JPH06329474A - 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法Info
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- JPH06329474A JPH06329474A JP5142871A JP14287193A JPH06329474A JP H06329474 A JPH06329474 A JP H06329474A JP 5142871 A JP5142871 A JP 5142871A JP 14287193 A JP14287193 A JP 14287193A JP H06329474 A JPH06329474 A JP H06329474A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼結体組織を
微細化して焼結体の強度の向上および均一化を図り、放
熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡｌＮ焼結体
およびその製造方法を提供する。 【構成】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有され
る。
微細化して焼結体の強度の向上および均一化を図り、放
熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡｌＮ焼結体
およびその製造方法を提供する。 【構成】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有され
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体基板等に使用さ
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度を大幅に改善し、放熱性に優れた窒化アルミニ
ウム焼結体および製造方法に関する。
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度を大幅に改善し、放熱性に優れた窒化アルミニ
ウム焼結体および製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の金属材料と比較して強度、耐熱
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
【０００３】特に窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
【０００４】従来上記窒化アルミニウム焼結体は一般的
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
【０００５】上記製造方法において、原料ＡｌＮ粉末と
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
【０００６】一方原料粉末として平均粒径１μｍ以上の
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
【０００７】これらの焼結助剤は、ＡｌＮ原料粉末に含
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記従来
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように平均粒径が５〜１
０μｍと粗大な結晶粒が形成され易く、また微小な気孔
が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼結体の緻密化を阻害
し、最終的に３点曲げ強度が３５〜４０kg／mm2 程度の
低強度の窒化アルミニウム焼結体しか得られない問題点
があった。
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように平均粒径が５〜１
０μｍと粗大な結晶粒が形成され易く、また微小な気孔
が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼結体の緻密化を阻害
し、最終的に３点曲げ強度が３５〜４０kg／mm2 程度の
低強度の窒化アルミニウム焼結体しか得られない問題点
があった。
【０００９】近年、半導体素子の高集積化、高出力化に
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度が不足するため、例えば窒化アルミニウム焼結
体で形成した半導体基板を実装ボードに装着する際に作
用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用する衝撃力にって
半導体基板が損傷し、半導体回路基板の製造歩留りが大
幅に低下してしまう問題点があった。
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度が不足するため、例えば窒化アルミニウム焼結
体で形成した半導体基板を実装ボードに装着する際に作
用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用する衝撃力にって
半導体基板が損傷し、半導体回路基板の製造歩留りが大
幅に低下してしまう問題点があった。
【００１０】本発明は上記の問題点を解決するためにな
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼
結体組織を微細化して焼結体の強度の向上および均一化
を図り、放熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡ
ｌＮ焼結体およびその製造方法を提供することを目的と
する。
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼
結体組織を微細化して焼結体の強度の向上および均一化
を図り、放熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡ
ｌＮ焼結体およびその製造方法を提供することを目的と
する。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本願発明者は上記目的を
達成するため、原料窒化アルミニウム粉末に添加する焼
結助剤や添加物の種類や添加量を種々変えて、それらが
焼結体の結晶組織、強度特性および伝熱特性に及ぼす影
響について実験検討を進めた。
達成するため、原料窒化アルミニウム粉末に添加する焼
結助剤や添加物の種類や添加量を種々変えて、それらが
焼結体の結晶組織、強度特性および伝熱特性に及ぼす影
響について実験検討を進めた。
【００１２】その結果、所定の焼結助剤の他に添加剤と
してのＳｉ成分を複合的に微量添加したときに、結晶粒
径が１〜４μｍと微細である焼結体組織が得られ、強度
特性が優れたＡｌＮ焼結体が得られた。本発明は上記知
見に基づいて完成されたものである。
してのＳｉ成分を複合的に微量添加したときに、結晶粒
径が１〜４μｍと微細である焼結体組織が得られ、強度
特性が優れたＡｌＮ焼結体が得られた。本発明は上記知
見に基づいて完成されたものである。
【００１３】すなわち本発明に係る窒化アルミニウム焼
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有させる
とよい。さらにＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，
Ｗから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物換
算で０．１〜０．５重量％含有させるとよい。またＦ
ｅ，Ｍｏ等の不純物陽イオンの含有量は０．２重量％以
下にするとよい。さらに焼結体の平均結晶粒径が１〜４
μｍであることを特徴とする。そして上記組成から成る
ＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
り、また３点曲げ強度が50kg／mm2以上となる。
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有させる
とよい。さらにＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，
Ｗから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物換
算で０．１〜０．５重量％含有させるとよい。またＦ
ｅ，Ｍｏ等の不純物陽イオンの含有量は０．２重量％以
下にするとよい。さらに焼結体の平均結晶粒径が１〜４
μｍであることを特徴とする。そして上記組成から成る
ＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
り、また３点曲げ強度が50kg／mm2以上となる。
【００１４】また本発明に係る窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は、Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
Ｓｉ成分０．０１〜０．２重量％とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする。
の製造方法は、Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
Ｓｉ成分０．０１〜０．２重量％とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする。
【００１５】本発明方法において使用され、焼結体の主
成分となる窒化アルミニウム原料（ＡｌＮ）粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．３重量％以下に抑制され、平均粒径が０．０５〜
２μｍ程度、好ましくは１μｍ以下の微細なＡｌＮ粉末
を使用する。
成分となる窒化アルミニウム原料（ＡｌＮ）粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．３重量％以下に抑制され、平均粒径が０．０５〜
２μｍ程度、好ましくは１μｍ以下の微細なＡｌＮ粉末
を使用する。
【００１６】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。一方添加
量が１０重量％を超える過量となると、焼結助剤として
の効果は飽和状態に達して無意味となるばかりでなく、
却って焼結して得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率が低下
する一方、粒界相が焼結体中に多量に残存したり、熱処
理により除去される粒界相の体積が大きいため、焼結体
中に空孔が残ったりして収縮率が増大し、変形を生じ易
くなる。
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。一方添加
量が１０重量％を超える過量となると、焼結助剤として
の効果は飽和状態に達して無意味となるばかりでなく、
却って焼結して得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率が低下
する一方、粒界相が焼結体中に多量に残存したり、熱処
理により除去される粒界相の体積が大きいため、焼結体
中に空孔が残ったりして収縮率が増大し、変形を生じ易
くなる。
【００１７】Ｓｉ成分は、焼結性を向上させるとともに
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ
2 Ｏ等のけい素化合物を使用することが望ましい。この
けい素化合物の含有量はＳｉ成分として０．０１〜０．
２重量％の範囲に調整される。Ｓｉ成分の含有量が０．
０１重量％未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分と
なり、粗大な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が
得られない。一方、含有量が０．．２重量％を超える過
量となると、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲
げ強度が低下する場合もある。
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ
2 Ｏ等のけい素化合物を使用することが望ましい。この
けい素化合物の含有量はＳｉ成分として０．０１〜０．
２重量％の範囲に調整される。Ｓｉ成分の含有量が０．
０１重量％未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分と
なり、粗大な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が
得られない。一方、含有量が０．．２重量％を超える過
量となると、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲
げ強度が低下する場合もある。
【００１８】Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，Ｗ
の酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．１〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加量
が０．１重量％未満の場合は、上記特性改善効果が不充
分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量とな
ると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低
下させる。
の酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．１〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加量
が０．１重量％未満の場合は、上記特性改善効果が不充
分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量とな
ると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低
下させる。
【００１９】またＦｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンはＡｌ
Ｎ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易いため、
ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設定され
る。上記ＡｌＮ原料粉末、各種焼結助剤およびＳｉ成分
用Ｓｉ化合物は、例えばボールミル等の粉砕混合機に投
入され、所定時間混合されることによって原料混合体と
なる。次に得られた原料混合体を所定形状の金型に充填
し加圧成形して成形体が形成される。このとき予め原料
混合体にパラフィン、ステアリン酸等の有機バインダを
５〜１０重量％添加しておくことにより、成形操作を円
滑に実施することができる。
Ｎ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易いため、
ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設定され
る。上記ＡｌＮ原料粉末、各種焼結助剤およびＳｉ成分
用Ｓｉ化合物は、例えばボールミル等の粉砕混合機に投
入され、所定時間混合されることによって原料混合体と
なる。次に得られた原料混合体を所定形状の金型に充填
し加圧成形して成形体が形成される。このとき予め原料
混合体にパラフィン、ステアリン酸等の有機バインダを
５〜１０重量％添加しておくことにより、成形操作を円
滑に実施することができる。
【００２０】成形法としては、汎用の金型プレス法、泥
漿鋳込み法、静水圧プレス法、あるいはドクターブレー
ド法のようなシート成形法などが適用できる。
漿鋳込み法、静水圧プレス法、あるいはドクターブレー
ド法のようなシート成形法などが適用できる。
【００２１】上記成形操作に引き続いて、成形体を非酸
化性雰囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜
８００℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを
充分に脱脂除去する。
化性雰囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜
８００℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを
充分に脱脂除去する。
【００２２】次に脱脂処理された複数のシート状の成形
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜１０時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜１０時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
【００２３】そして上記ＡｌＮ原料粉末に焼結助剤およ
びＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料混合体を
成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒径が１〜
４μｍ程度である微細な結晶組織を有し、熱伝導率が１
５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が５０kg／mm
2 以上である高強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
びＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料混合体を
成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒径が１〜
４μｍ程度である微細な結晶組織を有し、熱伝導率が１
５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が５０kg／mm
2 以上である高強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
【００２４】
【作用】上記構成に係る窒化アルミニウム焼結体および
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体としているため、Ｓ
ｉ成分によって結晶粒成長が効果的に抑止され、微細な
結晶組織が得られる。したがって、強度特性に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体としているため、Ｓ
ｉ成分によって結晶粒成長が効果的に抑止され、微細な
結晶組織が得られる。したがって、強度特性に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
【００２５】
【実施例】次に下記の実施例を参照して本発明に係る窒
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
【００２６】実施例１〜２６ 不純物として酸素を０．８重量％含有し、平均粒径１μ
ｍの窒化アルミニウム粉末に対して、表１に示すように
Ｓｉ成分および焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＷＯ3 ，Ｔ
ｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＨｆＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，Ｔａ
2 Ｏ5 ，ＭｏＯ3 ，ＣａＯ，ＢａＯ，ＳｒＯ，Ｎｄ2 Ｏ
5 をそれぞれ所定量ずつ添加し、エチルアルコールを溶
媒としてボールミルで２０時間混合して原料混合体を調
製した。次にこの原料混合体に有機バインダとしてのポ
リビニルアルコール（ＰＶＡ）を５．５重量％添加して
造粒粉を調製した。
ｍの窒化アルミニウム粉末に対して、表１に示すように
Ｓｉ成分および焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＷＯ3 ，Ｔ
ｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＨｆＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，Ｔａ
2 Ｏ5 ，ＭｏＯ3 ，ＣａＯ，ＢａＯ，ＳｒＯ，Ｎｄ2 Ｏ
5 をそれぞれ所定量ずつ添加し、エチルアルコールを溶
媒としてボールミルで２０時間混合して原料混合体を調
製した。次にこの原料混合体に有機バインダとしてのポ
リビニルアルコール（ＰＶＡ）を５．５重量％添加して
造粒粉を調製した。
【００２７】次に得られた造粒粉をプレス成形機の成形
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を窒素ガス
雰囲気中で７００℃で１時間加熱して脱脂処理した。
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を窒素ガス
雰囲気中で７００℃で１時間加熱して脱脂処理した。
【００２８】次に脱脂処理した各成形体をＡｌＮ製焼成
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜２６に係るＡｌＮ焼結体製造した。
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜２６に係るＡｌＮ焼結体製造した。
【００２９】比較例１ 一方、Ｓｉ成分を全く添加せず、従来の焼結助剤のみを
添加し１８００℃で焼結した以外は実施例１と同一条件
で原料調整、成形、脱脂、焼結処理して同一寸法を有す
る比較例１に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
添加し１８００℃で焼結した以外は実施例１と同一条件
で原料調整、成形、脱脂、焼結処理して同一寸法を有す
る比較例１に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３０】比較例２ また、Ｓｉ成分としてのＳｉＯ2 を過剰量０．３重量％
（Ｓｉ換算）添加した以外は実施例３と同一条件で処理
して比較例２に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
（Ｓｉ換算）添加した以外は実施例３と同一条件で処理
して比較例２に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３１】比較例３ 焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 を過剰量１５重量％添加し、
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例３と同様に処理
して比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例３と同様に処理
して比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３２】比較例４ 焼結助剤としてＹ2 Ｏ3 に加えてＷＯ3 を１重量％添加
するとともに、Ｓｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を過剰量
０．３重量％（Ｓｉ換算）添加し、かつ１８００℃で焼
結した以外は実施例１１と同様に処理して比較例４に係
るＡｌＮ焼結体を製造した。
するとともに、Ｓｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を過剰量
０．３重量％（Ｓｉ換算）添加し、かつ１８００℃で焼
結した以外は実施例１１と同様に処理して比較例４に係
るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３３】こうして得られた実施例１〜２６および比
較例１〜４に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、熱伝導
率および平均結晶粒径を測定し、下記表１に示す結果を
得た。
較例１〜４に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、熱伝導
率および平均結晶粒径を測定し、下記表１に示す結果を
得た。
【００３４】
【表１】
【００３５】上記表１に示す結果から明らかなように、
Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＳｉ成分を微量
ずつ複合添加した実施例１〜２６に係るＡｌＮ焼結体に
おいては、結晶粒径がいずれも２．５〜４μｍと極めて
微細であり、曲げ強度および熱伝導率が共に優れている
ことが判明した。
Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＳｉ成分を微量
ずつ複合添加した実施例１〜２６に係るＡｌＮ焼結体に
おいては、結晶粒径がいずれも２．５〜４μｍと極めて
微細であり、曲げ強度および熱伝導率が共に優れている
ことが判明した。
【００３６】一方、Ｓｉ成分を全く添加しない比較例１
に係るＡｌＮ焼結体は、熱伝導率においては実施例１〜
２６より優れている反面、曲げ強度が低く、耐久性およ
び取扱性において難点がある。またＳｉ成分を過量に添
加した比較例２および比較例４の試料では、熱伝導率が
不充分となり、また従来の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3を
過量に添加した比較例３の試料では、Ｓｉ成分を添加し
たにも拘らず、熱伝導率および強度が共に低下すること
が確認された。
に係るＡｌＮ焼結体は、熱伝導率においては実施例１〜
２６より優れている反面、曲げ強度が低く、耐久性およ
び取扱性において難点がある。またＳｉ成分を過量に添
加した比較例２および比較例４の試料では、熱伝導率が
不充分となり、また従来の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3を
過量に添加した比較例３の試料では、Ｓｉ成分を添加し
たにも拘らず、熱伝導率および強度が共に低下すること
が確認された。
【００３７】また実施例１〜２６に係る各ＡｌＮ焼結体
表面部を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察したとこ
ろ、いずれも図１に示すように、微細なＡｌＮ結晶粒子
の周辺に粒界相が均一に分散形成されていることが確認
された。一方、比較例１に係る焼結体においては、Ｓｉ
成分の添加による粒成長抑制効果が少ないため、図２に
示すようにＡｌＮ粒子自体も粗大であり、隣接するＡｌ
Ｎ粒子の周辺に粗大な粒界相が凝集されるように形成さ
れていた。
表面部を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察したとこ
ろ、いずれも図１に示すように、微細なＡｌＮ結晶粒子
の周辺に粒界相が均一に分散形成されていることが確認
された。一方、比較例１に係る焼結体においては、Ｓｉ
成分の添加による粒成長抑制効果が少ないため、図２に
示すようにＡｌＮ粒子自体も粗大であり、隣接するＡｌ
Ｎ粒子の周辺に粗大な粒界相が凝集されるように形成さ
れていた。
【００３８】
【発明の効果】以上説明の通り本発明に係るセラミック
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分による結晶粒成長が効果的に抑止
され、微細な結晶組織が得られる。したがって、強度特
性に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られる。
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分による結晶粒成長が効果的に抑止
され、微細な結晶組織が得られる。したがって、強度特
性に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られる。
【図１】本発明に係る窒化アルミニウム焼結体の結晶組
織を示す走査型電子顕微鏡写真。
織を示す走査型電子顕微鏡写真。
【図２】従来の窒化アルミニウム焼結体の結晶組織を示
す走査型電子顕微鏡写真。
す走査型電子顕微鏡写真。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成６年５月１７日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 窒化アルミニウム焼結体およびその製
造方法
造方法
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体基板等に使用さ
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度を大幅に改善し、放熱性に優れた窒化アルミニ
ウム焼結体および製造方法に関する。
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度を大幅に改善し、放熱性に優れた窒化アルミニ
ウム焼結体および製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の金属材料と比較して強度、耐熱
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
【０００３】特に窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
【０００４】従来上記窒化アルミニウム焼結体は一般的
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
【０００５】上記製造方法において、原料ＡｌＮ粉末と
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
【０００６】一方原料粉末として平均粒径１μｍ以上の
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
【０００７】これらの焼結助剤は、ＡｌＮ原料粉末に含
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記従来
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように平均粒径が５〜１
０μｍと粗大な結晶粒が形成され易く、また微小な気孔
が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼結体の緻密化を阻害
し、最終的に３点曲げ強度が３５〜４０kg／mm2 程度の
低強度の窒化アルミニウム焼結体しか得られない問題点
があった。
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように平均粒径が５〜１
０μｍと粗大な結晶粒が形成され易く、また微小な気孔
が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼結体の緻密化を阻害
し、最終的に３点曲げ強度が３５〜４０kg／mm2 程度の
低強度の窒化アルミニウム焼結体しか得られない問題点
があった。
【０００９】近年、半導体素子の高集積化、高出力化に
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度が不足するため、例えば窒化アルミニウム焼結
体で形成した半導体基板を実装ボードに装着する際に作
用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用する衝撃力にって
半導体基板が損傷し、半導体回路基板の製造歩留りが大
幅に低下してしまう問題点があった。
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度が不足するため、例えば窒化アルミニウム焼結
体で形成した半導体基板を実装ボードに装着する際に作
用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用する衝撃力にって
半導体基板が損傷し、半導体回路基板の製造歩留りが大
幅に低下してしまう問題点があった。
【００１０】本発明は上記の問題点を解決するためにな
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼
結体組織を微細化して焼結体の強度の向上および均一化
を図り、放熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡ
ｌＮ焼結体およびその製造方法を提供することを目的と
する。
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼
結体組織を微細化して焼結体の強度の向上および均一化
を図り、放熱特性を損うことなく機械的強度を高めたＡ
ｌＮ焼結体およびその製造方法を提供することを目的と
する。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本願発明者は上記目的を
達成するため、原料窒化アルミニウム粉末に添加する焼
結助剤や添加物の種類や添加量を種々変えて、それらが
焼結体の結晶組織、強度特性および伝熱特性に及ぼす影
響について実験検討を進めた。
達成するため、原料窒化アルミニウム粉末に添加する焼
結助剤や添加物の種類や添加量を種々変えて、それらが
焼結体の結晶組織、強度特性および伝熱特性に及ぼす影
響について実験検討を進めた。
【００１２】その結果、所定の焼結助剤の他に添加剤と
してのＳｉ成分を複合的に微量添加したときに、結晶粒
径が１〜４μｍと微細である焼結体組織が得られ、強度
特性が優れたＡｌＮ焼結体が得られた。本発明は上記知
見に基づいて完成されたものである。
してのＳｉ成分を複合的に微量添加したときに、結晶粒
径が１〜４μｍと微細である焼結体組織が得られ、強度
特性が優れたＡｌＮ焼結体が得られた。本発明は上記知
見に基づいて完成されたものである。
【００１３】すなわち本発明に係る窒化アルミニウム焼
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有させる
とよい。さらにＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，
Ｗから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物換
算で０．１〜０．５重量％含有させるとよい。またＦ
ｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量は０．２重量％以
下にするとよい。さらに焼結体の平均結晶粒径が１〜４
μｍであることを特徴とする。そして上記組成から成る
ＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
り、また３点曲げ強度が50kg／mm2以上となる。
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜０．２
重量％であることを特徴とする。またＳｉ成分は、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択
された少なくとも１種のけい素化合物として含有させる
とよい。さらにＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，
Ｗから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物換
算で０．１〜０．５重量％含有させるとよい。またＦ
ｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量は０．２重量％以
下にするとよい。さらに焼結体の平均結晶粒径が１〜４
μｍであることを特徴とする。そして上記組成から成る
ＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
り、また３点曲げ強度が50kg／mm2以上となる。
【００１４】また本発明に係る窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は、Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
Ｓｉ成分０．０１〜０．２重量％とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする。
の製造方法は、Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
Ｓｉ成分０．０１〜０．２重量％とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする。
【００１５】本発明方法において使用され、焼結体の主
成分となる窒化アルミニウム原料（ＡｌＮ）粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．５重量％以下に抑制され、平均粒径が０．５〜２
μｍ程度、好ましくは１．５μｍ以下の微細なＡｌＮ粉
末を使用する。
成分となる窒化アルミニウム原料（ＡｌＮ）粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．５重量％以下に抑制され、平均粒径が０．５〜２
μｍ程度、好ましくは１．５μｍ以下の微細なＡｌＮ粉
末を使用する。
【００１６】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。一方添加
量が１０重量％を超える過量となると、焼結助剤として
の効果は飽和状態に達して無意味となるばかりでなく、
却って焼結して得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率が低下
する一方、粒界相が焼結体中に多量に残存したり、熱処
理により除去される粒界相の体積が大きいため、焼結体
中に空孔が残ったりして収縮率が増大し、変形を生じ易
くなる。
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。一方添加
量が１０重量％を超える過量となると、焼結助剤として
の効果は飽和状態に達して無意味となるばかりでなく、
却って焼結して得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率が低下
する一方、粒界相が焼結体中に多量に残存したり、熱処
理により除去される粒界相の体積が大きいため、焼結体
中に空孔が残ったりして収縮率が増大し、変形を生じ易
くなる。
【００１７】Ｓｉ成分は、焼結性を向上させるとともに
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ
2 Ｏ等のけい素化合物を使用することが望ましい。この
けい素化合物の含有量はＳｉ成分として０．０１〜０．
２重量％の範囲に調整される。Ｓｉ成分の含有量が０．
０１重量％未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分と
なり、粗大な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が
得られない。一方、含有量が０．．２重量％を超える過
量となると、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲
げ強度が低下する場合もある。
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣおよびＳｉ2 Ｎ
2 Ｏ等のけい素化合物を使用することが望ましい。この
けい素化合物の含有量はＳｉ成分として０．０１〜０．
２重量％の範囲に調整される。Ｓｉ成分の含有量が０．
０１重量％未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分と
なり、粗大な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が
得られない。一方、含有量が０．．２重量％を超える過
量となると、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲
げ強度が低下する場合もある。
【００１８】Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，Ｗ
の酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．１〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加量
が０．１重量％未満の場合は、上記特性改善効果が不充
分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量とな
ると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低
下させる。
の酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．１〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加量
が０．１重量％未満の場合は、上記特性改善効果が不充
分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量とな
ると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低
下させる。
【００１９】またＦｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンはＡｌ
Ｎ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易いため、
ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設定され
る。
Ｎ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易いため、
ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設定され
る。
【００２０】上記ＡｌＮ原料粉末、各種焼結助剤および
Ｓｉ成分用Ｓｉ化合物は、例えばボールミル等の粉砕混
合機に投入され、所定時間混合されることによって原料
混合体となる。次に得られた原料混合体を所定形状の金
型に充填し加圧成形して成形体が形成される。このとき
予め原料混合体にパラフィン、ステアリン酸等の有機バ
インダを５〜１０重量％添加しておくことにより、成形
操作を円滑に実施することができる。
Ｓｉ成分用Ｓｉ化合物は、例えばボールミル等の粉砕混
合機に投入され、所定時間混合されることによって原料
混合体となる。次に得られた原料混合体を所定形状の金
型に充填し加圧成形して成形体が形成される。このとき
予め原料混合体にパラフィン、ステアリン酸等の有機バ
インダを５〜１０重量％添加しておくことにより、成形
操作を円滑に実施することができる。
【００２１】成形法としては、汎用の金型プレス法、泥
漿鋳込み法、静水圧プレス法、あるいはドクターブレー
ド法のようなシート成形法などが適用できる。
漿鋳込み法、静水圧プレス法、あるいはドクターブレー
ド法のようなシート成形法などが適用できる。
【００２２】上記成形操作に引き続いて、成形体を空気
中で４００〜５５０℃に加熱したり、または非酸化性雰
囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜８００
℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを充分に
脱脂除去する。
中で４００〜５５０℃に加熱したり、または非酸化性雰
囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜８００
℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを充分に
脱脂除去する。
【００２３】次に脱脂処理された複数のシート状の成形
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜１０時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜１０時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
【００２４】そして上記ＡｌＮ原料粉末に焼結助剤およ
びＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料混合体を
成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒径が１〜
４μｍ程度である微細な結晶組織を有し、熱伝導率が１
５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が５０kg／mm
2 以上である高強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
びＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料混合体を
成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒径が１〜
４μｍ程度である微細な結晶組織を有し、熱伝導率が１
５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が５０kg／mm
2 以上である高強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
【００２５】
【作用】上記構成に係る窒化アルミニウム焼結体および
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体としているため、Ｓ
ｉ成分によって結晶粒成長が効果的に抑止され、微細な
結晶組織が得られる。したがって、強度特性に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体としているため、Ｓ
ｉ成分によって結晶粒成長が効果的に抑止され、微細な
結晶組織が得られる。したがって、強度特性に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
【００２６】
【実施例】次に下記の実施例を参照して本発明に係る窒
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
【００２７】実施例１〜２６ 不純物として酸素を０．８重量％含有し、平均粒径１μ
ｍの窒化アルミニウム粉末に対して、表１に示すように
Ｓｉ成分および焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＷＯ3 ，Ｔ
ｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＨｆＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，Ｔａ
2 Ｏ5 ，ＭｏＯ3 ，ＣａＯ，ＢａＯ，ＳｒＯ，Ｎｄ2 Ｏ
5 をそれぞれ所定量ずつ添加し、エチルアルコールを溶
媒としてボールミルで２０時間混合して原料混合体を調
製した。次にこの原料混合体に有機バインダとしてのポ
リビニルアルコール（ＰＶＡ）を５．５重量％添加して
造粒粉を調製した。
ｍの窒化アルミニウム粉末に対して、表１に示すように
Ｓｉ成分および焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＷＯ3 ，Ｔ
ｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＨｆＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，Ｔａ
2 Ｏ5 ，ＭｏＯ3 ，ＣａＯ，ＢａＯ，ＳｒＯ，Ｎｄ2 Ｏ
5 をそれぞれ所定量ずつ添加し、エチルアルコールを溶
媒としてボールミルで２０時間混合して原料混合体を調
製した。次にこの原料混合体に有機バインダとしてのポ
リビニルアルコール（ＰＶＡ）を５．５重量％添加して
造粒粉を調製した。
【００２８】次に得られた造粒粉をプレス成形機の成形
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を空気雰囲
気中で４５０℃で１時間加熱して脱脂処理した。
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を空気雰囲
気中で４５０℃で１時間加熱して脱脂処理した。
【００２９】次に脱脂処理した各成形体をＡｌＮ製焼成
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜２６に係るＡｌＮ焼結体製造した。
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜２６に係るＡｌＮ焼結体製造した。
【００３０】比較例１ 一方、Ｓｉ成分を全く添加せず、従来の焼結助剤のみを
添加し１８００℃で焼結した以外は実施例１と同一条件
で原料調整、成形、脱脂、焼結処理して同一寸法を有す
る比較例１に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
添加し１８００℃で焼結した以外は実施例１と同一条件
で原料調整、成形、脱脂、焼結処理して同一寸法を有す
る比較例１に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３１】比較例２ また、Ｓｉ成分としてのＳｉＯ2 を過剰量０．３重量％
（Ｓｉ換算）添加した以外は実施例３と同一条件で処理
して比較例２に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
（Ｓｉ換算）添加した以外は実施例３と同一条件で処理
して比較例２に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３２】比較例３ 焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 を過剰量１５重量％添加し、
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例３と同様に処理
して比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例３と同様に処理
して比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３３】比較例４ 焼結助剤としてＹ2 Ｏ3 に加えてＷＯ3 を１重量％添加
するとともに、Ｓｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を過剰量
０．３重量％（Ｓｉ換算）添加し、かつ１８００℃で焼
結した以外は実施例１１と同様に処理して比較例４に係
るＡｌＮ焼結体を製造した。
するとともに、Ｓｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を過剰量
０．３重量％（Ｓｉ換算）添加し、かつ１８００℃で焼
結した以外は実施例１１と同様に処理して比較例４に係
るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３４】こうして得られた実施例１〜２６および比
較例１〜４に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、熱伝導
率および平均結晶粒径を測定し、下記表１に示す結果を
得た。
較例１〜４に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、熱伝導
率および平均結晶粒径を測定し、下記表１に示す結果を
得た。
【００３５】
【表１】
【００３６】上記表１に示す結果から明らかなように、
Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＳｉ成分を微量
ずつ複合添加した実施例１〜２６に係るＡｌＮ焼結体に
おいては、結晶粒径がいずれも２．５〜４μｍと極めて
微細であり、曲げ強度および熱伝導率が共に優れている
ことが判明した。
Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＳｉ成分を微量
ずつ複合添加した実施例１〜２６に係るＡｌＮ焼結体に
おいては、結晶粒径がいずれも２．５〜４μｍと極めて
微細であり、曲げ強度および熱伝導率が共に優れている
ことが判明した。
【００３７】一方、Ｓｉ成分を全く添加しない比較例１
に係るＡｌＮ焼結体は、熱伝導率においては実施例１〜
２６より優れている反面、曲げ強度が低く、耐久性およ
び取扱性において難点がある。またＳｉ成分を過量に添
加した比較例２および比較例４の試料では、熱伝導率が
不充分となり、また従来の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3を
過量に添加した比較例３の試料では、Ｓｉ成分を添加し
たにも拘らず、熱伝導率および強度が共に低下すること
が確認された。
に係るＡｌＮ焼結体は、熱伝導率においては実施例１〜
２６より優れている反面、曲げ強度が低く、耐久性およ
び取扱性において難点がある。またＳｉ成分を過量に添
加した比較例２および比較例４の試料では、熱伝導率が
不充分となり、また従来の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3を
過量に添加した比較例３の試料では、Ｓｉ成分を添加し
たにも拘らず、熱伝導率および強度が共に低下すること
が確認された。
【００３８】また実施例１〜２６に係る各ＡｌＮ焼結体
表面部を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察したとこ
ろ、いずれも図１に示すように、微細なＡｌＮ結晶粒子
の周辺に粒界相が均一に分散形成されていることが確認
された。一方、比較例１に係る焼結体においては、Ｓｉ
成分の添加による粒成長抑制効果が少ないため、図２に
示すようにＡｌＮ粒子自体も粗大であり、隣接するＡｌ
Ｎ粒子の周辺に粗大な粒界相が凝集されるように形成さ
れていた。
表面部を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察したとこ
ろ、いずれも図１に示すように、微細なＡｌＮ結晶粒子
の周辺に粒界相が均一に分散形成されていることが確認
された。一方、比較例１に係る焼結体においては、Ｓｉ
成分の添加による粒成長抑制効果が少ないため、図２に
示すようにＡｌＮ粒子自体も粗大であり、隣接するＡｌ
Ｎ粒子の周辺に粗大な粒界相が凝集されるように形成さ
れていた。
【００３９】
【発明の効果】以上説明の通り本発明に係るセラミック
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分による結晶粒成長が効果的に抑止
され、微細な結晶組織が得られる。したがって、強度特
性に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られる。
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分を複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分による結晶粒成長が効果的に抑止
され、微細な結晶組織が得られる。したがって、強度特
性に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る窒化アルミニウム焼結体の結晶組
織を示す走査型電子顕微鏡写真。
織を示す走査型電子顕微鏡写真。
【図２】従来の窒化アルミニウム焼結体の結晶組織を示
す走査型電子顕微鏡写真。
す走査型電子顕微鏡写真。
Claims (10)
- 【請求項１】 周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ
から選択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１
０重量％含有するとともに、Ｓｉ成分濃度が０．０１〜
０．２重量％であることを特徴とする窒化アルミニウム
焼結体。 - 【請求項２】 Ｓｉ成分が、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，Ｓ
ｉＣおよびＳｉ2 Ｎ2 Ｏから選択された少なくとも１種
のけい素化合物として含有されることを特徴とする請求
項１記載の窒化アルミニウム焼結体。 - 【請求項３】 Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，
Ｗから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物換
算で０．１〜０．５重量％含有することを特徴とする請
求項１記載の窒化アルミニウム焼結体。 - 【請求項４】 Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下であることを特徴とする請求項１記
載の窒化アルミニウム焼結体。 - 【請求項５】 焼結体の平均結晶粒径が１〜４μｍであ
ることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼
結体。 - 【請求項６】 熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である
ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項７】 ３点曲げ強度が５０kg／mm2 以上である
ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項８】 Ｆｅ，Ｍｇ等の不純物陽イオンの含有量
が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
Ｓｉ成分０．０１〜０．２重量％とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする窒
化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項９】 窒化アルミニウム原料粉末の酸化含有量
を１．３重量％以下に設定することを特徴とする請求項
８記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項１０】 窒化アルミニウム原料粉末の平均粒径
を１μｍ以下に設定することを特徴とする請求項８記載
の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14287193A JP3742661B2 (ja) | 1993-05-21 | 1993-05-21 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| DE69427722T DE69427722T2 (de) | 1993-05-21 | 1994-05-19 | Sinterkörper aus Aluminiumnitriol und Verfahren zu seiner Herstellung |
| EP94107781A EP0626359B1 (en) | 1993-05-21 | 1994-05-19 | Aluminum nitride sintered body and method for manufacturing the same |
| US08/246,763 US5508240A (en) | 1993-05-21 | 1994-05-20 | Aluminum nitride sintered body and method for manufacturing the same |
| KR1019940011154A KR960016070B1 (ko) | 1993-05-21 | 1994-05-21 | 질화알루미늄 소결체 및 그 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14287193A JP3742661B2 (ja) | 1993-05-21 | 1993-05-21 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
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|---|---|---|---|
| JP2000085234A Division JP2000302556A (ja) | 2000-01-01 | 2000-03-24 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06329474A true JPH06329474A (ja) | 1994-11-29 |
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ID=15325543
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| JP14287193A Expired - Lifetime JP3742661B2 (ja) | 1993-05-21 | 1993-05-21 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
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|---|---|
| JP (1) | JP3742661B2 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997003031A1 (fr) * | 1995-07-11 | 1997-01-30 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Agglomere de nitrure d'aluminium et son procede de production |
| JPH11310462A (ja) * | 1998-04-28 | 1999-11-09 | Kyocera Corp | 窒化アルミニウム質焼結体及びその製造方法 |
| JP2000327424A (ja) * | 1999-05-12 | 2000-11-28 | Sumitomo Osaka Cement Co Ltd | 窒化アルミニウム基焼結体とその製造方法及びそれを用いたサセプター |
| US6294275B1 (en) | 1998-05-06 | 2001-09-25 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Aluminum-nitride sintered body, method for fabricating the same, and semiconductor substrate comprising the same |
| US6383962B1 (en) | 1999-03-17 | 2002-05-07 | Asahi Techno Glass Corporation | Aluminum nitride sintered product |
| CN115108537A (zh) * | 2022-07-10 | 2022-09-27 | 湖南大学 | 一种氮化铝粉体及其制备方法和包括氮化铝粉体的覆铜板 |
| WO2025205094A1 (ja) * | 2024-03-28 | 2025-10-02 | 日本碍子株式会社 | セラミックス基板および複合基板 |
| WO2025203440A1 (ja) * | 2024-03-28 | 2025-10-02 | 日本碍子株式会社 | セラミックス基板および複合基板 |
-
1993
- 1993-05-21 JP JP14287193A patent/JP3742661B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997003031A1 (fr) * | 1995-07-11 | 1997-01-30 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Agglomere de nitrure d'aluminium et son procede de production |
| JPH11310462A (ja) * | 1998-04-28 | 1999-11-09 | Kyocera Corp | 窒化アルミニウム質焼結体及びその製造方法 |
| US6294275B1 (en) | 1998-05-06 | 2001-09-25 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Aluminum-nitride sintered body, method for fabricating the same, and semiconductor substrate comprising the same |
| US6383962B1 (en) | 1999-03-17 | 2002-05-07 | Asahi Techno Glass Corporation | Aluminum nitride sintered product |
| JP2000327424A (ja) * | 1999-05-12 | 2000-11-28 | Sumitomo Osaka Cement Co Ltd | 窒化アルミニウム基焼結体とその製造方法及びそれを用いたサセプター |
| CN115108537A (zh) * | 2022-07-10 | 2022-09-27 | 湖南大学 | 一种氮化铝粉体及其制备方法和包括氮化铝粉体的覆铜板 |
| CN115108537B (zh) * | 2022-07-10 | 2023-09-19 | 湖南大学 | 一种氮化铝粉体及其制备方法和包括氮化铝粉体的覆铜板 |
| WO2025205094A1 (ja) * | 2024-03-28 | 2025-10-02 | 日本碍子株式会社 | セラミックス基板および複合基板 |
| WO2025203440A1 (ja) * | 2024-03-28 | 2025-10-02 | 日本碍子株式会社 | セラミックス基板および複合基板 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3742661B2 (ja) | 2006-02-08 |
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