JPH0641639B2 - 宇宙生命維持装置用水電解装置 - Google Patents
宇宙生命維持装置用水電解装置Info
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- JPH0641639B2 JPH0641639B2 JP1245013A JP24501389A JPH0641639B2 JP H0641639 B2 JPH0641639 B2 JP H0641639B2 JP 1245013 A JP1245013 A JP 1245013A JP 24501389 A JP24501389 A JP 24501389A JP H0641639 B2 JPH0641639 B2 JP H0641639B2
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- Japan
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- water electrolysis
- current collector
- spe
- group metal
- platinum
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
Landscapes
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、高純度の酸素及び水素が得られる宇宙生命維
持装置用水電解装置に関するものである。
持装置用水電解装置に関するものである。
陽極及び陰極を固体高分子電解質（以下、ＳＰＥと略称
する）から成る隔膜の両側に接して設けた電解装置は、
電解電圧の低下、装置の小型化等の利点から、優れた省
エネルギー電解システムとして知られ、種々の水溶液電
解に応用されている。
する）から成る隔膜の両側に接して設けた電解装置は、
電解電圧の低下、装置の小型化等の利点から、優れた省
エネルギー電解システムとして知られ、種々の水溶液電
解に応用されている。
このような電解装置においては、ＳＰＥ−電極触媒−集
電体の接合方法が技術的に重要であり、その接合方法に
より大別して２つのタイプに分けられる。
電体の接合方法が技術的に重要であり、その接合方法に
より大別して２つのタイプに分けられる。
第一のタイプは、ＳＰＥに直接電極触媒を担持して一体
化し、これに集電体を圧接するものである。例えばＵＳ
Ｐ３，４３２，３５５、ＵＳＰ３，２９７，４８４に記
載の方法は、予め白金、イリジウム、ロジウム、ルテニ
ウム等の金属又はその酸化物をポリテトラフルオロエチ
レン等を結合剤として製膜し、この膜を電極触媒層とし
てＳＰＥ膜に熱圧着して接合する、一般に乾式法と呼ば
れる接合方法である。又、特公昭４２−５０１４号、特
公昭５８−４７４７１号には還元剤と金属塩溶液を用い
てＳＰＥ表面に直接金属を化学的に析出させる、一般に
湿式法と呼ばれる方法が記載されている。
化し、これに集電体を圧接するものである。例えばＵＳ
Ｐ３，４３２，３５５、ＵＳＰ３，２９７，４８４に記
載の方法は、予め白金、イリジウム、ロジウム、ルテニ
ウム等の金属又はその酸化物をポリテトラフルオロエチ
レン等を結合剤として製膜し、この膜を電極触媒層とし
てＳＰＥ膜に熱圧着して接合する、一般に乾式法と呼ば
れる接合方法である。又、特公昭４２−５０１４号、特
公昭５８−４７４７１号には還元剤と金属塩溶液を用い
てＳＰＥ表面に直接金属を化学的に析出させる、一般に
湿式法と呼ばれる方法が記載されている。
第二のタイプは、集電体に電極触媒を一体に担持し、こ
れをＳＰＥ膜に圧接して電解装置を構成するもので、例
えば特開昭５６−９３８８３号として知られている。
れをＳＰＥ膜に圧接して電解装置を構成するもので、例
えば特開昭５６−９３８８３号として知られている。
これら従来の技術において、第一のタイプは各々寿命に
差があるＳＰＥと電極触媒を、電解に使用中又は使用
後、一方を個別に交換或いは修理、回収等を行うことが
出来ず、又ＳＰＥ上の極めて薄い電極触媒層に集電体を
接触させるため、ＳＰＥ及び電極触媒層が損傷しやす
い。
差があるＳＰＥと電極触媒を、電解に使用中又は使用
後、一方を個別に交換或いは修理、回収等を行うことが
出来ず、又ＳＰＥ上の極めて薄い電極触媒層に集電体を
接触させるため、ＳＰＥ及び電極触媒層が損傷しやす
い。
これに対して、第二のタイプは集電体に触媒を担持させ
るため、上記の欠点がなく、所望の電極触媒の選択やＳ
ＰＥへの接合が自由に出来る。そのため、宇宙生命維持
装置用等の高性能の水電解装置として適用が検討されて
きたが、陽極及び陰極で発生したガスの一部がＳＰＥ中
を透過し、対極の発生ガスに混入するため、これまで得
られる酸素や水素の純度において十分なものではなかっ
た。
るため、上記の欠点がなく、所望の電極触媒の選択やＳ
ＰＥへの接合が自由に出来る。そのため、宇宙生命維持
装置用等の高性能の水電解装置として適用が検討されて
きたが、陽極及び陰極で発生したガスの一部がＳＰＥ中
を透過し、対極の発生ガスに混入するため、これまで得
られる酸素や水素の純度において十分なものではなかっ
た。
本発明は、前記した問題を解決すべくなされたもので、
宇宙用水電解装置として使用出来るような高純度の酸素
及び水素が得られる水電解装置を提供することを目的と
する。
宇宙用水電解装置として使用出来るような高純度の酸素
及び水素が得られる水電解装置を提供することを目的と
する。
本発明は、陽イオン交換膜から成る固体電解質隔膜の両
側面に、電極触媒を担持した通気性の陽極集電体及び陰
極集電体を密接した宇宙用等の水電解装置において、該
隔膜の陽極側面に表面抵抗値が１０〜１０００Ω／cmの
白金族金属の層を設けたことを特徴とするものである。
側面に、電極触媒を担持した通気性の陽極集電体及び陰
極集電体を密接した宇宙用等の水電解装置において、該
隔膜の陽極側面に表面抵抗値が１０〜１０００Ω／cmの
白金族金属の層を設けたことを特徴とするものである。
本発明により、ＳＰＥに設けた白金族金属層により、Ｓ
ＰＥ中を透過した酸素及び水素が触媒化学的に処理さ
れ、高純度の酸素及び水素が得られると共に、低い電解
電圧で水電解が可能となる。
ＰＥ中を透過した酸素及び水素が触媒化学的に処理さ
れ、高純度の酸素及び水素が得られると共に、低い電解
電圧で水電解が可能となる。
以下、図面を参照して本発明をより詳細に説明する。
第１図は、本発明の水電解装置の基本構成を説明するた
めの一部分解断面図である。
めの一部分解断面図である。
本発明の電解装置において、固体高分子電解質（ＳＰ
Ｅ）隔膜１は、従来から知られている陽イオン交換膜が
広く使用出来るが、特にスルホン酸基を有するパーフル
オロスルホン酸陽イオン交換膜が好適である。該隔膜１
の陽極側面には、後記する白金族金属層２が設けられ、
電極触媒を担持した陽極集電体３及び陰極集電体４が両
側面から密接して配置される。これらは、陽極フレーム
５、陰極フレーム６及びガスケット７を用いて電解装置
ユニットを構成し、必要に応じて該ユニットを複数接続
して電解装置とする。接続の方法は電気的に直列に接続
する複極型、又は並列に接続する単極型のいずれでも良
いが、前者の複極型が装置の小型化を図る上で好まし
い。
Ｅ）隔膜１は、従来から知られている陽イオン交換膜が
広く使用出来るが、特にスルホン酸基を有するパーフル
オロスルホン酸陽イオン交換膜が好適である。該隔膜１
の陽極側面には、後記する白金族金属層２が設けられ、
電極触媒を担持した陽極集電体３及び陰極集電体４が両
側面から密接して配置される。これらは、陽極フレーム
５、陰極フレーム６及びガスケット７を用いて電解装置
ユニットを構成し、必要に応じて該ユニットを複数接続
して電解装置とする。接続の方法は電気的に直列に接続
する複極型、又は並列に接続する単極型のいずれでも良
いが、前者の複極型が装置の小型化を図る上で好まし
い。
陽極集電体３および陰極集電体４は、導電性及び耐蝕性
があり、且つ発生ガスの放出及び電解液の流通が十分可
能な通気性構造のものであればよく、従来から知られて
いる材質、構造のものがいずれも適用出来る。このよう
な多孔質の陽極集電体３として、例えばチタン、タンタ
ル、ジルコニウム等を基材とした多孔体、網状体、マッ
ト状繊維体が好適に使用出来、陰極集電体４とてニッケ
ル、ステンレス鋼、カーボン等の同様の多孔体が用いら
れる。これら通気性集電体に担持される陽極触媒８及び
陰極触媒９は、酸素発生用及び水素発生用として既知の
いずれのものも使用出来るが、酸素過電圧の低いイリジ
ウム及びそれらの酸化物、或いはこれらを含む混合物が
陽極触媒８として好ましく、陰極触媒９としては、水素
過電圧の低い白金、白金黒等が好ましい。上記集電体に
電極触媒を担持する方法は、既知の種々の方法が適宜適
用出来、例えば熱分解法、メッキ法、ホットプレス法等
で行うことが出来る。
があり、且つ発生ガスの放出及び電解液の流通が十分可
能な通気性構造のものであればよく、従来から知られて
いる材質、構造のものがいずれも適用出来る。このよう
な多孔質の陽極集電体３として、例えばチタン、タンタ
ル、ジルコニウム等を基材とした多孔体、網状体、マッ
ト状繊維体が好適に使用出来、陰極集電体４とてニッケ
ル、ステンレス鋼、カーボン等の同様の多孔体が用いら
れる。これら通気性集電体に担持される陽極触媒８及び
陰極触媒９は、酸素発生用及び水素発生用として既知の
いずれのものも使用出来るが、酸素過電圧の低いイリジ
ウム及びそれらの酸化物、或いはこれらを含む混合物が
陽極触媒８として好ましく、陰極触媒９としては、水素
過電圧の低い白金、白金黒等が好ましい。上記集電体に
電極触媒を担持する方法は、既知の種々の方法が適宜適
用出来、例えば熱分解法、メッキ法、ホットプレス法等
で行うことが出来る。
本発明は、前記した通りこのような電解装置のＳＰＥ隔
膜１の陽極側面に白金族金属層２を、その表面抵抗値が
１０〜１０００Ω／cmとなるように設けることにより、
電解槽電圧を上昇させることなく高純度の酸素及び水素
ガスが得られるという知見に基づくものである。その理
由は必ずしも明らかではないが、陰極から拡散してきた
水素ガスが白金族金属層上で酸素ガスと次式のように反
応して消費され、同時に陰極側への酸素ガスの拡散が防
止されて、生成ガスへそれぞれ不純ガスとして混入する
ことが少なくなるためと考えられる。
膜１の陽極側面に白金族金属層２を、その表面抵抗値が
１０〜１０００Ω／cmとなるように設けることにより、
電解槽電圧を上昇させることなく高純度の酸素及び水素
ガスが得られるという知見に基づくものである。その理
由は必ずしも明らかではないが、陰極から拡散してきた
水素ガスが白金族金属層上で酸素ガスと次式のように反
応して消費され、同時に陰極側への酸素ガスの拡散が防
止されて、生成ガスへそれぞれ不純ガスとして混入する
ことが少なくなるためと考えられる。
２Ｈ２＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ 該白金族金属層２は、表面抵抗値が前記した値の範囲の
量に設けられる。本発明において、表面抵抗値とは、Ｓ
ＰＥ隔膜１に設けられた白金族金属層２の表面の２点間
の抵抗値を言い、該抵抗値が１０Ω／cm未満では電解電
圧の上昇を生じ、又１０００Ω／cmを超えるとガス純度
向上効果が低くなり、好ましくない。
量に設けられる。本発明において、表面抵抗値とは、Ｓ
ＰＥ隔膜１に設けられた白金族金属層２の表面の２点間
の抵抗値を言い、該抵抗値が１０Ω／cm未満では電解電
圧の上昇を生じ、又１０００Ω／cmを超えるとガス純度
向上効果が低くなり、好ましくない。
該白金族金属層としては、白金、パラジウム、ロジウ
ム、オスミウム等が用いられるが、白金およびパラジウ
ムが水素反応触媒活性上特に好ましい。
ム、オスミウム等が用いられるが、白金およびパラジウ
ムが水素反応触媒活性上特に好ましい。
白金族金属層２を該隔膜１上に形成する方法は特に限定
されるものではないが、前記特公昭５８−４７４７１号
に記載の如き化学メッキ法が好適である。該法により、
白金族金属層が隔膜表面及び内部に入り込んだ状態に析
出して形成され、上記した効果を十分達成出来るものが
得られる。
されるものではないが、前記特公昭５８−４７４７１号
に記載の如き化学メッキ法が好適である。該法により、
白金族金属層が隔膜表面及び内部に入り込んだ状態に析
出して形成され、上記した効果を十分達成出来るものが
得られる。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれ
らに限定されるものではない。
らに限定されるものではない。
実施例１ 市販の陽イオン交換膜（商品名ナフィオン１１７、デュ
ポン社製）をＳＰＥとし、化学メッキ法によりその片側
面に白金層を形成した。
ポン社製）をＳＰＥとし、化学メッキ法によりその片側
面に白金層を形成した。
その方法は、内径７６mm：容積３００mlの円筒状セル２
個を用い、フランジ部を合わせ、テフロンをパッキング
にして径約１００mmのＳＰＥを挟み込んでメッキセルを
組み立て、先ずＳＰＥにアンミン錯イオン形態にある白
金イオンを下記の吸着浴を用いて吸着させ、次いで下記
の還元浴を用いて該ＳＰＥの内表面に白金層を析出させ
た。
個を用い、フランジ部を合わせ、テフロンをパッキング
にして径約１００mmのＳＰＥを挟み込んでメッキセルを
組み立て、先ずＳＰＥにアンミン錯イオン形態にある白
金イオンを下記の吸着浴を用いて吸着させ、次いで下記
の還元浴を用いて該ＳＰＥの内表面に白金層を析出させ
た。
（吸着浴） 塩化白金酸 ０．５ｇ アンモニア水（25％） ３９ml 水 ２６１ml ｐＨ 約１１ 注）吸着は片方のセルに上記浴を３００ml入れ、他方の
セルには３．３％アンモニア水３００mlを入れ、２５℃
で２時間保持して行った。
セルには３．３％アンモニア水３００mlを入れ、２５℃
で２時間保持して行った。
（還元浴） 水素化ホウ素ナトリウム ０．５ｇ アンモニア水（25％） ３９ml 水 ２６１ml ｐＨ 約１１ 注）還元は片方のセルに上記浴を３００ml入れ、他方の
セルには３．３％アンモニア水３００mlを入れ、２５℃
で１６時間保持して行った。
セルには３．３％アンモニア水３００mlを入れ、２５℃
で１６時間保持して行った。
このようにして得られたＳＰＥ膜の白金層の表面抵抗値
は約１００Ω／cmであった。
は約１００Ω／cmであった。
別途、ＩｒＯ２粉末とバインダーとしてナフィオン液
（アルドリッチケミカル社製）及びテフロン液（三井・
デュポンフロロケミカル社製３０−Ｊ）とをスラリー状
にし、アルミ箔に塗布し、乾燥後、陽極集電体として厚
さ１mmのチタンビブリ繊維（東京製鋼（株）製）にホッ
トプレス（２．２ｔｏｎ／cm2、２００℃）した後、５
ｍｏｌＮａＯＨ水溶液によりアルミ箔を除去して、陽極
触媒としてＩｒ０２を担持した陽極集電体を作製した。
（アルドリッチケミカル社製）及びテフロン液（三井・
デュポンフロロケミカル社製３０−Ｊ）とをスラリー状
にし、アルミ箔に塗布し、乾燥後、陽極集電体として厚
さ１mmのチタンビブリ繊維（東京製鋼（株）製）にホッ
トプレス（２．２ｔｏｎ／cm2、２００℃）した後、５
ｍｏｌＮａＯＨ水溶液によりアルミ箔を除去して、陽極
触媒としてＩｒ０２を担持した陽極集電体を作製した。
又、陰極触媒としてＰｔ粉末を用い、陰極集電体として
厚さ０．５mmのステンレス鋼繊維（日本精線（株）製、
商品名ナスロン）を用いた以外は上記と同様の方法でＰ
ｔを担持した陰極集電体を作製した。
厚さ０．５mmのステンレス鋼繊維（日本精線（株）製、
商品名ナスロン）を用いた以外は上記と同様の方法でＰ
ｔを担持した陰極集電体を作製した。
得られた陽極側に白金層を設けたＳＰＥ隔膜、電極触媒
を担持した陽極及び陰極各集電体を第１図に示すように
電解装置として構成し、電流密度１００Ａ／dm2、６０
℃で陽極側に比抵抗１×１０６Ωcm（２５℃）の水を５
／分の割合で供給しながら電解を行い、発生ガスの純
度及び電解電圧の測定を行った。ガス純度の測定は、ガ
スクロマトグラフ法により行った。カラム充填剤として
モレキュラーシーブ５Ａ（６０〜８０メッシュ）を使用
し、水素純度の測定ではＨｅガス、酸素純度の測定では
Ａｒガスをそれぞれキャリヤーガスとして用いた。
を担持した陽極及び陰極各集電体を第１図に示すように
電解装置として構成し、電流密度１００Ａ／dm2、６０
℃で陽極側に比抵抗１×１０６Ωcm（２５℃）の水を５
／分の割合で供給しながら電解を行い、発生ガスの純
度及び電解電圧の測定を行った。ガス純度の測定は、ガ
スクロマトグラフ法により行った。カラム充填剤として
モレキュラーシーブ５Ａ（６０〜８０メッシュ）を使用
し、水素純度の測定ではＨｅガス、酸素純度の測定では
Ａｒガスをそれぞれキャリヤーガスとして用いた。
比較例として、実施例１と同じ陽イオン交換膜を２５℃
で０．１ｍｏ１Ｈ２ＳＯ４水溶液に１６時間浸漬し水洗
しただけの、白金層を設けなかったＳＰＥ隔膜を用いた
以外は実施例１と同じ電解装置を構成し、同様に水電解
を行った。
で０．１ｍｏ１Ｈ２ＳＯ４水溶液に１６時間浸漬し水洗
しただけの、白金層を設けなかったＳＰＥ隔膜を用いた
以外は実施例１と同じ電解装置を構成し、同様に水電解
を行った。
それらの結果をまとめて表−１に示す。
表−１の結果から明らかのように、本発明の水電解装置
により、低い電解電圧を維持しながら極めて高い純度の
酸素及び水素得られることが分かる。
により、低い電解電圧を維持しながら極めて高い純度の
酸素及び水素得られることが分かる。
実施例２ 実施例１と同じ陽イオン交換膜に、次の液組成の液を用
いて７０℃、２時間保持してパラジウムイオンを吸着さ
せた。
いて７０℃、２時間保持してパラジウムイオンを吸着さ
せた。
塩化パラジウム ０．５ｇ アンモニア水（25％） ３９ml 水 ２６１ml ｐＨ 約１１ 次いで、実施例１と同じ還元浴を用いて同様に片側にパ
ラジウム層を析出させた。
ラジウム層を析出させた。
得られたＳＰＥ膜のパラジウム層の表面抵抗値は約５０
０Ω／cmであった。
０Ω／cmであった。
このＳＰＥ隔膜を用いて実施例１と同様に電解槽を構成
し水電解試験を行ったところ、酸素ガスの純度９９．９
６％、水素ガス純度９９．８８％の高純度ガスが得ら
れ、電解電圧は２．０１Ｖであった。
し水電解試験を行ったところ、酸素ガスの純度９９．９
６％、水素ガス純度９９．８８％の高純度ガスが得ら
れ、電解電圧は２．０１Ｖであった。
本発明は、陽イオン交換膜から成るＳＰＥ隔膜の陽極表
面に表面抵抗値１０〜１０００Ω／cmの白金族金属層を
設け、電極触媒を担持した陽極及び陰極集電体を密接し
て電解装置を構成したので、極めて高い純度の酸素及び
水素が得られ、且つ低い電解電圧で水電解が可能とな
り、宇宙用生命維持装置用等に有用である。
面に表面抵抗値１０〜１０００Ω／cmの白金族金属層を
設け、電極触媒を担持した陽極及び陰極集電体を密接し
て電解装置を構成したので、極めて高い純度の酸素及び
水素が得られ、且つ低い電解電圧で水電解が可能とな
り、宇宙用生命維持装置用等に有用である。
第１図は本発明による水電解装置の例を示す分解断面図
である。 １．ＳＰＥ隔膜 ２．白金族金属層 ３．陽極集電体 ４．陰極集電体 ５．陽極フレーム ６．陰極フレーム ７．ガスケット ８．陽極触媒 ９．陰極触媒
である。 １．ＳＰＥ隔膜 ２．白金族金属層 ３．陽極集電体 ４．陰極集電体 ５．陽極フレーム ６．陰極フレーム ７．ガスケット ８．陽極触媒 ９．陰極触媒
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭56−93883（ＪＰ，Ａ) 特公 昭61−36074（ＪＰ，Ｂ２)
Claims (3)
- 【請求項１】陽イオン交換膜から成る固体高分子電解質
隔膜の両側面に、電極触媒を担持した通気性の陽極集電
体及び陰極集電体を密接した水電解装置において、該隔
膜の陽極側面に表面抵抗値が１０〜１０００Ω／cmの白
金族金属の層を設けたことを特徴とする宇宙生命維持装
置用水電解装置。 - 【請求項２】白金族金属として白金を用いる特許請求の
範囲第(1)項に記載の水電解装置。 - 【請求項３】白金族金属としてパラジウムを用いる特許
請求の範囲第(1)項に記載の水電解装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1245013A JPH0641639B2 (ja) | 1989-09-22 | 1989-09-22 | 宇宙生命維持装置用水電解装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1245013A JPH0641639B2 (ja) | 1989-09-22 | 1989-09-22 | 宇宙生命維持装置用水電解装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03107488A JPH03107488A (ja) | 1991-05-07 |
| JPH0641639B2 true JPH0641639B2 (ja) | 1994-06-01 |
Family
ID=17127278
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1245013A Expired - Fee Related JPH0641639B2 (ja) | 1989-09-22 | 1989-09-22 | 宇宙生命維持装置用水電解装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0641639B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2735723B2 (ja) * | 1992-01-08 | 1998-04-02 | 神鋼パンテツク株式会社 | 高純度酸素及び水素の製造方法 |
| JP2636670B2 (ja) * | 1993-04-26 | 1997-07-30 | 日本電池株式会社 | 水電解槽 |
| WO2007004675A1 (ja) | 2005-07-06 | 2007-01-11 | Seikagaku Corporation | 薬剤導入光架橋ヒアルロン酸誘導体ゲル |
| JP7802639B2 (ja) * | 2022-09-20 | 2026-01-20 | 株式会社東芝 | 膜電極接合体、電気化学セル、スタック、電解装置 |
| JP7791066B2 (ja) * | 2022-09-20 | 2025-12-23 | 株式会社東芝 | 貴金属粒子含有電解質膜の製造方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6136074B2 (ja) | 2013-10-03 | 2017-05-31 | Ｊｆｅエンジニアリング株式会社 | 窒素分離装置及び方法 |
-
1989
- 1989-09-22 JP JP1245013A patent/JPH0641639B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6136074B2 (ja) | 2013-10-03 | 2017-05-31 | Ｊｆｅエンジニアリング株式会社 | 窒素分離装置及び方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03107488A (ja) | 1991-05-07 |
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