JPH06277449A - 排気ガス中の窒素酸化物の削減法 - Google Patents
排気ガス中の窒素酸化物の削減法Info
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- JPH06277449A JPH06277449A JP5034996A JP3499693A JPH06277449A JP H06277449 A JPH06277449 A JP H06277449A JP 5034996 A JP5034996 A JP 5034996A JP 3499693 A JP3499693 A JP 3499693A JP H06277449 A JPH06277449 A JP H06277449A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/46—Removing components of defined structure
- B01D53/54—Nitrogen compounds
- B01D53/56—Nitrogen oxides
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 排気ガス中の窒素酸化物を削減する方法。
【構成】 出発物質として、１００℃より低い温度で溶
融状態にあり、かつ直接又は前処理後に排気ガスに作用
する、液相から激しく蒸発する物質を使用して、排気ガ
スを、イソシアン酸（ＨＮＣＯ）の熱分解により生じる
ＮＣＯ−遊離基と接触させる。 【効果】 比較的低い温度で、副産物なしに、従って簡
単に実施することができる。
融状態にあり、かつ直接又は前処理後に排気ガスに作用
する、液相から激しく蒸発する物質を使用して、排気ガ
スを、イソシアン酸（ＨＮＣＯ）の熱分解により生じる
ＮＣＯ−遊離基と接触させる。 【効果】 比較的低い温度で、副産物なしに、従って簡
単に実施することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、排気ガスを、イソシア
ン酸（ＨＮＣＯ）の熱分解により生じるＮＣＯ−遊離基
と接触させる、排気ガス中の窒素酸化物の削減法に関す
る。
ン酸（ＨＮＣＯ）の熱分解により生じるＮＣＯ−遊離基
と接触させる、排気ガス中の窒素酸化物の削減法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】他の多くの方法と共に、いわゆるＲＡＰ
ＲＥＮＯＸ法は、排気ガスからの脱窒素において非常に
重要性を有した。この方法（米国特許（Ｕ．Ｓ）第４７
３１２３１号明細書中で初めて記載された）において、
ＮＣＯ−遊離基は、ＮＯx削減のために適当である。遊
離基は、イソシアン酸ＨＮＣＯからＨ−原子を離脱する
ことによって得られる。一方、ＨＮＣＯは、この方法で
は、シアヌル酸又はＨＮＣＯのオリゴマーの熱分解によ
り得られる。固体状態のシアヌル酸から、３００〜４０
０℃及びそれより高い温度で昇華させることによりガス
−／蒸気状の中間体が形成され、次いでこれを５００℃
より高い温度で、排気ガス中で反応させて、イソシアン
酸（ＨＣＯ）にする。他の公知方法は、出発物質として
尿素（Ｈ2ＮＣＯＮＨ2）を使用する。公知方法の共通の
特徴は、昇華により気相に変えられる固体出発物質を使
用することである。
ＲＥＮＯＸ法は、排気ガスからの脱窒素において非常に
重要性を有した。この方法（米国特許（Ｕ．Ｓ）第４７
３１２３１号明細書中で初めて記載された）において、
ＮＣＯ−遊離基は、ＮＯx削減のために適当である。遊
離基は、イソシアン酸ＨＮＣＯからＨ−原子を離脱する
ことによって得られる。一方、ＨＮＣＯは、この方法で
は、シアヌル酸又はＨＮＣＯのオリゴマーの熱分解によ
り得られる。固体状態のシアヌル酸から、３００〜４０
０℃及びそれより高い温度で昇華させることによりガス
−／蒸気状の中間体が形成され、次いでこれを５００℃
より高い温度で、排気ガス中で反応させて、イソシアン
酸（ＨＣＯ）にする。他の公知方法は、出発物質として
尿素（Ｈ2ＮＣＯＮＨ2）を使用する。公知方法の共通の
特徴は、昇華により気相に変えられる固体出発物質を使
用することである。
【０００３】この方法でのＨＮＣＯの入手が装置的に経
費がかかることを別として、公知方法は、比較的高い温
度を必要とし、かつ蒸発器装置中の冷たい場所に堆積す
る扱いにくい副産物が生じるという欠点を有している。
費がかかることを別として、公知方法は、比較的高い温
度を必要とし、かつ蒸発器装置中の冷たい場所に堆積す
る扱いにくい副産物が生じるという欠点を有している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、同様
に遊離基ＮＣＯで処理するが、その際、イソシアン酸を
比較的低い温度で製造することができ、かつ従って実質
的により簡単に実施することもできる、窒素酸化物の削
減法を提供することである。
に遊離基ＮＣＯで処理するが、その際、イソシアン酸を
比較的低い温度で製造することができ、かつ従って実質
的により簡単に実施することもできる、窒素酸化物の削
減法を提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この課題は、本発明によ
り、出発物質として、１００℃より低い温度で溶融状態
にあり、かつ直接又は前処理後に排気ガスに作用する、
液相から激しく蒸発する物質を使用することにより解決
される。
り、出発物質として、１００℃より低い温度で溶融状態
にあり、かつ直接又は前処理後に排気ガスに作用する、
液相から激しく蒸発する物質を使用することにより解決
される。
【０００６】本発明の利点は、殊に、約２００℃より上
の温度で既に出発物質の熱分解が生じ、かつこれにより
ＨＮＣＯが実質的に低い温度で既に、かつ公知のＲＡＰ
ＲＥＮＯＸ法でよりも簡単に生じる点である。出発物質
は、非常に簡単に取り扱うことができる。排気ガス管路
中に堆積は生じない。
の温度で既に出発物質の熱分解が生じ、かつこれにより
ＨＮＣＯが実質的に低い温度で既に、かつ公知のＲＡＰ
ＲＥＮＯＸ法でよりも簡単に生じる点である。出発物質
は、非常に簡単に取り扱うことができる。排気ガス管路
中に堆積は生じない。
【０００７】
【実施例】本発明の実施例並びにこれによって達成可能
な利点を、後に図によって詳述する。
な利点を、後に図によって詳述する。
【０００８】図中で、本発明の実施例を該略し、しか
も：図１は、熱動力装置の排気ガス管路の概略図；図２
は、カルバミン酸メチルの分解を温度に関係して明らか
にする線図を示す。
も：図１は、熱動力装置の排気ガス管路の概略図；図２
は、カルバミン酸メチルの分解を温度に関係して明らか
にする線図を示す。
【０００９】熱動力装置、例えばガスタービンの排気ガ
ス導管１に第１導管２がつながっていて、これは第１処
理室３へ誘導する。一方、第１処理室３は、第２導管４
を介して第２処理室５と結合している。第２処理室５
は、部分的に出発物質６、この場合カルバミン酸メチル
で満たされている。これを約８０℃の温度まで加熱し、
かつ従って一部は液体状態で、一部は既に蒸気状で存在
する。
ス導管１に第１導管２がつながっていて、これは第１処
理室３へ誘導する。一方、第１処理室３は、第２導管４
を介して第２処理室５と結合している。第２処理室５
は、部分的に出発物質６、この場合カルバミン酸メチル
で満たされている。これを約８０℃の温度まで加熱し、
かつ従って一部は液体状態で、一部は既に蒸気状で存在
する。
【００１０】生じた蒸気は、導管４を介して（任意の）
第１処理室３に入る。同時に、第３導管７を介して、例
えば空気又は窒素の気流を第２処理室５中に導入してよ
い。付加的な気流は、蒸気を薄め、かつ第２処理室５か
らの流出を促進する。
第１処理室３に入る。同時に、第３導管７を介して、例
えば空気又は窒素の気流を第２処理室５中に導入してよ
い。付加的な気流は、蒸気を薄め、かつ第２処理室５か
らの流出を促進する。
【００１１】他の動向は、（任意の）処理室が存在して
いるかどうか、及びそこでどのような条件が支配してい
るか、又は蒸気状カルバミン酸メチルを直接排気ガスに
供給もしくは導入混合するかに左右される。
いるかどうか、及びそこでどのような条件が支配してい
るか、又は蒸気状カルバミン酸メチルを直接排気ガスに
供給もしくは導入混合するかに左右される。
【００１２】蒸気状カルバミン酸メチルを直接排気ガス
に供給もしくは導入混合する場合に、蒸気状カルバミン
酸メチルの熱分解は、ＨＮＣＯの形成下で行なわれ、Ｈ
ＮＣＯの分解は、最終的に窒素酸化物の削減に作用する
ＮＣＯ−遊離基の形成下で、排気ガス中で行なわれる。
温度に関連する蒸気状カルバミン酸メチルの分解及びＨ
ＮＣＯの形成を、図２に示した線図により明らかにす
る。Ｘ軸にプロットした温度での蒸気状カルバミン酸メ
チルの滞留時間は、それぞれ僅か１／１０秒程度であっ
た。比較的低い温度で既にＨＮＣＯの形成が始まること
が明らかになった。この温度は、ＨＮＣＯをシアヌル酸
から（５００℃より高い）又は尿素から形成するために
必要である温度より著しく低い。
に供給もしくは導入混合する場合に、蒸気状カルバミン
酸メチルの熱分解は、ＨＮＣＯの形成下で行なわれ、Ｈ
ＮＣＯの分解は、最終的に窒素酸化物の削減に作用する
ＮＣＯ−遊離基の形成下で、排気ガス中で行なわれる。
温度に関連する蒸気状カルバミン酸メチルの分解及びＨ
ＮＣＯの形成を、図２に示した線図により明らかにす
る。Ｘ軸にプロットした温度での蒸気状カルバミン酸メ
チルの滞留時間は、それぞれ僅か１／１０秒程度であっ
た。比較的低い温度で既にＨＮＣＯの形成が始まること
が明らかになった。この温度は、ＨＮＣＯをシアヌル酸
から（５００℃より高い）又は尿素から形成するために
必要である温度より著しく低い。
【００１３】任意の処理室３が存在し、かつそこで図２
の線図に相当する十分な高い温度が支配している場合、
蒸気状のカルバミン酸メチルは、第１処理室３で、ＨＮ
ＣＯ及び他の分解生成物に分解される。次いで、ＨＮＣ
Ｏは、カルバミン酸メチルの他の分解生成物及び場合に
より付加的に導管７を介して付加された気流と共に、導
管２を通して導管１に到達し、そこで排気ガスと混ざ
り、かつ次いで排気ガス温度が十分に高い場合に、ＮＣ
Ｏ−遊離基が生じ、このＮＣＯ−遊離基は、公知の方法
で窒素酸化物と反応する。
の線図に相当する十分な高い温度が支配している場合、
蒸気状のカルバミン酸メチルは、第１処理室３で、ＨＮ
ＣＯ及び他の分解生成物に分解される。次いで、ＨＮＣ
Ｏは、カルバミン酸メチルの他の分解生成物及び場合に
より付加的に導管７を介して付加された気流と共に、導
管２を通して導管１に到達し、そこで排気ガスと混ざ
り、かつ次いで排気ガス温度が十分に高い場合に、ＮＣ
Ｏ−遊離基が生じ、このＮＣＯ−遊離基は、公知の方法
で窒素酸化物と反応する。
【００１４】第１処理室３の加熱もしくはこれへの熱供
給は、別々の熱源により、場合により動力装置の（排気
ガス−）熱の利用下に行なうことができる。
給は、別々の熱源により、場合により動力装置の（排気
ガス−）熱の利用下に行なうことができる。
【００１５】しかしながら、第１処理室３中の温度を、
これでＨＮＣＯが少なくとも部分的に水素原子とＮＣＯ
−遊離基に分解するように、高く調節することもでき
る。このためには、６００℃より高い温度が必要であ
る。その際、ＮＣＯ−遊離基の直接導入は、従来より低
い排気ガス温度で、窒素酸化物の削減をもたらす。それ
というのも、これらの遊離基は、排気ガス中で初めて形
成されなくてよく、一方、排気ガス中で初めて形成する
には、遊離基形成に十分な、排気ガス中の高い温度並び
に一定時間が必要であるからである。
これでＨＮＣＯが少なくとも部分的に水素原子とＮＣＯ
−遊離基に分解するように、高く調節することもでき
る。このためには、６００℃より高い温度が必要であ
る。その際、ＮＣＯ−遊離基の直接導入は、従来より低
い排気ガス温度で、窒素酸化物の削減をもたらす。それ
というのも、これらの遊離基は、排気ガス中で初めて形
成されなくてよく、一方、排気ガス中で初めて形成する
には、遊離基形成に十分な、排気ガス中の高い温度並び
に一定時間が必要であるからである。
【００１６】ＮＣＯ−遊離基を、排気ガス中への導入の
前にＨＮＣＯから得ることは、他の物理学的及び／又は
化学的前処理、例えば光的及び／又は触媒的前処理及び
／又は赤外線、電子線、電波等での照射により行なうこ
とができる。図１中に、例として、ＵＶ光線での前処理
が記載されていて、その際、ＵＶ光線量子の吸収がＨＮ
ＣＯからのＨ−原子の離脱に作用する。
前にＨＮＣＯから得ることは、他の物理学的及び／又は
化学的前処理、例えば光的及び／又は触媒的前処理及び
／又は赤外線、電子線、電波等での照射により行なうこ
とができる。図１中に、例として、ＵＶ光線での前処理
が記載されていて、その際、ＵＶ光線量子の吸収がＨＮ
ＣＯからのＨ−原子の離脱に作用する。
【００１７】ＮＣＯ−遊離基の短い寿命に基づいて、排
気ガス管路１と前処理室との間の導管２は、あまり長く
てはならない。
気ガス管路１と前処理室との間の導管２は、あまり長く
てはならない。
【００１８】実施例で挙げたカルバミン酸メチルの他
に、他の一連の出発物質、すなわち少なくとも１個の官
能性窒素を有する一般的な酸素含有炭化水素、脂肪族置
換カルバメート、前記カルバミン酸メチル以外に、カル
バミン酸エチル、カルバミン酸３級ブチルが挙げられ
る。更に、出発物質として、オキシ尿素又はヒドロキシ
尿素、ヒドラジネート又はそのエステル、特にヒドラジ
ンカルボン酸又はヒドラジンカルボン酸エステル、シュ
ウ酸アミド又はシュウ酸ジアミド及びセミカルバゾンが
使用できる。
に、他の一連の出発物質、すなわち少なくとも１個の官
能性窒素を有する一般的な酸素含有炭化水素、脂肪族置
換カルバメート、前記カルバミン酸メチル以外に、カル
バミン酸エチル、カルバミン酸３級ブチルが挙げられ
る。更に、出発物質として、オキシ尿素又はヒドロキシ
尿素、ヒドラジネート又はそのエステル、特にヒドラジ
ンカルボン酸又はヒドラジンカルボン酸エステル、シュ
ウ酸アミド又はシュウ酸ジアミド及びセミカルバゾンが
使用できる。
【図１】熱動力装置の排気ガス管路の概略図を示す。
【図２】カルバミン酸メチルの分解を温度に関して明ら
かにする線図を示す。
かにする線図を示す。
１ 排気ガス導管、 ２ 第１導管、 ３ 第１処理
室、 ４ 第２導管、５ 第２処理室、 ６ 出発物
質、 ７ 第３導管
室、 ４ 第２導管、５ 第２処理室、 ６ 出発物
質、 ７ 第３導管
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マルクス オルダーニ スイス国 ヴェッティンゲン ミッテルシ ュトラーセ 11 (72)発明者 エッケンハルト シャーデ スイス国 バーデン−デットヴィル ゼー ゲルホフシュトラーセ 38
Claims (9)
- 【請求項１】 排気ガスを、イソシアン酸（ＨＮＣＯ）
の熱分解により生じるＮＣＯ−遊離基と接触させる排気
ガス中の窒素酸化物の削減法において、出発物質とし
て、１００℃より低い温度で溶融状態にあり、かつ直接
又は前処理後に排気ガスに作用する、液相から激しく蒸
発する物質を使用することを特徴とする、排気ガス中の
窒素酸化物の削減法。 - 【請求項２】 出発物質として、少なくとも１個の官能
性窒素を有する酸素含有炭化水素を使用する、請求項１
記載の方法。 - 【請求項３】 出発物質として、脂肪族置換カルバメー
トを使用する、請求項２記載の方法。 - 【請求項４】 出発物質として、オキシ尿素又はヒドロ
キシ尿素を使用する、請求項１記載の方法。 - 【請求項５】 出発物質として、ヒドラジネート又はそ
のエステルを使用する、請求項１記載の方法。 - 【請求項６】 出発物質として、シュウ酸アミド又はシ
ュウ酸ジアミドを使用する、請求項１記載の方法。 - 【請求項７】 出発物質として、セミカルバゾンを使用
する、請求項１記載の方法。 - 【請求項８】 ＨＮＣＯ−分子からＨ−原子を離脱する
ために、出発物質を化学的及び／又は物理学的に前処理
する、請求項１から７までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項９】 前処理を、熱的、触媒的及び／又は光的
方法で行なう、請求項８記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19924206024 DE4206024A1 (de) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | Verfahren zur reduktion von stickoxyden in abgasen |
| DE4206024.9 | 1992-02-27 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06277449A true JPH06277449A (ja) | 1994-10-04 |
Family
ID=6452714
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5034996A Pending JPH06277449A (ja) | 1992-02-27 | 1993-02-24 | 排気ガス中の窒素酸化物の削減法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0558809A1 (ja) |
| JP (1) | JPH06277449A (ja) |
| CA (1) | CA2086778A1 (ja) |
| DE (1) | DE4206024A1 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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