JPH0622675B2 - エンジンの排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
エンジンの排気ガス浄化用触媒Info
- Publication number
- JPH0622675B2 JPH0622675B2 JP60211640A JP21164085A JPH0622675B2 JP H0622675 B2 JPH0622675 B2 JP H0622675B2 JP 60211640 A JP60211640 A JP 60211640A JP 21164085 A JP21164085 A JP 21164085A JP H0622675 B2 JPH0622675 B2 JP H0622675B2
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- JP
- Japan
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- catalyst
- cerium oxide
- exhaust gas
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- Catalysts (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、内燃機関等、特に自動車から排出される排気
ガス中の一酸化炭素(以下、ＣＯという)、炭化水素(以
下、ＨＣという)および酸化窒素(以下、ＮＯxという)を
低減せしめるために用いられるエンジンの排気ガス浄化
用触媒に関するものである。
ガス中の一酸化炭素(以下、ＣＯという)、炭化水素(以
下、ＨＣという)および酸化窒素(以下、ＮＯxという)を
低減せしめるために用いられるエンジンの排気ガス浄化
用触媒に関するものである。
（従来技術） 従来より、自動車排気ガス中のＣＯ、ＨＣ、ＮＯxを浄
化する触媒として、白金(Ｐt)、ロジウム(Ｒh)、パラジ
ウム(Ｒd)等の貴金属をアルミナ(Ａｌ2Ｏ3)に担持した
ものが用いられている。又、これら貴金属の触媒性能を
向上させるために、酸素貯蔵能効果(排気ガス中の酸素
を取り込み、この酸素を触媒の浄化に寄与させる効果)
がある酸化セリウム(ＣｅＯ2)を、貴金属といっしょに
アルミナコート層に含有させ、排気ガスの浄化率を高め
ようとした触媒が製造されてきている。
化する触媒として、白金(Ｐt)、ロジウム(Ｒh)、パラジ
ウム(Ｒd)等の貴金属をアルミナ(Ａｌ2Ｏ3)に担持した
ものが用いられている。又、これら貴金属の触媒性能を
向上させるために、酸素貯蔵能効果(排気ガス中の酸素
を取り込み、この酸素を触媒の浄化に寄与させる効果)
がある酸化セリウム(ＣｅＯ2)を、貴金属といっしょに
アルミナコート層に含有させ、排気ガスの浄化率を高め
ようとした触媒が製造されてきている。
しかし、貴金属および卑金属の触媒成分と、酸化セリウ
ム等の酸素貯蔵能付与剤(以下、ＯＳＣ剤という)とをア
ルミナコート層に共存させて担持する方法には、以下に
述べるような問題があった。
ム等の酸素貯蔵能付与剤(以下、ＯＳＣ剤という)とをア
ルミナコート層に共存させて担持する方法には、以下に
述べるような問題があった。
(a) ＯＳＣ剤と、触媒成分およびアルミとの直接的な
接触が多くなるため、ＯＳＣ剤の不安定性がこれらに悪
影響をおよぼす。
接触が多くなるため、ＯＳＣ剤の不安定性がこれらに悪
影響をおよぼす。
(b) ＯＳＣ剤とが触媒成分といっしょに担持されてい
るため、両者が化合物をつくり、触媒成分の分散性を低
下させ、排気ガス浄化性能が低下する。
るため、両者が化合物をつくり、触媒成分の分散性を低
下させ、排気ガス浄化性能が低下する。
また、触媒担体に、Ｐｔ、Ｐｄなどを含有する触媒層を
設け、該触媒層の保護のためにアルミナまたはアルミナ
と酸化セリウム(アルミナに対して重量比で0.1〜0.5％)
の混合物からなる酸化物の被覆層を設けるようにしたも
のが提案されている(特開昭６０−５２３０号公報参
照)。この公知技術の場合、微量の酸化セリウムを含む
被覆層は、触媒層を保護する目的で設けられているもの
であり、ＯＳＣ剤として作用する酸化セリウムの濃度が
極めて低いため、酸素貯蔵効果を殆ど期待できないもの
であった。そこで、前記被覆層のＯＳＣ剤含有量を増加
せしめることが考えられるが、その場合、触媒層上が熱
容量の大きなＯＳＣ剤担持層(換言すれば、被覆層)に覆
われることとなり、触媒層の暖気性が阻害され、低温始
動時における排気ガス浄化性能が不十分となるおそれが
ある。
設け、該触媒層の保護のためにアルミナまたはアルミナ
と酸化セリウム(アルミナに対して重量比で0.1〜0.5％)
の混合物からなる酸化物の被覆層を設けるようにしたも
のが提案されている(特開昭６０−５２３０号公報参
照)。この公知技術の場合、微量の酸化セリウムを含む
被覆層は、触媒層を保護する目的で設けられているもの
であり、ＯＳＣ剤として作用する酸化セリウムの濃度が
極めて低いため、酸素貯蔵効果を殆ど期待できないもの
であった。そこで、前記被覆層のＯＳＣ剤含有量を増加
せしめることが考えられるが、その場合、触媒層上が熱
容量の大きなＯＳＣ剤担持層(換言すれば、被覆層)に覆
われることとなり、触媒層の暖気性が阻害され、低温始
動時における排気ガス浄化性能が不十分となるおそれが
ある。
（発明の目的） 本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたもので、触媒
担体に担持された酸化セリウムを多量に含むコート層の
上面に貴金属あるいは卑金属からなる触媒成分を含む触
媒層を形成させることにより、触媒の浄化性能(特に、
低温始動時における浄化性能)の大幅な改善を図ること
を目的とするものである。
担体に担持された酸化セリウムを多量に含むコート層の
上面に貴金属あるいは卑金属からなる触媒成分を含む触
媒層を形成させることにより、触媒の浄化性能(特に、
低温始動時における浄化性能)の大幅な改善を図ること
を目的とするものである。
（目的を達成するための手段） 本発明では、上記目的を達成するための手段として、触
媒担体に担持され、酸化セリウムを多量に含むコート層
の上面に、触媒成分を含有する触媒層を設けている。
媒担体に担持され、酸化セリウムを多量に含むコート層
の上面に、触媒成分を含有する触媒層を設けている。
さらに、前記コート層の組成は、10〜95重量％の酸化セ
リウムと残部の活性アルミナとするのが望ましく、その
コーティングは、酸化セリウム、活性アルミナ、水和ア
ルミナ、その他分散剤からなる水性スラリーを用いて行
う。最も簡単な方法としては、酸化セリウムと水和アル
ミナとの二成分を用いたスラリーをコーティングするこ
とによってコート層を形成することができる。
リウムと残部の活性アルミナとするのが望ましく、その
コーティングは、酸化セリウム、活性アルミナ、水和ア
ルミナ、その他分散剤からなる水性スラリーを用いて行
う。最も簡単な方法としては、酸化セリウムと水和アル
ミナとの二成分を用いたスラリーをコーティングするこ
とによってコート層を形成することができる。
また、触媒成分としては、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｂなどの公知
成分およびそれらの二種以上の混合物が使用される。
成分およびそれらの二種以上の混合物が使用される。
かくして形成された排気ガス浄化用触媒の一例が第１図
に拡大して示されている。ここで、符号１は触媒担体、
２はコート層、３は触媒層をそれぞれ示している。該触
媒担体１としては、コージライト等のセラミックスから
なるハニカム構造体あるいは耐熱金属、耐熱無機繊維よ
りなる各種担体が使用される。
に拡大して示されている。ここで、符号１は触媒担体、
２はコート層、３は触媒層をそれぞれ示している。該触
媒担体１としては、コージライト等のセラミックスから
なるハニカム構造体あるいは耐熱金属、耐熱無機繊維よ
りなる各種担体が使用される。
（作 用） 上記のような構造を有する触媒は、従来のように、生活
成分と酸化セリウムとを同一層に含浸せしめた触媒に比
べて非常に優れた排気ガス浄化性能を示すとともに、下
層を熱容量の大きな酸化セリウムコート層とし、上層を
触媒層としたことにより、触媒成分の暖気性が阻害され
なくなり、低温始動時の浄化性能低下が防止される。
成分と酸化セリウムとを同一層に含浸せしめた触媒に比
べて非常に優れた排気ガス浄化性能を示すとともに、下
層を熱容量の大きな酸化セリウムコート層とし、上層を
触媒層としたことにより、触媒成分の暖気性が阻害され
なくなり、低温始動時の浄化性能低下が防止される。
又、一般に、コート層中の酸化セリウム含有量が減少す
るに従って触媒性能は次第に低下し、10％以下では急激
に低下する。その理由は、酸化セリウムの濃度が低下す
ると、活性成分との相互作用が得られなくなるからであ
る。ちなみに、コート層中におけるＣｅＯ2の含有量(重
量％)に対する350℃におけるＣＯの浄化率(％)の変化を
測定した結果が第２図に示されている。該テストに用い
られた触媒は、ＣｅＯ2とアルミナとを混合してなるコ
ート層を有する担体上にＰt1.0g/l、Ｒh0.2g/lを担持し
たものとされている。本結果は、活性測定条件を、空燃
比A/F＝14.7±0.9、空間速度S.V=60000/Hrとし、大気中
にて1100℃で50時間熱エージングした後に測定したもの
である。これによれば、ＣｅＯ2が10％以下になるとＣ
Ｏ浄化率が大幅に低下している。
るに従って触媒性能は次第に低下し、10％以下では急激
に低下する。その理由は、酸化セリウムの濃度が低下す
ると、活性成分との相互作用が得られなくなるからであ
る。ちなみに、コート層中におけるＣｅＯ2の含有量(重
量％)に対する350℃におけるＣＯの浄化率(％)の変化を
測定した結果が第２図に示されている。該テストに用い
られた触媒は、ＣｅＯ2とアルミナとを混合してなるコ
ート層を有する担体上にＰt1.0g/l、Ｒh0.2g/lを担持し
たものとされている。本結果は、活性測定条件を、空燃
比A/F＝14.7±0.9、空間速度S.V=60000/Hrとし、大気中
にて1100℃で50時間熱エージングした後に測定したもの
である。これによれば、ＣｅＯ2が10％以下になるとＣ
Ｏ浄化率が大幅に低下している。
一方、酸化セリウムの含有量が高くなると、触媒活性は
向上するが、酸化セリウム自体の結合力が弱いために、
物理的強度(耐剥離性)が減少し、耐久性が低減する。ち
なみに、コート層中におけるＣｅＯ2の含有量(重量％)
を変化させて、剥離テスト行ったところ、表−１に示す
結果が得られた。ここで、剥離量＝(テスト前のコート
付着量−テスト後のコート付着量)／(テスト前のコート
付着量)、また、テスト方法としては、直径１インチ、
高さ１インチの円筒テストピースを600℃で30分間加熱、
次に25℃の水中で冷却という手順を三回繰り返した後、
充分乾燥し、剥離量を測定する方法が採用された。
向上するが、酸化セリウム自体の結合力が弱いために、
物理的強度(耐剥離性)が減少し、耐久性が低減する。ち
なみに、コート層中におけるＣｅＯ2の含有量(重量％)
を変化させて、剥離テスト行ったところ、表−１に示す
結果が得られた。ここで、剥離量＝(テスト前のコート
付着量−テスト後のコート付着量)／(テスト前のコート
付着量)、また、テスト方法としては、直径１インチ、
高さ１インチの円筒テストピースを600℃で30分間加熱、
次に25℃の水中で冷却という手順を三回繰り返した後、
充分乾燥し、剥離量を測定する方法が採用された。
上記剥離テストの結果から、コート層中のＣｅＯ2含有
量は、95％以下とするのが好ましいことがわかる。
量は、95％以下とするのが好ましいことがわかる。
前記コート層の触媒担体に対する付着割合が3重量％以
下では低濃度すぎ、上層の触媒成分の性能向上が表れな
いため、触媒性能が急激に低下し、40重量％を越えても、
触媒性能向上に寄与しなくなり、且つコート層の物理的
強度が低下し、剥離しやすくなる。このことを勘案する
と、コート層の付着割合を3〜40重量％とするのが望ま
しい。
下では低濃度すぎ、上層の触媒成分の性能向上が表れな
いため、触媒性能が急激に低下し、40重量％を越えても、
触媒性能向上に寄与しなくなり、且つコート層の物理的
強度が低下し、剥離しやすくなる。このことを勘案する
と、コート層の付着割合を3〜40重量％とするのが望ま
しい。
以下、本発明の好適な実施例を説明する。
実施例 酸化セリウム400g、ベーマイト100g、水500ccをホモミキ
サーにより混合撹拌し、酸化セリウムコート用スラリー
を得た。このスラリーに、ハニカム触媒単体(コージラ
イト製)を浸漬して引き上げた後、余分のスラリーを高
圧エアブローで除去し、昇温速度200℃/Hrにセットした
電気炉中に置いて330〜550℃の温度で1時間焼成したこ
れにより、酸化セリウム82重量％、活性アルミナ18重量％
からなるコート層を触媒担体に対して20重量％コーティ
ングすることができた。
サーにより混合撹拌し、酸化セリウムコート用スラリー
を得た。このスラリーに、ハニカム触媒単体(コージラ
イト製)を浸漬して引き上げた後、余分のスラリーを高
圧エアブローで除去し、昇温速度200℃/Hrにセットした
電気炉中に置いて330〜550℃の温度で1時間焼成したこ
れにより、酸化セリウム82重量％、活性アルミナ18重量％
からなるコート層を触媒担体に対して20重量％コーティ
ングすることができた。
次いで、γ−アルミナ160g、ベーマイト160g、水500cc、濃
硝酸4ccをホモミキサーにより10時間混合撹拌し、アル
ミナウォッシュコート用スラリーを得た。このスラリー
に、先の酸化セリウムコーティング済みの触媒担体を浸
漬して引き上げた後、余分のスラリーを高圧エアブロー
で除去し、200℃/Hrの昇温速度で200〜600℃で焼成し
た。次ぎに、これを白金およびロジウムに換算してそれ
ぞれ1.0g/lおよび0.2g/lの濃度の塩化白金酸・塩化ロジ
ウム混合水溶液に浸漬して引き上げた後、200℃で1時間
乾燥し、550℃で2時間焼成した。焼成後の貴金属含有量
は白金(Ｐt)1.0g/l、ロジウム(Ｒh)0.2g/lであった。な
お、この触媒層は、触媒担体重量に対して14重量％であ
った。
硝酸4ccをホモミキサーにより10時間混合撹拌し、アル
ミナウォッシュコート用スラリーを得た。このスラリー
に、先の酸化セリウムコーティング済みの触媒担体を浸
漬して引き上げた後、余分のスラリーを高圧エアブロー
で除去し、200℃/Hrの昇温速度で200〜600℃で焼成し
た。次ぎに、これを白金およびロジウムに換算してそれ
ぞれ1.0g/lおよび0.2g/lの濃度の塩化白金酸・塩化ロジ
ウム混合水溶液に浸漬して引き上げた後、200℃で1時間
乾燥し、550℃で2時間焼成した。焼成後の貴金属含有量
は白金(Ｐt)1.0g/l、ロジウム(Ｒh)0.2g/lであった。な
お、この触媒層は、触媒担体重量に対して14重量％であ
った。
上記実施例で得られた排気ガス浄化用触媒の浄化性能
を、従来公知の触媒、即ち、触媒活性成分と酸化セリウ
ムとを混在せしめてなる触媒と比較して評価テストを行
ったところ、第３図ないし第５図に示す結果が得られ
る。ここで、比較例は次のようにして調製された。
を、従来公知の触媒、即ち、触媒活性成分と酸化セリウ
ムとを混在せしめてなる触媒と比較して評価テストを行
ったところ、第３図ないし第５図に示す結果が得られ
る。ここで、比較例は次のようにして調製された。
比較例 活性アルミナ100g、酸化セリウム400g、濃硝酸4cc、水700c
cをホモミキサーにより混合撹拌し、アルミナ及び酸化
セリウムコート用のスラリーを得た。このスラリーを用
いて、前記実施例と同一方法でハニカム触媒担体にアル
ミナ及び酸化セリウムをコーティングした。このコート
層の付着量は触媒担体に対して25重量％、酸化セリウム
のコート層中での割合は82重量％であった。
cをホモミキサーにより混合撹拌し、アルミナ及び酸化
セリウムコート用のスラリーを得た。このスラリーを用
いて、前記実施例と同一方法でハニカム触媒担体にアル
ミナ及び酸化セリウムをコーティングした。このコート
層の付着量は触媒担体に対して25重量％、酸化セリウム
のコート層中での割合は82重量％であった。
この触媒担体にさらに前記実施例と同様な方法を用い
て、白金(Ｐt)1.0g/l、ロジウム(Ｒh)0.2g/lを付着させ
ることにより触媒に調製した。なお、この触媒層は、触
媒担体重量に対して14重量％であった。
て、白金(Ｐt)1.0g/l、ロジウム(Ｒh)0.2g/lを付着させ
ることにより触媒に調製した。なお、この触媒層は、触
媒担体重量に対して14重量％であった。
なお、活性測定条件を、空燃比A/F＝14.7±0.9、空間速
度S.V=60000/Hrとし、大気中1100℃で10時間熱エージン
グ後に測定したものである。
度S.V=60000/Hrとし、大気中1100℃で10時間熱エージン
グ後に測定したものである。
上記評価テストの結果によると、本発明の実施例による
排気ガス浄化用触媒は、従来公知の触媒、即ち、比較例
のものに比較して大幅に浄化性能が改善されていること
がわかる。特に、低温域において、触媒活性が良好にな
っているが、これは、酸化セリウムコート層を触媒層の
下層に位置させたことにより、触媒層の暖気性が向上し
たことによる。
排気ガス浄化用触媒は、従来公知の触媒、即ち、比較例
のものに比較して大幅に浄化性能が改善されていること
がわかる。特に、低温域において、触媒活性が良好にな
っているが、これは、酸化セリウムコート層を触媒層の
下層に位置させたことにより、触媒層の暖気性が向上し
たことによる。
（発明の効果） 叙上の如く、本発明によれば、高濃度(即ち、10〜95重
量％)の酸化セリウム(ＣｅＯ2)を含有するコート層上に
活性触媒成分(Ｐｔ、Ｒｈ、Ｒｄ等)を含有する触媒層を
形成しているので、活性触媒成分と酸化セリウムとが化
合物を形成することがなくなり、従来の活性触媒成分と
酸化セリウムとを混在させたものに比べて、排気ガス浄
化性能が向上するとともに、活性触媒成分が排気ガスの
低温域から有効に反応し、コールドスタート時における
浄化性能を著しく向上させることができるいう優れた効
果がある。
量％)の酸化セリウム(ＣｅＯ2)を含有するコート層上に
活性触媒成分(Ｐｔ、Ｒｈ、Ｒｄ等)を含有する触媒層を
形成しているので、活性触媒成分と酸化セリウムとが化
合物を形成することがなくなり、従来の活性触媒成分と
酸化セリウムとを混在させたものに比べて、排気ガス浄
化性能が向上するとともに、活性触媒成分が排気ガスの
低温域から有効に反応し、コールドスタート時における
浄化性能を著しく向上させることができるいう優れた効
果がある。
また、比較的耐熱性に劣る酸化セリウムを含むコート層
が触媒層の下層に形成されているため、該コート層の熱
劣化を低減せしめることができるという効果もある。
が触媒層の下層に形成されているため、該コート層の熱
劣化を低減せしめることができるという効果もある。
さらに、酸化セリウムのコート層中における含有量を10
〜95重量％とすれば、酸化セリウムによる酸素貯蔵能効
果が大幅に増大せしめられることとなり、排気ガス浄化
性能をさらに向上せしめることができるという効果が得
られる。
〜95重量％とすれば、酸化セリウムによる酸素貯蔵能効
果が大幅に増大せしめられることとなり、排気ガス浄化
性能をさらに向上せしめることができるという効果が得
られる。
第１図は、本発明にかかる排気ガス浄化用触媒の一例を
示す拡大図、第２図は、本発明にかかる排気ガス浄化用
触媒におけるコート層中のＣｅＯ2含有量(重量％)に対
する排気ガス中のＣＯ浄化率(％)の変化を示す特性図、
第３図、第４図及び第５図は、本発明の実施例と比較例
との浄化性能評価テストの結果を示す特性図である。 １……触媒担体 ２……コート層 ３……触媒層
示す拡大図、第２図は、本発明にかかる排気ガス浄化用
触媒におけるコート層中のＣｅＯ2含有量(重量％)に対
する排気ガス中のＣＯ浄化率(％)の変化を示す特性図、
第３図、第４図及び第５図は、本発明の実施例と比較例
との浄化性能評価テストの結果を示す特性図である。 １……触媒担体 ２……コート層 ３……触媒層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 35/04 ３０１ Ｌ 7821−4Ｇ 37/02 ＺＡＢ 7821−4Ｇ ３０１ Ｌ 7821−4Ｇ (72)発明者 井原 和則 広島県安芸郡府中町新地３番１号 マツダ 株式会社内 (72)発明者 矢崎 滋 東京都世田谷区松原１−56―26 タウンハ イツ松原603号 (72)発明者 ▲吉▼野 康隆 神奈川県横浜市緑区奈良町1970―221 (56)参考文献 特開 昭61−78439（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】触媒担体に担持され、酸素貯蔵能付与剤と
して作用する酸化セリウムを10〜95重量％含有するアル
ミナのコート層と、該コート層上に設けられ、白金、ロ
ジウムおよびパラジウムよりなる群から選ばれた少なく
とも一種類の触媒成分を含有する触媒層とを備えている
ことを特徴とするエンジンの排気ガス浄化用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60211640A JPH0622675B2 (ja) | 1985-09-24 | 1985-09-24 | エンジンの排気ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60211640A JPH0622675B2 (ja) | 1985-09-24 | 1985-09-24 | エンジンの排気ガス浄化用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6271543A JPS6271543A (ja) | 1987-04-02 |
| JPH0622675B2 true JPH0622675B2 (ja) | 1994-03-30 |
Family
ID=16609122
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60211640A Expired - Fee Related JPH0622675B2 (ja) | 1985-09-24 | 1985-09-24 | エンジンの排気ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0622675B2 (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63256141A (ja) * | 1987-04-11 | 1988-10-24 | Mazda Motor Corp | 排気ガス浄化用触媒 |
| JPS63310637A (ja) * | 1987-06-12 | 1988-12-19 | ジヨンソン マセイ インコ−ポレ−テツド | 三重効用触媒 |
| US4782038C1 (en) * | 1987-10-26 | 2001-04-17 | Ford Motor Co | Platinum group alumina-supported metal oxidation catalysts and method of making same |
| JPH02198635A (ja) * | 1989-01-26 | 1990-08-07 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 排ガス浄化用触媒 |
| JP3704279B2 (ja) | 2000-07-18 | 2005-10-12 | ダイハツ工業株式会社 | 排ガス浄化用触媒 |
| US6864214B2 (en) | 2000-09-26 | 2005-03-08 | Daihatsu Motor Co., Ltd. | Exhaust gas purifying catalyst |
| US7374729B2 (en) * | 2004-03-30 | 2008-05-20 | Basf Catalysts Llc | Exhaust gas treatment catalyst |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6178439A (ja) * | 1984-09-26 | 1986-04-22 | Kiyataraa Kogyo Kk | 排ガス浄化用触媒 |
-
1985
- 1985-09-24 JP JP60211640A patent/JPH0622675B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6271543A (ja) | 1987-04-02 |
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