JPH0636799A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】Ｌｉを吸蔵放出可能な金属カルコゲン化物又は
金属酸化物を主材とする正極と、Ｌｉを吸蔵放出可能な
窒化物又は炭化物を主材とする負極と、これら正負両極
間に介装されたセパレータとを備えてなる。 【効果】負極材料として層間隔の大きい窒化物又は炭化
物が用いられているので、炭素材料を用いたものに比
し、負極におけるＬｉの吸蔵放出が円滑に行われる結
果、電池容量が大きい。
金属酸化物を主材とする正極と、Ｌｉを吸蔵放出可能な
窒化物又は炭化物を主材とする負極と、これら正負両極
間に介装されたセパレータとを備えてなる。 【効果】負極材料として層間隔の大きい窒化物又は炭化
物が用いられているので、炭素材料を用いたものに比
し、負極におけるＬｉの吸蔵放出が円滑に行われる結
果、電池容量が大きい。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池に係
わり、詳しくはＬｉを吸蔵放出可能な金属カルコゲン化
物又は金属酸化物を正極主材とするリチウム二次電池の
負極材料の改良に関する。
わり、詳しくはＬｉを吸蔵放出可能な金属カルコゲン化
物又は金属酸化物を正極主材とするリチウム二次電池の
負極材料の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近時、
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、コークス等の層状構造を有する炭素材
料が、従来のリチウムやリチウム合金に代わる負極材料
として検討されている。
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、コークス等の層状構造を有する炭素材
料が、従来のリチウムやリチウム合金に代わる負極材料
として検討されている。
【０００３】しかしながら、炭素材料の層間隔は総じて
小さいため（たとえばグラファイトのＸ線回折における
格子面（００２）面のｄ値（ｄ002 ）は３．３５〜３．
５Å程度である）、リチウムの吸蔵放出が円滑に行われ
ず、高容量の電池を得難いなどの問題があった。
小さいため（たとえばグラファイトのＸ線回折における
格子面（００２）面のｄ値（ｄ002 ）は３．３５〜３．
５Å程度である）、リチウムの吸蔵放出が円滑に行われ
ず、高容量の電池を得難いなどの問題があった。
【０００４】また、充放電サイクルを重ねるうちに層状
構造が徐々に崩壊して、電池容量が漸減するという問題
も指摘されていた。
構造が徐々に崩壊して、電池容量が漸減するという問題
も指摘されていた。
【０００５】本発明は、これらの問題を解決するべくな
されたものであって、その目的とするところは、従来の
炭素材料を負極主材とするリチウム二次電池に比し、容
量の大きいリチウム二次電池を提供するにある。
されたものであって、その目的とするところは、従来の
炭素材料を負極主材とするリチウム二次電池に比し、容
量の大きいリチウム二次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池は、Ｌｉを吸蔵放出可
能な金属カルコゲン化物又は金属酸化物を主材とする正
極と、Ｌｉを吸蔵放出可能な無機化合物を主材とする負
極と、これら正負両極間に介装されたセパレータとを備
えてなるリチウム二次電池であって、前記無機化合物が
窒化物又は炭化物であることを特徴とする。
の本発明に係るリチウム二次電池は、Ｌｉを吸蔵放出可
能な金属カルコゲン化物又は金属酸化物を主材とする正
極と、Ｌｉを吸蔵放出可能な無機化合物を主材とする負
極と、これら正負両極間に介装されたセパレータとを備
えてなるリチウム二次電池であって、前記無機化合物が
窒化物又は炭化物であることを特徴とする。
【０００７】本発明における正極材料たるＬｉを吸蔵放
出可能な金属カルコゲン化物又は金属酸化物は、Ｌｉを
吸蔵放出可能なものであれば特に制限されず、金属カル
コゲン化物としてはＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 等の層状構造の
金属カルコゲン化物が例示され、また金属酸化物として
はＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦ
ｅＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 等の所謂トンネル状の空孔
を有する金属酸化物が例示される。これらの金属カルコ
ゲン化物又は金属酸化物は、それぞれを一種単独で用い
てもよく、必要に応じて二種以上を併用してもよい。上
記金属カルコゲン化物又は金属酸化物は、アセチレンブ
ラック、カーボンブラック等の導電剤及びＰＴＦＥ（ポ
リテトラフルオロエチレン）、ＰＦＶ（ポリフッ化ビニ
リデン）等の結着剤と混練して正極合剤として使用され
る。
出可能な金属カルコゲン化物又は金属酸化物は、Ｌｉを
吸蔵放出可能なものであれば特に制限されず、金属カル
コゲン化物としてはＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 等の層状構造の
金属カルコゲン化物が例示され、また金属酸化物として
はＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦ
ｅＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 等の所謂トンネル状の空孔
を有する金属酸化物が例示される。これらの金属カルコ
ゲン化物又は金属酸化物は、それぞれを一種単独で用い
てもよく、必要に応じて二種以上を併用してもよい。上
記金属カルコゲン化物又は金属酸化物は、アセチレンブ
ラック、カーボンブラック等の導電剤及びＰＴＦＥ（ポ
リテトラフルオロエチレン）、ＰＦＶ（ポリフッ化ビニ
リデン）等の結着剤と混練して正極合剤として使用され
る。
【０００８】本発明における負極活物質たるＬｉを吸蔵
放出可能な窒化物としては、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化
マンガン（Ｍｎ4 Ｎ、Ｍｎ2 Ｎなど）、窒化リチウム
（Ｌｉ 3 Ｎ）が例示される。また、Ｌｉを吸蔵放出可能
な炭化物としては、炭化ホウ素（ＢＣ、Ｂ4 Ｃなど）、
炭化リチウム（Ｌｉ2 Ｃ2 ）が例示される。層状構造を
有するこれらの窒化物又は炭化物は、炭素材料に比し層
間隔が大きいため、充放電時の負極へのＬｉの吸蔵放出
が円滑に進行する。因みに、窒化物のＸ線回折における
格子面（００２）面のｄ値（ｄ002 ）は１０〜１５Åで
あり、炭素材料の３．３５〜３．５Åに比し極めて大き
な値である。これらの窒化物又は炭化物は、一種単独を
用いてもよく、必要に応じて２種以上を併用してもよ
い。上記窒化物又は炭化物は、常法により、ＰＴＦＥ、
ＰＦＶ等の結着剤と混練して負極合剤として使用され
る。なお、窒化物は半導体としての性質を有するものが
多いので、その場合はアセチレンブラック等の導電剤を
添加して導電性を付与する必要がある。
放出可能な窒化物としては、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化
マンガン（Ｍｎ4 Ｎ、Ｍｎ2 Ｎなど）、窒化リチウム
（Ｌｉ 3 Ｎ）が例示される。また、Ｌｉを吸蔵放出可能
な炭化物としては、炭化ホウ素（ＢＣ、Ｂ4 Ｃなど）、
炭化リチウム（Ｌｉ2 Ｃ2 ）が例示される。層状構造を
有するこれらの窒化物又は炭化物は、炭素材料に比し層
間隔が大きいため、充放電時の負極へのＬｉの吸蔵放出
が円滑に進行する。因みに、窒化物のＸ線回折における
格子面（００２）面のｄ値（ｄ002 ）は１０〜１５Åで
あり、炭素材料の３．３５〜３．５Åに比し極めて大き
な値である。これらの窒化物又は炭化物は、一種単独を
用いてもよく、必要に応じて２種以上を併用してもよ
い。上記窒化物又は炭化物は、常法により、ＰＴＦＥ、
ＰＦＶ等の結着剤と混練して負極合剤として使用され
る。なお、窒化物は半導体としての性質を有するものが
多いので、その場合はアセチレンブラック等の導電剤を
添加して導電性を付与する必要がある。
【０００９】電解質としては、プロピレンカーボネート
にＬｉＰＦ6 を溶かした溶液など、リチウム二次電池用
として従来使用されている種々の非水電解液を用いるこ
ともできるが、ＬｉＩ（ヨウ化リチウム）等の固体電解
質を用いるようにすれば、これをセパレータに兼用する
ことができるため、電池のエネルギー密度を高めること
ができるとともに、オールソリッドステート化により、
液漏れのない、メンテナンスフリーのリチウム二次電池
が得られるので、信頼性の点で有利である。
にＬｉＰＦ6 を溶かした溶液など、リチウム二次電池用
として従来使用されている種々の非水電解液を用いるこ
ともできるが、ＬｉＩ（ヨウ化リチウム）等の固体電解
質を用いるようにすれば、これをセパレータに兼用する
ことができるため、電池のエネルギー密度を高めること
ができるとともに、オールソリッドステート化により、
液漏れのない、メンテナンスフリーのリチウム二次電池
が得られるので、信頼性の点で有利である。
【００１０】
【作用】本発明に係るリチウム二次電池においては、層
間隔の大きい窒化物又は炭化物が負極材料として使用さ
れているので、負極においてＬｉの吸蔵放出が円滑に進
行する。このため、活物質の利用率が高く、電池の容量
が大きくなる。
間隔の大きい窒化物又は炭化物が負極材料として使用さ
れているので、負極においてＬｉの吸蔵放出が円滑に進
行する。このため、活物質の利用率が高く、電池の容量
が大きくなる。
【００１１】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１２】（実施例１） 〔正極の作製〕炭酸コバルトと炭酸リチウムとをＣｏ：
Ｌｉの原子比１：１で混合した後、空気中にて９００°
Ｃで２０時間熱処理してＬｉＣｏＯ2 を得た。このよう
して得た正極材料としてのＬｉＣｏＯ2 に、導電剤とし
てのアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦＥと
を、重量比９０：５：５の比率で混合して正極合剤を得
た。この正極合剤を集電体としてのアルミニウムのラス
板に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で熱処理して正
極を作製した。
Ｌｉの原子比１：１で混合した後、空気中にて９００°
Ｃで２０時間熱処理してＬｉＣｏＯ2 を得た。このよう
して得た正極材料としてのＬｉＣｏＯ2 に、導電剤とし
てのアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦＥと
を、重量比９０：５：５の比率で混合して正極合剤を得
た。この正極合剤を集電体としてのアルミニウムのラス
板に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で熱処理して正
極を作製した。
【００１３】〔負極の作製〕４００メッシュパスの３種
の窒化物（Ｍｎ4 Ｎ、ＢＮ、Ｌｉ3 Ｎ）のそれぞれに、
導電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としての
ＰＴＦＥとを、重量比９０：５：５の比率で混合して負
極合剤を得た。これらの負極合剤を、集電体としてのア
ルミニウムのラス板にそれぞれ圧延し、２５０°Ｃで２
時間真空下で熱処理して、各窒化物を主材とする３種の
負極を作製した。
の窒化物（Ｍｎ4 Ｎ、ＢＮ、Ｌｉ3 Ｎ）のそれぞれに、
導電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としての
ＰＴＦＥとを、重量比９０：５：５の比率で混合して負
極合剤を得た。これらの負極合剤を、集電体としてのア
ルミニウムのラス板にそれぞれ圧延し、２５０°Ｃで２
時間真空下で熱処理して、各窒化物を主材とする３種の
負極を作製した。
【００１４】〔電解液の調製〕プロピレンカーボネート
に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして非水電解液
を調製した。
に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして非水電解液
を調製した。
【００１５】〔電池ＢＡ１〜３の作製〕以上の正負両極
及び電解質を用いて円筒形非水電解液二次電池を作製し
た。窒化物としてＭｎ4 Ｎを用いたものをＢＡ１、ＢＮ
を用いたものをＢＡ２、Ｌｉ3Ｎを用いたものをＢＡ３
で表す。なお、イオン透過性のポリプロピレン製の微孔
性薄膜をセパレータとして用いた。
及び電解質を用いて円筒形非水電解液二次電池を作製し
た。窒化物としてＭｎ4 Ｎを用いたものをＢＡ１、ＢＮ
を用いたものをＢＡ２、Ｌｉ3Ｎを用いたものをＢＡ３
で表す。なお、イオン透過性のポリプロピレン製の微孔
性薄膜をセパレータとして用いた。
【００１６】図１は作製した電池ＢＡ１（２，３）の断
面図であり、同図に示す電池ＢＡ１は、正極１及び負極
２、これら両電極を離隔するセパレータ３、正極リード
４、負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などから
なる。正極１及び負極２は非水電解液が注入されたセパ
レータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶
７内に収容されており、正極１は正極リード４を介して
正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を介して
負極缶７に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネ
ルギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るよう
になっている。
面図であり、同図に示す電池ＢＡ１は、正極１及び負極
２、これら両電極を離隔するセパレータ３、正極リード
４、負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などから
なる。正極１及び負極２は非水電解液が注入されたセパ
レータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶
７内に収容されており、正極１は正極リード４を介して
正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を介して
負極缶７に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネ
ルギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るよう
になっている。
【００１７】（実施例２）窒化物に代えて３種の炭化物
（Ｌｉ2 Ｃ2 、ＢＣ、Ｂ4 Ｃ）を用いるとともに、アセ
ンチレンブラックを配合せずに炭化物とＰＴＦＥとを重
量比９５：５の比率で混合して負極を作製したこと以外
は、実施例１と同様にして、本発明に係る電池を作製し
た。炭化物としてＬｉ2 Ｃ2 を用いたものをＢＡ４、Ｂ
Ｃを用いたものをＢＡ５、Ｂ4 Ｃを用いたものをＢＡ６
で表す。
（Ｌｉ2 Ｃ2 、ＢＣ、Ｂ4 Ｃ）を用いるとともに、アセ
ンチレンブラックを配合せずに炭化物とＰＴＦＥとを重
量比９５：５の比率で混合して負極を作製したこと以外
は、実施例１と同様にして、本発明に係る電池を作製し
た。炭化物としてＬｉ2 Ｃ2 を用いたものをＢＡ４、Ｂ
Ｃを用いたものをＢＡ５、Ｂ4 Ｃを用いたものをＢＡ６
で表す。
【００１８】（比較例１）負極材料としてコークスを用
い、これとＰＴＦＥとを重量比９５：５の比率で混合し
て負極を作製したこと以外は、実施例１と同様にして、
比較電池ＢＣ１を作製した。
い、これとＰＴＦＥとを重量比９５：５の比率で混合し
て負極を作製したこと以外は、実施例１と同様にして、
比較電池ＢＣ１を作製した。
【００１９】（各電池の充放電特性）図２及び図３は、
本発明に係る電池ＢＡ１〜６及び比較電池ＢＣ１の２０
０ｍＡ（定電流放電）における２サイクル目以降の充放
電特性を、縦軸に電圧（Ｖ）を横軸に時間（ｈ）をとっ
て表したものであり、同図より本発明に係る電池ＢＡ１
〜６は比較電池ＢＣ１に比し、優れた充放電特性を有す
ることが理解される。なお、比較電池ＢＣ１の充放電特
性は、比較の便宜のために、図２及び図３の両図にそれ
ぞれ示してある。
本発明に係る電池ＢＡ１〜６及び比較電池ＢＣ１の２０
０ｍＡ（定電流放電）における２サイクル目以降の充放
電特性を、縦軸に電圧（Ｖ）を横軸に時間（ｈ）をとっ
て表したものであり、同図より本発明に係る電池ＢＡ１
〜６は比較電池ＢＣ１に比し、優れた充放電特性を有す
ることが理解される。なお、比較電池ＢＣ１の充放電特
性は、比較の便宜のために、図２及び図３の両図にそれ
ぞれ示してある。
【００２０】叙上の実施例では本発明を円筒形電池に適
用する場合の具体例について説明したが、電池の形状に
特に制限はなく、本発明はコイン形、ボタン形、水平断
面瓢箪形等、種々の形状のリチウム二次電池に適用し得
るものである。
用する場合の具体例について説明したが、電池の形状に
特に制限はなく、本発明はコイン形、ボタン形、水平断
面瓢箪形等、種々の形状のリチウム二次電池に適用し得
るものである。
【００２１】
【発明の効果】本発明に係るリチウム二次電池において
は、負極材料として層間隔の大きい窒化物又は炭化物が
用いられているので、炭素材料を用いたものに比し、負
極におけるＬｉの吸蔵放出が円滑に行われる結果、電池
容量が大きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏す
る。
は、負極材料として層間隔の大きい窒化物又は炭化物が
用いられているので、炭素材料を用いたものに比し、負
極におけるＬｉの吸蔵放出が円滑に行われる結果、電池
容量が大きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏す
る。
【図１】本発明に係る電池ＢＡ１の断面図である。
【図２】本発明に係る電池ＢＡ１〜３及び比較電池ＢＣ
１の充放電特性図である。
１の充放電特性図である。
【図３】本発明に係る電池ＢＡ４〜６及び比較電池ＢＣ
１の充放電特性図である。
１の充放電特性図である。
ＢＴ 電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ ４ 正極リード ５ 負極リード ６ 正極外部端子 ７ 負極缶
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】Ｌｉを吸蔵放出可能な金属カルコゲン化物
又は金属酸化物を主材とする正極と、Ｌｉを吸蔵放出可
能な無機化合物を主材とする負極と、これら正負両極間
に介装されたセパレータとを備えてなるリチウム二次電
池であって、前記無機化合物が窒化物又は炭化物である
ことを特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】前記窒化物が窒化ホウ素、窒化マンガン又
は窒化リチウムである請求項１記載のリチウム二次電
池。 - 【請求項３】前記炭化物が炭化ホウ素又は炭化リチウム
である請求項１記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3298928A JP3066142B2 (ja) | 1991-11-14 | 1991-11-14 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3298928A JP3066142B2 (ja) | 1991-11-14 | 1991-11-14 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0636799A true JPH0636799A (ja) | 1994-02-10 |
| JP3066142B2 JP3066142B2 (ja) | 2000-07-17 |
Family
ID=17866000
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3298928A Expired - Fee Related JP3066142B2 (ja) | 1991-11-14 | 1991-11-14 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3066142B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0752728A3 (en) * | 1995-07-05 | 1997-01-22 | Nippon Telegraph And Telephone Corporation | Negative electrode material for use in lithium secondary batteries, its manufacture, and lithium secondary batteries incorporating this material |
| WO1997026683A1 (en) * | 1996-01-15 | 1997-07-24 | The University Court Of The University Of St. Andrews | Improvements in or relating to electrochemical cells |
| EP1168472A1 (en) * | 2000-06-30 | 2002-01-02 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| JP2011029184A (ja) * | 2009-07-22 | 2011-02-10 | Belenos Clean Power Holding Ag | 特に充電式リチウム・イオン・バッテリ用の新規電極材料 |
| CN104600308A (zh) * | 2015-01-20 | 2015-05-06 | 浙江大学 | 一种锂离子电池负极材料及其膜电极的制备方法 |
| JP2020198288A (ja) * | 2019-05-28 | 2020-12-10 | トヨタ自動車株式会社 | 活物質およびフッ化物イオン電池 |
-
1991
- 1991-11-14 JP JP3298928A patent/JP3066142B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0752728A3 (en) * | 1995-07-05 | 1997-01-22 | Nippon Telegraph And Telephone Corporation | Negative electrode material for use in lithium secondary batteries, its manufacture, and lithium secondary batteries incorporating this material |
| WO1997026683A1 (en) * | 1996-01-15 | 1997-07-24 | The University Court Of The University Of St. Andrews | Improvements in or relating to electrochemical cells |
| EP1168472A1 (en) * | 2000-06-30 | 2002-01-02 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| US6537702B2 (en) | 2000-06-30 | 2003-03-25 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| JP2011029184A (ja) * | 2009-07-22 | 2011-02-10 | Belenos Clean Power Holding Ag | 特に充電式リチウム・イオン・バッテリ用の新規電極材料 |
| CN104600308A (zh) * | 2015-01-20 | 2015-05-06 | 浙江大学 | 一种锂离子电池负极材料及其膜电极的制备方法 |
| JP2020198288A (ja) * | 2019-05-28 | 2020-12-10 | トヨタ自動車株式会社 | 活物質およびフッ化物イオン電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3066142B2 (ja) | 2000-07-17 |
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