JPH06292829A - 酸化触媒の製造方法 - Google Patents
酸化触媒の製造方法Info
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- JPH06292829A JPH06292829A JP5083307A JP8330793A JPH06292829A JP H06292829 A JPH06292829 A JP H06292829A JP 5083307 A JP5083307 A JP 5083307A JP 8330793 A JP8330793 A JP 8330793A JP H06292829 A JPH06292829 A JP H06292829A
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 水素、一酸化炭素、炭化水素などのガスを燃
焼させる酸化触媒の製造方法に関する。 【構成】 希土類元素の酸化物を担持させたアルミナ、
シリカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の
酸化物と、同じく希土類元素の酸化物を担持させた酸化
パラジウム及びバインダとを混合したスラリを、ハニカ
ム状耐熱基材にコーティングして酸化触媒を製造する方
法。
焼させる酸化触媒の製造方法に関する。 【構成】 希土類元素の酸化物を担持させたアルミナ、
シリカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の
酸化物と、同じく希土類元素の酸化物を担持させた酸化
パラジウム及びバインダとを混合したスラリを、ハニカ
ム状耐熱基材にコーティングして酸化触媒を製造する方
法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は酸化触媒、例えば水素、
一酸化炭素、炭化水素などのガスを燃焼させるための酸
化触媒の製造方法に関し、特に各種可燃性ガスの中で最
も酸化されにくいメタンを低温、高いガス流量／触媒容
積比の条件下で高効率で酸化することができ、しかも１
０００℃以上の高温においても優れた耐熱性を有する酸
化触媒の製造方法に関する。
一酸化炭素、炭化水素などのガスを燃焼させるための酸
化触媒の製造方法に関し、特に各種可燃性ガスの中で最
も酸化されにくいメタンを低温、高いガス流量／触媒容
積比の条件下で高効率で酸化することができ、しかも１
０００℃以上の高温においても優れた耐熱性を有する酸
化触媒の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】酸化触媒において、最近では低ＮＯｘ燃
焼方法の開発の一環として、低熱量ガス、オイル、プロ
パン、メタンなどを燃焼させる酸化触媒が研究されてい
る。この種の触媒はハニカム型のコージェライトやムラ
イトなどのセラミックスを基材とし、この基材にアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアなどを主成分とする
担体をウォッシュコートして焼成したのち、硝酸パラジ
ウム溶液や塩化白金酸溶液に浸漬して乾燥・焼成して得
るものが多い。しかし、このような従来の酸化触媒は初
期の酸化活性は高いが、耐熱性に乏しく、活性低下が大
きいという問題がある。
焼方法の開発の一環として、低熱量ガス、オイル、プロ
パン、メタンなどを燃焼させる酸化触媒が研究されてい
る。この種の触媒はハニカム型のコージェライトやムラ
イトなどのセラミックスを基材とし、この基材にアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアなどを主成分とする
担体をウォッシュコートして焼成したのち、硝酸パラジ
ウム溶液や塩化白金酸溶液に浸漬して乾燥・焼成して得
るものが多い。しかし、このような従来の酸化触媒は初
期の酸化活性は高いが、耐熱性に乏しく、活性低下が大
きいという問題がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来の触媒は１０００
℃以上で使用すると活性成分である貴金属が熱によりシ
ンタリングし、活性点が低減するため実用上使用するこ
とができない。
℃以上で使用すると活性成分である貴金属が熱によりシ
ンタリングし、活性点が低減するため実用上使用するこ
とができない。
【０００４】本発明は上記技術水準に鑑み、高温下でも
耐熱性の優れた酸化触媒の製造方法を提供しようとする
ものである。
耐熱性の優れた酸化触媒の製造方法を提供しようとする
ものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は希土類元素の酸
化物を担持させたアルミナ、シリカ、チタニア、ジルコ
ニアの少なくとも一種以上の酸化物と、同じく希土類元
素の酸化物を担持させた酸化パラジウム及びバインダと
を混合したスラリを、ハニカム状耐熱基材にコーティン
グしてなることを特徴とする酸化触媒の製造方法であ
る。
化物を担持させたアルミナ、シリカ、チタニア、ジルコ
ニアの少なくとも一種以上の酸化物と、同じく希土類元
素の酸化物を担持させた酸化パラジウム及びバインダと
を混合したスラリを、ハニカム状耐熱基材にコーティン
グしてなることを特徴とする酸化触媒の製造方法であ
る。
【０００６】本発明において、アルミナ、シリカ、チタ
ニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸化物に対す
る希土類元素の酸化物の担持量はアルミナ、シリカ、チ
タニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸化物１０
０重量部当たり０．５〜２０重量部（以下、０．５〜２
０ｗｔ％と記す）の範囲が好ましい。また、酸化パラジ
ウムに対する希土類元素の酸化物の担持量は０．５〜２
０ｗｔ％の範囲が好ましく、希土類元素の酸化物の一例
としてはＬａ2 Ｏ3 ，ＣｅＯ2 ，Ｎｄ2 Ｏ3 などがあげ
られる。
ニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸化物に対す
る希土類元素の酸化物の担持量はアルミナ、シリカ、チ
タニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸化物１０
０重量部当たり０．５〜２０重量部（以下、０．５〜２
０ｗｔ％と記す）の範囲が好ましい。また、酸化パラジ
ウムに対する希土類元素の酸化物の担持量は０．５〜２
０ｗｔ％の範囲が好ましく、希土類元素の酸化物の一例
としてはＬａ2 Ｏ3 ，ＣｅＯ2 ，Ｎｄ2 Ｏ3 などがあげ
られる。
【０００７】希土類元素の酸化物を担持させたアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種
（以下、これらを担体という）：希土類元素の酸化物を
担持させた酸化パラジウム（ＰｄＯ）の混合割合は５：
９５〜９５：５（重量比）の範囲が、また〔担体＋（希
土類元素の酸化物／ＰｄＯ）〕：バインダは重量比で１
００：５〜５０の範囲が好ましい。
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種
（以下、これらを担体という）：希土類元素の酸化物を
担持させた酸化パラジウム（ＰｄＯ）の混合割合は５：
９５〜９５：５（重量比）の範囲が、また〔担体＋（希
土類元素の酸化物／ＰｄＯ）〕：バインダは重量比で１
００：５〜５０の範囲が好ましい。
【０００８】バインダとしてはアルミナゾル、シリカゾ
ルなどが使用され、ハニカム状耐熱基材としてはコージ
ェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2 Ｏ3 ・５ＳｉＯ2 ）、ム
ライト（３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ）及びＭｇＯ，Ａｌ
2 Ｏ3 ，ＴｉＯ2 よりなる結晶性複合酸化物などが使用
され、これらハニカム状耐熱基材にコーティングされる
スラリのコート量は一般的にハニカム状耐熱基材１リッ
トル当たり３０〜３００ｇの範囲が好ましい。
ルなどが使用され、ハニカム状耐熱基材としてはコージ
ェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2 Ｏ3 ・５ＳｉＯ2 ）、ム
ライト（３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ）及びＭｇＯ，Ａｌ
2 Ｏ3 ，ＴｉＯ2 よりなる結晶性複合酸化物などが使用
され、これらハニカム状耐熱基材にコーティングされる
スラリのコート量は一般的にハニカム状耐熱基材１リッ
トル当たり３０〜３００ｇの範囲が好ましい。
【０００９】
【作用】希土類元素の酸化物を担持させたアルミナ、シ
リカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸
化物（担体）と、希土類元素の酸化物を担持させた酸化
パラジウム粉末とを、バインダを添加して湿式粉砕混合
することにより、希土類元素の酸化物を担持させた担体
と、同じく希土類元素の酸化物を担持させた酸化パラジ
ウムは微粒子化し、かつ、均一分散したスラリが得られ
る。これをハニカム状耐熱基材にウォッシュコートして
得られた酸化触媒は酸化パラジウムの粒子径が小さいた
め活性であり、また、酸化パラジウムの各粒子は希土類
元素の酸化物でコートされ、かつ、希土類元素の酸化物
をコートして耐熱性を付与した担体に均一分散している
ため、希土類元素の酸化物及び希土類元素の酸化物を担
持した担体が酸化パラジウムのシンタリングを阻止する
バリアとして作用し、高温下で長時間使用しても活性の
低下は小さい。
リカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種以上の酸
化物（担体）と、希土類元素の酸化物を担持させた酸化
パラジウム粉末とを、バインダを添加して湿式粉砕混合
することにより、希土類元素の酸化物を担持させた担体
と、同じく希土類元素の酸化物を担持させた酸化パラジ
ウムは微粒子化し、かつ、均一分散したスラリが得られ
る。これをハニカム状耐熱基材にウォッシュコートして
得られた酸化触媒は酸化パラジウムの粒子径が小さいた
め活性であり、また、酸化パラジウムの各粒子は希土類
元素の酸化物でコートされ、かつ、希土類元素の酸化物
をコートして耐熱性を付与した担体に均一分散している
ため、希土類元素の酸化物及び希土類元素の酸化物を担
持した担体が酸化パラジウムのシンタリングを阻止する
バリアとして作用し、高温下で長時間使用しても活性の
低下は小さい。
【００１０】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるもので
はない。 （実施例１）まず、１００〜２００メッシュの酸化パラ
ジウムを硝酸ランタン水溶液に浸漬し、攪拌しながら蒸
発乾固させた後、１０００℃で焼成して酸化ランタンを
１，５及び１０ｗｔ％担持した酸化パラジウム粉末を得
た。次に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン水溶液、
硝酸セリウム水溶液及び硝酸ネオジウム水溶液の何れか
に浸漬し、攪拌しながら蒸発乾固させた後、１０００℃
で焼成して希土類元素の酸化物を１，５及び１０ｗｔ％
担持した担体を得た。この各担体８０ｇに、上述の酸化
パラジウム２０ｇ、シリカゾル（バインダ）１９ｇ及び
イオン交換水３５０ミリリットルを各々に加えてボール
ミルにて３時間粉砕混合したのち、得られた各スラリを
１平方インチ当たり４００個の開口部（４００セル）を
有するハニカム状のコージェライト基材にウォッシュコ
ートし、５００℃で焼付けてハニカム型の酸化触媒１〜
６を得た。なお、ウォッシュコート量はハニカム基材の
容積１リットル当たり酸化パラジウム（ＰｄＯ）が５０
ｇとなるようにコートした。
るが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるもので
はない。 （実施例１）まず、１００〜２００メッシュの酸化パラ
ジウムを硝酸ランタン水溶液に浸漬し、攪拌しながら蒸
発乾固させた後、１０００℃で焼成して酸化ランタンを
１，５及び１０ｗｔ％担持した酸化パラジウム粉末を得
た。次に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン水溶液、
硝酸セリウム水溶液及び硝酸ネオジウム水溶液の何れか
に浸漬し、攪拌しながら蒸発乾固させた後、１０００℃
で焼成して希土類元素の酸化物を１，５及び１０ｗｔ％
担持した担体を得た。この各担体８０ｇに、上述の酸化
パラジウム２０ｇ、シリカゾル（バインダ）１９ｇ及び
イオン交換水３５０ミリリットルを各々に加えてボール
ミルにて３時間粉砕混合したのち、得られた各スラリを
１平方インチ当たり４００個の開口部（４００セル）を
有するハニカム状のコージェライト基材にウォッシュコ
ートし、５００℃で焼付けてハニカム型の酸化触媒１〜
６を得た。なお、ウォッシュコート量はハニカム基材の
容積１リットル当たり酸化パラジウム（ＰｄＯ）が５０
ｇとなるようにコートした。
【００１１】これらの触媒及びさらに１１００℃で１０
００時間焼成した触媒を、メタン３％（残部空気）含有
ガスを用い、ガス空間速度３００，０００ｈ-1、触媒層
入口ガス温度４００℃の条件下で活性評価を行い、表２
の結果を得た。
００時間焼成した触媒を、メタン３％（残部空気）含有
ガスを用い、ガス空間速度３００，０００ｈ-1、触媒層
入口ガス温度４００℃の条件下で活性評価を行い、表２
の結果を得た。
【００１２】
【表１】
【００１３】
【表２】
【００１４】（実施例２）酸化パラジウムを硝酸セリウ
ム水溶液に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン、硝酸
セリウム、硝酸ネオジウムの何れかの水溶液に浸漬し、
実施例１と同じ調製方法で酸化触媒７〜１２を調製し、
同じく実施例１と同様の活性評価を行い表３の結果を得
た。
ム水溶液に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン、硝酸
セリウム、硝酸ネオジウムの何れかの水溶液に浸漬し、
実施例１と同じ調製方法で酸化触媒７〜１２を調製し、
同じく実施例１と同様の活性評価を行い表３の結果を得
た。
【００１５】
【表３】
【００１６】（実施例３）酸化パラジウムを硝酸ネオジ
ウム水溶液に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン、硝
酸セリウム、硝酸ネオジウムの何れかの水溶液に浸漬
し、実施例１と同じ調製方法で酸化触媒１３〜１８を調
製し、同じく実施例１と同様の活性評価を行い表４の結
果を得た。
ウム水溶液に、表１に示す各酸化物を硝酸ランタン、硝
酸セリウム、硝酸ネオジウムの何れかの水溶液に浸漬
し、実施例１と同じ調製方法で酸化触媒１３〜１８を調
製し、同じく実施例１と同様の活性評価を行い表４の結
果を得た。
【００１７】
【表４】
【００１８】（比較例）表１に示すＡｌ2 Ｏ3 を硝酸パ
ラジウムの水溶液に浸漬し、攪拌しながら蒸発乾固させ
た後、５００℃で焼成してＰｄＯ２０ｗｔ％（担体重量
基準）担持したＰｄＯ／Ａｌ2 Ｏ3 を調製し、実施例１
と同様にシリカゾル、イオン交換水を混合したスラリを
コージェライト基材にウォッシュコートした。なお、ハ
ニカム基材１リットル当たりＰｄＯが５０ｇとなるよう
にコートした。この触媒について実施例１と同様の活性
評価を行った結果、メタン転化率は１１００℃焼成前１
００％であったが、１１００℃焼成後は６５％であっ
た。
ラジウムの水溶液に浸漬し、攪拌しながら蒸発乾固させ
た後、５００℃で焼成してＰｄＯ２０ｗｔ％（担体重量
基準）担持したＰｄＯ／Ａｌ2 Ｏ3 を調製し、実施例１
と同様にシリカゾル、イオン交換水を混合したスラリを
コージェライト基材にウォッシュコートした。なお、ハ
ニカム基材１リットル当たりＰｄＯが５０ｇとなるよう
にコートした。この触媒について実施例１と同様の活性
評価を行った結果、メタン転化率は１１００℃焼成前１
００％であったが、１１００℃焼成後は６５％であっ
た。
【００１９】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、従
来の製造方法による触媒に比較して耐熱性に優れた酸化
触媒を製造することができる。
来の製造方法による触媒に比較して耐熱性に優れた酸化
触媒を製造することができる。
Claims (1)
- 【請求項１】 希土類元素の酸化物を担持させたアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの少なくとも一種以
上の酸化物と、同じく希土類元素の酸化物を担持させた
酸化パラジウム及びバインダとを混合したスラリを、ハ
ニカム状耐熱基材にコーティングすることを特徴とする
酸化触媒の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5083307A JPH06292829A (ja) | 1993-04-09 | 1993-04-09 | 酸化触媒の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5083307A JPH06292829A (ja) | 1993-04-09 | 1993-04-09 | 酸化触媒の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06292829A true JPH06292829A (ja) | 1994-10-21 |
Family
ID=13798767
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5083307A Withdrawn JPH06292829A (ja) | 1993-04-09 | 1993-04-09 | 酸化触媒の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06292829A (ja) |
-
1993
- 1993-04-09 JP JP5083307A patent/JPH06292829A/ja not_active Withdrawn
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