ｓは例１２によるシ
ール材料より明らかに容易に流動した。たとえば２００
℃でトルク２．２Ｎｍであった。
【００７９】例１４ 同時押出ししたシール材料Ｓ２の製造 例１２により得られた多工程のエマルジョンポリマーＰ
９ ５０部を、例６による低分子のコポリマー５０部と
混合し、なお流動しやすいシール材料が得られた（２０
０℃でトルク０．６Ｎｍ）。
【００８０】例１５ 同時押出しによる二層のシールフィルムの製造 同時押出し装置内で、耐衝撃性のポリスチレン（Ｃａｒ
ｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２ １０部とＶｅｓｔｙｒ
ｏｎ（Ｒ）６２４−３０ ９０部とからなる混合物）の
厚さ２００μｍの層に例１４による同時押出し可能のシ
ール材料Ｓ２の厚さ１０〜２０μｍの層を製造した。
【００８１】生成物の寸法：長さ５０ｍ巻体、幅１２０
ｍｍ、厚さ２１０〜２２０μｍ メインの押出し機（材料：Ｖｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６２
４−３０ ９０部とＣａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０
２ １０部とからなる混合物） 温度：２００℃（ダイ） 同時押出し機（材料：例１４による同時押出し材料） 温度：２２０℃（ダイ） 引き出し速度：１．８ｍ／分 支持材料ポリスチレン上のシール材料Ｓのきわめて均一
な分布を有する均一な同時押出し品が得られた。
【００８２】例１６ 同時押出しによる二層のシールフィルムの製造 例１５と同様に実施した、ただし別の層厚を選択した。
全部のフィルムの厚さ：３００μｍ、シール層Ｓの厚
さ：４０〜６０μｍ。
【００８３】例１７ 例１５および１６によるシールフィルムを使用したヒー
トシール実験 例１５によるフィルムをヨーグルトカップのふたの形に
打ち抜き、耐衝撃性のポリスチレンからなるヨーグルト
カップ（３００ｍｌ、直径７５ｍｍ）にシールした。
０．５秒でカップを密閉する（０．７５バール）ために
は１６０℃のシール温度が必要であった。
【００８４】それに対して、このシール条件下で例１６
による比較的厚いフィルムを使用する場合には１８０℃
のシール温度が必要であった。
【００８５】例１８ シール材料Ｓ３の製造 Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２ ５０重量部およ
び例１によるコポリマーＰ１ ５０重量部を１９０℃で
混合した。トルクは３．０Ｎｍであった。
【００８６】例１９ 耐衝撃性のスチレンにシールするための改良された引き
裂き特性を有する二層のフィルムの製造 例１８により得られたシール材料Ｓ３を２００℃で厚さ
６０〜７０μｍのフィルムにプレスした。
【００８７】引続き、こうして得られたフィルムを、耐
衝撃性のポリスチレン（Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１
１０２ １０％を有するＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６２４
−３０）からなる厚さ１３０μｍのフィルムにプレスし
た。良好に使用可能の二層のフィルムが得られた。
【００８８】このフィルムを使用して幅１．５ｃｍのポ
リスチレン条片をシールした（シール面積：１．５ｃｍ
×１．０ｃｍ、シール圧：２．５バール）。シール温度
１８０℃でシール時間０．５秒で良好なシールが得られ
た。シールを再び開く際の良好な引き裂き（剥離）特性
が特に強調されるべきである。
【００８９】例２０ 耐衝撃性のポリスチレンにシールするための改良された
引き裂き強度を有する二層のフィルムの製造 Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２ ３０重量部およ
び例５によるコポリマーＰ５ ７０重量部をニーダー内
で１９１℃で混合した。トルク：０．９Ｎｍ。例１９に
記載と同様にしてこの流動しやすい混合物を１９０℃で
厚さ１２０μｍのフィルムにプレスした。
【００９０】引続き、耐衝撃性のポリスチレン（Ｖｅｓ
ｔｙｒｏｎ（Ｒ）６２４−３０および１０％Ｃａｒｉｆ
ｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２）からなる厚さ１３０μｍの
フィルムをプレスした。耐衝撃性のポリスチレンにシー
ルすることができる、良好に使用可能の二層のフィルム
が得られた。このシールは開放する際にも良好な、軟ら
かい、弾力のある引き裂き特性を示した。
【００９１】例２１ 二層のフィルムの製造 例１５による同時押出し装置内で、支持材料Ｔとしての
ポリスチレンブロックコポリマー（Ｋ−Ｒｅｓｉｎ
（Ｒ）ＫＫ３８）に、Ｃａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１
０２ ３０重量％、例１によるコポリマー（高められた
Ｊ値＝２５ｍｌ／ｇ）５０重量％およびＫ−Ｒｅｓｉｎ
（Ｒ）ＫＫ３８（Philips Petroleum社の製品）２０重
量％から構成されるシール材料混合物Ｓ４を同時押出し
した。同時押出し層の厚さ：２０μｍ、フィルムの全部
の厚さ：２８０μｍ。
【００９２】このフィルムからふたを打ち抜いた。この
ふたを０．８バールの圧力を使用して１８０℃で０．５
秒で２００ｍｌのポリスチレンカップ（直径７５ｍｍ）
にシールした。このカップは良好にシールされた。開放
する際にこのシールは軟らかい、弾力性の引き裂き特性
を示した。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｃ０８Ｌ 25/10 51/04 (72)発明者 ウルリッヒ テルブラック ドイツ連邦共和国 ラインハイム ２ ベ ルリナー シュトラーセ ３

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも２つの互いに付着する層から
    なるプラスチックフィルムＫＦにおいて、支持層Ｔが耐
    衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳからなり、かつ他方の支
    持層Ｔに付着するシール層ＳがコポリマーＰ２０〜１０
    ０重量％からなり、該コポリマーが、 ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
    クリレート２０〜９０重量％および ｐ２）式Ｉ： 【化１】 （Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するアルキル基を表
    す）で示される少なくとも１種のモノマー１０〜８０重
    量％からなり、その際、モノマーｐ１）およびｐ２）の
    合計が１００重量％であることを特徴とするヒートシー
    ル可能のプラスチックフィルム。
  2. 【請求項２】 耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳが、ポ
    リブタジエン含量が５０重量％より多いスチレン−ブタ
    ジエンマルチブロックコポリマー、ポリブタジエン含量
    が１５〜５０重量％であるスチレン−ブタジエンマルチ
    ブロックコポリマー、またはラジカル重合により製造さ
    れた、耐衝撃性の、変性したポリスチレンまたは上記ポ
    リマーの相互のまたは清澄なポリスチレンとの混合物か
    らなる請求項１記載のヒートシール可能のプラスチック
    フィルム。
  3. 【請求項３】 耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳが、 Ａ）スチレン１５〜８５重量％および Ｂ）ブタジエンおよび／またはイソプレン８５〜１５重
    量％からなるブロックコポリマーＢＣ４０〜１００重量
    ％からなる請求項１または２記載のヒートシール可能の
    プラスチックフィルム。
  4. 【請求項４】 コポリマーＰが、グラフト分枝を有する
    エラストマー相を１〜６５重量％の割合で含有し、該グ
    ラフト分枝の組成がコポリマーＰに相当する請求項１か
    ら３までのいずれか１項記載のヒートシール可能のプラ
    スチックフィルム。
  5. 【請求項５】 支持層ＴがコポリマーＰを全支持層Ｔに
    対して０．１〜５０重量％含有する請求項１から４まで
    のいずれか１項記載のヒートシール可能のプラスチック
    フィルム。
  6. 【請求項６】 シール層Ｓが、耐衝撃性のポリスチレン
    樹脂ＰＳを全シール層Ｓに対して０．１〜８０重量％含
    有する請求項１から５までのいずれか１項記載のヒート
    シール可能のプラスチックフィルム。
  7. 【請求項７】 シール層Ｓが、 コポリマーＰ４５〜６５重量％、 ポリブタジエン含量が５０重量％より多いブロックコポ
    リマー１０〜３５重量％およびポリブタジエン含量が１
    ５〜５０重量％であるブロックコポリマー１０〜３５重
    量％の少なくとも３種の成分からなる請求項１から６ま
    でのいずれか１項記載のヒートシール可能のプラスチッ
    クフィルム。
  8. 【請求項８】 プラスチックフィルムＫＦの全部の厚さ
    が最大５００μｍである請求項１から７までのいずれか
    １項記載のヒートシール可能のプラスチックフィルム。
  9. 【請求項９】 支持層Ｔが５〜４９５μｍの厚さをおよ
    び支持層に付着するシール層Ｓが２〜４９５μｍの厚さ
    を有し、フィルムの全部の厚さが８０〜５００μｍであ
    る請求項１から８までのいずれか１項記載のヒートシー
    ル可能のプラスチックフィルム。
  10. 【請求項１０】 プラスチックフィルムＫＦが、該プラ
    スチックフィルムがシールヘッドに付着するのを阻止す
    る付加的な層Ｚで覆われている請求項１から９までのい
    ずれか１項記載のヒートシール可能のプラスチックフィ
    ルム。
  11. 【請求項１１】 付加的な層Ｚが１６０℃より高い軟化
    温度を有するプラスチックからなる請求項１０記載のヒ
    ートシール可能のプラスチックフィルム。
  12. 【請求項１２】 請求項１から１１までのいずれか１項
    記載のヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦに
    おいて、コポリマーＰが、 ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
    クリレート２０〜９０重量％、 ｐ２）式Ｉ： 【化２】 （Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するアルキル基を表
    す）で示される少なくとも１種のモノマー１０〜８０重
    量％および ｐ３）１種以上の、モノマーｐ１）およびｐ２）と異な
    り、モノマーｐ１）およびｐ２）と共重合可能のモノマ
    ー０．１〜１０重量％からなり、その際、モノマーｐ
    １）、ｐ２）およびｐ３）の合計が１００重量％である
    ことを特徴とするヒートシール可能のプラスチックフィ
    ルム。
  13. 【請求項１３】 請求項１から１２までのいずれか１項
    記載のヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦか
    らなるプラスチック複合体。
  14. 【請求項１４】 請求項１から１２までのいずれか１項
    記載のヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦを
    使用することを特徴とする（耐衝撃性の）ポリスチレン
    からなる容器を密封するための方法。
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